CN105126599B - 碳捕获系统与捕获二氧化碳的方法 - Google Patents

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Abstract

碳捕获系统，所述碳捕获系统包括：用于使用贫二氧化碳吸附剂吸附二氧化碳产生富二氧化碳吸附剂的碳酸化器(2)；用于将富二氧化碳吸附剂热分解为贫二氧化碳吸附剂和二氧化碳的第一煅烧炉(1)；进入第一煅烧炉(1)的待煅烧的含有富二氧化碳吸附剂的原料供应(4)；在第一煅烧炉(1)和碳酸化器(2)之间的连接(13)；用于将富二氧化碳吸附剂热分解为贫二氧化碳吸附剂和二氧化碳的第二煅烧炉(15)；碳酸化器(2)和第二煅烧炉(15)之间的连接(16)；第二煅烧炉(15)和碳酸化器(2)之间的连接(17)。

Description

碳捕获系统与捕获二氧化碳的方法
技术领域
本发明涉及碳捕获系统和用于捕获二氧化碳的方法。
先前已描述了多种系统和方法，所述系统和方法详述了从烟道气捕获CO2。可将这些系统和方法结合到不同的应用中(如工业应用或发电厂)以从烟道气中捕获二氧化碳。由于天然吸附剂材料(如石灰石)的快速失活，本系统和方法的优选并且特别有益的应用与低碳含量进料材料以用于下游水泥炉渣的生产(如在回旋窑中)有关。尽管在以下说明书中给出了所提供的水泥生产方案的特别优势，但无论如何清楚的是，本系统和方法的应用不受限于水泥生产。
背景
水泥生产通过熔结(clinker)原料发生，所述原料一般包括石灰石CaCO3(作为氧化钙CaO的来源)和黏土、泥灰岩或页岩(作为SiO2、Al2O3、Fe2O3的来源)并一般还包括其它材料如砂。
耦合的碳捕获与水泥生产经以下步骤发生：
1)吸附剂制备；材料研磨和热处理，如煅烧石灰石以生产CaO(允许在煅烧反应器的煅烧期间捕获化学相关的CO2)；
2)将吸附剂粉末暴露于烟道气(可能是由于上述热处理而产生，但也可能来自外部过程)以经由煅烧反应器中的气固接触，通过降低燃烧烟道气中的CO2浓度，将CaO转化为CaCO3；
3)吸附剂材料的再生，特别是CO2捕获能力(CO2数量/吸附剂数量)的恢复；
4)吸附剂净化(purge)以完成该循环的材料平衡并从系统中除去失活的吸附剂，其用于水泥生产。
考虑以上步骤，图1所示为简化流程框图，其表示与二氧化碳捕获过程耦合的用于水泥生产的目前工艺水平方法流程。它包括煅烧炉1、碳酸化器2和窑3。将含石灰石CaCO3的原料从原料供应4供给到煅烧炉1，在那里将补充吸附剂(主要为CaCO3)连同来自碳酸化器的CaCO3根据以下反应煅烧(通过热分解)：
CaCO3 → CaO + CO2
以产生二氧化碳CO2和贫二氧化碳吸附剂CaO。
将贫吸附剂CaO供给到碳酸化器2，在那里根据以下碳酸化反应将二氧化碳CO2从烟道气5中捕获：
CaO + CO2 → CaCO3。
将除去CO2的气体6从碳酸化器2排出。将产于碳酸化器2的碳酸钙CaCO3返回煅烧炉1使经捕获的二氧化碳得以释放并使吸附剂再生。
含碳的烟道气5可归于多种多样的热驱动过程(如发电)，但是一些烟道气总是归于水泥加工。在窑3中，烟道气通过燃料与空气燃烧而产生；此外，由于离开碳酸化器2去往窑3的进料材料的剩余碳含量，在熔结反应期间释放了二氧化碳CO2。
