CN105461023A - 一种采用氧还原阴极的电解槽装置 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种采用氧还原阴极的电解槽装置，提供一种改变传统难降解有机废水的高效、经济的处理工艺。本发明利用基于氧还原阴极的电解槽，在外加电压1-5伏特的条件下，阳极高效矿化分解有机废水中难降解有机污染物及氨氮，阴极将通入的氧气还原生成水。本发明独特之处是利用氧还原阴极较传统产氢阴极更高的电极电势，减少有机污染物在阴极的可逆还原过程的发生，提升电流效率。此外，与传统电解槽的能耗相比，本发明有效降低电极板间距，同时提升阴极电势，导致电解槽电压大幅降低，极大的提升了电化学氧化法处理废水工艺的经济性。

Description

一种采用氧还原阴极的电解槽装置
技术领域
本发明涉及一种采用基于多孔气体扩散电极的氧还原阴极的电解槽装置，属于环境保护领域的水处理工业技术。
背景技术
许多工业废水可生化性差，此外包含大量氨、氰、酚类、吡啶、喹啉等无机或有机芳香族毒害物质，难于生化降解。电化学高级氧化是处理此类工业废水的有效方法，电化学氧化利用电极表面产生的自由基(如羟基自由基直接氧化)或生成的氧化剂(如次氯酸间接氧化)，可有效氧化降解水中有机污染物。该方法具有处理效率高、操作简便、环境友好等、便于技术联用等特点。然而，较高的能耗一直是困扰电氧化技术应用于废水处理的瓶颈。
传统电化学氧化法采用产氢阴极，在阴极发生电催化还原水中质子产氢。并且，由于反应在开放式电解槽中进行，阴极产氢也未能得到有效回收利用，阳极的副产物氧与阴极产氢相互混合也有潜在的危险。用于本发明的氧阴极在燃料电池与氯碱工业生产中已有广泛应用。在氢氧燃料电池中，氧在阴极还原生成水，该阴极包括主体为碳材料的气体扩散层与含有贵金属催化剂的催化层。在氯碱工业方面，北京化工大学与蓝星(北京)化工机械有限公司合作，将氧阴极成功应用于氯碱工业，成果已转化为多篇专利(公开号202730249U、202730250U、102925917A、103014748A)。将氧阴极运用于电解装置中，可从电极反应根本层面大幅降低槽电压，并且避免了传统开放式电解槽中阴极产氢、阳极产氧的混合问题，同时提高经济效益与安全性。
发明内容
本发明提供一种改变传统难降解有机废水的高效、经济的处理工艺。本发明利用基于氧还原阴极的电解槽，在外加电压1-5伏特的条件下，阳极高效矿化分解有机废水中难降解有机污染物及氨氮，阴极将通入的氧气还原生成水。本发明独特之处是利用氧还原阴极较传统产氢阴极更高的电极电势，减少有机污染物在阴极的可逆还原过程的发生，提升电流效率。此外，与传统电解槽的能耗相比，本发明有效降低电极板间距，同时提升阴极电势，导致电解槽电压大幅降低，极大的提升了电化学氧化法处理废水工艺的经济性。
为了实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：
一种采用多孔气体扩散电极作阴极的电解槽装置，包括阳极室、分隔腔室和阴极室；
所述阳极室包括阳极端板、分隔腔室、多孔阳极支撑材料和阳极催化层，所述水流室的下端设有进水口，上端设有出水口；所述阳极催化层和所述多孔阳极支撑材料设置在所述阳极端板与所述分隔腔室之间；所述阳极催化层位于紧贴在所述多孔阳极支撑材料上，面向分隔腔室一侧；所述多孔阳极支撑材料上设有阳极集流体，所述阳极集流体密封伸出所述阳极端板之外；
