CN105023921B - 一种钙钛矿‑硅整体级联叠层太阳电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种高效钙钛矿‑硅整体级联叠层太阳电池及其制备方法。所述太阳电池由下至上依次为:背场电极,晶硅底太阳电池,PEDOT:PSS‑TIPD隧道结,富勒烯电子传输层,钙钛矿顶太阳电池,3‑己基噻吩的聚合物空穴传输层和顶电极。所述制备方法为:背场电极采用丝网印刷、磁控溅射或热蒸发法制备;晶硅底太阳电池采用传统晶硅太阳电池湿法刻蚀工艺制绒后,再采用液态源扩散法制得pn结;隧道结采用化学合成法、旋涂法及热退火相结合的方式制备;富勒烯电子传输层采用旋涂法制备;钙钛矿顶太阳电池隧道结采用化学合成法、旋涂法及热退火相结合的方式制备;3‑己基噻吩的聚合物空穴传输层采用旋涂法和热退火相结合的方式制备;顶电极采用热蒸镀或磁控溅射法制备。
Description
技术领域
本发明属于太阳电池材料与器件领域,具体涉及一种钙钛矿-硅整体级联叠层太阳电池及其制备方法。
背景技术
在能源问题日益突出的今天,光伏发电技术备受关注。特别是晶硅太阳电池,目前占据了光伏市场86%的份额。与其他种类电池相比较,晶硅太阳电池具有成本低、制备工艺简单、适合大面积生产等优点,但由于其效率已经逼近理论极限,很难实现大的突破。目前晶硅太阳电池实验室最高效率为24.7%,商用n-PERT型晶硅电池组件最高效率为22.02%。
钙钛矿太阳电池是以具有钙钛矿结构的有机-金属卤化物(简称:钙钛矿)等作为核心光吸收、光电转换、光生载流子输运材料的太阳电池,具有良好的光吸收、光电转换特性以及优异的光生载流子输运特性,其电子与空穴扩散长度均可超过1000nm。采用这种新型光电转换材料的钙钛矿太阳电池具有优异的光电转换特性,目前实验室器件样品光电转换效率已高达18.3%。Catchpole等人(Thomas P.White,Niraj N.Lal,and KylieR.Catchpole,Tandem Solar Cells Based on High-Efficiency c-Si Bottom Cells:TopCell Requirements for>30%Efficiency.IEEE JOURNAL OF PHOTOVOLTAICS,2014(4):208-214)的理论研究发现,将钙钛矿和晶硅太阳电池制作成叠层太阳电池,通过优化顶电池带隙,可以实现35%以上的光电转换效率。Thomas理论研究发现,通过光学管理可以使得钙钛矿-硅叠层太阳电池效率突破35%,其理论措施为:(1)在具有绒面结构的晶体硅太阳电池上通过共形沉积钙钛矿顶电池;(2)在钙钛矿顶电池和晶硅底电池间加入布拉格反射层,可以使厚度为200nm的顶电池短路电流提高20%,可以使厚度为500nm的顶电池短路电流提高100%。通过上述两方面措施可以使该类电池效率比钙钛矿-硅平面叠层太阳电池效率高2~4%。Philippe等人理论研究发现,通过引入朗伯陷光结构可以将钙钛矿-硅整体级联叠层太阳电池效率提高至35.67%。综上,理论研究充分表明,高效、低成本的钙钛矿-硅叠层太阳电池必将引发光伏领域又一次技术革新。
然而,上述仅为理论研究成果,实践研究成果报道极少。目前,仅Michael等人采用四端法制备了钙钛矿-硅和钙钛矿-CIGS机械叠层太阳电池,前者实验室效率为17.0%,后者效率为18.6%。虽然该类叠层电池效率目前比较低,但其研究才刚刚起步,很多现存问题仍需进一步研究。