图6显示在一些吸附/解吸循环后，氧化钙CaO失去它吸附二氧化碳CO2的能力，因为该原因，必须将它净化。
根据图1的流程图，净化通过以下进行：将含碳酸钙CaCO3的煅烧原料从碳酸化器2中排出，并将其供给窑3用于煅烧和因此熔结。
如上所述，该方案的缺点为，在碳酸化器中形成的碳酸钙CaCO3在窑3中煅烧，这需要燃烧另外的燃料并产生另外的CO2，所述CO2与在碳酸化器2处捕获自烟道气的化学结合的CO2相关。这引起窑与碳酸化器之间不必要的二氧化碳循环并因此增加能量消耗和设备尺寸以及成本。
图2显示第二简化流程框图，其表示用于水泥生产的目前工艺水平的加工方案。它与图1的方案相似且相同的数字表示相同或类似的组分。图2的流程区别于图1的流程在于净化通过以下进行：将含氧化钙CaO的原料从煅烧炉1排出并将其供给到窑3。
该第二流程减少了循环二氧化碳的量，因为在窑处释放了减少量的二氧化碳(因为避免了与捕获自烟道气的二氧化碳相关的另外的CaCO3煅烧)；尽管如此，仍然将能最有效地用于碳捕获的新鲜和高活性的氧化钙CaO(吸附剂)连同失活或失效的吸附剂(即具有降低了的吸附二氧化碳能力的吸附剂)无选择性地净化。
概述
本发明的一方面包括提供系统和方法，所述系统和方法通过避免或至少减少无选择性地净化新鲜和高活性吸附剂改进吸附剂活性并同时限制二氧化碳的循环。
通过提供依照所附权利要求的系统和方法实现这些和其它方面。
附图简述
其它特征和优势将由对本系统和方法优选但非排他实施方案的描述而显而易见，所述实施方案通过附图中的非限制实施例说明，其中：
图1和2显示与水泥生产耦合的用于碳捕获的目前工艺水平加工方案的实施例；
图3显示简化的流程框图，该流程框图表示根据本发明与水泥生产耦合的用于碳捕获的加工方案；
图4所示为用于水泥生产的集成碳捕获方案的更为详细的流程框图；
图5为显示完成了给定数量的煅烧和再碳酸化循环的系统中的吸附剂分数的图表。图5表示图2(曲线A)和图3(曲线B)的工厂方案的情况，并将使用上述方法使水泥生产脱碳所需的材料流考虑在内；
图6为显示随着煅烧和再碳酸化循环的次数增加吸附剂活性降低的图表。
附图标记
1 煅烧炉
2 碳酸化器
3 窑
4 原料供应
5 烟道气
6 除去二氧化碳的气体
13 连接
15 第二煅烧炉
16 连接
17 连接
18 连接
21 预热器
22 预热器
23 线路
24 线路
29 线路
30 线路
31 换热器
32 连接
33 连接
34 分离器
35 熔炉
36 连接线路
38 连接线路
39 连接
40 换热器
42 线路
43 线路
45 换热器
46 线路
48 换热器
49 炉渣
50 连接
52 线路
A 根据图2的系统中CaO所经历的循环
B 根据图3和4的系统中CaO所经历的循环。
示例性实施方案详述
参照图3，它显示包含第一煅烧炉1和碳酸化器2的碳捕获系统。
碳酸化器2用于通过采用贫吸附剂从烟道气中吸附二氧化碳以产生更加富集的吸附剂。
除材料的失活特征以外，贫和富吸附剂的组成取决于系统设计和系统运行参数(如补充流量对再循环流量的比例)。对于失活的富吸附剂，与颗粒中可用的Ca结合的CO2的摩尔分数一般小于0.2(对应图6中介于10和20次吸附剂循环之间)。
