CN105449262A - 柔性锂离子电池及其制备方法 - Google Patents

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游从辉
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Abstract

本发明公开了一种柔性锂离子电池，其包括外包装和收容在外包装中的电芯，电芯包括电极极片和电解液，其中，电极极片包括隔离层和通过冷压分布在隔离层上的正极材料、负极材料，隔离层为玻璃纤维改性的聚对苯二甲酸醇酯隔离膜、玻璃纤维改性的芳环聚碳酸酯隔离膜、含氟聚烯烃隔离膜、玻璃纤维改性的聚丙烯酸酯隔离膜中的一种或几种；冷压采用的压力为50-150T，正极材料的压实密度为3.5-4.1g/cm3，负极材料的压实密度为1.5-1.7g/cm3。此外，本发明还公开了一种柔性锂离子电池的制备方法。

Description

柔性锂离子电池及其制备方法
技术领域
本发明属于锂电池技术领域，更具体地说，本发明涉及一种可反复弯折的柔性锂离子电池及其制备方法。
背景技术
目前，电子、通讯产品向无线化、可携带化方向发展，要求电子产品可以随意变形弯折、可循环充放电甚至可穿可带。随着应用于各种产品的高性能元件往轻、薄、短、小的目标迈进，近年来，柔性电子产品的技术发展也逐渐受到重视。
电化学性能和安全性能优异、可循环充放电的锂离子电池成为柔性电子产品供电元件的首选，但是，目前常见的锂离子电池以圆柱性和方形居多，受电池体系、结构和制造工艺等因素影响，现有的锂离子电池很难继续满足更轻、更薄、更短、更小的要求，正负极材料、电解液形态、封装材料柔韧性和强度也远远无法满足异型、可挠式甚至随意弯折的要求。因此，对于体积小、重量轻、能量密度高的柔性锂离子电池的需求相当迫切。
当前，锂离子电池的集流体多以金属Cu/Al为基材，电池高能量密度要求基材厚度减小，但更薄的金属基材又不抗反复弯折，影响活性材料的附着力和电池的电性能。此外，金属基材的毛刺在电池弯折过程中也容易造成安全隐患。
基于以上问题，本发明采用将正、负极材料直接涂覆在隔离层的方式制备高能量密度的柔性锂离子电池，以克服现有锂离子电池中存在的缺陷和不足。
发明内容
本发明的目的在于：提供一种可反复弯折的柔性锂离子电池及其制备方法。
为了实现上述发明目的，本发明提供了一种柔性锂离子电池，其包括外包装和收容在外包装中的电芯，电芯包括电极极片和电解液，其中，电极极片包括隔离层和通过冷压分布在隔离层上的正极材料、负极材料，隔离层为玻璃纤维改性的聚对苯二甲酸醇酯隔离膜、玻璃纤维改性的芳环聚碳酸酯隔离膜、含氟聚烯烃隔离膜、玻璃纤维改性的聚丙烯酸酯隔离膜中的一种或几种；冷压采用的压力为50-150T，正极材料的压实密度为3.5-4.1g/cm3，负极材料的压实密度为1.5-1.7g/cm3。
作为本发明柔性锂离子电池的一种改进，所述隔离层单面分布有正极材料或负极材料，或者隔离层两面分别分布有正极材料和负极材料。
作为本发明柔性锂离子电池的一种改进，所述隔离层的厚度为5-50μm。如此，在满足绝缘要求的同时不会增加电池的厚度。
作为本发明柔性锂离子电池的一种改进，所述正、负极材料的厚度50-70μm。如此，既可以保证材料与隔离层的有效粘接，又可以满足电性能要求。
作为本发明柔性锂离子电池的一种改进，所述电芯是由电极极片经过卷绕或叠片制成。
为了实现上述发明目的，本发明还提供了一种柔性锂离子电池的制备方法，其包括以下步骤：
1)提供隔离层并在隔离层上涂布正极材料和/或负极材料，制成电极极片，其中，隔离层为玻璃纤维改性的聚对苯二甲酸醇酯隔离层、玻璃纤维改性的芳环聚碳酸酯隔离层、含氟聚烯烃隔离层、玻璃纤维改性的聚丙烯酸酯隔离层中的一种或几种；
