CN105409044A - 具有互连体的燃料电池系统 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种具有互连体（1516）的燃料电池系统（1510）；该燃料电池系统通过提供增加的致密化、通过形成由陶瓷/金属复合材料所构成的互连体，而减少或消除燃料和氧化剂的扩散（泄漏）。

Description

具有互连体的燃料电池系统
政府权利
本发明是在根据合同号DE-FE0000303由美国能源部授予的美国政府支持下完成。美国政府在本发明中可具有某些权利。
相关申请的交叉引用
本申请要求于2013年3月15日提交的名称为“具有互连体的燃料电池系统（FUELCELLSYSTEMWITHINTERCONNECT）”的美国专利申请第13/843,178号的权益，而且与以下专利申请有关：于2011年6月15日提交的名称为“具有互连体的燃料电池系统（FUELCELLSYSTEMWITHINTERCONNECT）”的美国专利申请第13/161,370号；于2011年6月15日提交的名称为“具有互连体的燃料电池系统（FUELCELLSYSTEMWITHINTERCONNECT）”的美国专利申请第13/161,386号；于2011年6月15日提交的美国专利申请第13/161,384号；于2011年6月15日提交的名称为“具有互连体的燃料电池系统（FUELCELLSYSTEMWITHINTERCONNECT）”的美国专利申请第13/161,389号；和于2011年6月15日提交的名称为“具有互连体的燃料电池系统（FUELCELLSYSTEMWITHINTERCONNECT）”的美国专利申请第13/161,402号，这些专利申请的各申请的内容以参考的方式并入本文中。
技术领域
本发明总体上涉及燃料电池，具体地，涉及一种用于燃料电池的互连体。
背景技术
燃料电池、燃料电池系统以及用于燃料电池和燃料电池系统的互连体仍然是感兴趣的领域。一些现有的系统具有与某些用途有关的各种短处、缺点和劣势。因此，在本技术领域中对于进一步的发展仍然存在着需求。
发明内容
本发明涉及一种具有互连体（interconnect）的燃料电池系统，该互连体通过提供增加的致密化、通过形成由陶瓷/金属复合材料所构成的互连体而减少或消除燃料和氧化剂的扩散（泄漏）。
附图说明
本文中的描述参考了附图，其中在若干附图中类似的附图标记指代类似的部件，并且其中：
图1示意性地示出了根据本发明一个实施例的燃料电池系统的非限制性实例的一些方面。
图2示意性地示出了根据本发明一个实施例的燃料电池系统的截面的非限制性实例的一些方面。
图3是图2的互连体的一部分的放大剖视图。
图4A和图4B示出了互连体构造的一些替代实施例。
图5示出了在本文中与本发明实施例进行对比的假定互连体。
图6A和图6B分别示出了互连体的又一个实施例的非限制性实例的一些方面的俯视图和侧视图。
图7示意性地示出了根据本发明一个实施例的具有陶瓷密封件的燃料电池系统的截面的非限制性实例的一些方面。
图8示意性地示出了具有陶瓷密封件的燃料电池系统的另一个实施例的截面的非限制性实例的一些方面。
图9示意性地示出了具有陶瓷密封件的燃料电池系统的又一个实施例的截面的非限制性实例的一些方面。
图10示意性地示出了具有化学阻挡层的本发明一个实施例的截面的非限制性实例的一些方面。
图11示意性地示出了具有化学阻挡层的本发明一个实施例的截面的非限制性实例的一些方面。
图12示意性地示出了具有化学阻挡层和陶瓷密封件的本发明一个实施例的截面的非限制性实例的一些方面。
图13示意性地示出了具有化学阻挡层和陶瓷密封件的本发明一个实施例的截面的非限制性实例的一些方面。
图14示意性地示出了具有化学阻挡层的本发明一个实施例的截面的非限制性实例的一些方面。
图15示意性地示出了具有化学阻挡层的本发明一个实施例的截面的非限制性实例的一些方面。
图16示意性地示出了具有化学阻挡层、陶瓷密封件、和在阴极导电膜与电解质层之间的间隙的本发明一个实施例的截面的非限制性实例的一些方面。
图17示意性地示出了具有化学阻挡层、陶瓷密封件、和在互连体辅助导体与电解质层之间的间隙的本发明一个实施例的截面的非限制性实例的一些方面。
图18示意性地示出了具有化学阻挡层、陶瓷密封件、和在阴极导电膜与电解层之间的绝缘体的本发明一个实施例的截面的非限制性实例的一些方面。
图19示意性地示出了具有化学阻挡层、陶瓷密封件、和在互连体辅助导体与电解质层之间的绝缘体的本发明一个实施例的截面的非限制性实例的一些方面。
图20示意性地示出了根据本发明一个实施例的燃料电池系统的非限制性实例的一些方面的截面，该燃料电池具有高密度复合材料导电陶瓷/金属互连体。
具体实施方式
为了促进对本发明原理的理解，现在将参考附图中所示出的实施例，并且专用语言将用于描述这些实施例。但是，应当理解的是，对本发明某些实施例的说明和描述并非意图限制本发明的范围。另外，对所说明和/或所描述实施例的任何变更和/或修改被认为是在本发明的范围内。此外，本文中所说明和/或所描述的本发明原理的任何其它应用，正如本发明所属领域的技术人员通常所理解的，被认为是在本发明的范围内。
参照附图，尤其是在图1中，示意性地示出了根据本发明一个实施例的燃料电池系统10的非限制性实例的一些方面。在图1的实施例中，示出了本发明一个实施例的各方面的各种特征、部件和它们之间的相互关系。然而，本发明并不局限于图1的具体实施例，以及图1中所示出了且在本文中所描述的部件、特征和它们之间的相互关系。
本实施例的燃料电池系统10包括形成于基底14上的多个电化学电池12，即，单独的燃料电池。利用互连体16将电化学电池12串联地联接在一起。燃料电池系统10是沉积在平直多孔陶瓷管上的串联分段装置，尽管应当理解的是本发明同样适合于在其它基底上（例如在圆形多孔陶瓷管上）的串联分段装置。在各种实施例中，燃料电池系统10可以是整体的平面状燃料电池系统或管状燃料电池系统。
本实施例的各电化学电池12具有氧化剂侧18和燃料侧20。氧化剂通常是空气，但也可以是纯氧（O2）或其它氧化剂，例如包括用于具有空气循环回路的燃料电池系统的稀释空气，并且从氧化剂侧18将氧化剂提供给电化学电池12。本实施例的基底14是多孔的，例如在燃料电池运行条件下是稳定的并且与其它燃料电池材料是化学兼容的多孔陶瓷材料。在其它实施例中，基底14可以是经表面改性的材料，例如具有涂层或其它表面改性的多孔陶瓷材料，例如该表面改性构造成防止或减少电化学电池12层与基底14之间的相互作用。将燃料（诸如重整烃燃料，例如合成气）从燃料侧20经由多孔基底14中的通道（未图示）提供给电化学电池12。尽管将空气和由烃燃料重整所获得的合成气使用于本实施例，但应当理解的是在不背离本发明范围的前提下可应用使用其它氧化剂和燃料（例如纯氢和纯氧）的电化学电池。另外，尽管在本实施例中将燃料经由基底14提供给电化学电池12，但应当理解的是在本发明的其它实施例中，可将氧化剂经由多孔基底提供给电化学电池。
参照图2，更详细地描述燃料电池系统10的非限制性实例的一些方面。燃料电池系统10可以由被丝网印制到基底14上的多层所组成。丝网印制是其中编织网具有开口并且经过该开口将燃料电池层沉积在基底14上的工艺。丝网的开口决定了印制层的长度和宽度。丝网目数、丝径、油墨固含量和油墨流变性决定了印制层的厚度。燃料电池系统10的层包括阳极导电层22、阳极层24、电解质层26、阴极层28和阴极导电层30。在一个实施形态中，电解质层26是由电解质亚层26A和电解质亚层26B组成。在其它实施例中，电解质层26可由任意数量的亚层组成。应当理解的是，图2并非是按比例绘制；例如，为了清楚地说明而将垂直尺寸放大。
用于固体氧化物燃料电池（SOFC）的互连体优选地是导电的，以便将电子从一个电化学电池传递至另一个电化学电池；在燃料电池运行期间在氧化环境和还原环境下是机械和化学稳定的；并且是非多孔的，从而防止燃料和/或氧化剂经过互连体的扩散。如果互连体是多孔的，那么燃料可扩散至氧化剂侧并燃烧，从而导致局部的热点，该热点会导致燃料电池使用寿命的缩短（例如由于材料的退化和机械故障）、以及燃料电池系统效率的降低。类似地，氧化剂可扩散至燃料侧，从而导致燃料的燃烧。严重的互连体泄漏会显著降低燃料电池的燃料利用率和性能，或者导致燃料电池或电池堆的灾难性失效。
对于串联分段的电池而言，通过使薄膜沉积在多孔陶瓷基底（例如基底14）上，可形成燃料电池部件。在一个实施形态中，利用丝网印制工艺使薄膜沉积，包括互连体。在其它实施例中，可利用其它工艺使薄膜沉积在基底上或者在基底上形成薄膜。互连体层的厚度可以是5至30微米，但也可以厚得多，例如100微米。如果互连体不是完全非多孔的，例如由于在加工期间所导入的烧结孔隙、微裂纹、孔隙和其它缺陷，那么气体或空气经过互连体层的流出会非常高，从而导致如上所述的不良效果。因此，在本发明的一个方面中，互连体（互连体16）构造成最小化或消除氧化剂和燃料经过该互连体的扩散。
本实施例的互连体16的材料是贵金属，诸如Ag、Pd、Au和/或Pt和/或其合金，尽管在不背离本发明范围的前提下可使用其它材料。例如，在其它实施例中，可替代地可以想到互连体可使用其它材料，包括贵金属合金，诸如Ag-Pd、Ag-Au、Ag-Pt、Au-Pd、Au-Pt、Pt-Pd、Ag-Au-Pd、Ag-Au-Pt、Ag-Au-Pd-Pt和/或Pt-Pd-Au-Ag家族中的二元、三元、四元合金，包含具有较少非贵金属添加的合金、由贵金属构成的金属陶瓷、贵金属合金、Ni金属和/或Ni合金、以及惰性陶瓷相（诸如氧化铝）、或者将不导致显著寄生的具有最小离子电导率的陶瓷相，诸如YSZ（氧化钇稳定氧化锆，也称为氧化钇掺杂氧化锆，氧化钇的掺杂量为3-8mol%，优选地3-5mol%）、ScSZ（氧化钪稳定氧化锆，氧化钪的掺杂量为4-10mol%，优选地4-6mol%）、和/或导电陶瓷（诸如具有A或B部位置换或掺杂以实现足够的相稳定性和/或充分导电性的导电钙钛矿，例如包括LNF（LaNixFe1-xO3，优选地x=0.6）、LSM（La1-xSrxMnO3，x=0.1至0.3）、掺杂氧化铈、掺杂钛酸锶（诸如LaxSr1-xTiO3-δ，x=0.1至0.3）、LSCM（La1-xSrxCr1-yMnyO3，x=0.1至0.3并且y=0.25至0.75）、掺杂亚铬酸钇（诸如Y1-xCaxCrO3-δ，x=0.1-0.3）和/或其它的掺杂亚铬酸镧（诸如La1-xCaxCrO3-δ，x=0.15-0.3）中的至少一个，和导电陶瓷（诸如LNF（LaNixFe1-xO3，优选地x=0.6）、LSM（La1-xSrxMnO3，x=0.1至0.3）、掺杂钛酸锶、掺杂亚铬酸钇、LSCM（La1-xSrxCr1-yMnyO3）、和其它的掺杂亚铬酸镧中的至少一种。在一些实施例中，可以想到除了上述材料或者代替上述材料，全部或部分的互连体16可由Ni金属金属陶瓷和/或Ni合金金属陶瓷构成。Ni金属金属陶瓷和/或Ni合金金属陶瓷可具有一个或多个陶瓷相，例如但不限于是YSZ（氧化钇的掺杂量为3-8mol%，优选地3-5mol%）、氧化铝、ScSZ（氧化钪的掺杂量为4-10mol%，优选地4-6mol%）、掺杂氧化铈和/或TiO2的陶瓷相。
用于互连体16的材料的一个例子是y（PdxPt1-x）-（1-y）YSZ。其中x为0至1（重量比），优选地x是在0至0.5的范围内，以实现较低的氢气流出。y为0.35至0.80（体积比），优选地y是在0.4至0.6的范围内。
本实施例的阳极导电层22是由镍金属陶瓷所构成的电极导电层，诸如Ni-YSZ（氧化钇在氧化锆中的掺杂量为3-8mol%）、Ni-ScSZ（氧化钪的掺杂量为4-10mol%，优选地第二掺杂（为了相稳定性）为10mol%的氧化钪-ZrO2）和/或Ni掺杂氧化铈（诸如Gd或Sm掺杂）、掺杂亚铬酸镧（诸如在A部位的Ca掺杂和在B部位的Zn掺杂）、掺杂钛酸锶（诸如在A部位上的La掺杂和在B部位上的Mn掺杂）和/或La1-xSrxMnyCr1-yO3。可替代地，有人认为可将其它材料用于阳极导电层22，诸如部分或全部地基于贵金属的金属陶瓷。金属陶瓷中的贵金属可包括例如Pt、Pd、Au、Ag、和/或其合金。陶瓷相可包括例如非活性的非导电相，包括例如YSZ、ScSZ和/或一个或多个的其它非活性相，例如具有期望的热膨胀系数（CTE）以便控制层的CTE从而匹配基底和电解质的CTE。在一些实施例中，陶瓷相可包括Al2O3和/或尖晶石（诸如NiAl2O4、MgAl2O4、MgCr2O4、NiCr2O4）。在其它实施例中，陶瓷相可以是导电的，例如掺杂亚铬酸镧、掺杂钛酸锶和/或一种或多种形式的LASrMnCrO。
阳极导电层材料的一个例子是76.5%Pd、8.5%Ni、15%3YSZ。
在本实施例中，阳极24可由xNiO-（100-x）YSZ（x为55至75，重量比）、yNiO-（100-y）ScSZ（y为55至75，重量比）、NiO-氧化钆稳定氧化铈（诸如55wt%NiO-45wt%GDC）和/或NiO氧化钐稳定氧化铈所构成，尽管在不背离本发明范围的前提下可使用其它材料。例如，可替代地，有人认为阳极层24可由掺杂钛酸锶、和La1-xSrxMnyCr1-yO3（诸如La0.75Sr0.25Mn0.5Cr0.5O3）制成。