以下引用CaO作为贫二氧化碳吸附剂和CaCO3作为富二氧化碳吸附剂；但也可使用其它贫/富吸附剂。此外清楚的是，贫和富溶剂不仅仅由CaO和CaCO3制成，而它们是主要包括CaO或CaCO3和其它材料的混合物；例如，贫吸附剂具有CaO作为主要组分，但也可含有CaCO3，且类似地，富吸附剂也可含有CaO。
第一煅烧炉1用于使富二氧化碳吸附剂CaCO3解吸二氧化碳CO2，产生贫二氧化碳吸附剂CaO。
第一煅烧炉1具有待煅烧原料的供应4和第一煅烧炉1与碳酸化器2之间的连接13，所述连接13用于将经煅烧的原料(包括贫二氧化碳吸附剂CaO)转移到碳酸化器2。
此外，该系统具有第二煅烧炉15用于使富二氧化碳吸附剂CaCO3解吸二氧化碳CO2，产生贫二氧化碳吸附剂CaO，和碳酸化器2与第二煅烧炉15之间的连接16和17。
碳酸化器2和第二煅烧炉15之间的连接16用于将富二氧化碳吸附剂CaCO3转移到第二煅烧炉15，且第二煅烧炉15与碳酸化器2之间的连接17用于将贫二氧化碳吸附剂CaO转回碳酸化器2用于重新捕获二氧化碳CO2。
该系统可用于许多不同的应用，因此，可向碳酸化器2供给烟道气，所述烟道气含有要从烟道气捕获和分离的二氧化碳CO2。
选优地，该系统用于水泥生产厂；因此，还提供用于水泥生产的窑3和第二煅烧炉15与窑3之间的用于将贫二氧化碳吸附剂CaO转移到窑3中的连接18。
特别有益的是将该系统应用于水泥生产厂，因为在这种情况下，补充CaCO3(随新鲜原料供给)的量相比于净化CaO(传向窑)的量非常高。这可通过参照由以下定义的补充摩尔吸附剂流量对摩尔吸附剂循环速率的比例显示：
比例=得自煅烧补充吸附剂(主要为CaCO3)的CaO的摩尔数/从给定烟道气中捕获CO2所需的吸附剂(主要为CaO)的摩尔数。
对于图1-3中所述的方案，该比例一般大于1，而对于燃烧后二氧化碳捕获(例如在发电厂或工业应用中)远低于1，一般小于0.05。总之，该系统同样对应用于工业产生的烟道气或来自发电的烟道气提供益处。
图4更为详细的显示了该系统；可将该系统例如用作现存水泥厂的碳捕获更新方案；当描述该图时，参考CaO和CaCO3作为用于水泥生产的主要组分之一和作为优选的吸附剂。清楚的是，在不同于水泥生产的应用中，吸附剂可以为本领域所公知的天然或合成来源的任何合适的吸附剂。
图4显示与一个或多个预热器21，22连接的原料供应4(例如含CaCO3的生料)；例如预热器21表示许多用于待煅烧的原料的预热器(例如来自现存水泥厂的4或5个预热器)。预热器21通过冷却富二氧化碳烟道气(经由线路23源自窑3)和贫二氧化碳烟道气(经由线路24源自碳酸化器2)的混合物来加热原料。例如将窑气旁过(bypass)现存工厂的预热器21以保证所需运行压力(在大气压力、真空条件下)。
预热器22通过冷却从第一和第二煅烧炉1和15经由线路29、30排出的二氧化碳来加热原料。
将预热器22连接至第一煅烧炉1用于供给原料(预热的原料)。
在第一煅烧炉1和碳酸化器2之间提供固体/固体换热器31，用于通过冷却从第一煅烧炉1和/或第二煅烧炉15移至碳酸化器2的贫二氧化碳吸附剂CaO来加热从碳酸化器2移至第二煅烧炉15的富二氧化碳吸附剂CaCO3。
第二煅烧炉15经由连接32连接窑3和经由连接33连接碳酸化器2。