2)对电极极片进行冷压处理，冷压采用的压力为50-150T，正极材料的压实密度为3.5-4.1g/cm3，负极材料的压实密度为1.5-1.7g/cm3；以及
3)对电极极片喷涂电解液后通过外包装进行包装，制成柔性锂离子电池。
作为本发明柔性锂离子电池的制备方法的一种改进，步骤1)中，所述隔离层单面分布有正极材料或负极材料，或者隔离层两面分别分布有正极材料和负极材料。
作为本发明柔性锂离子电池的制备方法的一种改进，步骤1)中，所述隔离层的厚度为5-50μm。
作为本发明柔性锂离子电池的制备方法的一种改进，步骤2)中，冷压后，所述正、负极材料层的厚度50-70μm。
作为本发明柔性锂离子电池的制备方法的一种改进，步骤3)中，所述电极膜片采用卷绕或叠片并粘贴外包装制备成柔性锂离子电池。
对于本发明中柔性电池的极耳可采用在电极膜片区粘贴导电胶纸引出到外包装外而实现，所述两条导电胶纸分别粘贴于正负极的膜片区边缘并引出到外包装以外从而作为极耳。相对于现有技术，本发明柔性锂离子电池及其制备方法具有以下优点：
1)不设置正负极集流体，直接将正负极材料分布在隔离层上，无金属毛刺，易于实现反复弯折，且制备工艺方便，电池结构简单，可节约材料和制造成本；
2)不设置正负极集流体，可以减小电池的重量和厚度，显著提高电池的能量密度；
3)隔离层为改性高分子聚合物薄膜，主要为玻璃纤维改性的聚对苯二甲酸醇酯隔离层、玻璃纤维改性的芳环聚碳酸酯隔离层、含氟聚烯烃隔离层、玻璃纤维改性的聚丙烯酸酯隔离层。经改性的隔离层的表面硬度大，可反复弯折，可解决电极极片两面涂布了正负极材料出现的应力不均、打卷现象，而且延展韧性好，为后续冷压膜片提供了可能。
4)正负极材料涂布后增加冷压工序，通过冷压提高压实密度，可以提高大倍率充放电容量保持率，防止极片析锂。
5)用特殊的隔离层取代集流体，同时采用适当的冷压工艺，可解决柔性锂离子电池的析锂并改善锂离子电池的容量。
实施例
为了使本发明的发明目的、技术方案和有益技术效果更加清晰，以下结合实施例，对本发明进行详细说明。应当理解的是，本说明书中描述的实施例只是为了解释本发明，并非为了限定本发明，实施例的配方、比例等可因地制宜做出选择而对结果并无实质性影响。
实施例1
在厚度为5μm的玻璃纤维改性的芳环聚碳酸酯隔离层的两面分别涂布正极材料和负极材料，形成电极极片；采用120T的辊压冷压电极极片，正极材料的压实密度为4.0g/cm3，负极材料的压实密度为1.6g/cm3，正极材料的厚度为60μm,负极材料的厚度为70μm；对电极极片喷涂电解液后经卷绕、复合外包装，制成柔性锂离子电池。
实施例2
在厚度为5μm的玻璃纤维改性的聚对苯二甲酸醇酯隔离层的两面分别涂布正极材料和负极材料，形成电极极片；采用120T的辊压冷压电极极片，正极材料的压实密度为4.0g/cm3，负极材料的压实密度为1.6g/cm3，正极材料的厚度为60μm，负极材料的厚度为70μm；对电极极片喷涂电解液后经卷绕、复合外包装，制成柔性锂离子电池。
实施例3
在厚度为5μm的含氟聚烯烃隔离层的单面涂布正极材料，另一厚度为5μm的含氟聚烯烃隔离层的单面涂布负极材料，形成电极极片；采用120T的辊压冷压电极极片，正极材料的压实密度为4.0g/cm3，负极材料的压实密度为1.6g/cm3，正极材料的厚度为60μm，负极材料的厚度为70μm；对电极极片喷涂电解液后经卷绕或叠片、复合外包装，制成柔性锂离子电池。
实施例4