本实施例的电解质层26，例如电解质亚层26A和/或电解质亚层26B，可由陶瓷材料制成。在一个实施形态中，可使用质子和/或氧离子传导陶瓷。在一个实施形态中，电解质层26是由YSZ（诸如3YSZ和/或8YSZ）构成。在其它实施例中，除了或者代替YSZ，电解质层26可由ScSZ构成，诸如4ScSZ、6ScSZ和/或10ScSZ。在其它实施例中，可使用其它材料。例如，可替代地有人认为电解质层26可由掺杂氧化铈和/或掺杂镓酸镧制成。在任何情况下，电解质层26对于燃料电池10所使用的流体（例如，作为燃料的合成气或纯氢气、以及作为氧化剂的空气或O2）经过其中的扩散基本上是不透过的，但允许氧离子或质子的扩散。
阴极层28可由LSM（La1-xSrxMnO3，x=0.1至0.3）、La1-xSrxFeO3（诸如x=0.3）、La1-xSrxCoyFe1-yO3（诸如La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3）和/或Pr1-xSrxMnO3（诸如Pr0.8Sr0.2MnO3）中的至少一种所构成，尽管在不背离本发明范围的前提下可使用其它材料在。例如，可替代地有人认为可使用Ruddlesden-Popper镍酸盐和La1-xCaxMnO3（诸如La0.8Ca0.2MnO3）材料。
阴极导电层30是由电极导电陶瓷所构成的导电层，例如LaNixFe1-xO3（诸如LaNi0.6Fe0.4O3）、La1-xSrxMnO3（诸如La0.75Sr0.25MnO3）、掺杂亚铬酸镧（诸如La1-xCaxCrO3-δ，x=0.15-0.3）、和/或Pr1-xSrxCoO3（诸如Pr0.8Sr0.2CoO3）中的至少一种。在其它实施例中，阴极导电层30可由其它材料构成，例如贵金属金属陶瓷，尽管在不背离本发明范围的前提下可使用其它材料。贵金属金属陶瓷中的贵金属可包括例如Pt、Pd、Au、Ag和/或其合金。陶瓷相可包括例如YSZ、ScSZ和Al2O3、或者其它陶瓷材料。
阴极导电层材料的一个例子是80wt%Pd-20wt%LSM。
在图2的实施例中，示出了本发明一个实施例的各方面的各种特征、部件和它们之间的相互关系。然而，本发明并不局限于图2的具体实施例，以及图2中所示且本文中所描述的部件、特征和它们之间的相互关系。
在本实施例中，将阳极导电层22直接地印制到基底14上，作为电解质亚层26A的一部分。将阳极层24印制到阳极导电层22上。将电解质层26的各部分印制到阳极层24上，并且将电解质层26的各部分印制到阳极导电层22上和基底14上。将阴极层28印制到电解质层26的顶部上。将阴极导电层30的各部分印制到阴极层28上和电解质层26上。在方向32上，电解质层26的局部厚度将阴极层28与阳极层24隔开。
阳极层24包括在方向36上延伸的阳极间隙34。阴极层28包括也在方向36上延伸的阴极间隙38。在本实施例中，方向36大致垂直于方向32，尽管本发明不受如此的限制。间隙34将阳极层24分隔成多个单独的阳极40，一个阳极是用于各电化学电池12。间隙38将阴极层28分隔成相应的多个阴极42。各阳极40和在方向32上与阳极40相互间隔的相应阴极42连同电解质层26设置在阳极和阴极之间的部分构成了电化学电池12。
类似地，阳极导电层22和阴极导电层30具有各自的间隙44和46，这些间隙将阳极导电层22和阴极导电层30分隔成多个各自的阳极导电膜48和阴极导电膜50。术语“阳极导电层”和“阳极导电膜”可互换地使用，这是因为后者是由一层或多层的前者所组成；术语“阴极导电层”和“阴极导电膜”可互换地使用，这是因为后者是由一层或多层的前者所组成。
在本实施例中，阳极导电层22具有大约5-15微米的厚度（即，在方向32上测量的），尽管在不背离本发明范围的前提下可采用其它值。例如，有人认为在其它实施例中，阳极导电层可具有在5-50微米范围内的厚度。在其它实施例中，根据具体的材料和用途，可采用不同的厚度。
类似地，阳极层24具有大约5-20微米的厚度（即，在方向32上测量的），尽管在不背离本发明范围的前提下可采用其它值。例如，有人认为在其它实施例中，阳极层可具有在5-40微米范围内的厚度。在其它实施例中，根据具体的阳极材料和用途，可采用不同的厚度。
本实施例的电解质层26（包括电解质亚层26A和电解质亚层26B两者）具有大约5-15微米的厚度，并且单独亚层的厚度最小为大约5微米，尽管在不背离本发明范围的前提下可采用其它厚度值。例如，有人认为在其它实施例中，电解质层可具有在5-40微米范围内的厚度。在其它实施例中，根据具体的材料和用途，可采用不同的厚度。
阴极层28具有大约10-20微米的厚度（即，在方向32上测量的），尽管在不背离本发明范围的前提下可采用其它值。例如，有人认为在其它实施例中，阴极层可具有在10-50微米范围内的厚度。在其它实施例中，根据具体的阴极材料和用途，可采用不同的厚度。
阴极导电层30具有大约5-100微米的厚度（即，在方向32上测量的），尽管在不背离本发明范围的前提下可采用其它值。例如，有人认为在其它实施例中，阴极导电层可具有小于或大于5-100微米的范围的厚度。在其它实施例中，根据具体的阴极导电层材料和用途，可采用不同的厚度。
在各电化学电池12中，阳极导电层22从阳极24传导出自由电子并且将电子经由互连体16传导至阴极导电层30。阴极导电层30将电子传导至阴极28。
互连体16被埋入电解质层26中，并且电性连接到阳极导电层22，并且在方向32上从阳极导电层22经过电解质亚层26A朝向电解质亚层26B延伸，然后在方向36上从一个电化学电池12延伸至下一个相邻的电化学电池12，然后在方向32上再次朝向互连体16所电性连接的阴极导电层30而延伸。具体地，至少一部分的互连体16被埋入电解质层26的延伸部的内部，其中电解质层26的延伸部是电解质层26的延伸超过阳极40和阴极42（例如在方向32上）并且不被夹在阳极40与阴极42之间的部分。
参照图3，更详细地描述互连体16的非限制性实例的一些方面。互连体16包括封闭主导体52、和两个封闭辅助导体、或者通孔54、56。封闭主导体52被夹在电解质亚层26A与电解质亚层26B之间，并且是由在封闭端60和与封闭端60相反的封闭端62之间延伸的主体58所组成。封闭主导体52限定被包覆在电解质层26内部且沿方向36而取向的传导通路，即，在大致平行于方向36的方向上传导电子流。封闭辅助导体54具有封闭端64，并且封闭辅助导体56具有封闭端66。封闭辅助导体54和56取向在方向32上。本文中使用的术语“封闭”与在导体取向的方向上不直线延伸经过电解质层26的导体有关，即“封闭孔”终止于结构中，这与穿过该结构的“通孔”是相反的。更确切地讲，封闭端面向电解质层26的各部分。例如，导体54的端部64面向电解质亚层26B的部分68并且不能“看”过电解质亚层26B。类似地，导体56的端部66面向电解质亚层26A的部分70并且不能“看”过电解质亚层26A。同样地，主体58的端部60和62分别面向部分72和74，并且不能“看”过电解质亚层26A。
在图3的实施例中，示出了本发明一个实施例的各方面的各种特征、部件和它们之间的相互关系。然而，本发明并不局限于图3的具体实施例，以及在图3中所示出且在本文中所描述的部件、特征和它们之间的相互关系。应当理解的是，图3并不是按比例绘制；例如，为了清楚地说明将垂直尺寸放大。
在本实施例中，封闭主导体52是利用丝网印制工艺所形成的导电膜，该导电膜被埋入电解质层26的内部、被夹在电解质亚层26A与26B之间。阳极层24是沿第一平面而取向，阴极层28是沿大致平行于第一平面的第二平面而取向，电解质层26是沿大致平行于第一平面的第三平面而取向，并且形成封闭主导体52的导电膜在大致平行于第一平面的方向上延伸。
在一个实施形态中，封闭主导体52的材料可以是贵金属金属陶瓷或导电陶瓷。在其它实施例中，除了或者代替贵金属金属陶瓷或导电陶瓷，可使用其它材料，例如贵金属，诸如Ag、Pd、Au和/或Pt，尽管在不背离本发明范围的前提下可使用其它材料。在各种实施例中，可以想到可使用一种或多种的许多材料，包括贵金属合金，诸如Ag-Pd、Ag-Au、Ag-Pt、Au-Pd、Au-Pt、Pt-Pd、Ag-Au-Pd、Ag-Au-Pt、和Ag-Au-Pd-Pt，由贵金属或合金所构成的金属陶瓷，Ni金属和/或Ni合金，及惰性陶瓷相（诸如氧化铝），或者将不产生显著寄生电流的具有最小离子电导率的陶瓷相（诸如YSZ、ScSZ），和/或导电陶瓷（诸如LNF（LaNixFe1-xO3）、LSM（La1-xSrxMnO3）、掺杂钛酸锶、掺杂亚铬酸钇、LSCM（La1-xSrxCr1-yMnyO3）、和/或其它的掺杂亚铬酸镧中的至少一种），和导电陶瓷（诸如LNF（LaNixFe1-xO3），例如LaNi0.6Fe0.4O3、LSM（La1-xSrxMnO3）（诸如La0.75Sr0.25MnO3）、掺杂钛酸锶、掺杂亚铬酸钇、LSCM（La1-xSrxCr1-yMnyO3）（诸如La0.75Sr0.25Cr0.5Mn0.5O3）、和其它的掺杂亚铬酸镧。在其它实施例中，可以想到除了或者代替上述材料，封闭主导体52可由Ni金属金属陶瓷和/或Ni合金金属陶瓷所构成。Ni金属金属陶瓷和/或Ni合金金属陶瓷可具有一种或多种陶瓷相，例如但不限于是YSZ、氧化铝、ScSZ、掺杂氧化铈和/或TiO2的陶瓷相。在各种实施例中，封闭主导体52可由上面关于互连体16所陈述的材料所构成。
用于封闭主导体52的材料的一个例子是y（PdxPt1-x）-（1-y）YSZ。其中x为0至1（重量比）。为了降低成本，x优选地是在0.5至1的范围内。为了获得更好的性能和更高的系统效率，x优选地是在0至0.5的范围内。因为氢气在Pd中具有较高的流出，所以y为0.35至0.80（体积比），优选地y是在0.4至0.6的范围内。
用于封闭主导体52的材料的另一个例子是x%Pd-y%Ni-（100-x-y）%YSZ，其中x=70-80、y=5-10。
封闭辅助导体54和56的每个导体可由与主导体52相同或不同的材料所构成。在一个实施形态中，封闭辅助导体54是在封闭主导体52的加工期间由与封闭主导体52相同的材料所构成，而封闭辅助导体56是在与阴极导电层30相同的工艺步骤中由与阴极导电层30相同的材料所构成。然而，在其它实施例中，在不背离本发明范围的前提下，封闭主导体52、封闭辅助导体54和封闭辅助导体56可由其它材料组合制成。
用于封闭辅助导体54和封闭辅助导体56的材料可随着具体用途而变化。例如，由于使用一些材料组合，因而在电池制造或者电池测试期间会在互连体16与阳极导电层22和/或阴极导电层30的界面处会发生材料迁移，这会导致在燃料电池运行期间在界面处的电阻增加和较高的电池退化。材料会从阳极导电层22和/或阴极导电层30迁移进入主导体52，并且/或者根据主导体52、阳极导电层22和阴极导电层30的组成材料会从主导体52迁移进入阳极导电层22和/或阴极导电层30。为了减少在互连体/导电层界面处的材料迁移，封闭辅助导体54和封闭辅助导体56中的一个或两个可由在主导体52与阳极导电层22（阳极导电膜48）和/或阴极导电层30（阴极导电膜50）中的各自一个之间形成导电化学阻挡层的材料所构成。该化学阻挡层可消除或减少在燃料电池制造和运行期间的材料迁移。
可用于形成化学阻挡层的、用于在互连体16与阳极导电层22界面处的辅助导体54的材料可包括但不限于：Ni金属陶瓷、Ni贵金属金属陶瓷，并且贵金属可以是Ag、Au、Pd、Pt、或者它们的合金；金属陶瓷中的陶瓷相可以是YSZ（氧化钇在氧化锆中掺杂量为3-5mol%）、ScSZ（氧化钪在氧化锆中的掺杂量为4-6mol%）、掺杂氧化铈（诸如GDC或SDC）、氧化铝、和TiO2中的至少一种，或者导电陶瓷（诸如掺杂钛酸锶、掺杂亚铬酸钇、La1-xSrxCr1-yMnyO3（x=0.15-0.35，y=0.25-0.5）、和其它的掺杂亚铬酸镧）。
辅助导体54的一个例子是50v%（50Pd50Pt）-50v%3YSZ。
辅助导体54的另一个例子是15%Pd、19%NiO、66%NTZ，其中NTZ是73.6wt%NiO、20.0%TiO2、6.4%3YSZ。
可用于形成化学阻挡层的、用于在互连体16与阴极导电层30界面处的辅助导体56的材料可包括但不限于：具有贵金属的贵金属金属陶瓷，该贵金属是Ag、Au、Pd、Pt中的至少一种或者其合金，其中陶瓷相可以是YSZ（氧化钇掺杂量优选的是从3-5mol%）、ScSZ（氧化钪掺杂量优选地是从4-6mol%）、LNF（LaNixFe1-xO3，x=0.6）、LSM（La1-xSrxMnO3，x=0.1至0.3）、掺杂亚铬酸钇（诸如Y0.8Ca0.2CrO3）、LSCM（La1-xSrxCr1-yMnyO3），x=0.15-0.35，y=0.5-0.75）、和其它的掺杂亚铬酸镧（诸如La0.7Ca0.3CrO3）中的至少一种，或者导电陶瓷（诸如LNF（LaNixFe1-xO3）、LSM（La1-xSrxMnO3）、Ruddlesden-Popper镍酸盐、LSF（诸如La0.8Sr0.2FeO3）、LSCF（La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3）、LSCM（La1-xSrxCr1-yMnyO3）、LCM（诸如La0.8Ca0.2MnO3）、掺杂亚铬酸钇和其它的掺杂亚铬酸镧中的至少一种）。
