CN104923468A - 一种大功率超声波微反应器 - Google Patents

Abstract

本发明涉及一种大功率超声波微反应器。所述的超声波微反应器将大辐射面喇叭形夹心式换能器和微反应器直接刚性连接，使其作为一个整体共振，整个超声波微反应器在垂直于前辐射面的方向上的长度正好为超声波波长的一半。当整个超声波微反应器工作在其共振频率时，微反应器处在振动幅度最大处，使整个微反应器内都有很强的超声能量。该超声微反应器功率大、超声能量传递效率高、超声强化覆盖区域大，能有效强化微反应器内工艺流体的混合或传质，同时还能解决微反应器的堵塞问题。

Description

一种大功率超声波微反应器

技术领域

本发明属于化工设备、超声装置等领域，涉及一种大功率超声波微反应器结构，具体地说是一种利用超声振动来防止微反应器堵塞和强化混合传质的大功率超声波微反应器。

背景技术

微反应器是指内部结构的特征尺寸在数微米至数毫米尺度（这种内部结构也称为微通道）的流体设备。相对于传统的大型化工设备，以微反应器为主的微化工设备具有比表面高、传热传质快、操作安全、易于放大、占地空间小等优点，使微反应器成为最有前景的化工技术之一。

但微反应器技术在开发过程中也呈现出一些新的亟待解决的问题。由于微通道尺寸小，流动通常处于层流状态且表面张力作用显著，使微通道内多种流体的混合强化比较困难。目前常用的办法是把微通道设计成弯折、障碍、碰撞等结构，在局部引起涡流或混沌流来强化混合，这种微反应器的操作区间小、压降比较大。另外，由于微反应器内的微通道尺寸小，在这些弯折、障碍、碰撞等结构处，通道容易被杂质或者工艺流体堵塞，特别是在处理含固体或者生成固体或者高粘度流体时。

要解决微反应器易堵塞、混合传质强化困难的问题，需要在微反应器内引入外加能量，以破坏和防止其堵塞，进一步强化其混合传质。由于超声具有穿透性好、能量密度高、安全可靠等优点，将超声波引入微反应器中，集成为超声波微反应器，是一种非常有效的能同时解决微反应器堵塞和混合传质强化困难等问题的方法。

最简单的将超声波引入微反应器的方法是将微反应器直接放入超声清洗机的清洗槽的液体中。Tomoaki Horie等把微反应器浸泡在超声清洗槽中，用超声振动防止产物在微反应器管道表面沉积而堵塞（Photodimerization of Maleic Anhydride in a Microreactor WithoutClogging,Organic Process Research&Development2010,14,405–410）。Ryan L.Hartman等利用了类似的方法（Overcoming the Challenges ofSolid Bridging and Constriction during Pd-Catalyzed C-N BondFormation in Microreactors,Organic Process Research&Development2010,14,1347–1357）破坏固体生成物的团聚和沉积，从而防止堵塞。这种直接把微反应器浸泡在超声清洗槽中的方法虽然方便，但超声能量传递效率不高，大量的超声能量消耗在清洗槽的液体中，进入微反应器的超声能量只是超声清洗槽输入总功率的一小部分。另一种常见的超声波微反应器是将超声压电陶瓷片直接粘贴在微反应器外表面，将超声能量直接传导进入反应器。例如David Fernandez Rivas等（Sonoluminescence and sonochemiluminescence from a microreactor,Ultrasonics Sonochemistry2012,19,1252–1259）和Tandiono等（Sonochemistry and sonoluminescence in microfluidics,Proc.Nat.Acad.Sci.2011,18(15),5996–5998）在文献中报道的超声波微反应器。Simon Kuhn等（A Teflon microreactor with integrated piezoelectricactuator to handle solid forming reactions,Lab Chip,2011,11,2488–2492）用两块不锈钢板将压电陶瓷片夹到聚四氟微反应器的外表面。这种超声波微反应器由于压电陶瓷片抗张强度差，在大功率工作状态下容易发生破裂，因此能输入的超声功率比较低。在微反应器比较大（比如多通道放大后的微反应器）或者工艺流体的处理量比较大时，输入的超声强度远远不够防止堵塞或者强化混合传质。