在厚度为5μm的玻璃纤维改性的聚丙烯酸酯隔离层的单面涂布正极材料，另一厚度为5μm的玻璃纤维改性的聚丙烯酸酯隔离层的单面涂布负极材料，制成电极极片；采用50T的辊压冷压电极极片，正极材料的压实密度为4.0g/cm3，负极材料的压实密度为1.6g/cm3，正极材料的厚度为60μm，负极材料的厚度为70μm；对电极极片喷涂电解液后经卷绕或叠片、复合外包装，制成柔性锂离子电池。
实施例5
在厚度为8μm的玻璃纤维改性的聚丙烯酸酯隔离层的两面分别涂布正极材料和负极材料，制成电极极片；采用100T的辊压冷压电极极片，正极材料的压实密度为3.5g/cm3，负极材料的压实密度为1.5g/cm3，正极材料的厚度为65μm,负极材料的厚度为70μm；对电极极片喷涂电解液后经卷绕、复合外包装，制成柔性锂离子电池。
实施例6
在厚度为50μm的玻璃纤维改性的聚丙烯酸酯隔离层的两面分别涂布正极材料和负极材料，制成电极极片；采用150T的辊压冷压电极极片，正极材料的压实密度为4.1g/cm3，负极材料的压实密度为1.7g/cm3，正极材料的厚度为50μm，负极材料的厚度为55μm；对电极极片喷涂电解液后经卷绕、复合外包装，制成柔性锂离子电池。
对比例1
分别在厚度为12μm的铜箔和16μm的铝箔上涂布负极材料和正极材料，制成负极膜片和正极膜片；采用150T的辊压冷压负极膜片和正极膜片，正极材料的压实密度为4.0g/cm3，负极材料的压实密度为1.6g/cm3，正极材料的厚度为80μm,负极材料的厚度为95μm；依次将正极膜片、聚乙烯隔离膜、负极膜片卷绕成裸电芯，将其装入软包装塑膜内并封装、灌注电解液并封口后制成电池。
对比例2
在厚度为12μm的聚乙烯多孔隔离膜的两面分别涂布正极材料和负极材料，形成电极膜片；采用150T的辊压冷压电极膜片，正极材料的压实密度为4.1g/cm3，负极材料的压实密度为1.7g/cm3，正极材料的厚度为50μm，负极材料的厚度为55μm；对电极膜片喷涂电解液后复合外包装，制成电池。
对比例3
在厚度为12μm的玻璃纤维改性的聚丙烯酸酯多孔隔离层的两面分别涂布正极材料和负极材料，制成电极膜片；电极膜片不经过冷压处理，正极材料的厚度为200μm，负极材料的厚度为200μm；对电极膜片喷涂电解液后复合外包装，制成电池。
对比例4
在厚度为10μm的玻璃纤维改性的聚丙烯酸酯多孔隔离层的两面分别涂布正极材料和负极材料，制成电极膜片；采用30T的辊压冷压电极膜片，正极材料的压实密度为3.0g/cm3，负极材料的压实密度为1.2g/cm3，正极材料的厚度为100μm，负极材料的厚度为115μm；对电极膜片喷涂电解液后复合外包装，制成电池。
对比例5
在厚度为10μm的玻璃纤维改性的聚丙烯酸酯多孔隔离层的两面分别涂布正极材料和负极材料，制成电极膜片；采用200T的辊压冷压电极膜片，正极材料的压实密度为4.1g/cm3，负极材料的压实密度为1.7g/cm3，正极材料的厚度为50μm，负极材料的厚度为55μm；对电极膜片喷涂电解液后复合外包装，制成电池。
性能测试
将实施例1-6柔性锂离子电池和对比例1-5锂离子电池编号为S1-S6、D1-D5，在涂布正负极材料后观察：膜片的卷曲、打皱情况，冷压后膜片有无破裂；将电池以180°的角度连续弯折10次后，拆解电池观察膜片的脱落情况；测试电池的厚度并以1.0C进行10次充放电，拆解电池后观察膜片的析锂情况，性能测试结果如表1所示。
表1S1-S6柔性锂离子电池和D1-D5锂离子电池的性能测试结果
从表1的性能测试结果可见，S1-S4在控制参数范围内，分别使用了不同的改性高分子聚合物隔离层，电极膜片均没有因为两面应力不均而出现卷曲、打皱，这是因为几种隔离层的表面硬度较高；冷压后，电极膜片压实密度较大且膜片无破裂，说明隔离层的延展强度较大。电芯的总厚度与对比例相比，均控制在较小范围内，且反复弯折柔性强，电性能良好。S5、S6分别取了电极膜片压实密度和厚度的极限，柔性电池的各项性能均良好，说明在控制参数范围内，制备高能量密度柔性电池是可行的。