辅助导体56的一个例子是50v%（50Pd50Pt）-50v%3YSZ。
辅助导体56的另一个例子是15%Pd、19%NiO、66%NTZ，其中NTZ是73.6wt%NiO、20.0%TiO2、6.4%3YSZ。
在本实施例中，辅助导体54具有大约0.4mm的宽度76（即，在方向36上），尽管在不背离本发明范围的前提下可采用更大或更小的宽度。类似地，辅助导体56具有大约0.4mm的宽度78（即，在方向36上），尽管在不背离本发明范围的前提下可采用更大或更小的宽度。主导体52具有在方向36上的长度，该长度限定用于可扩散经过互连体16（例如由于在加工期间被导入互连体16的烧结孔隙、微裂纹、孔隙和/或其它缺陷）的任何氢气的最小扩散距离80。在本实施例中，扩散距离80为0.6mm，尽管在不背离本发明范围的前提下可采用更大或更小的宽度。主导体52的膜厚度82为大约5-15微米（即，在方向32上测量的）。互连体16在方向32上的总高度84为大约10-25微米，这通常相当于电解质层26的厚度。
氢气扩散经过互连体16的总扩散距离可包括在方向32上的辅助导体54和辅助导体56的高度，该距离可通过从总高度84中减去主导体52的膜厚度82而得出，这得出大约10微米的结果。因此，扩散距离主要是由扩散距离80所控制，例如，因为辅助导体54和56的高度只相当于小部分的总扩散距离。
参照图4A和图4B，分别示出了互连体16的连续“带”构造的平面视图和互连体16的“通孔”构造的平面视图。术语“带”属于采用与长度相比宽度相对较窄的单个长导体的形式的构造。在该带构造中，主导体采用在本实施例中大致垂直于方向32和36的方向86上延伸的连续带52A的形式，并且大致在沿电化学电池12的方向86的长度上延续。在图4A和图4B的图示中，方向32延伸进入并延伸出附图的平面，因此用圆圈中的“x”来表示。术语“通孔”属于经过连接电气部件的材料的相对较小的传导路径。在图4B的图示中，主导体是采用多个通孔52B的形式，例如各自在方向86上具有仅大约0.4mm的宽度，尽管在不背离本发明范围的前提下可采用更大或更小的宽度。
在图4A和图4B的实施例中，示出了本发明一个实施例的各方面的各种特征、部件和它们之间的相互关系。然而，本发明并不局限于图4A和图4B的具体实施例，以及在图4A和图4B中示出且在本文中所描述的部件、特征和它们之间的相互关系。
再次参照图3，连同图4A和图4B，互连体16的最小扩散面积是由主导体52的扩散面积所控制，该主导体52起限制流体扩散的扩散流动孔的作用。例如，如果由于任何原因主导体52不是非多孔的，那么流体（例如，采用液体和/或气体形式的氧化剂和燃料）可扩散经过互连体16.这种扩散部分地是由膜厚度82所控制。在“带”构造中，扩散面积是通过在方向86上的连续带52A的宽度乘以膜厚度82而得出，而在“通孔”构造中扩散面积是通过将在方向86上的各通孔52B的宽度乘以膜厚度82乘以通孔52B的数量而得出。
尽管可以使用只在方向32上从阳极导电膜48延伸至阴极导电膜50（假设在方向36上，阴极导电膜50位于阳极导电膜48的上方）的互连体，但这种方案将会导致高于本发明所使用互连体的泄漏。
例如，参照图5，示出了互连体88的非限制性实例的一些方面，其中互连体88采用穿过电解质层90的通孔的形式，该电解质层90显然不被埋入电解质层90中或者被夹在在电解质层90的各亚层之间，并且不包括任何封闭导体。互连体88将电功率从阳极导体92传输至阴极导体94。为了比较的目的，互连体88在方向32上的长度96（其相当于电解质层90的厚度）假设为10-15微米，例如类似于互连体16，并且在方向36上互连体88的宽度（例如互连体88被印制进入的电解质96中的开口槽的宽度）假设为在方向36上的目前工业技术可实现的最小可印制通孔尺寸98为大约0.25mm。在方向86上互连体88的长度假设为0.4mm。因此，在互连体88中，1个通孔的扩散流动面积为大约0.25mm乘以0.4mm，这等于0.1mm2。丝网印制的通孔尺寸98的极限尺寸为最小0.25mm。
然而，在本发明中，假设通孔52B（图4B）在方向86上具有0.4mm的相同长度，1个通孔的扩散流动面积为0.4mm乘以在方向32上的0.010mm（10微米）的膜厚度等于0.004mm2，这只是互连体88的流动面积的4%。因此，通过采用允许限制最小扩散流动面积的最小尺寸减小的几何形状，可减小互连体的扩散流动面积，由此可能地减小氧化剂和/或燃料经过互连体的扩散，例如在互连体不是完全非多孔（例如，由于工艺限制和/或制造缺陷）或者互连体是离子和电子的混合导体的情况下。
此外，互连体88中的扩散距离相当于互连体88的厚度96，该厚度96在所描述的实例中也是电解质层90的厚度，即10-15微米。
相反，本发明的封闭主连接体52（不论采用连续带52A还是通孔52B的形式）的扩散距离是扩散距离80，该扩散距离80为0.6mm，并且是互连体88的扩散距离（0.6mm除以10-15微米）的40-60倍，互连体88的扩散距离是电解质厚度的许多倍。因此，通过采用其中在一个方向上延伸的扩散距离不受电解质厚度的限制的几何形状，可显著地增加互连体的扩散距离，由此可能地减少氧化剂和/或燃料经过互连体的扩散。
一般来说，燃料和/或空气从给定的材料和微结构中经过互连体的流动取决于流动面积和流动距离。本发明的一些实施例可燃料和/或空气经过互连体的流动达102至104的幅度，例如如果连接体不是非多孔的，则取决于所使用互连体的具体尺寸。
例如，与加工有关的缺陷（诸如烧结孔隙、微裂纹和孔隙）的尺寸通常是从亚微米至数微米（孔隙）或者数微米至10微米（微裂纹）。在仅10-15微米的扩散距离下，缺陷的存在可提供经过互连体的直接流动路径，或者至少减小扩散距离达相当大的百分率。例如，假设设计扩散距离为10微米。在10微米缺陷的存在下，将会形成用于氢气和/或氧化剂流动的直接流动路径，因为这种缺陷将会打开经过互连体的直接流动路径（应注意的是，阳极/导电层和阴极/导电层有意地是多孔）。甚至假设在10微米缺陷存在下设计扩散距离为15微米，扩散距离将会减小67%，从而留下仅5微米的净扩散距离。
另一方面，在本发明互连体16中的10微米的缺陷将会对主导体52的0.6mm设计扩散距离仅具有可忽略的影响，即，将0.6mm的设计扩散距离减小到0.59mm，这是由于缺陷存在所导致的相对地不重要的减小。
参照图6A和图6B，示出了具有采用在方向86上延伸的通孔52C形式的封闭主导体的本发明一个实施例的非限制性实例的一些方面。在图6A的图示中，方向32延伸进入和延伸出附图的平面，因此用圆圈中的“x”表示。在图6B的图示中，方向36延伸进入和延伸出附图的平面，因此用圆圈中的“x”表示。通孔52C类似于通孔52B，除了在方向86上而不是在方向36上延伸，例如由取向在方向86上的扩散距离80所表示。应当理解的是，尽管图6A和图6B仅示出了单个通孔52C，但本发明的实施例可包括沿方向86延伸的多个这种通孔。
在图6A和图6B中，电子流动的方向是用三维流动路径线100表示。电子在方向36上经过阳极导电膜48朝向辅助导体54流动，然后在方向32上经过辅助导体54朝向通孔52C流动，然后电子在方向86上经过通孔52C朝向辅助导体56流动，然后在方向32上经过辅助导体56流动进入阴极导电膜50，之后电子在方向36上流动经过阴极导电膜50，例如流动至下一个电化学电池。
在图6A和图6B的实施例中，示出了本发明一个实施例的各方面的各种特征、部件和它们之间的相互关系。然而，本发明并不局限于图6A和图6B的具体实施例，以及图6A和图6B中所示出且本文中所描述的部件、特征和它们之间的相互关系。
参照图7，示意性地示出了燃料电池系统210的一个实施例的非限制性实例的一个方面。燃料电池系统210包括设置在基底214上的多个电化学电池212，各电化学电池212具有采用陶瓷密封件102形式的密封件。燃料电池系统210还包括上面关于燃料电池系统10所描述的的部件，例如包括具有封闭主导体52和封闭辅助导体或者通孔54和56的互连体16；氧化剂侧18；燃料侧20；电解质层26；阳极40；阴极42、阳极导电膜48和阴极导电膜50。对基底14的描述同样适用于基底214。在图7的实施例中，互连体16的辅助导体56是由与阴极导电膜50相同的材料所构成，而互连体16的辅助导体54是由与阳极导电膜48相同的材料构成。互连体16的封闭主导体52是由与上面关于图2的实施例中的互连体16所描述的相同材料所构成。在其它实施例中，例如辅助导体54和/或辅助导体56可由与封闭主导体52相同的材料构成，或者可由不同的材料构成。在一个实施形态中，封闭主导体52是采用连续带的形式，例如图4A中所示的连续带52A。在另一个实施形态中，封闭主导体52是采用多个通孔的形式，诸如图4B中的通孔52B。在其它实施例中，封闭主导体52可采用在本文中未明确陈述的其它形式。
在一个实施形态中，陶瓷密封件102被施加到多孔基底214上，并且被水平地定位（在图7的透视图中）在一个电化学电池212的阳极导电膜48与相邻电化学电池212的辅助导体54之间。在其它实施例中，陶瓷密封件102可位于其它的方向和位置。陶瓷密封件102具有大约5-30微米的厚度（即，在方向32上测量的），尽管在其它实施例中可采用其它的厚度值。在一个实施形态中，陶瓷密封件102对于气体和液体是不透过的，诸如电化学电池212所使用的燃料和氧化剂，并且构造成防止气体和液体从基底214泄漏进入陶瓷密封件所施加的区域。在其它实施例中，陶瓷密封件102对于气体和液体会是基本上不透过的，并且可构造成减少气体和液体从基底214泄漏进入陶瓷密封件102所施加的区域，例如，相对于不使用陶瓷密封件的其它构造。陶瓷密封件102构造成提供在基底214与设置在陶瓷密封件102与基底214相反侧上的燃料电池部件之间的基本上“气密的”密封件。
在一个实施形态中，陶瓷密封件102被定位成防止或减少气体和液体从基底214泄漏进入互连体16。在一个实施形态中，陶瓷密封件102在方向36上延伸，并且被垂直地（在方向32上）定位在位于底部上的多孔基底214与位于顶部上的互连体16的封闭主导体52和电解质26之间，由此防止气体和液体泄漏进入封闭主导体52（和电解质26）被陶瓷密封件102重叠的部分。在其它实施例中，除了或者代替图7中所示位置，可将陶瓷密封件102设置在其它合适的位置。封闭主导体52被埋入在位于底部上的陶瓷密封件102的一部分与位于顶部上的延伸的电解质26的一部分之间。图7的实施例中的扩散距离主要是由在方向36上互连体16被陶瓷密封件102和电解质26重叠的长度所限定。在一个实施形态中，重叠为0.3-0.6mm，尽管在其它实施例中，可采用其它值。互连体16延伸进入活性电化学电池212区域。在一些实施例中，图7中所示构造的主互连体面积可小于其它设计，这可增加在基底214上的总活性电池面积，这可提高燃料电池系统210的效率。
陶瓷密封件102是由陶瓷材料构成。在一个实施形态中，用于构成陶瓷密封件102的陶瓷材料是氧化钇稳定氧化锆，诸如3YSZ。在另一个实施形态中，用于构成陶瓷密封件102的材料是氧化钪稳定氧化锆，诸如4ScSZ。在另一个实施形态中，用于构成陶瓷密封件102的材料是氧化铝。在另一个实施形态中，用于构成陶瓷密封件102的材料是非导电性的烧绿石材料，诸如La2Zr2O7。其它实施例可采用其它陶瓷，例如根据各种因素，诸如与各电化学电池212和基底214的相邻部分材料的相容性、燃料电池系统210所使用的燃料和氧化剂、和燃料电池系统210的局部瞬态和稳态工作温度。其它实施例可使用除陶瓷以外的材料。
在图7的实施例中，示出了本发明一个实施例的各方面的各种特征、部件和它们之间的相互关系。然而，本发明并不局限于图7的具体实施例，以及图7中所示且在本文中所描述的部件、特征和它们之间的相互关系。
参照图8，示意性地示出了燃料电池系统310的一个实施例的非限制性实例的一些方面。燃料电池系统310包括设置在基底314上的多个电化学电池312，各电化学电池312包括陶瓷密封件102。燃料电池系统310还包括上面关于燃料电池系统10所陈述的部件，例如包括具有封闭主导体52以及封闭辅助导体或通孔54和56的互连体16；氧化剂侧18；燃料侧20；电解质层26；阳极40；阴极42、阳极导电膜48和阴极导电膜50。对基底14的描述同样适用于基底314。在图8的实施例中，互连体16主要是由阳极导电膜48的材料所构成，因此在图8的实施例中封闭主导体52和辅助导体54可看作是阳极导电膜48的延伸。例如，封闭主导体52和辅助导体54被图示为是由阳极导电膜48的材料所构成，而辅助导体56是由在图2的实施例中用于互连体16的上述材料所构成。在一个实施形态中，封闭主导体52是采用连续带的形式，例如在图4A中所示的连续带52A。在另一个实施形态中，封闭主导体52是采用多个通孔的形式，诸如在图4B中的通孔52B中。在其它实施例中，封闭主导体52可采用本文中未明确陈述的其它形式。
