CN107394046B - 一种低温硅和钙钛矿叠层太阳能电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种硅和钙钛矿的叠层太阳能电池结构以及其制备工艺方法,主要解决现太阳能电池转化效率低和能源消耗大的问题。该电池结构自下而上包括阴极(1)、N型硅片基体(2)、P型导电材料(3)、电子传输层(5)、界面修饰层(6)、钙钛矿材料(7)、空穴传输层(8)及网状金属阳极(9),其中P型导电材料(3)与电子传输层(5)之间设置有缓冲层(4),且三者紧密结合,构成硅太阳能电池的P型材料与钙钛矿太阳能电池的电子传输层叠层结构,以提高太阳光的吸收率,并在制备过程中采用低于200℃退火工艺,避免了高温,减少了能源消耗,可用于便携式能源、能源窗户及可穿戴电子设备。
Description
技术领域
本发明属于能源技术领域,特别涉及一种太阳能电池,可用于便携式能源、能源窗户及可穿戴电子设备。
现有技术
当今世界大部分能源依赖于化石燃料,而化石燃料污染大和不可再生的问题将是未来30年人类能源史上的最大难题。太阳能光伏发电因其可再生、清洁以及无穷尽的特点,在代替化石燃料作为新的能源资源方面展现出极大的潜力,将太阳能转换为电能是解决环境污染和能源危机的重要途径之一。近年来硅电池的稳定发展和钙钛矿新型材料的迅猛发展,使得硅与钙钛矿叠层太阳能电池的商用化成为可能。因此,实现更高的太阳能转化效率是太阳能商用化的主要难题。
现有的太阳能电池包含硅太阳能电池、钙钛矿太阳能电池以及染料敏化太阳能电池等。其中典型的两种结构如下:
一种是钙钛矿太阳能电池,如图1所示,其正向结构是以FTO为衬底,以TiO2作为电子传输层,以掺杂的spiro-OMeTAD作为空穴传输层,电子传输层与空穴传输层之间是钙钛矿吸光材料。Woon Seok Yang和Jun Hong Jeon等人在2015年发表的效率20.1%太阳能电池就使用的该结构。但是因TiO2这层在工艺上要求高温,成本昂贵;
另一种是硅杂化太阳能电池,如图2所示,这种电池是在N型硅上旋涂P型导电材料形成P-N结,硅本身作为吸光材料,因硅电子的高迁移率使得硅电池的电流很大,但是硅对光的吸收很有限,所以其总的转化效率比较低。
发明目的
本发明的目的在于针对上述现有技术的不足,提供一种低温硅和钙钛矿叠层太阳能电池及其制备方法,以降低电子传输层TiO2的工艺温度,提高太阳能电池的转化效率。
发明内容
为实现上述目的技术关键是采用由下层为硅异质结和上层为正向钙钛矿结构组合的叠层设计,并引入PEDOT:4083薄膜作为缓冲层,在低于200℃的工艺条件下实现,提升开路电压和转化效率。具体方案如下:
1.一种低温硅和钙钛矿的叠层太阳能电池,自下而上包括阴极、N型硅片基体、P型导电材料、电子传输层、界面修饰层、钙钛矿材料、空穴传输层及网状金属阳极,其特征在于:
P型导电材料与电子传输层之间设置有缓冲层,且三者紧密结合,构成硅太阳能电池的P型材料与钙钛矿太阳能电池的电子传输层叠层结构。
2.一种低温硅和钙钛矿叠层太阳能电池的制备方法,其特征在于:包括如下步骤:
1)对硅片基体进行RCA标准清洗;
2)将清洗后的硅片基体置于5%浓度的HF酸溶液中浸泡30秒,去除正面氧化物;
3)配置PEDOT:PH1000溶液:
按PH1000,DMSO和FS31Capston体积比1000:50:1比例配置PEDOT:PH1000溶液;
4)使用配置好的PEDOT:PH1000溶液在硅片基体样品正面旋涂厚度80~120nm薄膜作为P型导电材料,并110~140℃退火10~15分钟;
5)使用过滤后的PEDOT:4083溶液在P型导电材料表面旋涂厚度为30~60nm的缓冲层,并在110~140℃温度下退火3~5分钟;