将S1-S6柔性锂离子电池与D1锂离子电池对比发现，D1锂离子电池是将正负极材料分别涂布在正负极金属集流体上，不仅增加了电池的厚度与重量，降低了电池的能量密度，而且反复弯折过程中金属毛刺易造成电芯内短路，而且界面的错动使电池的循环充放电性能变差。
将S1-S6柔性锂离子电池与D2锂离子电池对比发现，使用常规聚乙烯隔离膜，表面硬度低，容易因为两面应力不均而出现膜片卷曲、打皱。此外，聚乙烯的延展强度较低，冷压后膜片破裂。
将S1-S6柔性锂离子电池与D3锂离子电池对比发现，D3锂离子电池未经冷压，膜片厚度较大，由于材料密度太小导致大倍率充放电容量保持率太低(10％)，析锂严重。
将S1-S6柔性锂离子电池与D4-D5锂离子电池对比发现，冷压强度太小会导致膜片太厚，电性能也变差；冷压强度太大，则容易导致膜片压坏，发生脱落，同时容量受到影响，出现轻微的析锂现象。
根据上述说明书的揭示和教导，本发明所属领域的技术人员还可以对上述实施方式进行适当的变更和修改。因此，本发明并不局限于上面揭示和描述的具体实施方式，对本发明的一些修改和变更也应当落入本发明的权利要求的保护范围内。此外，尽管本说明书中使用了一些特定的术语，但这些术语只是为了方便说明，并不对本发明构成任何限制。

Claims (8)

1.一种柔性锂离子电池，包括外包装和收容在外包装中的电芯，电芯包括电极极片和电解液，其特征在于，电极极片包括隔离层和通过冷压分布在隔离层上的正极材料、负极材料，其中，隔离层为玻璃纤维改性的聚对苯二甲酸醇酯隔离膜、玻璃纤维改性的芳环聚碳酸酯隔离膜、含氟聚烯烃隔离膜、玻璃纤维改性的聚丙烯酸酯隔离膜中的一种或几种；冷压采用的压力为50-150T，正极材料的压实密度为3.5-4.1g/cm3，负极材料的压实密度为1.5-1.7g/cm3。
2.根据权利要求1所述的柔性锂离子电池，其特征在于，所述隔离层单面分布有正极材料或负极材料，或者隔离层两面分别分布有正极材料和负极材料。
3.根据权利要求1所述的柔性锂离子电池，其特征在于，所述隔离层的厚度为5-50μm。
4.根据权利要求1所述的柔性锂离子电池，其特征在于，所述正、负极材料的厚度50-70μm。
5.一种柔性锂离子电池的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
1)提供隔离层并在隔离层上涂布正极材料和/或负极材料，制成电极极片，其中，隔离层为玻璃纤维改性的聚对苯二甲酸醇酯隔离层、玻璃纤维改性的芳环聚碳酸酯隔离层、含氟聚烯烃隔离层、玻璃纤维改性的聚丙烯酸酯隔离层中的一种或几种；
2)对电极极片进行冷压处理，冷压采用的压力为50-150T，正极材料的压实密度为3.5-4.1g/cm3，负极材料的压实密度为1.5-1.7g/cm3；以及
3)对电极极片喷涂电解液后通过外包装进行包装，制成柔性锂离子电池。
6.根据权利要求5所述的柔性锂离子电池，其特征在于，步骤1)中，所述隔离层单面分布有正极材料或负极材料，或者隔离层两面分别分布有正极材料和负极材料。
7.根据权利要求5所述的柔性锂离子电池的制备方法，其特征在于，步骤1)中，所述隔离层的厚度为5-50μm。
8.根据权利要求5所述的柔性锂离子电池的制备方法，其特征在于，步骤2)中，冷压后，所述正、负极材料层的厚度50-70μm。
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