陶瓷密封件102被定位成防止或减少气体和液体从基底314泄漏进入互连体16.在一个实施形态中，陶瓷密封件102垂直地（在方向32上）定位在位于底部上的多孔基底314与位于顶部上的封闭主导体52和电解质26之间。由此防止气体和液体泄漏进入封闭主导体52被陶瓷密封件102重叠的部分。封闭主导体52被埋入在位于底部上的陶瓷密封件102的一部分与位于顶部上的延伸的电解质26之间。在图8的实施例中的扩散距离主要是由在方向36上互连体16被陶瓷密封件102和电解质26两者重叠的长度所限定。在一个实施形态中，重叠为0.3-0.6mm，尽管在其它实施例中可采用其它值。
因为陶瓷密封件102防止气体和液体进入电化学电池312，所以互连体16无需与不包括密封件（诸如陶瓷密封件102）的其它设计一样地致密（以防止或减少泄漏）。在这种设计中，互连体16可由用于构成阳极导电层48和/或阴极导电层50的材料所构成。例如，参照图9，示出了其中互连体16完全地是由用于构成阳极导电层48和阴极导电层50的材料所构成的一个实施例。图9示意性地示出了燃料电池系统410的一个实施例的非限制性实例的一些方面。燃料电池系统410包括设置在基底414上的多个电化学电池412；各电化学电池412包括陶瓷密封件102。燃料电池系统410还包括上面关于燃料电池系统10所描述的部件，例如包括具有封闭主导体52和封闭辅助导体或者通孔54和56的互连体16；氧化剂侧18；燃料侧20；电解质层26；阳极40；阴极42，阳极导电膜48和阴极导电膜50。对基底14的描述同样适用于基底414。在图9的实施例中，封闭主导体52和辅助导体54是由用于构成阳极导电膜48的材料相同的材料所构成，并且是在用于形成阳极导电膜48相同的工艺步骤中而形成。因此，在图9的实施例中，封闭主导体52和辅助导体54可看作是阳极导电膜48的延伸。类似地，在图9的实施例中，辅助导体56是由用于构成阴极导电膜50的材料相同材料所构成，并且是在与用于形成阴极导电膜50的相同工艺步骤中而形成。因此，图9的实施例中的辅助导体56可看作是阴极导电膜50的延伸。
在图8和图9的实施例中，示出了本发明实施例各方面的各种特征、部件和它们之间的相互关系。然而，本发明并不局限于图8和图9的具体实施例，以及在图8和图9中所示出且在本文中所描述的部件、特征和它们之间的相互关系。
参照图10-图15，一般来说，本发明人已确定了在互连体与相邻部件（例如阳极和/或阳极导电膜和/或阴极和/或阴极导电膜）之间的材料扩散会对某些燃料电池系统的性能产生负面影响。因此，本发明的一些实施例涉及一种用于防止或减少这种材料扩散的导电的化学阻挡层（例如，如上所述，和/或化学阻挡层104，下面在图10-图15中所示）。在各种实施例中，化学阻挡层104可构造成防止或减少在互连体与阳极之间、和/或在互连体与阳极导电膜之间、和/或在互连体与阴极之间、和/或在互连体与阴极导电膜之间的界面处的材料迁移或扩散，这会提高互连体的长期耐久性。例如，在没有化学阻挡层的情况下，会在由贵金属金属陶瓷所构成的互连体与由Ni基金属陶瓷所构成的阳极导电膜和/或阳极之间的界面处发生材料迁移（扩散）。材料迁移可发生在两个方向上，例如Ni从阳极导电层/导电膜和/或阳极迁移进入互连体，并且贵金属从互连体迁移进入导电层/导电膜和/或阳极。材料迁移可导致在互连体与阳极导电膜和/或阳极之间的界面处或附近的孔隙率增加，并且会导致在界面处的一个或更多的非或低电子传导相的富集，从而获得较高的面比电阻（ASR），因此导致燃料电池性能的下降。在互连体与阴极之间和/或在互连体与阴极导电膜之间的材料迁移也会或者可替代地导致对燃料电池性能的有害作用。
因此，一些实施例采用化学阻挡层，例如化学阻挡层104，该化学阻挡层构造成防止或减少在互连体与相邻导电部件（诸如阳极、阳极导电层/导电膜、阴极和/或阴极导电层/导电膜中一个或多个）之间的界面处的材料迁移或扩散，因此防止或减少材料迁移（扩散），该材料迁移（扩散）可能会导致有害作用，例如在界面处的孔隙形成和一个或更多的非或低电子导电相的富集。化学阻挡层104可由两种类型材料的一种或两种所构成：金属陶瓷和/或导电陶瓷。对于金属陶瓷而言，陶瓷可以是一种或多种的惰性填充料；具有低离子导电性的陶瓷，诸如YSZ；和电子导体。在各种实施例中，例如对于阳极侧（例如，使用于与阳极和/或阳极导电层/导电膜相邻的位置）而言，化学阻挡层104可由一种或多种材料构成，包括但不限于Ni金属陶瓷或Ni-贵金属金属陶瓷。贵金属相可以是例如但不限于：Ag、Au、Pd、Pt中的一种或多种；或者Ag、Au、Pd和/或Pt中的一种或多种合金。金属陶瓷中的陶瓷相可以是例如但不限于：YSZ（诸如3YSZ）、ScSZ（诸如4ScSZ）、掺杂氧化铈（诸如Gd0.1Ce0.9O2）、SrZrO3、组成（MRE）2Zr2O7的烧绿石（其中MRE=一种或多种稀土阳离子，例如但不限于La、Pr、Nd、Gd、Sm、Ho、Er、和/或Yb），例如但不限于La2Zr2O7和Pr2Zr2O7、氧化铝、和TiO2中的至少一种，或者一种或多种电子导电陶瓷，诸如掺杂的氧化铈（由于薄膜，因而在较低氧分压下较高的电子导电性从而提供足够低的ASR）、掺杂钛酸锶、LSCM（La1-xSrxCr1-yMnyO3，x=0.15-0.35，y=0.25-0.5）、和/或其它的掺杂亚铬酸镧和掺杂氧化亚铬酸钇。在各种实施例中，例如对于阴极侧（例如，使用于与阴极和/或阴极导电层/导电膜相邻的位置）而言，化学阻挡层104可由一种或多种材料构成，包括但不限于贵金属金属陶瓷。贵金属相可以是例如但不限于：Ag、Au、Pd、Pt中的一种或多种，或者Ag、Au、Pd和/或Pt的一种或多种合金。金属陶瓷中的陶瓷相可以是例如但不限于：YSZ，ScSZ，掺杂氧化铈，SrZrO3，组成（MRE）2Zr2O7的烧绿石（其中MRE=一种或多种稀土阳离子，例如但不限于La、Pr、Nd、Gd、Sm、Ho、Er、和/或Yb）中的至少一种，例如但不限于La2Zr2O7和Pr2Zr2O7），氧化铝，和TiO2，或者一种或多种电子导电陶瓷（诸如LNF（LaNixFe1-xO3，诸如x=0.6）、LSM（La1-xSrxMnO3，x=0.15-0.3）、LCM（诸如La0.8Ca0.2MnO3）、Ruddlesden-Popper镍酸盐、LSF（诸如La0.8Sr0.2FeO3）、LSCF（La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3）、LSCM（La1-xSrxCr1-yMnyO3，x=0.15-0.35，y=0.5-0.75）、掺杂亚铬酸钇、和其它的掺杂亚铬酸镧）。对用于化学阻挡层104的具体材料的选择可随着用途的需要而变化，例如根据成本、制造的容易性、用于电性连接到互连体16和/或一个其子部件（例如封闭主导体52、辅助导体54和辅助导体56）的部件的材料的类型。
阳极侧化学阻挡层材料的一个例子是15%Pd、19%NiO、66%NTZ，其中NTZ是73.6wt%NiO、20.0%TiO2、6.4%YSZ。
阳极侧化学阻挡层材料的另一个例子是掺杂氧化铈，诸如Gd0.1Ce0.9O2。
在对燃料电池系统中的化学阻挡层（诸如化学阻挡层104）的实验测试中，在使用设置在由65Pd35Pt-YSZ金属陶瓷所构成互连体与由20wt%Pd-Ni-尖晶石所构成阳极导电层之间的由30wt%Pd-70wt%NTZ金属陶瓷（NTZ=NiO2-3YSZ）所构成化学阻挡层的1300小时测试的过程中，在电池功率输出中获得大约0.1%每千小时的退化率。在一个比较测试中，但不包括化学阻挡层（诸如化学阻挡层104），直接地与由20wt%Pd-Ni-尖晶石所构成的阳极导电层发生相互作用的由50v%（96Pd6Au）-50v%YSZ金属陶瓷所构成的互连体在大约10小时的测试中显示显著的退化，并且在大约25小时测试中显示由于在互连体与阳极导电层之间的材料迁移所导致的燃料电池失效。在另一个测试中，使用设置在阳极导电膜与互连体之间的由导电陶瓷（10mol%Gd掺杂的CeO2）所构成的化学阻挡层104，对两个燃料电池进行了测试。互连体的ASR在大约8000小时的测试后不显示退化，相反显示少许的的改善，从而在这两个测试品中获得0.05ohm/cm2和0.06ohm/cm2的最终值。
参照图10，图中示意性地示出了设置在基底514上的燃料电池系统510的一个实施例的非限制性实例的一些方面。燃料电池系统510包括化学阻挡层104。燃料电池系统510还包括上面关于燃料电池系统10所描述的部分的部件，例如包括具有封闭主导体52的互连体16；氧化剂侧18；燃料侧20；电解质层26；阳极40；和阴极42。尽管仅示出了一种情况的互连体16、封闭主导体52、阳极40和阴极42，和两种情况的电解质层26，但应当理解的是燃料电池系统510可包括多个各这种部件，例如在方向36上布置串联的，例如类似于上述实施例。对基底14的描述同样也适用于基底514。在燃料电池系统510中，化学阻挡层104设置在阳极40与互连体16（封闭主导体52）之间，在方向32上在阳极40与互连体16之间延伸，并且构造成防止阳极40与互连体16（封闭主导体52）之间的材料迁移。化学阻挡层104可由上面关于图10-图15的实施例所陈述的一种或多种材料所构成。
参照图11，图中示意性地示出了燃料电池系统610的一个实施例的非限制性实例的一些方面。燃料电池系统610包括设置在基底614上的多个电化学电池612，各电化学电池612包括化学阻挡层104。燃料电池系统610还包括上面关于燃料电池系统10所陈述的部件，例如包括具有封闭主导体52和封闭辅助导体或者通孔54和56的互连体16；氧化剂侧18；燃料侧20；电解质层26；阳极40；阴极42、阳极导电膜48和阴极导电膜50。对基底14的描述同样适用于基底614。在燃料电池系统610中，化学阻挡层104被设置在阳极导电膜48与互连体16（封闭主导体52）之间，在方向32上在阳极导电膜48与互连体16之间延伸，并且构造成防止在阳极导电膜48与互连体16（封闭主导体52）之间的材料迁移。化学阻挡层104可由上面关于图10-图15的实施例所陈述的一种或多种材料所构成。在燃料电池系统610中，一部分的电解质层26被设置在阳极40与化学阻挡层104之间，沿方向36在阳极40与化学阻挡层104之间延伸。
参照图12，图中示意性地示出了燃料电池系统710的一个实施例的非限制性实例的一些方面。燃料电池系统710包括设置在基底714上的多个电化学电池712；各电化学电池712包括陶瓷密封件102和化学阻挡层104。燃料电池系统710还包括上面关于燃料电池系统10所描述的部件，例如包括具有封闭主导体52和封闭辅助导体或者通孔54和56的互连体16；氧化剂侧18；燃料侧20；电解质层26；阳极40；阴极42、阳极导电膜48和阴极导电膜50。对基底14的描述同样适用于基底714。在燃料电池系统710中，陶瓷密封件102被定位成防止或减少气体和液体从基底714泄漏进入互连体16（封闭互连体52），并且在方向36上在一个电化学电池712的阳极导电膜48与相邻电化学电池712的辅助导体54之间延伸。
在燃料电池系统710中，陶瓷密封件102被垂直地（在方向32中）定位在位于底部上的多孔基底714与位于顶部上的互连体16的封闭主导体52和电解质26之间，由此防止气体和液体从基底714泄漏进入封闭主导体52（和电解质26）被陶瓷密封件102所重叠的部分。在其它实施例中，除了或者代替图12中所示的位置，可将陶瓷密封件102设置在其它合适的位置。陶瓷密封件102可由上面关于图7的实施例所陈述的一种或多种材料所构成。一部分的封闭主导体52被埋入在位于底部上的陶瓷密封件102与位于顶部上的电解质26之间。图12的实施例中的扩散距离主要是由在方向36上的封闭主导体52被陶瓷密封件102和电解质26两者重叠的长度所限定。
在燃料电池系统710中，化学阻挡层104被设置在阳极导电膜48与互连体16（封闭主导体52）之间，在方向32上在阳极导电膜48与互连体16的封闭主导体52和辅助导体54之间延伸，并且构造成防止在阳极导电膜48和封闭主导体52和辅助导体54之间的材料迁移。化学阻挡层104可由上面关于图10-图15的实施例所陈述的一种或多种材料所构成。
参照图13，图中示意性地示出了燃料电池系统810的一个实施例的非限制性实例的一些方面。燃料电池系统810包括设置在基底814上的多个电化学电池812；各电化学电池812包括陶瓷密封件102和化学阻挡层104。燃料电池系统810还包括上面关于燃料电池系统10所描述的部件，例如包括具有封闭主导体52和辅助导体或通孔54和56的互连体16；氧化剂侧18；燃料侧20；电解质层26；阳极40；阴极42、阳极导电膜48和阴极导电膜50。对基底14的描述同样也适用于基底814。