此外，在窑3和预热器21之间，优选提供连接于线路23上的分离器34；分离器34分离来自窑3的烟道气中可能含有的固体颗粒并将它们经由线路52送回窑3。
为了加热第一和第二煅烧炉1和15，提供熔炉35(例如空气火焰熔炉)；熔炉35加热固体，该固体经由连接线路36在熔炉35与第一煅烧炉1之间和经由连接线路38在熔炉35与第二煅烧炉15之间循环。当然，不同的方案也可能用于加热煅烧炉1和15。例如，每个煅烧炉1，15可具有无固体循环的熔炉或间接热传递方案，或可施加直接燃烧(氧-燃料)煅烧。
在熔炉35与碳酸化器2之间提供连接39，用于将通过燃烧燃料产生于熔炉35的烟道气供给到碳酸化器2中。优选地，提供连接39上的换热器40，用于通过冷却从熔炉35经由线路39排出的烟道气来预热经由线路42供给到熔炉35中的空气(或氧化剂)；可提供另外的线路43以将预热空气(或产自离开窑3的冷却炉渣的氧化剂)供给到熔炉35，旁过换热器40。
除换热器40外或替代换热器40优先提供换热器45，以通过冷却从熔炉35经由线路39排出的烟道气来预热经由线路46供给到熔炉35的固体。预热器45以逆流的方式作用于加热热固体，所述热固体经由线路46于顶部进入并通过重力穿过来自熔炉35的上升的冷却烟道气落下。线路46可源自将固体从煅烧炉1送入熔炉35的线路36和/或源自将固体从煅烧炉15送入熔炉35的线路38。
窑3连接换热器48，换热器48用于通过加热新鲜氧化剂(如空气)来冷却排自窑3的炉渣49；随后经由连接42、43将换热器48连接至熔炉35用于将加热空气(或氧化剂)供给到熔炉35中，和经由连接50供给到燃料干燥系统，用于干燥固体燃料如煤。随后将燃料干燥系统连接至熔炉35以及窑3以供给所需燃料。
该系统的运行由所述和所说明的内容显而易见，并基本如下。
原料供应4将原料供给到预热器21和22，并于此处加热所述原料并随后供给到第一煅烧炉1。在第一煅烧炉1中煅烧原料(例如用于水泥生产的生料，它可因不同应用而不同)。由于供给到第一煅烧炉的原料为新鲜原料，因此需要另外的时间来煅烧吸附剂。因此煅烧炉1设计为使得CaCO3几乎完全转化为CaO(即：几乎将所有CaCO3转化为CaO)。该转化通常在高于900℃的温度，优选约略高于900℃，根据以下煅烧反应发生：
CaCO3 → CaO + CO2。
将CaO供给到碳酸化器2中，于此它从来自熔炉35的烟道气中(也可能来自产于工业应用或发电厂的烟道气)吸附二氧化碳；吸附通常在介于约600-750℃的温度下根据以下反应发生：
CaO + CO2 → CaCO3。
于换热器31处，将从第一煅烧炉1移至碳酸化器2的CaO相对于从碳酸化器2移至第二煅烧炉15的富吸附剂CaCO3冷却；因此将富吸附剂CaCO3送往第二煅烧炉15。
于第二煅烧炉15处，通常在高于900℃的温度，优选约略高于900℃，根据以下煅烧反应通过热分解释放二氧化碳：
CaCO3 → CaO + CO2。
因此将CaO经由线路32供给到窑3并经由线路33部分供给到碳酸化器2。
由于在碳酸化器2处存在来自第一煅烧炉1的大量CaO(这是新鲜的CaO)并且来自第二煅烧炉15的CaO的量有限(因为CaO仅由第二煅烧炉15净化)，处于碳酸化器2的碳酸化反应非常有效，并且CaO可吸附大量二氧化碳。