所述分隔腔室为泡沫塑料、PMMA或硅胶材料制成，中空部分填充多孔玻璃纤维材料。所述阳极室和所述阴极室由分隔腔室隔开。
根据本发明的一个方面，提供了一种采用氧还原阴极的电解槽装置，其特征在于包括：
分隔腔室，
在所述分隔腔室一侧的阳极室，
在所述分隔腔室另一侧的阴极室，
其中
所述阳极室包括阳极端板、多孔阳极支撑材料和阳极催化层，所述阳极端板面向所述分隔腔室的一侧设有阳极流场槽，所述阳极流场槽的进水端设有阳极进水口，所述阳极流场槽的出水端设有阳极出水口，
所述阳极催化层位于所述分隔腔室与所述多孔阳极支撑材料之间，
所述阴极室包括阴极端板和气体扩散电极，所述阴极端板面向所述分隔腔室的一侧设有阴极流场槽，所述阴极流场槽的进气端设有阴极进气口，所述阴极流场槽的出气端设有阴极出气口；所述多孔气体扩散电极设置在所述阴极端板与所述分隔腔室之间，
所述分隔腔室空腔内填充玻璃纤维填充物。
所述阴极室包括阴极端板和多孔气体扩散电极，所述多孔气体扩散电极密封设置在所述阴极端板与所述分隔腔室之间；所述阴极端板上面向所述多孔气体扩散电极的一侧设有阴极流场槽，所述阴极流场槽的进气端设有阴极进气口，所述阴极流场槽的出气端设有阴极出气口；所述多孔气体扩散电极内设有阴极集流体，所述阴极集流体密封伸出所述阴极端板之外；
所述阳极端板为聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)制成。
所述多孔阳支撑材料为耐腐蚀的金属丝编制网，其目数为50-400目，金属丝的直径为10-500微米，金属丝网的厚度为100-1000微米。
所述阳极催化层为RuO2-TiO2，PbO2，SnO2-Sb2O3，Nb2O5-SnO2，SnO2-In2O3，IrO2-Ta2O5，或者稀土金属氧化物/Sb2O5-SnO2中的一种或者多种的混合物。
所述耐腐蚀的金属丝包括钨丝、钛丝、钼丝或铌丝。
所述耐腐蚀的金属丝编制网为泡沫钛网，所述泡沫钛网的厚度为300微米-2000微米；
或者所述耐腐蚀的金属丝编制网为多孔钛板，所述多孔钛板的厚度为500微米-3000微米，孔隙率大于40％。
所述阳极流场槽设计，为横向底部宽槽与纵向窄槽构成，宽槽宽3-6毫米，窄槽宽1-3毫米，槽深0.5-2.0毫米。
所述阴极端板为PMMA制成。
所述多孔气体扩散电极由气体扩散层、疏水骨架与催化剂构成。构成所述气体扩散层的材料包括碳黑、石墨、碳纳米管及碳纳米纤维。构成所述疏水骨架的材料包括聚四氟乙烯(PTFE)、石蜡，聚乙烯，聚丙烯，蜡，包括以其干粉添加剂、液相悬浮液(含专门的分散剂)形式添加，也可以以球形、纤维或多孔基底上的薄膜等形式存在。所述催化剂为适用于氧还原反应的Pt催化剂。
所述阴极流场槽设计，为横向或纵向蛇形、梳裝凹槽排布，槽宽1-3毫米，槽深0.5-2.0毫米，两条或三条流道槽并行设置，流场槽道从进水口开始至出水口结束；
所述阴极室与所述阳极室由所述分隔腔室阻隔分开。
还包括硅或泡沫塑料密封圈，所述阳极端板、分隔腔室与所述多孔气体扩散电极之间通过所述硅胶密封圈密封。
本发明的有益效果包括：
(1)本发明采用氧还原阴极，氧在阴极还原生成水，与传统产氢阴极相比，由于电极反应的变化，能够使电解槽电压大幅降低。
(2)氧还原阴极较传统产氢阴极电势更高，有效避免了污染物在阴阳两极发生可逆氧化还原反应，提升电流效率。
(3)阴极不再产生氢气，避免了传统电解槽中阳极产氧与阴极产氢混合后的潜在危险性。此外，与传统开放式电解槽相比，本发明中设计的电解槽能够极大减少极板间距，使溶液电势降减少。