在燃料电池系统810中，陶瓷密封件102被定位成防止或减少气体和液体从基底814泄漏进入互连体16（封闭互连体52），并且在方向36上在一个电化学电池812的阳极40和阳极导电膜48与相邻电化学电池812的阳极40和阳极导电膜48之间延伸。在燃料电池系统810中，陶瓷密封件102垂直地（在方向32中）被定位在位于底部上的多孔基底814与位于顶部上的互连体16的封闭主导体52和电解质26之间，由此防止气体和液体从基底714泄漏进入封闭主导体52（和电解质26）被陶瓷密封件102所重叠的部分。在其它实施例中，除了或者代替图13中所示的位置，可将陶瓷密封件102设置在其它合适的位置。陶瓷密封件102可由上面关于图7的实施例所陈述的一种或多种材料所构成。封闭主导体52的一部分被埋入位于底部上的陶瓷密封件102与位于顶部上的电解质26之间。图1的实施例3中的扩散距离主要是由在方向36上的封闭主导体52被陶瓷密封件102和电解质26重叠的长度所限定。
在燃料电池系统810中，化学阻挡层104被设置在阳极40与封闭主导体52之间，并且构造成防止阳极40与封闭主导体52之间的材料迁移。在一个实施形态中，化学阻挡层104也起辅助导体54的作用。在其它实施例中，辅助导体54可单独地由从化学阻挡层104组成。化学阻挡层104可由上面关于图10-图15的实施例所陈述的一种或多种材料所构成。
参照图14，图中示意性地示出了设置在基底914上的燃料电池系统910的一个实施例的非限制性实例的一些方面。燃料电池系统910包括化学阻挡层104。燃料电池系统910还包括上面关于燃料电池系统10所描述的一些部件，例如包括具有封闭主导体52的互连体16；氧化剂侧18；燃料侧20；电解质层26；阳极40；和阴极42。尽管仅示出了单个的互连体16、封闭主导体52、阳极40和阴极42，和两个的电解质层26，但应当理解的是燃料电池系统910可包括多个这种部件，例如在方向36上布置串联的，例如类似于上述实施例。对基底14的描述同样适用于基底914。在燃料电池系统910中，化学阻挡层104被设置在阴极42与互连体16（封闭主导体52）之间，在方向32上在阴极42与互连体16之间延伸，并且构造成防止阴极42与互连体16（封闭主导体52）之间的材料迁移。化学阻挡层104可由上面关于图10-图15的实施例所陈述的一种或多种材料所构成。
参照图15，图中示意性地示出了燃料电池系统1010的一个实施例的非限制性实例的一些方面。燃料电池系统1010包括设置在基底1014上的多个电化学电池612；各电化学电池1012包括化学阻挡层104。燃料电池系统1010还包括上面关于燃料电池系统10所描述的部件，例如包括具有封闭主导体52和封闭辅助导体或者通孔54和56的互连体16；氧化剂侧18；燃料侧20；电解质层26；阳极40；阴极42、阳极导电膜48和阴极导电膜50。对基底14的描述也同样适用于基底1014。在燃料电池系统1010中，化学阻挡层104被设置在阴极导电膜50与互连体16（封闭主导体52）之间，在方向32上在阴极导电膜50与互连体16（封闭主导体52）之间延伸，并且构造成防止阴极导电膜50与互连体16（封闭主导体52）之间的材料迁移。化学阻挡层104可由上面关于图10-图15的实施例所陈述的一种或多种材料所构成。在图15的实施例中，化学阻挡层104也起辅助导体56的作用。
在图10-图15的实施例中，示出了本发明方面和实施例的各种特征、部件和体内之间的相互关系。然而，本发明并不局限于图10-图15的具体实施例，以及在图10-图15中所示出且在本文中所描述的部件、特征和它们之间的相互关系。
参照图16-图19，一般来说，本发明人已确定在一些燃料电池中，在一些操作条件下，阴极导电层/导电膜、电解质、和互连体的各部分（例如通孔）可以在各电化学电池内部或之间形成寄生电池，尤其是在阴极导电层/导电膜与电解质之间存在重叠。在寄生电池中，阴极导电层/导电膜起阴极的作用，并且互连体（例如由贵金属金属陶瓷所构成的通孔）起阳极的作用。在燃料电池运行期间寄生电池消耗燃料，由此降低燃料电池系统的效率。另外，由寄生电池所产生的水蒸气可产生局部的高氧分压，这会导致已扩散进入互连体（例如，通孔）材料的贵金属相中的Ni被氧化，从而导致互连体的退化。
本发明人实施了确认寄生电池存在的测试。该测试确认，尽管在测试期间在一些温度下（例如900℃）不发生显著退化，但在较高的工作温度（例如925℃）下在大约700小时测试之后发生互连体的退化。测试后分析表明Ni从阳极导电层/导电膜侧经过封闭主导体52中的贵金属相迁移到互连体的阴极导电层/导电膜侧，该迁移被较高的运行温度加速。由于由寄生电池产生的水蒸气所导致的高氧分压导致在阴极导电层/导电膜与电解质之间的边界附近的延伸电解质26与封闭主互连体52的界面处的从互连体的贵金属中分离的Ni被氧化。在封闭主导体52与电解质26之间的界面处的持续NiO堆积、和持续Ni迁移将有可能导致互连体的失效。
为了防止阴极导电层/导电膜与电解质之间的重叠，在各种实施例本发明人利用在阴极导电层/导电膜与电解质之间的分离特征（图16和图17的间隙106；和图18和图19的绝缘体108of）来分离即间隔阴极导电层/导电膜与电解质使它们不相互接触，因此消除寄生电池。在采用间隙106形式的分离特征（还包括由Pd-Ni合金金属陶瓷构成的化学阻挡层104）达大约2000小时包括在严苛条件下（925℃以及由20%H2、10%CO、19%CO2、47%水蒸气和4%N2组成的燃料）的大约1000小时燃料电池系统的测试中，不导致互连体的退化。因此，本发明的一些实施例涉及一种防止寄生电池形成的分离特征，例如在阴极导电层/导电膜与电解质之间的间隙106。
参照图16，图中示意性地示出了燃料电池系统1110的一个实施例的非限制性实例的一些方面。燃料电池系统1110包括设置在基底1114上的多个电化学电池1112；各电化学电池1112包括陶瓷密封件102、化学阻挡层104、和采用间隙106形式的分离特征。燃料电池系统1110还包括上面关于燃料电池系统10所描述的部件，例如包括具有封闭主导体52和封闭辅助导体或者通孔54和56的互连体16；氧化剂侧18；燃料侧20；电解质层26；阳极40；阴极42、阳极导电膜48和阴极导电膜50。对基底14的描述同样适用于基底1114。间隙106在方向36上在阴极导电膜50（例如，由一个或多个阴极导电层30组成）与电解质层26之间延伸。
在燃料电池系统1110中，陶瓷密封件102被定位成防止或减少气体和液体从基底1114泄漏进入互连体16（封闭主导体52），并且在方向36上在一个电化学电池112的阳极导电膜48与相邻电化学电池112的辅助导体54之间延伸。
在燃料电池系统1110中，陶瓷密封件102垂直地（在方向32上）被定位在位于底部上的多孔基底1114与位于顶部上的互连体16的封闭主导体52和电解质26之间，由此防止气体和液体从基底1114泄漏进入封闭主导体52（和电解质26）被陶瓷密封件102所重叠的部分。在其它实施例中，除了或者代替图12中所示的位置，可将陶瓷密封件102设置在其它合适的位置。陶瓷密封件102可由上面关于图7的实施例所描述的一种或多种材料所构成。一部分的封闭主导体52被埋入在位于底部上的陶瓷密封件102与位于顶部上的延伸的电解质26之间。图1的实施例6中的扩散距离主要是由在方向36上封闭主导体52被陶瓷密封件102和电解质26重叠的长度所限定。
在燃料电池系统1110中，化学阻挡层104被设置在阳极导电膜48与互连体16（封闭主导体52）之间，在方向32上在阳极导电膜48与互连体16的封闭主导体52和辅助导体54之间延伸，并且构造成防止在阳极导电膜48和封闭主导体52和辅助导体54之间的材料迁移。化学阻挡层104可由上面关于图10-图15的实施例所陈述的一种或多种材料所构成。
在燃料电池系统1110中，间隙106构造成防止在阴极导电膜50、电解质层26和封闭主导体52之间形成寄生燃料电池。尽管图16的实施例中的间隙106是与具有陶瓷密封件102、化学阻挡层104和阳极导电膜48的燃料电池系统一同使用，但在其它实施例中，间隙106可应用于不包括相当于陶瓷密封件102、化学阻挡层104和阳极导电膜48中的一个或多个的部件的燃料电池系统。
参照图17，图中示意性地示出了燃料电池系统1210的一个实施例的非限制性实例的一些方面。燃料电池系统1210包括设置在基底1214上的多个电化学电池1212；各电化学电池1212包括化学阻挡层104和采用间隙106形式的分离特征。燃料电池系统1210还包括上面关于燃料电池系统10所描述的部件，例如包括具有封闭主导体52和封闭辅助导体或者通孔54和56的互连体16；氧化剂侧18；燃料侧20；电解质层26；阳极40；阴极42、阳极导电膜48和阴极导电膜50。对基底14的描述同样适用于基底1214。
在燃料电池系统1210中，化学阻挡层104被设置在阳极导电膜48与互连体16（封闭主导体52）之间，在方向32上在阳极导电膜48与互连体16之间延伸，并且构造成防止阳极导电膜48与互连体16（封闭主导体52）之间的材料迁移。化学阻挡层104可由上面关于图10-图15的实施例所描述的一种或多种材料所构成。在燃料电池系统1210中，一部分的电解质层26被设置在阳极40与化学阻挡层104之间，在方向36上在阳极40与化学阻挡层104之间延伸。
在燃料电池系统1210中，间隙106构造成防止在辅助导体56（由与阴极导电膜50相同的材料构成）、电解质层26和封闭主导体52之间形成寄生燃料电池。尽管在图17的实施例中间隙106是与具有化学阻挡层104和阳极导电膜48的燃料电池系统一同使用，但在其它实施例中，间隙106可应用于不包括相当于化学阻挡层104和阳极导电膜48中的一个或多个的部件的燃料电池系统。
参照图18，图中示意性地示出了燃料电池系统1310的一个实施例的非限制性实例的一些方面。燃料电池系统1310包括设置在基底1314上的多个电化学电池1312；各电化学电池1312包括陶瓷密封件102、化学阻挡层104、和采用绝缘体108形式的分离特征。燃料电池系统1310还包括上面关于燃料电池系统10所描述的部件，例如包括具有封闭主导体s52和封闭辅助导体或者通孔54和56的互连体16；氧化剂侧18；燃料侧20；电解质层26；阳极40；阴极42、阳极导电膜48和阴极导电膜50。对基底14的描述同样适用于基底1314。绝缘体108在方向36上在阴极导电膜50（例如，由一个或多个阴极导电层30组成）和电解质层26之间延伸。
在燃料电池系统1310中，陶瓷密封件102被定位成防止或减少气体和液体从基底1314泄漏进入互连体16（封闭主导体52），并且在方向36上在一个电化学电池1312的阳极导电膜48与相邻电化学电池312的辅助导体54之间延伸。
在燃料电池系统1310中，陶瓷密封件102被垂直地（在方向32上）定位在位于底部上的多孔基底1314与位于顶部上的互连体16的封闭主导体52和电解质26之间，由此防止气体和液体从基底1314泄漏进入封闭主导体52被陶瓷密封件102所重叠的部分（和电解质26）。在其它实施例中，除了或代替图12中所示的位置，可将陶瓷密封件102设置在其它合适的位置。陶瓷密封件102可由上面关于图7的实施例所传输的一种或多种材料所构成。一部分的封闭主导体52被埋入在位于底部上的陶瓷密封件102与位于顶部上的延伸的电解质26之间。在图1的实施例8中的扩散距离主要是由在方向36上封闭主导体52被陶瓷密封件102和电解质26两者重叠的长度所限定。
在燃料电池系统1310中，化学阻挡层104被设置在阳极导电膜48与互连体16（封闭主导体52）之间，在方向32上在阳极导电膜48与互连体16的封闭主导体52和辅助导体54之间延伸，并且构造成防止在阳极导电膜48和封闭主导体52和辅助导体54之间的材料迁移。化学阻挡层104可由上面关于图10-图15的实施例所传输的一种或多种材料所构成。
在燃料电池系统1310中，绝缘体108构造成防止在阴极导电膜50、电解质层26和封闭主导体52之间形成寄生燃料电池。在一个实施形态中，绝缘体108是由绝缘性非导电材料构成，诸如氧化铝（Al2O3）、烧绿石（诸如在其它实施例中，La2Zr2O7、Pr2Zr2O7、和SrZrO3）。可使用其它材料构成绝缘体108，例如除了或者代替氧化铝，可使用一种或多种其它类型的非导电性陶瓷。尽管在图16的实施例中绝缘体108是与具有陶瓷密封件102、化学阻挡层104和阳极导电膜48的燃料电池系统一同使用，但在其它实施例中，绝缘体108可应用于不包括相当于陶瓷密封件102、化学阻挡层104和阳极导电膜48中的一个或多个的部件的燃料电池系统中。