6)使用配置的TiO2、ZnO或SnO2溶液在缓冲层表面旋涂厚度为100~300nm的电子传输层,并在160~200℃温度下退火10~20分钟;
7)使用配置的PC60BM或C60-SAM材料溶液在电子传输层表面旋涂厚度为20~50nm的界面修饰层,并在90~110℃温度下退火3~5分钟;
8)使用配置的该钙钛矿溶液在界面修饰层表面旋涂厚度为100~500nm的钙钛矿薄膜,并在80~110℃温度下退火15~20分钟;
9)将配置好的PTAA溶液或不同掺杂的spiro-OMeTAD在钙钛矿薄膜表面旋涂厚度为80~200nm的空穴传输层;
10)使用金属镀膜仪器,在硅片基体背面镀上厚度100~200nm的金属铝阴极,并在空穴传输层表面蒸镀厚度60~120nm的网状金属银或金阳极,完成叠层太阳能电池的制备。
本发明具有如下有益效果:
1.本发明通过引入缓冲层将两种不同吸光材料的太阳能电池进行了叠层互联,同时对P型导电材料的表面形貌进行优化,使得上层钙钛矿材料成膜更加平整,使用这两层不同吸光材料不仅提高了光吸收率,而且使得电池的开路电压和转化效率均有很明显的提高;
2.本发明由于在制备电子传输层时,采用160~200℃的低温退火条件,降低了制备成本。
附图说明
图1是现有的钙钛矿太阳能电池结构示意图;
图2是现有的硅太阳能电池结构示意图;
图3是本发明的叠层太阳能电池结构示意图;
图4是本发明的硅/钙钛矿叠层太阳能电池制备工艺流程图。
具体实施方式
参照图3,本发明的低温硅和钙钛矿的叠层太阳能电池,自下而上包括阴极1、N型硅片基体2、P型导电材料3、电子传输层5、界面修饰层6、钙钛矿材料7、空穴传输层8及网状金属阳极9,其中:P型导电材料3与电子传输层5之间设置有缓冲层4,且三者紧密结合,构成硅太阳能电池的P型材料与钙钛矿太阳能电池的电子传输层叠层结构,该缓冲层优化了P型材料的表面形貌,使上层钙钛矿材料的成膜更平整,提高了太阳能的转化效率。
所述阴极1采用金属铝材料,其厚度为100~200nm;
所述P型导电材料3采用PEDOT:PH1000材料,其厚度为80~120nm;
所述缓冲层4采用PEDOT:4083材料,其厚度为30~60nm;
所述电子传输层5包括TiO2、ZnO或SnO2材料,其厚度为100~300nm;
所述界面修饰层6包括PC60BM或C60-SAM材料,其厚度为20~50nm;
所述钙钛矿材料7包括CH3NH3PbI3-xBrx或CH3NH3PbI3-xClx,其中0≤x≤3,厚度为100~500nm;
所述空穴传输层8采用PTAA或不同掺杂的spiro-OMeTAD材料,其厚度为80~200nm;
所述网状金属阳极9包括金属银、金和铜,其厚度为60~120nm。
参考图4,本发明制备上述硅和钙钛矿叠层太阳能电池的方法,给出以下三个实例:
实施例1,制备TiO2电子传输层、银阳极与空穴传输层为由锂掺杂的spiro-OMeTAD材料的叠层太阳能电池。
步骤一:硅片基体表面预处理,如图4(a)。
1a)对硅片基体进行RCA标准清洗;
1b)将清洗后的硅片基体置于5%浓度的HF酸溶液中浸泡30秒,去除正面氧化物。
步骤二:制备P型导电材料,如图4(b)。
2a)将商购的PH1000,DMSO和FS31Capston溶液按照体积比为1000:50:1配置混合溶液PEDOT:PH1000;
2b)在硅片基体正面使用配置好的PEDOT:PH1000溶液按照每分钟3000转旋涂60秒,并在130℃温度下退火13分钟形成厚度为100nm的PEDOT:PH1000薄膜。
步骤三:制备缓冲层,如图4(c)。
对商购的PEDOT:4083溶液进行过滤;在PEDOT:PH1000薄膜表面铺满100ul的过滤PEDOT:4083溶液,再按照每分钟3000转的转速旋涂40秒,并在130℃温度下退火4分钟,形成厚度为45nm的缓冲层。