(4)用主体为碳材料的多孔气体扩散电极代替Ni、Fe金属材料阴极，可大幅降低污水处理的固有成本。
附图说明
图1为根据本发明的一个实施例的氧阴极电氧化系统的结构的主视
示意图。
图2为图1所示的实施例的氧阴极电氧化系统的展开图。
图3是根据本发明的一个实施例的阳极的正视图。
图4是图3所示的阳极的左视图。
附图标记：
1.阳极端板；2.阳极流场槽；3.泡沫塑料密封圈；4.多孔阳极支撑材料；5.阳极催化层；6.阳极集流体；7.分隔腔室(填充有玻璃纤维或固体电解质)；8.阴极集流体；9.多孔气体扩散电极；10.阴极流场槽；11.阴极端板；101.阳极进水口(废水)；102.阳极出水口(处理水)；201.阴极进气口(空气/氧气)；202.阴极出气口。
具体实施方式
以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
如图1、图2、图3和图4所示，根据本发明的一个实施例的采用氧还原阴极的电解槽装置包括分隔腔室7及其空腔中填充的玻璃纤维和在所述分隔腔室7两侧的阳极室和阴极室；所述阳极室包括阳极端板1、多孔阳极支撑材料4和阳极催化层5，所述阳极端板1面向所述分隔腔室7的一侧设有阳极流场槽2，所述阳极流场槽2的进水端设有阳极进水口101，所述阳极流场槽2的出水端设有阳极出水口102；所述阳极催化层5位于所述分隔腔室7与所述多孔阳极支撑材料4之间，并且紧贴在所述多孔阳极支撑材料4上；所述多孔阳极支撑材料4上设有阳极集流体6，所述阳极集流体6密封伸出所述阳极端板1与所述分隔腔室7之外；所述阴极室包括阴极端板11和气体扩散电极9，所述阴极端板11面向所述分隔腔室7的一侧设有阴极流场槽10，所述阴极流场槽10的进气端设有阴极进气口201，所述阴极流场槽10的出气端设有阴极出气口202；所述多孔气体扩散电极9设置在所述阴极端板11与所述分隔腔室7之间；所述多孔气体扩散电极9上设有阴极集流体8，所述阴极集流体8密封伸出所述阴极端板11与所述分隔腔室7之外。所述分隔腔室7空腔内填充玻璃纤维填充物。
在一个优选实施例中，所述多孔阳支撑材料4为耐腐蚀的金属丝编制网，其目数为50-400目，金属丝的直径为10-500微米，金属丝网的厚度为100-1000微米；所述阳极催化层5为RuO2-TiO2，PbO2，SnO2-Sb2O3，Nb2O5-SnO2，SnO2-In2O3，IrO2-Ta2O5，或者稀土金属氧化物/Sb2O5-SnO2中的一种或者多种的混合物。
在一个更加优选的实施例中，所述耐腐蚀的金属丝编制网的金属丝为从钨丝、钛丝、钼丝或铌丝中选出的一种或多种。
在一个更加优选的实施例中，所述耐腐蚀的金属丝编制网为泡沫钛网，所述泡沫钛网的厚度为300微米-2000微米；或者所述耐腐蚀的金属丝编制网为多孔钛板，所述多孔钛板的厚度为500微米-3000微米，孔隙率大于40％。
在一个更加优选的实施例中，所述阴极端板11用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)制成；所述阴极流场槽10设计为横向或纵向蛇形、梳裝凹槽排布，槽宽1-3毫米，槽深0.5-2.0毫米，两条或三条流道槽并行设置流场槽道从进气口开始至出气口结束；所述多孔气体扩散电极9的催化剂为为Pt催化剂。
在一个更加优选的实施例中，所述采用氧还原阴极电解槽装置还包括泡沫塑料密封圈3，所述阳极端板1与所述分隔腔室7之间通过所述泡沫塑料密封圈3密封，所述阴极端板11与所述分隔腔室7之间也通过所述泡沫塑料密封圈3密封。