发明内容
本发明的目的是给出一种钙钛矿-硅整体级联叠层太阳电池及其制备方法,即用不同禁带宽度的材料做成太阳电池,按带隙大小的顺序自上而下叠合起来,选择性地吸收和转换太阳光谱的不同范围,突破理论极限,实现超过35%的转化效率。
为了实现上述目的,本发明的具体技术方案如下:
一种钙钛矿-硅整体级联叠层太阳电池,所述太阳电池由下至上依次为:背场电极1,晶硅底太阳电池2,隧道结3,富勒烯电子传输层4,钙钛矿顶太阳电池5,3-己基噻吩的聚合物空穴传输层6和顶电极7。
进一步地,所述背场电极1的材料为Au、Ag或AgAl合金,接触方式为全接触或局部接触;所述隧道结3的结构式为PEDOT:PSS-TIPD。
进一步地,所述晶硅底太阳电池2所用p型材料为硅,所述硅的电阻率为0.01-50Ω·cm,平整度<5μm,翘曲度<10μm,粗糙度<3nm,掺杂浓度为1×1015cm-3~1×1020cm-3。
进一步地,所述钙钛矿顶太阳电池5为钙钛矿膜层CH3NH3Pb(IxBr1-x)3,其中0≤x≤1,钙钛矿膜层的厚度为100-800nm。
进一步地,所述顶电极(7)采用透明或半透明的ITO,Ag纳米线,Ag薄膜,Au薄膜,氧化锌掺杂铝透明导电膜或氧化锌掺杂硼透明导电膜中的任意一种,接触方式为全接触或部分接触。
一种如上所述钙钛矿-硅整体级联叠层太阳电池的制备方法,包括:
背场电极1采用丝网印刷、磁控溅射或热蒸发法制备;
晶硅底太阳电池2:采用传统晶硅太阳电池湿法刻蚀工艺制绒后,再采用液态源扩散法制得pn结;
隧道结3采用化学合成法、旋涂法及热退火相结合的方式制备;
富勒烯电子传输层4采用旋涂法制备;
钙钛矿顶太阳电池5:采用化学合成法制备前驱溶液,将前驱溶液按照不同的比例混合,通过调节I和Br的比例,制备出不同成分的CH3NH3Pb(IxBr1-x)3前驱体,然后采用刮涂、喷涂、旋涂或喷墨打印的方法制备CH3NH3Pb(IxBr1-x)3钙钛矿膜层;
3-己基噻吩的聚合物空穴传输层6采用旋涂法和热退火相结合的方式制备;
顶电极7采用热蒸镀或磁控溅射法制备。
进一步地,所述液态源扩散法制pn结的具体步骤为:液态源为POCl3,反应温度<1000℃,扩散层厚度<1μm,方块电阻为30-50Ω,扩散后载流子浓度<1×1021cm-3;所得pn结尺寸为0.3~0.6μm。
进一步地,所述隧道结3的具体制备方法为:采用烷基萘磺酸钠为乳化剂,Fe2(SO4)3为氧化剂,合成PEDOT:PSS乳液,以1000-5000r/min的转速旋涂在晶硅底太阳电池2上,旋涂时间为15-60s,之后在100-180℃下退火处理,得到与晶硅绒面共形沉积的PEDOT:PSS层;将TIPD的醇溶液旋涂于PEDOT:PSS层上,热退火处理后得到隧道结3,退火温度为100-180℃。
进一步地,所述富勒烯电子传输层4的具体制备方法为:将质量分数为10-25%PCBM的氯苯溶液,以1000-40000rpm/s,10-50s旋涂于隧道结3上;所述3-己基噻吩的聚合物空穴传输层6采用质量分数为10-40mg/mL的P3HT二氯苯溶液,以800-2000rpm/s,60s旋涂于钙钛矿顶太阳电池5上。