步骤四:制备电子传输层,如图4(d)。
4a)将商购的TiO2前驱体溶液与商购的1-丁醇溶液按146.4:1000的体积比混合配置,得到0.3mol/L的TiO2溶液,将TiO2溶液冷藏两天;
4b)将事先制备好的0.3mol/L的TiO2溶液取出恢复至室温,过滤后铺满在缓冲层上,按照每分钟4000转的转速旋涂45秒,并在180℃温度下退火15分钟形成厚度为200nm的TiO2电子传输层。
步骤五:制备界面层,如图4(e)。
5a)取商购的PC60BM固体溶于商购的氯苯溶剂中,并搅拌12小时得到浓度为10mg/ml的PC60BM溶液;
5b)取75ul配置好的PC60BM溶液铺满在电子传输层上,按照每分钟6000转的转速旋涂45秒,并在100℃温度下退火4分钟形成厚度为40nm的界面层。
步骤六:制备钙钛矿薄膜,如图4(f)。
6a)按3:7的体积比将商购的DMSO溶液与GBL溶液进行混合,得到DMSO:GBL的混合溶剂;
6b)按摩尔质量比1.35:1.26:0.14的比例将MAI、PbI2和PbCl2溶于DMSO:GBL的混合溶剂中,加热80℃搅拌溶解半小时以上,配制出浓度为1.4mol/L的钙钛矿溶液;
6c)采用多步动态旋涂法,在界面层薄膜表面上铺满80ul制备的钙钛矿溶液,先按照每分钟1000转的转速旋涂20秒,再按照每分钟4000转的转速旋涂60秒,并在旋涂总时间45秒时加入350ul甲苯溶剂,以萃取钙钛矿溶液的DMSO:GBL溶剂,结束后在100℃温度下退火18分钟形成厚度为350nm的钙钛矿薄膜。
步骤七:制备空穴传输层,如图4(g)。
7a)配置浓度为90mg/ml的spiro-OMeTAD溶液I:取商购的spiro-OMeTAD固体按90mg/ml的浓度溶于氯苯溶剂中,搅拌溶解即可;
7b)配置浓度为170mg/ml的锂盐Li-TFSI溶液II:取商购的Li-TFSI固体按170mg/ml的浓度溶于乙腈溶剂中,搅拌溶解即可;
7c)按照体积比200:9:2的比例将配置的spiro-OMeTAD溶液I、锂盐Li-TFSI溶液II和商购的TBP溶液IV混合搅拌12小时,获得由锂掺杂的spiro-OMeTAD溶液;
7d)采用多步动态旋涂法,在钙钛矿薄膜上铺满80ul由锂掺杂的spiro-OMeTAD溶液,先按照每分钟1000转的转速旋涂3秒,再按照每分钟4000转的转速旋涂45秒形成厚度为150nm的空穴传输层,结束后阴干1小时以上。
步骤八:蒸镀阴极,如图4(h)。
使用金属镀膜仪器,在硅片基体背面镀上厚度150m的金属铝阴极
步骤九:蒸镀阳极,如图4(i)。
使用金属镀膜仪器,在空穴传输层表面蒸镀厚度100nm的网状金属银阳极,完成叠层太阳能电池的制备。
实施例2,制备ZnO电子传输层、银阳极与空穴传输层为由钴掺杂的spiro-OMeTAD材料的叠层太阳能电池。
步骤1:硅片基体表面预处理,如图4(a)。
本步骤的具体实施与实施例1的步骤一相同。
步骤2:制备P型导电材料,如图4(b)。
将商购的PH1000,DMSO和FS31Capston溶液按照体积比为1000:50:1配置混合溶液PEDOT:PH1000;在硅片基体正面使用配置好的PEDOT:PH1000溶液按照每分钟3500转旋涂60秒,并在110℃温度下退火12分钟形成厚度为80nm的PEDOT:PH1000薄膜。
步骤3:制备缓冲层,如图4(c)。
对商购的PEDOT:4083溶液进行过滤;取100ul的过滤PEDOT:4083溶液铺满PEDOT:PH1000薄膜表面,再按照每分钟2000转的转速旋涂40秒,并在110℃温度下退火5分钟,形成厚度为30nm的缓冲层。
步骤4:制备电子传输层,如图4(d)。