图5显示CaO在根据图2(曲线A)和根据图3和4(曲线B)的系统中所经受的循环。该图显示，根据本发明(图3和4)，供给到碳酸化器2的CaO经受较少的煅烧/碳酸化循环并因此更具有反应性。
考虑到根据图6吸附剂活性的下降，本发明的方法对于相同的吸附剂摩尔流量(CaO和CaCO3的摩尔流量)提供循环吸附剂增加的活性分数。考虑到新鲜吸附剂(水泥生产所需)的补充速率，图3所示的方法将吸附剂活性(吸附剂中的mol CaCO3/mol CaO和CaCO3)提高5-20%，一般高于10%。最终这转化为更低需求的吸附剂循环速率或更小的设备。
熔炉35燃烧燃料并产生热固体，所述热固体通过线路36和38在熔炉35和第一与第二煅烧炉1和15之间循环。优选将部分从煅烧炉(1或15)返回的经冷却的固体经由线路46转向，以在换热器45中相对于从熔炉35排出的烟道气加热。在经由换热器45和40冷却后，将从熔炉35排出的烟道气供给碳酸化器2(用于二氧化碳捕获)。
将来自窑3的富二氧化碳烟道气经由线路23供给到分离器34，于此将固体颗粒与气体分离并经由线路52送回窑3。
本发明还涉及用于捕获二氧化碳的方法。
所述方法包括将含有富二氧化碳吸附剂如CaCO3(但也可能为其它吸附剂，当结合用于水泥生产的窑实施该方法时，优选使用CaCO3)的原料供给到第一煅烧炉1。在第一煅烧炉1处，原料根据通常在高于900℃的温度，优选约略高于900℃进行的以下煅烧(脱碳酸化反应)而煅烧：
CaCO3 → CaO + CO2。
在煅烧反应之后，产生含有贫二氧化碳吸附剂CaO的经煅烧的原料；此外，还产生二氧化碳。
将含有贫二氧化碳吸附剂CaO的经煅烧的原料供给到碳酸化器2。此外，还将烟道气供给到碳酸化器2中；烟道气来自熔炉35，但在其它应用中也可来自工业过程或用于电力生产的发电厂的熔炉。
于碳酸化器2处，通过贫二氧化碳吸附剂CaO根据在介于约600-750℃温度下发生的以下碳酸化反应吸附来自烟道气的二氧化碳：
CaO + CO2 → CaCO。
在碳酸化反应之后，产生含有富二氧化碳吸附剂CaCO3的原料。
转而将含有富二氧化碳吸附剂(即CaCO3)的原料供给到第二煅烧炉15。
于第二煅烧炉15处，含有富二氧化碳吸附剂CaCO3的原料根据通常在高于900℃温度，优选约略高于900℃发生的以下煅烧(脱碳酸化反应)煅烧：
CaCO3 → CaO + CO2。
在煅烧反应之后，产生含有贫二氧化碳吸附剂CaO的经煅烧的原料和二氧化碳。
将部分含有贫二氧化碳吸附剂CaO的经煅烧的原料供给到碳酸化器2。
当结合用于水泥生产的窑使用本方法(优选的应用)时，将含有贫二氧化碳吸附剂CaO的经煅烧的原料的一部分从第二煅烧炉15转移至窑3用于水泥生产。
另外的煅烧炉15提供提高的灵活性来考虑增加的煅烧时间，保证补充吸附剂的完全煅烧并最终提高吸附剂活性(CO2数量/吸附剂数量)。
当然，所述特征可彼此独立提供。
在实践中，所用材料和尺寸可根据需求和目前工艺水平随意选择。

Claims (11)

1.碳捕获系统，所述系统包括：
用于使用贫二氧化碳吸附剂吸附二氧化碳产生富二氧化碳吸附剂的碳酸化器(2)，
用于将富二氧化碳吸附剂热分解为贫二氧化碳吸附剂和二氧化碳的第一煅烧炉(1)，
进入第一煅烧炉(1)的待煅烧原料供应(4)，所述原料含有富二氧化碳吸附剂，