进一步地,所述钙钛矿顶太阳电池5的具体制备方法为:在氮气手套箱中将CH3NH3I和PbI2,CH3NH3Br和PbBr2分别按照1:1配制,形成两种前驱溶液;再将两种前驱溶液按照不同的比例混合,通过调节I和Br的比例,制备出不同成分的CH3NH3Pb(IxBr1-x)3前驱体;将CH3NH3Pb(IxBr1-x)3前驱体采用刮涂、喷涂、旋涂或喷墨打印的方法,制备在富勒烯电子传输层4上,经热处理得到钙钛矿膜层;热处理的气氛为惰性气氛,温度为50-500℃,时间为10-150min。
本发明的有益效果是:
(1)通过钙钛矿顶电池在短波段的增益吸收,可以突破晶硅太阳电池效率的理论极限(30%),所述钙钛矿-硅整体级联叠层太阳电池的效率理论上可实现超过35%的效率,从而进一步推动光伏行业的发展。
(2)单晶硅底电池利用了现有的生产工艺和设备,无需更换和增加生产设备,减少产品的资金投入,有利于加快推广新型、高效的钙钛矿-硅整体级联叠层太阳电池技术。
(3)钙钛矿太阳电池采用溶液法制备,可以在原有的晶硅产业链上并行增设生产线,生产设备不需要进行更换,减少产业升级所需的资金成本投入和资源浪费。
(4)通过顶电池和底电池在不同波段的光吸收,可以实现入射光能量的高效分配和利用,同时减少晶硅底电池的厚度,降低硅材料的消耗,节约资源。
(5)钙钛矿太阳电池利用了有机无机金属杂化钙钛矿材料CH3NH3PbX3(X=I、Br),这种材料可以人工合成,无需依赖自然的原始矿材,增加了太阳电池的资源消耗寿命,有利于推动光伏行业的可持续发展。
附图说明
图1为钙钛矿-硅整体级联叠层太阳电池结构示意图。
图2为单晶硅绒面结构的SEM图;(a)沉积Si3N4之前,(b)沉积Si3N4之后。
图3为晶体硅单结太阳电池材料掺杂浓度分布的电化学C-V测试曲线。
图4为晶体硅单结太阳电池;(a)J-V曲线,(b)1.5×1.5cm2太阳电池芯片。
图5为钙钛矿膜层SEM图;(a)表面,(b)截面。
图6为钙钛矿单结太阳电池J-V曲线。
图7为钙钛矿-硅整体级联叠层太阳电池J-V曲线。
具体实施方式
以下结合附图及实例的详细描述,进一步说明本发明的结构、特点及其器件制备流程。
1.晶硅底太阳电池2的制备,包括以下步骤:
1)单晶硅表面制绒
将厚度为180±10μm,大小为15mm×15mm的单晶硅片投入浓度为5%柠檬酸钠溶液中,在90℃条件下反应5min,初步去除硅片表面脏污和损伤。
将清洗后的硅片放入KOH和异丙醇的混合溶液中,其中KOH的浓度为3%,异丙醇的体积浓度为8%,于85℃条件下反应30min,在硅片表面形成均匀的金字塔结构,如图2所示。
需要重点强调的是图2(a)和(b)图分别为制备Si3N4前后的表面扫描电子显微镜图,图(b)制备Si3N4是为了降低表面复合,进而测试硅单结器件的效率;在钙钛矿-硅整体级联叠层太阳电池中不存在Si3N4层。
2)n型硅的掺杂。采用在清洗制绒后的p型硅片上进行POCl3液态源扩散掺杂,反应温度<1000℃,扩散层厚度<500nm,形成0.3~0.6μm的浅pn结,方块电阻为30-100Ω。
图3为制绒前对p型硅进行氧化扩散后样品的掺杂浓度分布的电化学C-V测试结果。由图可见,在n型表面一侧0.45μm范围内为渐变掺杂,载流子浓度由1021cm-3变为4.4×1018cm-3;而后至3.47μm范围内为恒定掺杂,载流子浓度为2.5×1018cm-3~4×1018cm-3。需要强调的是,对制绒、氧化扩散后的样品进行电化学C-V测试会造成电解液漏液,测试效果非常不理想。因此,本发明采用未制绒样品的电化学C-V测试结果,同样也可说明本发明所用氧化扩散制备pn结掺杂浓度合适、掺杂界面清晰陡峭。