参照图19，图中示意性地示出了燃料电池系统1410的一个实施例的非限制性实例的一些方面。燃料电池系统1410包括设置在基底1414上的多个电化学电池1412；各电化学电池1412包括化学阻挡层104和采用绝缘体108形式的分离特征。燃料电池系统1410还包括上面关于燃料电池系统10所描述的部件，例如包括具有封闭主导体52和封闭辅助导体或者通孔54和56的互连体16；氧化剂侧18；燃料侧20；电解质层26；阳极40；阴极42、阳极导电膜48和阴极导电膜50。对基底14的描述同样适用于基底1414。
在燃料电池系统1410中，化学阻挡层104被设置在阳极导电膜48与互连体16（封闭主导体52）之间，沿方向32在阳极导电膜48与互连体16之间延伸，并且构造成防止在阳极导电膜48与互连体16（封闭主导体52）之间的材料迁移。化学阻挡层104可由上面关于图10-图15的实施例所陈述的一种或多种材料所构成。在燃料电池系统1410中，一部分的电解质层26被设置在阳极40与化学阻挡层104之间，在方向36上在阳极40与化学阻挡层104之间延伸。
在燃料电池系统1410中，绝缘体108构造成防止在辅助导体56（由与阴极导电膜50相同的材料构成）、电解质层26与封闭主导体52之间形成寄生燃料电池。绝缘体108可由在上面图18的实施例中陈述的材料所构成。尽管图1的实施例9中的绝缘体108是与具有化学阻挡层104和阳极导电膜48的燃料电池系统一同使用，但在其它实施例中，绝缘体108可应用于不包括相当于化学阻挡层104和阳极导电膜48中的一个或多个的部件的燃料电池系统。
在图16-图19的实施例中，示出了本发明实施例的各方面的各种特征、部件和它们之间的相互关系。然而，本发明并不局限于图1的具体实施例6-19，以及在图16-图19中所示出且在本文中所描述的部件、特征和它们之间的相互关系。
如上关于图16-图19所描述，在某些条件下会不合意地形成寄生电池。上面关于图16-图19所描述的实施例提供解决寄生电池问题的某些方法。本发明人也已创建了解决寄生电池问题的其它方法，这些方法是基于材料选择，例如形成互连体和/或通孔（例如，互连体16，包括封闭主导体52、辅助导体54和/或辅助导体56，和/或本文中未提及的其它互连体和/或通孔构造）的材料。在一个实施形态中，对于替代的金属陶瓷材料而言，可将贵金属-La2Zr2O7烧绿石金属陶瓷使用于用于串联分段燃料电池的主要互连体材料、或者用于多层陶瓷互连体的通孔材料。在这种金属陶瓷材料中，La2Zr2O7烧绿石可以完全地替代掺杂氧化锆，或者部分地替代掺杂氧化锆从而将离子相保持在低于其渗流以便消除或降低离子导电性。
在一个实施形态中，将互连体和/或通孔的组成，例如用于互连体和/或通孔的一种或更多的前述组成改变，从而在互连体和/或通孔的组成中包括非离子传导陶瓷相。
例如，在一个实施形态中，互连体和/或通孔可全部或部分地由金属陶瓷构成，诸如前面关于互连体16所描述的，包括封闭主导体52、辅助导体54和/或辅助导体56，但另外或者可替代地包括一个或更多的非离子导电陶瓷相。例子包括但不限于SrZrO3、La2Zr2O7烧绿石、Pr2Zr2O7烧绿石、BaZrO3、MgAl2O4尖晶石、NiAl2O4尖晶石、MgCr2O4尖晶石、NiCr2O4尖晶石、Y3Al5O12和具有各种A和B部位置换的其它石榴石、和氧化铝。除了或者代替本文中所陈述的例子，本文中也可想到其它非离子传导陶瓷相。对于材料的考虑因素可包括陶瓷相的热膨胀系数，例如相对于多孔基底的热膨胀系数。在一些实施例中，用于与相邻燃料电池层的化学相容性的优选的材料可包括贵金属-烧绿石金属陶瓷，其中一般类型的烧绿石是（MRE）2Zr2O7，其中MRE是稀土阳离子，例如但不限于La、Pr、Nd、Gd、Sm、Ho、Er、和/或Yb。
在其它实施例中，非离子相诸如SrZrO3、MgAl2O4尖晶石、NiAl2O4尖晶石、氧化铝和烧绿石组成部分地或完全地替代利用前述互连体和/或通孔的离子传导YSZ。优选地，烧绿石粉末和/或一个或多个的其它非离子相充分地替代YSZ从而使得剩余的YSZ低于渗流阈值以便消除经过互连体/通孔的离子传导。有目的地将通孔的YSZ体积分数减少至小于30v%从而使通孔材料内部的任何离子传导最小化。
在一个实施形态中，将互连体和/或通孔的组成，例如互连体和/或通孔的一个或多个前述组成改变从而包括用于在燃料电池烧成期间形成非离子传导陶瓷相的反应物相，例如通过将稀土氧化物包括在用于构成互连体/通孔的化合物中。
例如，在一些实施例中，全部或部分的互连体16或其它互连体或通孔可包括采用稀土氧化物形式的反应物相，例如在丝网印制油墨中，以小于通孔的1摩尔的La、Pr、Nd、Gd、Sm、Ho、Er、Yb的氧化物与2摩尔的氧化锆含量的形成烧绿石的化学计量比。在总体金属陶瓷组成（例如，本文中所陈述的用于全部或部分互连体16的金属陶瓷组成）中，在燃料电池的烧成期间与YSZ反应而在互连体/通孔内部和与电解质（例如电解质26）相邻的位置形成烧绿石。在一个实施形态中，所需的最小稀土氧化物为大约13摩尔%陶瓷组成，以便将YSZ相减少至低于30v%渗流。在其它实施例中，可采用其它稀土氧化物的量。氧化锆相仍然能够以大于渗流阈值的量而存在，因为可以沿晶粒边界形成绝缘烧绿石相。然而，在一些实施例中，优选的是以大块组合物的形式添加充分的稀土氧化物，从而使YSZ相含量低于渗流阈值。类似于烧绿石，通过以小于1摩尔SrO与1摩尔ZrO2的化学计量比将作为反应物相的SrO粉末添加到例如互连体油墨中，可以在原位形成SrZrO3非离子相。
在其它实施例中，全部或部分的互连体16或其它互连体或者通孔可在总体金属陶瓷组成（例如，本文中陈述的用于全部或部分的互连体16的金属陶瓷组成）包括一定含量的稀土氧化物，例如在丝网印制油墨中，以大于1摩尔的例如La、Pr、Nd、Gd、Sm、Ho、Er和/或Yb的氧化物与2摩尔的氧化锆含量的烧绿石化学计量比，该稀土氧化物在燃料电池烧成期间与YSZ发生反应而在互连体/通孔内部形成烧绿石，并且在电解质烧成期间未反应的稀土氧化物将进一步与在互连体附近的延伸电解质发生反应从而在电解质表面（例如在电解质26的表面）上形成烧绿石膜，该烧绿石膜将充分地破坏用于氧离子传导的路径。在一个实施状态中，基于总陶瓷相稀土，氧化物的量为33摩尔%至50摩尔%。在其它实施例中，可采用其它的稀土氧化物量。过量的稀土氧化物确保不存在离子导电性。然而，留在互连体/通孔内部的太过量的稀土会导致通孔容易受到在相变成稀土金属氢氧化物中由水分所引起损坏的影响。因此，在一些实施例中理想的是将稀土氧化物的量限制成小于化学计量比中的10%。类似于烧绿石，通过以超过1摩尔SrO与1摩尔ZrO2的化学计量比将SrO粉末添加到互连体油墨中，可以在通孔和相邻的延伸电解质的内部在原位形成SrZrO3非离子相。在一个实施形态中，基于陶瓷相SrO的下限为大约15-20摩尔%，从而形成SrZrO3以便将YSZ减少到低于渗流阈值。在其它实施例中，可采用其它下限。在一个实施形态中，基于陶瓷相（SrO+ZrO2）SrO的上限为大约50-60摩尔%。在其它实施例中，可采用其它上限。
在其它实施例中，全部或部分的互连体16或者其它互连体或通孔可以获得全部的针对（MRE）2Zr2O7的反应性的与YSZ的化学计量比而包含一定含量的稀土氧化物。
在燃料电池的烧成期间使用反应物相而形成离子传导陶瓷相的烧成温度可随着具体用途的需要而变化。考虑因素包括例如但不限于：不同材料的烧结能力、粉末粒径、比表面积。其它材料和/或加工参数也会影响所选择的烧成温度。例如，如果温度过低，电解质可具有较高的孔隙率并且导致泄漏。如果温度过高，会导致其它问题，诸如过高的阳极密度，这会降低电化学活性、或者会导致基底尺寸变化等。因此，为了使用一个或多个反应物相而形成一个或多个非离子传导陶瓷相的实际烧成温度，可在各用途之间变化。在一个实施形态中，烧成温度可以是1385℃。在一些实施例中，烧成温度可在1370℃至1395℃的范围内。在其它实施例中，烧成温度可在1350℃至1450℃的范围内。在其它实施例中，烧成温度可在1350℃至1450℃的范围外。形成一个或多个非离子传导陶瓷相的加工步骤可包括：制备包含稀土氧化物、YSZ和贵金属的组合物；形成互连体/通孔；在期望的温度下对组合物进行烧成，例如，在上述温度下或者在上述温度范围内，将烧成温度下保持组成达期望的时间段，例如在1-5小时的范围内。在其中全部或部分的燃料电池是利用丝网印制而形成的实施例中，所述方法可包括：制备包含稀土氧化物、YSZ和贵金属的可丝网印制的油墨；印制互连体/通孔；将油墨干燥；在期望的温度下（例如在上述温度下或者在上述温度范围内）对印制互连体/通孔实施烧成；及，在烧成温度下保持组成达期望的时间段，例如在1-5小时的范围内。
在其它实施例中，其它的非离子传导相或反应物相可用于使互连体的离子电导率最小化。
下面的表1-表8提供根据本发明一些实施例的一些方面所制造的非限制性实验燃料电池和燃料电池部件实例的一些方面的组成信息。应当理解的是，本发明绝不局限于下面所提供的实例。在名称为“一般组成”的列中示出了用于本文中所描述一些材料的一些可能的组成范围，包括一些优选范围，而在名称为“特定组成”的列中示出了测试品/材料中所使用的材料。
参照图20，图中示意性地示出了燃料电池系统1510的一个实施例的非限制性实例的一些方面。燃料电池系统1510包括多个电化学电池1512。在一个实施形态中，电化学电池1512是固体氧化物燃料电池（SCFC）。在其它实施例中，电化学电池1512可以是一个或多个其它类型的燃料电池。在一个实施形态中，燃料电池系统1510构造成串联分段的燃料电池，亦即，其中电化学电池1512是以串联分段的构造而布置。应当理解的是，不仅示出了有限数量的电化学电池1512，而且为了清楚地说明的目的将图20中所示附图的右侧和左侧截断，而在一个特定燃料电池系统1510中的电化学电池1512的实际数量可以是大于或小于图20中所示数量的任意数量。
电化学电池1512是由多孔陶瓷基底1514所支撑。燃料电池系统1510包括构造成在相邻电化学电池1512之间传导自由电子的多个互连体1516。在一个实施形态中，多孔阳极阻挡层（PAB）1515被设置在电化学电池1512与多孔基底1514之间。多孔阳极阻挡层1515构造成防止电化学电池1512的阳极与多孔基底1514之间的反应。然而，多孔阳极阻挡层1515不被看作是电化学电池1512或燃料电池系统1510的活性部分，在这个范围内多孔阳极阻挡层1515不在电化学电池1512内部或者在电化学电池1512之间提供导电性，并且不参与从燃料中产生电功率的电化学反应。在其它实施例中，除了或者代替多孔阳极阻挡层1515，可采用一个或更多的其它层。在其它实施例中，可以不存在这种多孔阳极阻挡层或者将电化学电池1512与多孔基底1514分离的其它层；或者除了或者代替多孔阳极阻挡层1515，存在一个或更多的其它层。将氧化剂从氧化剂侧1518提供给电化学电池1512。在一个实施形态中，氧化剂是空气。在其它实施例中，除了或者代替空气，可使用其它氧化剂。经由多孔基底1514将燃料提供给在燃料侧1520的电化学电池1512。在一些实施例中，可蚀刻或形成进入多孔基底1514的通道和/或其它通路，从而便于燃料流入电化学电池1512。在一个实施形态中，燃料是氢气、一氧化碳、二氧化碳、甲烷、水蒸气、氮气和分子量高于甲烷的烃的组合。在其它实施例中，可使用其它燃料例如氢气。另外，在其它实施例中，燃料电池系统1510和电化学电池1512可构造并布置成使得从相反方向或与本文中所描述的不同方向提供燃料和氧化剂。
各电化学电池1512包括阳极1524、电解质1526和阴极1528。阴极1528在方向1532上与阳极1524隔开；并且电解质1526被设置在阳极1524和阴极1528之间。电化学电池1512被串联布置在方向1536上。在本实施例中，各电化学电池1512还包括阳极集电器1548和阴极电流导体1550。阳极集电器1548电性连接到阳极1524，并且阴极集电器1550电性连接到阴极1528。阳极和阴极集电器层提供高于阳极层和阴极层自身的导电率的用于电子传输的路径，为了电化学反应而不是电流传导而将该路径优化。根据本实施例，阳极集电器1548和阴极集电器1550可以可替代地并且分别被称为：阳极和阴极导电膜、阳极和阴极导电层、阳极和阴极导电膜、和/或阳极和阴极导电层。
在一个实施形态中，燃料电池系统1510是通过使膜/层沉积在多孔基底1514上（例如通过丝网印制和/或喷墨印制）而形成，从而提供多孔阳极阻挡层1515，互连体1516、阳极1524、电解质1526、阴极1528、阳极集电器1548和阴极集电器1550。在其它实施例中，除了或者代替丝网印制和/或喷墨印制，可利用一种或多种其它技术使膜/层沉积。在其它实施例中，前述的部件可以比所谓的膜更厚，并且可通过相同的或其它方法而沉积。在各种实施例，在使一个或更多的膜/层沉积之后，可执行一次或多层的烧成/烧结循环。其它实施例可不需任何烧成/烧结而实现一次或多次的膜/层沉积。下面描述了可用于形成多孔基底1514的材料的例子、以及可用于形成膜/获得阳极阻挡层1515的层的材料、互连体1516、阳极1524、电解质1526、阴极1528，阳极集电器1548和阴极集电器1550。