第一煅烧炉(1)和碳酸化器(2)之间的用于至少将贫二氧化碳吸附剂移至碳酸化器(2)的连接(13)，
其特征在于进一步包括：
用于将富二氧化碳吸附剂热分解为贫二氧化碳吸附剂和二氧化碳的第二煅烧炉(15)，
碳酸化器(2)和第二煅烧炉(15)之间的用于至少将富二氧化碳吸附剂移至第二煅烧炉(15)的连接(16)，
第二煅烧炉(15)和碳酸化器(2)之间的用于将贫二氧化碳吸附剂CaO移至碳酸化器(2)的连接(17)，
所述系统不包括碳酸化器(2)和第一煅烧炉(1)之间的用于将富二氧化碳吸附剂移至第一煅烧炉(1)的连接。
2.权利要求1所述的碳捕获系统，其特征在于进一步包括：
用于水泥生产的窑(3)，
第二煅烧炉(15)和窑(3)之间的用于将贫二氧化碳吸附剂移至碳酸化器(2)的连接(18)。
3.权利要求1所述的碳捕获系统，其特征在于进一步包括用于待煅烧原料的预热器(21，22)。
4.权利要求1所述的碳捕获系统，其特征在于进一步包括固体/固体换热器(31)，所述固体/固体换热器(31)用于通过冷却从第一煅烧炉(1)和第二煅烧炉(15)移至碳酸化器(2)的贫二氧化碳吸附剂来加热从碳酸化器(2)移至第二煅烧炉(15)的富二氧化碳吸附剂。
5.权利要求1所述的碳捕获系统，其特征在于进一步包括用于加热固体的熔炉(35)和熔炉(35)与第一和/或第二煅烧炉(1，15)之间的连接线路(36，38)，所述连接线路(36，38)用于循环第一和第二煅烧炉(1，15)与熔炉(35)之间的固体。
6.权利要求5所述的碳捕获系统，其特征在于进一步包括熔炉(35)和碳酸化器(2)之间的连接(39)，所述连接(39)用于将熔炉(35)内通过燃烧燃料产生的烟道气供给碳酸化器(2)。
7.权利要求1所述的碳捕获系统，其进一步包括用于通过加热新鲜氧化剂来冷却从窑(3)排出的炉渣的换热器(48)和换热器(48)至以下至少之一的至少一个连接(42，43)：
-熔炉(35)，用于向熔炉(35)供给加热的氧化剂，
-燃料干燥系统。
8.权利要求7所述的碳捕获系统，其中通向熔炉(35)的至少一个连接中的至少一个(42)提供有换热器(40)，用于通过冷却从熔炉(35)排出的烟道气来预热供给熔炉(35)的氧化剂。
9.用于捕获二氧化碳的方法，所述方法包括：
将含有富二氧化碳吸附剂的原料供给第一煅烧炉(1)，
在第一煅烧炉(1)处，将所述富二氧化碳吸附剂热分解为贫二氧化碳吸附剂和二氧化碳，
将含有贫二氧化碳吸附剂的经煅烧的原料供给碳酸化器(2)，
在碳酸化器(2)处，吸附来自烟道气的二氧化碳产生含有富二氧化碳吸附剂的原料，
其特征在于：
将含有富二氧化碳吸附剂的原料供给第二煅烧炉(15)，
在第二煅烧炉(15)处，将所述富二氧化碳吸附剂热分解为贫二氧化碳吸附剂和二氧化碳，
将至少一部分含有贫二氧化碳吸附剂的经煅烧的原料移至碳酸化器(2)，
不将富二氧化碳吸附剂从碳酸化器(2)供给第一煅烧炉(1)。
10.权利要求9所述的方法，其特征在于富二氧化碳吸附剂包括CaCO3且贫二氧化碳吸附剂包括CaO。
11.权利要求9所述的方法，其特征在于将至少一部分含有贫二氧化碳吸附剂的经煅烧的原料从第二煅烧炉(15)移至用于水泥生产的窑(3)。
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