3)用去离子水冲洗硅片表面,去除混合溶液在硅片表面的残留。
4)周边刻蚀。利用等离子体刻蚀机刻蚀硅片边缘,以使前表面与背表面的N型层隔断,防止电池做出来以后正负极出现短路。
5)电池的清洗。采用HF酸清洗仪,酸洗溶液的配比为HF:H2O=1:6(体积比),酸洗时间为20~40min,目的是去除硅片在扩散过程中形成的磷硅玻璃。
值得说明的是,其中一批样品进一步制备减反射膜并印刷顶电极,制备成晶体硅单结太阳电池,其电流-电压J-V特性曲线如图4所示,电池效率为19.82%;另一批样品按照以下步骤进行钙钛矿太阳电池的制备。
2.隧道结3的制备,采用旋涂的方法,具体步骤为:
选用NaANS(烷基萘磺酸钠)作为乳化剂,选用Fe2(SO4)3作为氧化剂,合成PEDOT:PSS乳液。以2000r/min的速度旋涂PEDOT:PSS乳液,旋涂时间为35s,之后在150℃下退火15min。将质量分数为10%TIPD(二异丙氧基双乙酰丙酮钛)的醇溶液,4000rpm/s,30s旋涂于PEDOT:PSS层上,在150℃下热退火10min。
3.富勒烯电子传输层4的制备:将质量分数为10~25%PCBM(富勒烯)的氯苯溶液,以1000rpm/s,30s旋涂于隧道结的TIPD上。
4.钙钛矿顶太阳电池5的制备,采用两步法,具体步骤为:
在氮气手套箱中(O2和H2O含量低于5ppm)将CH3NH3I和PbI2,CH3NH3Br和PbBr2分别按照1:1配制,形成两种前驱溶液;再将两种前驱溶液按照不同的比例混合,通过调节I和Br的比例,进而制备出不同成分的CH3NH3Pb(IxBr1-x)3前驱体;将CH3NH3Pb(IxBr1-x)3前驱体以4000rpm/s,30s旋涂于富勒烯电子传输层4上,反应温度为100℃,热退火60min,得到钙钛矿膜层。该膜层厚度约200±50nm,70-100℃烘干10min。
其中,图5(a)为钙钛矿膜层表面的SEM图。由图可见,钙钛矿膜层表面平整均匀。
5.3-己基噻吩的聚合物空穴传输层6的制备:20mg/mL的P3HT(3-己基噻吩的聚合物)二氯苯溶液,800-2000rpm,60s旋涂于钙钛矿顶太阳电池5上。
需要说明的是,图5(b)为我们在玻璃上制备的钙钛矿膜层的SEM截面图,由图可见,电池各层界面平整清晰。利用该结构制备的钙钛矿单结太阳电池的J-V曲线如图6所示,该电池效率为13.94%。
6.顶电极7的制备:采用热蒸镀的方法,在复合光活性层上沉积超薄金或银半透明电极,电极厚度小于50nm。
制作完成后,对钙钛矿-硅整体级联太阳电池进行J-V测试。图7为钙钛矿-硅整体级联叠层太阳电池J-V曲线,由图可见,电池效率为10.73%。虽然目前我们得到的器件效率较低,但由J-V曲线可见,整体级联叠层太阳电池的开路电压较晶体硅单结太阳电池和钙钛矿单结太阳电池均有了显著提高。
以上所述,仅为本发明的具体可操作实施方式,本发明的保护范围以权利要求书为准。
Claims (6)
1.一种钙钛矿-硅整体级联叠层太阳电池,其特征在于,所述太阳电池由下至上依次为:背场电极(1),晶硅底太阳电池(2),隧道结(3),富勒烯电子传输层(4),钙钛矿顶太阳电池(5),3-己基噻吩的聚合物空穴传输层(6)和顶电极(7);