在一个具体的实施例中：
阳极室包括阳极端板1、阳极流场槽10、泡沫塑料密封圈3、阳极集流体6、多孔阳极支撑材料4、阳极催化层5。其中所述阳极端板1由PMMA制成，所述阳极流场槽为横向底部宽槽与纵向窄槽构成，宽槽宽3-6毫米，窄槽宽1-3毫米，槽深0.5-2.0毫米。其中多孔阳支撑材料为金属丝编制网，用钨丝、钛丝、钼丝、和/或铌丝等耐腐蚀的金属丝编制，其目数为50-400目，金属丝的直径为10-500微米，金属丝网的厚度为100微米-1000微米；在一个实施例中，用泡沫钛网作为阳极支持材料，其厚度约为300微米-2000微米；在另一个实施例中，用多孔钛板做支持材料，其厚度为500-3000微米，孔隙率大于40％；阳极催化层5为RuO2-TiO2，PbO2，SnO2-Sb2O3，Nb2O5-SnO2，SnO2-In2O3，IrO2-Ta2O5，或者稀土金属氧化物/Sb2O5-SnO2中的一种或者多种的混合物。阴极包括阴极端板11、阴极流场槽10、泡沫塑料密封圈3、气体扩散电极9，阴极集流体8；阴极端板11为PMMA材料制成，阴极流场10设计与阳极流场2不同，为横向或纵向蛇形、梳裝凹槽排布，槽宽1-3毫米，槽深0.5-2.0毫米，两条或三条流道槽并行设置，流场槽道从进气口开始至出气口结束；气体扩散电极9由PTFE、乙炔黑和Pt催化剂制成。电解槽的阴极室与阳极室由分隔腔室7阻隔分开，所用的分隔腔室7填充材料为玻璃纤维，厚度为500-2000微米；电解槽上所施加工作电压为1-5伏特，电解槽工作电流密度为1-120毫安/平方厘米；阳极板1上的进水口101在极板底部与阳极流场2的始端相连；阳极板1上的出水口102设在极板上部侧面，与阳极流场2的末端相连。阴极板11上的进气口201在极板底部与阴极流场10的始端相连；阳极板11上的出水口202设在极板上部侧面，与阴极流场10的末端相连。有机废水以0.02-0.20毫升/(平方厘米·分钟)的流速从氧还原阴极电解槽的阳极板1上的进水口101进入，在阳极发生电氧化作用下得到降解与矿化，处理水从阳极板1上的出水口102排出。
以上通过具体的和优选的实施例详细的描述了本发明，但本领域技术人员应该明白，本发明并不局限于以上所述实施例，凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种采用氧还原阴极的电解槽装置，其特征在于包括：
分隔腔室(7)，
在所述分隔腔室(7)一侧的阳极室，
在所述分隔腔室(7)另一侧的阴极室，
其中
所述阳极室包括阳极端板(1)、多孔阳极支撑材料(4)和阳极催化层(5)，所述阳极端板(1)面向所述分隔腔室(7)的一侧设有阳极流场槽(2)，所述阳极流场槽(2)的进水端设有阳极进水口(101)，所述阳极流场槽(2)的出水端设有阳极出水口(102)，
所述阳极催化层(5)位于所述分隔腔室(7)与所述多孔阳极支撑材料(4)之间，
所述阴极室包括阴极端板(11)和气体扩散电极(9)，所述阴极端板(11)面向所述分隔腔室(7)的一侧设有阴极流场槽(10)，所述阴极流场槽(10)的进气端设有阴极进气口(201)，所述阴极流场槽(10)的出气端设有阴极出气口(202)；所述多孔气体扩散电极(9)设置在所述阴极端板(11)与所述分隔腔室(7)之间，
所述分隔腔室(7)空腔内填充玻璃纤维填充物。
2.根据权利要求1所述的采用氧还原阴极的电解槽装置，其特征在于：