先将商购的ZnO粉末溶于氨水溶液中,搅拌冷藏至完全溶解,配制出8.0mg/ml的ZnO溶液,将ZnO溶液冷藏;再将事先制备好的8.0mg/ml的ZnO溶液取出恢复至室温,过滤后铺满在缓冲层上,按照每分钟3000转的转速旋涂50秒,并在160℃温度下退火10分钟形成厚度为100nm的ZnO电子传输层。
步骤5:制备界面层,如图4(e)。
取商购的PC60BM固体溶于商购的氯苯溶剂中,搅拌12小时,获得浓度为10mg/ml的PC60BM溶液;取75ul配置好的PC60BM溶液铺满在电子传输层上,按照每分钟4000转的转速旋涂60秒,并在90℃温度下退火3分钟形成厚度为20nm的界面层。
步骤6:制备钙钛矿薄膜,如图4(f)。
先按3:7的体积比将商购的DMSO溶液与GBL溶液进行混合,得到DMSO:GBL的混合溶剂;再按摩尔质量比1.35:1.26:0.14的比例将MAI、PbI2和PbCl2溶于DMSO:GBL的混合溶剂中,加热80℃搅拌溶解半小时以上,配制出浓度为1.4mol/L的钙钛矿溶液;
然后采用多步动态旋涂法,在界面层薄膜表面上铺满80ul制备的钙钛矿溶液,先按照每分钟1000转的转速旋涂10秒,再按照每分钟6000转的转速旋涂60秒,并在旋涂总时间40秒时加入350ul甲苯溶剂,以萃取钙钛矿溶液的DMSO:GBL溶剂,结束后在80℃温度下退火15分钟形成厚度为100nm的钙钛矿薄膜。
步骤7:制备空穴传输层,如图4(g)。
首先,配置三种不同的溶液:
取商购的spiro-OMeTAD固体按90mg/ml的浓度溶于氯苯溶剂中,搅拌溶解,配置成浓度为90mg/ml的spiro-OMeTAD溶液I;取商购的Li-TFSI固体按170mg/ml的浓度溶于乙腈溶剂中,搅拌溶解,配置成浓度为170mg/ml的锂盐Li-TFSI溶液II;取商购的FK209固体按100mg/ml的浓度溶于乙腈溶剂中,搅拌溶解,配置成浓度为100mg/ml的钴盐FK209溶液III;
然后,按照体积比200:9:15:2的比例将配置的spiro-OMeTAD溶液I、锂盐Li-TFSI溶液II、钴盐FK209溶液III和商购的TBP溶液IV混合搅拌12小时,获得由钴掺杂的spiro-OMeTAD溶液;
最后,采用多步动态旋涂法,在钙钛矿薄膜上铺满80ul由钴掺杂的spiro-OMeTAD溶液,先按照每分钟1000转的转速旋涂3秒,再按照每分钟5000转的转速旋涂45秒形成厚度为100nm的空穴传输层,结束后阴干1小时以上。
步骤8:蒸镀阴极,如图4(h)。
使用金属镀膜仪器,在硅片基体背面镀上厚度100m的金属铝阴极。
步骤9:蒸镀阳极,如图4(i)。
使用金属镀膜仪器,在空穴传输层表面蒸镀厚度60nm的网状金属银阳极,完成叠层太阳能电池的制备。
实施例3,制备TiO2电子传输层、金阳极与空穴传输层为由锂掺杂的spiro-OMeTAD材料的叠层太阳能电池。
步骤A:硅片基体表面预处理,如图4(a)。
本步骤的具体实施与实施例1的步骤一相同。
步骤B:制备P型导电材料,如图4(b)。
B1)将商购的PH1000,DMSO和FS31Capston溶液按照体积比为1000:50:1配置混合溶液PEDOT:PH1000;
B2)在硅片基体正面使用配置好的PEDOT:PH1000溶液按照每分钟2000转旋涂45秒,并在140℃温度下退火15分钟形成厚度为120nm的PEDOT:PH1000薄膜。
步骤C:制备缓冲层,如图4(c)。
对商购的PEDOT:4083溶液先进行过滤;再取100ul的过滤PEDOT:4083溶液在PEDOT:PH1000薄膜表面铺满,然后按照每分钟4000转的转速旋涂45秒,并在140℃温度下退火5分钟,形成厚度为60nm的缓冲层。
步骤D:制备电子传输层,如图4(d)。