其中,所述背场电极(1)的材料为AgAl合金,接触方式为全接触;所述隧道结(3)的结构式为PEDOT:PSS-TIPD;
所述晶硅底太阳电池(2)所用p型材料为硅,所述硅的电阻率为0.01-50Ω·cm,平整度<5μm,翘曲度<10μm,粗糙度<3nm,掺杂浓度为1×1015cm-3~1×1020cm-3;
所述顶电极(7)采用Ag纳米线,Ag薄膜,Au薄膜,氧化锌掺杂铝透明导电膜或氧化锌掺杂硼透明导电膜中的任意一种,接触方式为部分接触。
2.一种根据权利要求1所述钙钛矿-硅整体级联叠层太阳电池的制备方法,其特征在于,所述制备方法包括:
背场电极(1)采用丝网印刷、磁控溅射或热蒸发法制备;
晶硅底太阳电池(2):采用传统晶硅太阳电池湿法刻蚀工艺制绒后,再采用液态源扩散法制得pn结;
隧道结(3)采用化学合成法、旋涂法及热退火相结合的方式制备;
富勒烯电子传输层(4)采用旋涂法制备;
钙钛矿顶太阳电池(5):采用化学合成法制备前驱溶液,将前驱溶液按照不同的比例混合,通过调节I和Br的比例,制备出不同成分的CH3NH3Pb(IxBr1-x)3前驱体,然后采用刮涂、喷涂、旋涂或喷墨打印的方法制备CH3NH3Pb(IxBr1-x)3钙钛矿膜层;
3-己基噻吩的聚合物空穴传输层(6)采用旋涂法和热退火相结合的方式制备;
顶电极(7)采用热蒸镀或磁控溅射法制备。
3.根据权利要求2所述的制备方法,其特征在于,所述液态源扩散法制pn结的具体步骤为:液态源为POCl3,反应温度<1000℃,扩散层厚度<1μm,方块电阻为30-50Ω,扩散后载流子浓度<1×1021cm-3;所得pn结尺寸为0.3~0.6μm。
4.根据权利要求2所述的制备方法,其特征在于,所述隧道结(3)的具体制备方法为:采用烷基萘磺酸钠为乳化剂,Fe2(SO4)3为氧化剂,合成PEDOT:PSS乳液,以1000-5000r/min的转速旋涂在晶硅底太阳电池(2)上,旋涂时间为15-60s,之后在100-180℃下退火处理,得到与晶硅绒面共形沉积的PEDOT:PSS层;将TIPD的醇溶液旋涂于PEDOT:PSS层上,热退火处理后得到隧道结(3),退火温度为100-180℃。
5.根据权利要求2所述的制备方法,其特征在于,所述富勒烯电子传输层(4)的具体制备方法为:将质量分数为10-25%PCBM的氯苯溶液,以1000-40000rpm/s,10-50s旋涂于隧道结(3)上;所述3-己基噻吩的聚合物空穴传输层(6)采用质量分数为10-40mg/mL的P3HT二氯苯溶液,以800-2000rpm/s,60s旋涂于钙钛矿顶太阳电池(5)上。
6.根据权利要求2所述的制备方法,其特征在于,所述钙钛矿顶太阳电池(5)的具体制备方法为:在氮气手套箱中将CH3NH3I和PbI2,CH3NH3Br和PbBr2分别按照1∶1配制,形成两种前驱溶液;再将两种前驱溶液按照不同的比例混合,通过调节I和Br的比例,制备出不同成分的CH3NH3Pb(IxBr1-x)3前驱体;将CH3NH3Pb(IxBr1-x)3前驱体采用刮涂、喷涂、旋涂或喷墨打印的方法,制备在富勒烯电子传输层(4)上,经热处理得到钙钛矿膜层;热处理的气氛为惰性气氛,温度为50-500℃,时间为10-150min。
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