所述多孔阳极支撑材料(4)上设有阳极集流体(6)，所述阳极集流体(6)密封伸出所述阳极端板(1)与所述分隔腔室(7)之外，
所述多孔气体扩散电极(9)上设有阴极集流体(8)，所述阴极集流体(8)密封伸出所述阴极端板(11)与所述分隔腔室(7)之外。
3.根据权利要求1所述的采用氧还原阴极的电解槽装置，其特征在于：
所述多孔阳支撑材料(4)为耐腐蚀的金属丝编制网，
金属丝编制网的目数为50-400目，金属丝的直径为10-500微米，金属丝网的厚度为100-1000微米。
4.根据权利要求1－3之一所述的采用氧还原阴极的电解槽装置，其特征在于：
所述阳极催化层(5)为RuO2-TiO2，PbO2，SnO2-Sb2O3，Nb2O5-SnO2，SnO2-In2O3，IrO2-Ta2O5，稀土金属氧化物/Sb2O5-SnO2组成的组中选出的一种或者多种的混合物。
5.根据权利要求1－3之一所述的采用氧还原阴极的电解槽装置，其特征在于：
所述耐腐蚀的金属丝编制网的金属丝为从钨丝、钛丝、钼丝或铌丝中选出的一种或多种。
6.根据权利要求1－3之一所述的采用氧还原阴极的电解槽装置，其特征在于：
在一个更加优选的实施例中，所述耐腐蚀的金属丝编制网为泡沫钛网，所述泡沫钛网的厚度为300微米-2000微米。
7.根据权利要求1－3之一所述的采用氧还原阴极的电解槽装置，其特征在于：
或者所述耐腐蚀的金属丝编制网为多孔钛板，所述多孔钛板的厚度为500微米-3000微米，孔隙率大于40％。
8.根据权利要求1－3之一所述的采用氧还原阴极的电解槽装置，其特征在于：
所述阴极端板(11)用聚甲基丙烯酸甲酯制成；所述阴极流场槽(10)设计为横向或纵向蛇形、梳裝凹槽排布，槽宽1-3毫米，槽深0.5-2.0毫米，两条或三条流道槽并行设置流场槽道从进气口开始至出气口结束，
所述多孔气体扩散电极(9)的催化剂为为Pt催化剂。
9.根据权利要求1－3之一所述的采用氧还原阴极的电解槽装置，其特征在于还包括：
第一泡沫塑料密封圈，所述阳极端板(1)与所述分隔腔室(7)之间通过所述第一泡沫塑料密封圈密封，
第二泡沫塑料密封圈，所述阴极端板(11)与所述分隔腔室(7)之间通过所述第二泡沫塑料密封圈密封。
10.根据权利要求1－3之一所述的采用氧还原阴极的电解槽装置，其特征在于：
阴极流场槽(10)与阳极流场槽(2)不同，阴极流场槽(10)为横向或纵向蛇形、梳裝凹槽排布，槽宽1-3毫米，槽深0.5-2.0毫米，两条或三条流道槽并行设置，流场槽道从进气口开始至出气口结束，
气体扩散电极(9)由聚四氟乙烯、乙炔黑和Pt催化剂制成，
分隔腔室(7)用玻璃纤维填充，填充的玻璃纤维的厚度为500-2000微米，电解槽上所施加的工作电压为1-5伏特，电解槽工作电流密度为1-120毫安/平方厘米，
阳极板端(1)上的进水口(101)在阳极板端的底部与阳极流场(2)的始端相连；阳极端板(1)上的出水口(102)设在阳极端板的上部侧面，与阳极流场槽(2)的末端相连，
阴极端板(11)上的进气口(201)在阴极端板(11)的底部与阴极流场槽(10)的始端相连，
阴极端板(11)上的出水口(202)设在阴极端板(11)的上部侧面，与阴极流场槽(10)的末端相连，
其中有机废水从进水口(101)进入，在阳极室发生电氧化作用下得到降解与矿化，再从阳极端板(1)上的出水口(102)排出。
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