D1)将商购的TiO2前驱体溶液与商购的1-丁醇溶液按146.4:1000的体积比混合配置,得到0.3mol/L的TiO2溶液,将TiO2溶液冷藏两天;
D2)将事先制备好的0.3mol/L的TiO2溶液取出恢复至室温,过滤后铺满在缓冲层上,按照每分钟4000转的转速旋涂45秒,并在200℃温度下退火20分钟形成厚度为300nm的TiO2电子传输层。
步骤E:制备界面层,如图4(e)。
取商购的PC60BM固体溶于商购的氯苯溶剂中,并搅拌12小时,获得浓度为10mg/ml的PC60BM溶液;取75ul配置好的PC60BM溶液铺满在电子传输层上,按照每分钟5000转的转速旋涂45秒,并在110℃温度下退火5分钟形成厚度为50nm的界面层。
步骤F:制备钙钛矿薄膜,如图4(f)。
F1)按3:7的体积比将商购的DMSO溶液与GBL溶液进行混合,得到DMSO:GBL的混合溶剂;
F2)按摩尔质量比1.35:1.26:0.14的比例将MAI、PbI2和PbCl2溶于DMSO:GBL的混合溶剂中,加热80℃搅拌溶解半小时以上,配制出浓度为1.4mol/L的钙钛矿溶液;
F3)采用多步动态旋涂法,在界面层薄膜的表面上铺满80ul制备的钙钛矿溶液,先按照每分钟1000转的转速旋涂20秒,再按照每分钟3000转的转速旋涂60秒,并在旋涂总时间50秒时加入350ul甲苯溶剂,以萃取钙钛矿溶液的DMSO:GBL溶剂,结束后在110℃温度下退火20分钟形成厚度为500nm的钙钛矿薄膜。
步骤G:制备空穴传输层,如图4(g)。
G1)取商购的spiro-OMeTAD固体按90mg/ml的浓度溶于氯苯溶剂中,搅拌溶解,配置成浓度为90mg/ml的spiro-OMeTAD溶液I;
G2)取商购的Li-TFSI固体按170mg/ml的浓度溶于乙腈溶剂中,搅拌溶解,配置成浓度为170mg/ml的锂盐Li-TFSI溶液I;
G3)按照体积比200:9:2的比例将配置的spiro-OMeTAD溶液I、锂盐Li-TFSI溶液II和商购的TBP溶液IV混合搅拌12小时,获得由锂掺杂的spiro-OMeTAD溶液;
G4)采用多步动态旋涂法,在钙钛矿薄膜上铺满80ul由锂掺杂的spiro-OMeTAD溶液,先按照每分钟1000转的转速旋涂3秒,再按照每分钟3500转的转速旋涂50秒形成厚度为200nm的空穴传输层,结束后阴干1小时以上。
步骤H:蒸镀阴极,如图4(h)。
使用金属镀膜仪器,在硅片基体背面镀上厚度200m的金属铝阴极。
步骤I:蒸镀阳极,如图4(i)。
使用金属镀膜仪器,在空穴传输层表面蒸镀厚度120nm的网状金属金阳极,完成叠层太阳能电池的制备。
以上描述仅是本发明的三个具体事实例,并未构成对本发明的任何限制,显然对于本领域的专业人员来说,在了解了本发明内容和原理后,都可能在不背离本发明原理、结构的情况下,进行形式和细节上的各种修改和改变,但是这些基于本发明思想的修改和改变仍是在本发明的权利要求保护范围之内。
Claims (9)
1.一种低温硅和钙钛矿的叠层太阳能电池,自下而上包括阴极(1)、N型硅片基体(2)、P型导电材料(3)、电子传输层(5)、界面修饰层(6)、钙钛矿材料(7)、空穴传输层(8)及网状金属阳极(9),其特征在于:
P型导电材料(3)与电子传输层(5)之间设置有缓冲层(4),且三者紧密结合,构成硅太阳能电池的P型材料与钙钛矿太阳能电池的电子传输层叠层结构;
P型导电材料(3)采用PEDOT:PH1000材料,其厚度为80~120nm;
缓冲层(4)采用PEDOT:4083材料,其厚度为30~60nm。
2.根据权利要求1所述电池,其特征在于:
阴极(1)采用金属铝材料,其厚度为100~200nm;
网状金属阳极(9)包括金属银、金和铜,其厚度为60~120nm。
3.根据权利要求1所述电池,其特征在于:
电子传输层(5)包括TiO2、ZnO和SnO2材料,其厚度为100~300nm;
空穴传输层(8)包括PTAA和掺杂的spiro-OMeTAD材料,其厚度为80~200nm。
4.根据权利要求1所述电池,其特征在于:界面修饰层(6)采用PC60BM或C60-SAM材料,其厚度为20~50nm。
5.根据权利要求1所述电池,其特征在于:钙钛矿材料(7)包括CH3NH3PbI3-xBrx和CH3NH3PbI3-xClx,其中0≤x≤3,厚度为100~500nm。
6.一种低温硅和钙钛矿叠层太阳能电池的制备方法,其特征在于:包括如下步骤:
1)对硅片基体进行RCA标准清洗;
2)将清洗后的硅片基体置于5%浓度的HF酸溶液中浸泡30秒,去除正面氧化物;
3)配置PEDOT:PH1000溶液:
按PH1000,DMSO和FS31Capston体积比1000:50:1比例配置PEDOT:PH1000溶液;
4)使用配置好的PEDOT:PH1000溶液在硅片基体样品正面旋涂厚度80~120nm薄膜作为P型导电材料,并110~140℃退火10~15分钟;
5)使用过滤后的PEDOT:4083溶液在P型导电材料表面旋涂厚度为30~60nm的缓冲层,并在110~140℃温度下退火3~5分钟;
6)使用配置的TiO2、ZnO或SnO2溶液在缓冲层表面旋涂厚度为100~300nm的电子传输层,并在160~200℃温度下退火10~20分钟;
7)使用配置的PC60BM或C60-SAM材料溶液在电子传输层表面旋涂厚度为20~50nm的界面修饰层,并在90~110℃温度下退火3~5分钟;
8)使配置的钙钛矿溶液在界面修饰层表面旋涂厚度为100~500nm的钙钛矿薄膜,并在80~110℃温度下退火15~20分钟;
9)将配置好的PTAA溶液或不同掺杂的spiro-OMeTAD在钙钛矿薄膜表面旋涂厚度为80~200nm的空穴传输层;
10)使用金属镀膜仪器,在硅片基体背面镀上厚度100~200nm的金属铝阴极,并在空穴传输层表面蒸镀厚度60~120nm的网状金属银或金阳极,完成叠层太阳能电池的制备。
7.根据权利要求6中所述的方法,其特征在于:步骤8)中制备钙钛矿溶液,按如下步骤进行:
8a)按3:7的体积比将DMSO溶液与GBL溶液进行混合,得到DMSO:GBL的混合溶液;
8b)按摩尔质量比1.35:1.26:0.14的比例将MAI、PbI2和PbCl2溶于DMSO:GBL的混合溶液中,加热80℃搅拌溶解半小时以上,配制得到浓度为1.4mol/L的钙钛矿溶液。
8.根据权利要求6中所述的方法,其特征在于:步骤9)中制备掺杂的spiro-OMeTAD溶液,其工艺步骤如下:
9a)配置浓度为90mg/ml的spiro-OMeTAD溶液I;
9b)配置浓度为170mg/ml的锂盐Li-TFSI溶液II;
9c)配置浓度为100mg/ml的钴盐FK209溶液III;
9d)按照体积比200:9:15:2的比例将配置的spiro-OMeTAD溶液I、锂盐Li-TFSI溶液II、钴盐FK209溶液III和商购的TBP溶液IV混合搅拌12小时,获得由钴掺杂的spiro-OMeTAD溶液。
9.根据权利要求6中所述的方法,其特征在于:步骤9)中制备掺杂的spiro-OMeTAD溶液,按如下步骤进行:
9.1)配置浓度为90mg/ml的spiro-OMeTAD溶液I;
9.2)配置浓度为170mg/ml的锂盐Li-TFSI溶液II;
9.3)按照体积比200:9:2的比例将配置的spiro-OMeTAD溶液I、锂盐Li-TFSI溶液II和商购的TBP溶液IV混合搅拌12小时,获得由锂掺杂的spiro-OMeTAD溶液。
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