在一个实施形态中，多孔基底1514是由MgO-MgAl2O4（MMA）制成。在其它实施例中，除了或者代替例如掺杂氧化锆和镁橄榄石，可采用其它的材料。
在一个实施形态中，多孔阳极阻挡层1515是由惰性多孔陶瓷材料制成，例如掺杂氧化锆，如3YSZ。在其它实施例中，除了或者代替掺杂氧化锆，可采用其它材料，诸如SrZrO3、或者SrTiO3掺杂氧化锆复合材料。
在一个实施形态中，阳极集电器1548是由镍金属陶瓷所构成的电极导电层。合适的镍金属陶瓷的例子包括Ni-YSZ（氧化锆中的氧化钇掺杂量为3-8mol%）、Ni-ScSZ（氧化钪的掺杂量为4-10mol%，优选地为了相稳定性钪氧化钪-ZrO2的第二掺杂量为20mol%）、和/或Ni掺杂氧化铈（诸如Gd或Sm掺杂）、Ni和掺杂亚铬酸镧（诸如在A部位上的Ca掺杂和在B部位上的Zn掺杂）的金属陶瓷、Ni和掺杂钛酸锶（诸如在A部位上的La掺杂和在B部位上的Mn掺杂）的金属陶瓷、和/或La1-xSrxMnyCr1-yO3。可替代地，有人认为用于阳极集电器1548的其它材料可包括除了保持Ni含量外部分地或全部地基于一种或多种贵金属和/或一种或多种贵金属合金的金属陶瓷。金属陶瓷中的贵金属可包括例如Pt、Pd、Au、Ag、和/或其合金。陶瓷相可包括例如非活性的非导电相，包括例如YSZ、ScSZ和/或一个或更多的其它非活性相，例如具有期望的热膨胀系数（CTE）以便控制层的CTE从而匹配基底和电解质的CTE。在一些实施例中，陶瓷相可包括Al2O3和/或尖晶石，诸如NiAl2O4、MgAl2O4、MgCr2O4、NiCr2O4。在其它实施例中，陶瓷相可以是导电的，例如掺杂亚铬酸镧、掺杂钛酸锶和/或一个或更多形式的LASRMnCrO。阳极集电器1548材料的一个具体例子是76.5%Pd、8.5%Ni、15%3YSZ。
在一个实施形态中，阳极1524可由xNiO-（100-x）YSZ（x为55至75，重量比）、yNiO-（100-y）ScSZ（y为55至75，重量比）、NiO-氧化钆稳定氧化铈（诸如55wt%NiO-45wt%GDC）和/或NiO氧化钐稳定氧化铈所构成。在其它实施例中，可使用其它材料。例如，有人认为可替代地阳极1524可由掺杂的钛酸锶、La1-xSrxMnyCr1-yO3（例如，La0.75Sr0.25Mn0.5Cr0.5O3）和/或其它陶瓷基阳极材料所制成。
在一个实施形态中，电解质1526是陶瓷材料。例如，在一些实施例中，可采用质子和/或氧离子传导陶瓷。在一个实施形态中，电解质1526是由YSZ（诸如3YSZ和/或8YSZ）构成。在其它实施例中，除了或者代替YSZ，电解质1526可由ScSZ（诸如4ScSZ、6ScSZ和/或10ScSZ）构成。在其它实施例中，除了或者代替前述材料，可使用其它材料。例如，有人认为可替代地，电解质1526可由掺杂氧化铈和/或掺杂镓酸镧制成，或者可包含掺杂氧化铈和/或掺杂镓酸镧。在任何情况下，电解质1526对于燃料电池10所使用流体（例如作为燃料的合成气或纯氢气、以及作为氧化剂的空气或O2）经过其中的扩散基本上是不透过的，但根据具体实施例及其用途允许氧离子和/或质子的扩散。
阴极1528可由电化学催化陶瓷与离子相的混合物所构成。电化学催化相是由LSM（La1-xSrxMnO3，x=0.1至0.3）、La1-xSrxFeO3（诸如x=0.3）、La1-xSrxCoyFe1-yO3（诸如La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3）和/或Pr1-xSrxMnO3（诸如Pr0.8Sr0.2MnO3）中的至少一种所构成，尽管在不背离本发明范围的前提下可使用其它材料。例如，有人认为可替代地，可使用Ruddlesden-Popper镍酸盐和La1-xCaxMnO3（诸如La0.8Ca0.2MnO3）材料。离子相可以是含有3-8摩尔%氧化钇的YSZ、或者含有4-10摩尔%氧化钪和任选地以较小含量（约1摩尔%）含有Al、Y或氧化铈的第二掺杂物的ScSZ，以便获得高氧化钪稳定氧化锆（8-10ScSZ），从而防止斜方六面体相的形成。电化学催化陶瓷相可以占到阴极的40-60体积%。
阴极集电器1550是由电子导电陶瓷所构成的电极导电层，并且在许多情况下其化学特性类似于阴极的电化学催化陶瓷相，例如LSM+YSZ阴极通常将使用LSM（La1-xSrxMnO3，x=0.1至0.3）阴极集电器。阴极集电器的其它实施例可包括LaNixFe1-xO3（如LaNi0.6Fe0.4O3）、La1-xSrxMnO3（如La0.75Sr0.25MnO3）、掺杂亚铬酸镧（如La1-xCaxCrO3-δ，x=0.15-0.3）、和/或Pr1-xSrxCoO3（如Pr0.8Sr0.2CoO3）中的至少一种。在其它实施例中，阴极集电器1550可由其它材料构成，例如贵金属金属陶瓷，尽管在不背离本发明范围的前提下可使用其它材料。贵金属金属陶瓷中的贵金属可包括例如Pt、Pd、Au、Ag和/或其合金。也可包括非导电的陶瓷相，例如YSZ、ScSZ和Al2O3、或者其它陶瓷材料。阴极集电器1550材料的一个具体例子是80wt%Pd-20wt%LSM。
由钙钛矿陶瓷构成的互连体，尤其是基于亚铬酸的钙钛矿，在氧化和还原两种条件下可提供长期稳定性，并且在适当的掺杂量下，在燃料电池的工作温度下可显示令人满意的电子导电性，例如包含A部位掺杂物。另外，钙钛矿陶瓷的导电性随着温度升高而增加，该特征对于在一些燃料电池系统（诸如固体氧化物燃料电池系统）中的使用是理想的。基于亚铬酸的钙钛矿陶瓷要求高烧结温度以便致密化，例如大约1750℃（未掺杂的亚铬酸镧）和大约1450℃（掺杂的亚铬酸镧）。然而，理想的是在1350℃或更低范围内的温度下，对一些燃料电池系统膜/层实施烧结，因为较高的烧结温度会形成不良的电极或者其它微结构，并且/或者会导致较差的燃料电池系统性能。
另外，未掺杂的亚铬酸镧具有非常低的导电性。为了获得高导电性，需要A部位掺杂物，诸如Sr、Ca和Mg阳离子。然而，增加的A部位掺杂量导致亚铬酸镧中的热膨胀系数的增加和化学膨胀系数的增加（一般认为后者是由于在低氧分压环境中氧空位引起的晶格膨胀所造成）。由这种掺杂亚铬酸镧所构成互连体中的尺寸变化会在互连体和其它燃料电池层中产生显著的局部热应力，并且会导致微裂纹，这会导致不受欢迎的气体泄漏。
在本文中所描述的实施例中，全部的燃料电池系统1510层被印制在多孔陶瓷基底1514上。互连体1516在方向1532上被设置在延伸的阳极集电器1548（阳极集电器1548在方向1536上超过阳极1524的延伸部的限制）与延伸的阴极集电器1550（阴极集电器1550的延伸部在方向1536上超过阴极1528的限制）之间。互连体1516在方向1536上被设置在相邻的电化学电池1512的电解质1526之间。在图示说明的实施例中，互连体1516的烧结温度主要受到阳极1524、阳极集电器1548、和电解质1526的烧结温度的限制。对于互连体1516而言过高烧结温度的使用可能地会导致：（1）阳极1524的不合需要的微结构，因此同时导致较差的燃料电池性能；（2）在互连体烧成期间多孔基底1514的持续收缩，这会导致被印制的以后层的不队准。多孔阳极阻挡层的致密化也会导致较高的将燃料和反应产物传递到燃料电池中和从燃料电池中传递出的扩散阻力。严重的不对准可能地会导致电池之间的短路；和（3）阳极集电器1548与互连体1516之间的相互作用，在高温下该相互作用会形成不合需要的相。因此，鉴于上述情况，理想的是避免使用要求高烧成/烧结温度的用于互连体1516的材料。
互连体（诸如互连体1516）的主要功能是将相邻的电化学电池电性连接到一起，以及利用气密性将燃料与氧化剂（例如燃料和空气）分离。基于亚铬酸的钙钛矿材料作为互连体是理想的，这是由于它们的低成本和在互连体所经历双重（氧化性和还原性）环境中的已知的可接受的导电性以及和此类型材料的令人满意的热膨胀和化学膨胀。在图示说明的实施例中，假设在互连体1516的图示和描述的位置，应当理解的是可以在阳极1524的之前或之后或者在电解质1526的印制之后面，印制互连体1516。优选地，但不一定，互连体1516将会与阳极集电器1548、阳极1524、和电解质1526共同地进行烧成。理想的是互连体1516连同电解质1526形成气密层，因此防止燃料与氧化剂的任何掺合。因此，理想的是仅电解质1526是气密的而且互连体1516也是气密的。因此，在燃料电池的加工期间，亦即在燃料电池系统1510的制造期间，理想的是将互连体1516致密化，以便在燃料电池系统1510运行期间实现气密性操作。
然而，与此同时，理想的是互连体1516与阳极集电器1548、阴极集电器1550和电解质1526是化学兼容的。另外，理想的是在互连体1516的烧成/烧结期间在互连体1516、阳极集电器1548、阴极集电器1550和电解质1526之间的界面处不形成新的相，诸如烧绿石，该相是可通过在某些条件下亚铬酸镧与全部的YSZ之间的相互作用而形成的绝缘相。在本实施例中，因为与阴极集电器1550相比在较高的温度下对阳极集电器1548和电解质1526进行烧成，所以在互连体1516和阳极集电器1548和电解质1526之间发生相互作用的可能性增加。因此，为了获得气密的互连体1516；和由互连体1516和电解质1526所构成的气密层；和将相邻的电化学电池1512电性连接；在与互连体1516的任何界面处不形成不合需要的相；以及不在互连体1516或任何其它层中形成由于互连体1516的热和化学膨胀所造成的微裂纹，理想的是在与构成燃料电池其它层的烧成协调的烧成温度下实现由掺杂亚铬酸镧所构成的互连体1516的令人满意的致密化和气密性。问题是对于基于亚铬酸的钙钛矿而言当在受限制的条件下和正常燃料电池加工温度下实施烧结时会不能实现期望的致密化。
因此，根据本发明的实施例，互连体1516是由预混合的陶瓷/金属复合材料配方所形成，该配方是以单个膜/层的形式实施印制（沉积）然后实施烧结。在一个实施形态中，由烧结的预混合的陶瓷/金属复合材料所构成的单层仅仅构成互连体1516。在其它实施例中，互连体1516可由多于1层的预混合的陶瓷/金属复合材料所构成，并且/或者可包括一个或更多的其它膜/层、部件和/或特征。在各种实施例中，互连体1516是由具有电子导电陶瓷相（在本文中被称为导电陶瓷或导电陶瓷相）、和采用一种或多种贵金属和/或一种或多种贵金属合金形式的金属相的陶瓷/金属复合材料所构成。在一些实施例中，金属相也可包括非贵金属（诸如Cu）以帮助复合材料配方的致密化和/或陶瓷相的润湿从而便于输入导电陶瓷。非贵金属的组成水平是使得它们保留在熔化的合金中而不是在燃料电池的烧成温度下被氧化。应当理解的是，术语“预混合的陶瓷/金属复合材料”是指在烧成/烧结之前将陶瓷相与金属相混合在一起，在此烧成/烧结过程中将陶瓷相与金属相的组合转换成整体的陶瓷/金属复合材料。本文中使用的关于燃料电池系统1510的术语“烧结”、“烧成”、“烧成/烧结”等是同义的，并且当针对互连体1516而使用时是指加热到足以使陶瓷相致密化并且使金属相熔化的温度。导电陶瓷相小于100v%，并且等于或大于大约70v%。在一个实施形态中，金属相小于30v%，并且以分离相的形式而存在，该分离相填充在导电陶瓷相内部的孔隙空间。因此，如果金属含量远低于渗流点（约30v%），那么金属相通常并不（如果有的话）很大程度地增加互连体1516的导电性。此外，在此实施例中，在没有平面内传导的情况下产生经过薄的互连体膜的电流。可以实现低互连体ASR并且具有合理的导电性。例如，如果导电陶瓷的导电性为1s/cm并且互连体层的厚度为20微米，那么由互连体所提供的理论ASR为0.002ohm/cm2，这满足大多数燃料电池系统的性能目标。在一些情况下，金属相可以高达30v%，从而达到渗流以便获得较高的导电性，从而满足燃料电池系统性能要求。
在一个实施形态中，导电陶瓷相是在大约80-99v%的范围内；并且采用一种或多种贵金属和/或一种或多种贵金属合金形式的金属相是在大约1-20v%的范围内。在其它实施例中，导电陶瓷相v%和金属相v%可以在这些范围外。尽管可使用任何贵金属，但基于烧结温度限制和/或其它因素，目前可以想到的贵金属包括将在期望的烧成温度下熔化的贵金属合金，例如但不限于Ag-Pd、Ag-Pt、Au-Pd、和Au-Pt、和/或仅使用贵金属的其它二元系统、和/或三元系统和/或四元系统。在一些实施例中，可将其它金属（如Cu）与贵金属和/或贵金属合金组合，从而增强烧结期间液相与固相之间的扩散，由此改善陶瓷-金属复合材料的致密化。
在一个实施形态中，导电陶瓷相是采用（La1-xAx）（Cr1-yBy）O3形式的掺杂亚铬酸镧，其中A是碱土金属（诸如Ca或Sr）；B是过渡金属或者至少一种过渡金属（诸如Mn、V、Ti、Fe、Co、Ni、Cu、Zn）；0<x<0.4；并且0<y≤0.5，基于掺杂元素。对于La1-xSxCr1-yMnyO3（LSCM）而言，y可以高达0.5。
在其它实施例中，除了或者代替掺杂亚铬酸镧，导电陶瓷相可采用其它导电陶瓷。例如，其它实施例涉及到使用掺杂钛酸锶和/或掺杂亚铬酸钇而形成全部或部分的导电陶瓷相。掺杂钛酸锶可采用（Sr1-xAx）（Ti1-yBy）O3的形式，其中A是稀土元素，诸如La、Y、Yb）；B是过渡金属或者至少一种过渡金属，诸如Mn、V、Ti、Fe、Co、Ni、Cu、Zn；0<x<0.5基于掺杂元素；并且0<y≤0.5，基于掺杂元素。对于Sr1-xLaxTi1-yMnyO3（LSTM）而言，x可以高达0.4，并且y可以高达0.5。掺杂亚铬酸钇可采用（Y1-xAx）（Cr1-yBy）O3的形式，其中A是碱土金属，诸如Ca、Sr；B是过渡金属，或者至少一种过渡金属，诸如Mn、V、Ti、Fe、Co、Ni、Cu、Zn；0<x<0.4；并且0<y≤0.5，基于掺杂元素。对于La1-xSxCr1-yMnyO3（LSCM）而言，y可以高达0.5。
在一个实施形态中，提供采用具有在0.04至2.0微米优选0.1至1.0微米范围内的粒径的导电陶瓷粉形式的导电陶瓷相，该导电陶瓷相与聚合物（诸如松油醇）均匀地分散在溶剂中，而形成可印制浆体。在其它实施例中，可以一种或多种其它形式提供导电陶瓷相。在一个实施形态中，金属相是采用具有在0.05至3.0微米范围内粒径的粉状贵金属和/或印制贵金属合金的形式，并且与陶瓷相和聚合物（如松油醇）均匀地分散在溶剂中而形成可印制浆体。在其它实施例中，可以一种或更多的其它形式提供金属相。为了形成互连体1516，首先将分散有金属和导电陶瓷相的颗粒的浆体印制/沉积到各电化学电池1512的适当位置上，然后对互连体1516实施烧成/烧结。
贵金属和/或贵金属合金相具有低于导电陶瓷相的熔点，并且在互连体1516的烧成/烧结期间可以形成液相。一般认为液相的毛管力将陶瓷颗粒拉到一起以便微结构重排从而实现更好的致密化。另外，通过选择一个或多个期望的二元系统，例如但不限于Ag-Pd、Ag-Pt、Au-Pd、Au-Pt和Pd-Pt；和/或仅使用贵金属的一个或多个三元系统，例如但不限于Ag-Pd-Pt、Au-Pt-Au等；和/或一个或多个仅使用贵金属的四元系统，例如Ag-Pd-Pt-Au等，可控制金属液相形成的温度，例如，由此控制金属相流动进入导电陶瓷相的孔隙的程度。在一些实施例中，将非贵金属（如Cu）与一种贵金属和/或贵金属合金形成合金和/或混合（例如，金属粉的混合物）从而增强烧结期间液体相与固体相之间的扩散，因此改善陶瓷-金属复合材料的致密化。金属相，起填充料作用，填充陶瓷相中将会开放的孔隙（例如在掺杂亚铬酸镧中），可以改善互连体1516的致密化，由此提供具有大约5%或更小的孔隙率的更加气密的互连体1516。
另外，陶瓷/金属复合材料互连体具有低于掺杂亚铬酸镧的杨氏模量，并且在燃料电池的制造、测试和正常运行期间可显著减小燃料电池层中的热应力。尽管常规的掺杂亚铬酸镧在燃料电池加工期间和/或工作条件在显示高达0.3-0.4%的等温膨胀，这与燃料电池堆中通常所接受的小于0.1%的互连体尺寸变化限值相反，但由于包含贵金属和/或合金因而互连体1516相对较软，这可显著地减小由于互连体尺寸变化所导致的热应力，并且防止燃料电池层中的微裂纹。鉴于上述情况，可看到由具有与金属相混合的导电陶瓷相的陶瓷/金属复合材料所构成的互连体，如本文中所描述，可帮助互连体的烧结，并且填充掺杂亚铬酸镧中的孔隙从而实现致密的互连体层，并且起能量吸收剂的作用从而减小热应力，从而导致在还原性大气条件下掺杂亚铬酸镧的等温热膨胀。另外，金属相也可在其中期望提高导电性的实施例中有助于提高复合材料互连体导电性，具体地，通过将金属相含量选择在大约30体积%或更大的范围内。因为串联分段的电池设计的主互连体是薄且小的，所以通常非常狭窄的带，因此根据需要通过在互连体1516中进一步添加少量（例如超过1-20v%）的金属相可提高性能/成本比，从而达到在大约30体积%或更大范围内的互连体1516的金属相含量。
在图20中的实施例中，示出了本发明实施例的各方面的各种特征、部件和它们之间的相互关系。然而，本发明并不局限于图20的具体实施例，以及图20中所示出且在本文中所描述的部件、特征和它们之间的相互关系。
本发明的实施例涉及燃料电池系统，该系统包括多个电化学电池；各电化学电池包括阳极、与阳极隔开的阴极、和设置在阳极和阴极之间的电解质；和多个互连体，各互连体构造成在电化学电池之间传导自由电子，其中各互连体包括至少一个预混合和烧结的陶瓷/金属复合材料层，其中陶瓷/金属复合材料形成为电子导电陶瓷相与一种或多种贵金属和/或一种或多种贵金属合金的混合物。另外，复合材料互连体可通过导电陶瓷的单独印制/烧成接着通过使从金属层的第二印制/烧成中的金属相输入而形成。
在一个改进方案中，将电化学电池布置成串联分段的构造。
在另一个改进方案中，电化学电池是固体氧化物燃料电池。
在又一个改进方案中，互连体构造成具有大约5%或更小的孔隙率。
在再一个改进方案中，预混合层的一种或多种贵金属和/或一种或多种贵金属合金构造成填充在预混合层的电子导电陶瓷相中的孔隙空间。
在又一个改进方案中，燃料电池系统还包括电性连接到各阳极的阳极集电器；和电性连接到各阴极的阴极集电器，其中互连体在第一方向上被设置在一个电化学电池的阳极集电器与相邻电化学电池的阴极集电器之间并且与它们接触，并且在第二方向上被设置在一个电化学电池的电解质与相邻电化学电池的电解质之间。
在又一个改进方案中，燃料电池系统还包括多孔基底管和多孔阳极阻挡层，其中将多孔阳极阻挡层设置在各阳极集电器与多孔基底管之间。
在又一个改进方案中，电子导电陶瓷相包括掺杂的亚铬酸镧。
在又一个改进方案中，掺杂的亚铬酸镧是LSCM（La1-xSrxCr1-yMnyO3）。
在又一个改进方案中，电子导电陶瓷相包括掺杂的钛酸锶（SrTiO3）。
在又一个改进方案中，电子导电陶瓷相包括（La1-xSrx）（Ti1-yMnyO3）。
在又一个改进方案中，贵金属是Ag和Au中的一种或多种。
在又一个改进方案中，贵金属合金是Ag-Pd、Ag-Pt、Au-Pd和Au-Pt中的一种或多种。
本发明的实施例涉及一种燃料电池系统，该相同包括采用固体氧化物燃料电池形式的多个电化学电池；和多个互连体，各互连体构造成在相邻的电化学电池之间传导自由电子，其中各互连体仅仅是以陶瓷/金属复合材料的预混合和烧结层的形式而形成；并且其中陶瓷/金属复合材料形成为电子导电陶瓷相与一种或多种贵金属和/或一种或多种贵金属合金的混合物。
在一个改进方案中，电子导电陶瓷相包括掺杂亚铬酸镧。
在另一个改进方案中，掺杂亚铬酸镧是LSCM（La1-xSrxCr1-yMnyO3）。
在再一个改进方案中，电子导电陶瓷相包括掺杂的钛酸锶（SrTiO3）和/或（La1-xSrx）（Ti1-yMnyO3）。
在又一个改进方案中，贵金属是Ag、Au、Pd和Pt中的一种或多种；并且其中贵金属合金是Ag-Pd、Ag-Pt、Au-Pd、Au-Pt和Pd-Pt中的一种或多种。
在又一个改进方案中，对于各互连体而言，电子导电陶瓷相含量是在大约80-99v%的范围内；并且一种或多种贵金属和/或一种或多种贵金属合金含量是在大约1-20v%的范围内。
在又一个改进方案中，对于各互连体而言，一种或多种贵金属和/或一种或多种贵金属合金的含量是在大约30体积%或更大的范围内。
在又一个改进方案中，金属相可包含较小量的的贵金属，诸如Cu，除了一种或多种贵金属和/或一种或多种贵金属合金。
本发明的实施例涉及一种制造燃料电池系统的方法，该方法包括：形成多个电化学电池；和形成体构造成在相邻电化学电池之间传导自由电子的多个互连体，其中各互连体是通过将电子导电陶瓷相与一种或多种贵金属和/或一种或多种贵金属合金预混合而形成；对混合物实施印制；和对混合物实施烧结。
虽然已结合现在被认为是最实用且优选的实施例描述了本发明，但应当理解的是本发明并不局限于所公开的实施例，但相反本发明意图涵盖包括在所附权利要求精神和范围内的各种修改和同等布置，所述范围符合最广义的解释从而包括依据法律所允许的所有的这种修改和等同结构。而且，应当理解的是，虽然在以上的描述中所使用的词语“更好的、优选地或优选的”表示如此描述的特征可以是理想的，但它可以不是必须的并且缺乏这种特征的任何实施例可被认为是在本发明的范围内，该范围是由所附权利要求所限定。在阅读权利要求时，意图是当使用诸如“一个”、“一种”、“至少一个”和“至少一部分”的词语时，并非意图将权利要求局仅限于一个物品，除非在权利要求中具体地陈述相反的情况。此外，当使用用语“至少一部分”和/或“一部分”时，该物品可包括一部分和/或全部的物品，除非具体地陈述相反的情况。

Claims (22)

1.一种燃料电池系统，包括：
多个电化学电池，各电化学电池包括阳极、与所述阳极间隔的阴极和设置在所述阳极与所述阴极之间的电解质；及
多个互连体，所述各互连体构造成在电化学电池之间传导自由电子，其中各互连体包括至少一个预混合和烧结的陶瓷/金属复合材料层；其中所述陶瓷/金属复合材料形成为电子导电陶瓷相与金属相的混合物；并且其中，所述金属相是由一种或多种贵金属和/或一种或多种贵金属合金所构成。
2.如权利要求1所述的燃料电池系统，其中，所述电化学电池被布置成串联分段的构造。
3.如权利要求1所述的燃料电池系统，其中，所述电化学电池是固体氧化物燃料电池。
4.如权利要求1所述的燃料电池系统，其中，所述互连体构造成具有大约5%或更小的孔隙率。
5.如权利要求1所述的燃料电池系统，其中，所述至少一个预混合和烧结层的一种或多种贵金属合金和/或一种或多种贵金属构造成填充所述至少一个预混合和烧结层的所述电子导电陶瓷相的孔隙空间。
6.如权利要求1所述的燃料电池系统，还包括电性连接到各阳极的阳极集电器和电性连接到各阴极的阴极集电器，其中，在第一方向上所述互连体被设置在一个电化学电池的阳极集电器与相邻电化学电池的阴极集电器之间并且与这两者接触；并且在第二方向上被设置在一个电化学电池的电解质与相邻电化学电池的电解质之间。
7.如权利要求6所述的燃料电池系统，还包括多孔基底管和多孔阳极阻挡层，其中所述多孔阳极阻挡层被设置在各阳极集电器和所述多孔基底管之间。
8.如权利要求1所述的燃料电池系统，其中，所述电子导电陶瓷相包括掺杂亚铬酸镧[(La1-xAx)(Cr1-yBy)O3]。
9.如权利要求8所述的燃料电池系统，其中，所述电子导电陶瓷相包括掺杂的亚铬酸钇[(Y1-xAx)(Cr1-yBy)O3]。
10.如权利要求1所述的燃料电池系统，其中，所述电子导电陶瓷相包括掺杂的钛酸锶[(Sr1-xAx)(Ti1-yBy)O3]。
11.如权利要求1所述的燃料电池系统，其中，所述电子导电陶瓷相包括(La1-xSrx)(Ti1-yMnyO3)。
12.如权利要求1所述的燃料电池系统，其中，所述贵金属是Ag、Au、Pd和Pt中的一种或多种。
13.如权利要求1所述的燃料电池系统，其中，所述贵金属合金是Ag-Pd、Ag-Pt、Au-Pd和Au-Pt中的一种或多种。
14.一种燃料电池系统，包括：
采用固体氧化物燃料电池形式的多个电化学电池；和
多个互连体，所述各互连体构造成在相邻电化学电池之间传导自由电子；其中各互连体仅仅形成为预混合和烧结的陶瓷/金属复合材料层；其中，所述陶瓷/金属复合材料是以电子导电陶瓷相与金属相的混合物的方式而形成；并且其中所述金属相是由一种或多种贵金属和/或一种或多种贵金属合金所构成。
15.如权利要求14所述的燃料电池系统，其中，所述电子导电陶瓷相包括掺杂亚铬酸镧。
16.如权利要求15所述的燃料电池系统，其中，所述掺杂亚铬酸镧是LSCM(La1-xSrxCr1-yMnyO3)。
17.如权利要求14所述的燃料电池系统，其中，所述电子导电陶瓷相包括掺杂钛酸锶(SrTiO3)和/或(La1-xSrx)(Ti1-yMnyO3)。
18.如权利要求14所述的燃料电池系统，其中，所述贵金属是Ag、Au、Pd和Pt中的一种或多种；并且其中所述贵金属合金是Ag-Pd、Ag-Pt、Au-Pd和Au-Pt中的一种或多种。
19.如权利要求14所述的燃料电池系统，其中，对于各互连体而言，所述电子导电陶瓷相的含量在大约80-99v%的范围内；并且所述一种或多种贵金属和/或一种或多种贵金属合金的含量是在大约1-20v%的范围内。
20.如权利要求14所述的燃料电池系统，其中，对于各互连体而言，所述一种或多种贵金属和/或一种或多种贵金属合金的含量是在大约30v%或更大的范围内。
21.如权利要求14所述的燃料电池系统，其中，除了所述一种或多种贵金属和/或一种或多种贵金属合金外，所述金属相可包括一定含量的非贵金属，诸如CU。
22.一种制造燃料电池系统的方法，包括：
形成多个电化学电池；
在多个电化学电池之间形成构造成在相邻电化学电池之间传导自由电子的多个互连体，其中，各互连体是通过将电子导电陶瓷相与金属相预先混合而形成，其中所述金属相是由一种或多种贵金属和/或一种或多种贵金属合金所构成；
对所述混合物实施印制；和
对所述混合物实施烧结。
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