在功率超声领域，夹心式超声换能器由于具有功率大、电声转换效率高、散热好、压电片不易破裂、设计频率易于调节等优点在超声清洗、超声加工、超声处理、声化学等领域得到了广泛的应用。一些研究者也将大功率夹心式换能器引入到超声波微反应器。Yasuo Iida等（Bubble motions confined in a microspace observed with stroboscopictechnique,Ultrasonics Sonochemistry2007,14,621–626）将前盖板为变幅杆的夹心式换能器与微反应器结构，利用硅油将超声从换能器的前盖板传导至微反应器中。这种超声波微反应器虽然能产生较大的超声功率，但在大功率操作时，传导介质硅油容易被空化，使超声传递效率大大下降。另外，由于该夹心式换能器的变幅杆的辐射面比较小，超声波只能传导到微反应器局部较小区域，很难对整个反应器大部分区域同时进行超声强化。S.Hubner等（Ultrasound and Microstructures—A Promising Combination,ChemSusChem2012,5,279–288）改进了该装置，他们将微反应器和夹心式换能器变幅杆的前端放入一个装满水的高压釜中，利用高压的水将超声能量从换能器传导进入反应器。由于水在高压时不易被超声空化，因此该超声波微反应器能量传递效率比较高。但该装置庞大、操作复杂，同时由于超声在传播进入微反应器时经过了两个液固界面的反射和折射，传递效率仍然比较低。世界专利WO2011023761公开了一种将超声导入微反应器的方法。该方法通过一个耦合装置将超声从换能器直接传输到与其接触的工艺流体中，并通过工艺流体将超声能量导入微反应器。由于超声在工艺流体中衰减比较快，该方法主要适合于在局部引入大功率的超声，特别是在易堵塞区域附近。

综上所述，将压电陶瓷片直接粘贴在微反应器外表面的超声波微反应器虽然能量传递效率高，但输入功率小。利用介质将超声能量从夹心式超声换能器传导至微反应器的方法虽然输入功率大，但超声能量传递效率低，而且通常只能在微反应器的局部区域进行超声强化。

发明内容

为了解决上述问题，本发明提供了一种大功率超声波微反应器。该超声波微反应器通过如下技术方案组装实现：

微反应器通过超声换能器的前辐射面与超声换能器直接刚性连接，使微反应器和超声换能器作为一个整体振动，振动在垂直于前辐射面的方向上形成的超声波波长为微反应器的上表面到后盖板的后面的距离的两倍。微反应器的上表面为微反应器远离超声换能器的一侧表面。后盖板的后面为后盖板远离压电陶瓷堆的一侧表面。微反应器的上表面到后盖板的后面的距离即为超声波微反应器在垂直于前辐射面的方向上的长度。

上述的微反应器为板式，其厚度1-70mm，微反应器上表面的等效直径是超声换能器前辐射面的直径的1.0-1.5倍。微反应器上表面的等效直径是指与上表面的面积相等的圆的直径。

所述超声换能器包括依次设置的后盖板、压电陶瓷堆和前盖板。后盖板通常采用不锈钢、铜、铜钢合金等重金属制成。前盖板采用铝、钛、镁、铝钛合金、钛镁合金、铝镁合金等轻金属制成。

所述超声换能器的前辐射面为前盖板远离压电陶瓷堆的一侧表面，前辐射面的直径是压电陶瓷堆直径的1.0-2.0倍。前辐射面的直径比压电陶瓷堆直径大，有利于增大超声的辐射面，使整个微反应器的大部分面积都能受到超声辐射。但前辐射面直径不能太大，如果直径太大，即超声的辐射面积太大，会导致微反应器内单位面积的超声强度（即声强）太小。

所述的超声换能器为常用的夹心式换能器，后盖板、压电陶瓷堆和前盖板同轴设置；其后盖板为圆形金属盖板；压电陶瓷堆是由同轴设置的至少2个圆形压电陶瓷片组成；前盖板为圆锥台型金属板，且远离压电陶瓷堆的一侧底面、即前辐射面大于靠近压电陶瓷堆的一侧底面、即换能器前盖板后面。

当本发明的超声波微反应器工作在共振频率时，振动在垂直于前辐射面的方向上形成的超声波波长为微反应器的上表面到后盖板的后面的距离的两倍，即整个超声波微反应器在垂直于前辐射面的方向上的长度正好为超声波波长的一半，此时超声波在整个超声波微反应器中来回反射、多次叠加而达到共振状态。此时超声波微反应器的两端振动幅度最大；又由于超声换能器的后盖板通常为重金属而前盖板为轻金属，即后盖板的声阻抗比前盖板大很多，使超声能量主要从前盖板的前表面辐射出去，因此超声波微反应器的前端振动幅度最大，即超声的声强最大。而微反应器正好处在超声波微反应器的前端，因此整个微反应器内都有很强的超声能量。

本发明的超声波微反应器的工作频率（即共振频率）由超声换能器和微反应器的尺寸和材料性质决定，可通过以下方程组求解：

${\tan k}_e{l}_{c1}=\frac{{\mathrm{\ρc}}_{e}S}{X_{m1}}---\left(1\right)$

${\tan k}_e{l}_{c2}=\frac{{\mathrm{\ρc}}_{e}S}{X_{m2}}---\left(2\right)$

各个参数的具体表达式如下：

X_m1=ρ₁c₁S₁tank₁l₁   (3)

$X_{m2}={\mathrm{\ρ}}_2{c}_2{S}_2\frac{{\mathrm{Nk}}_2{l}_2{\tan k}_2{l}_2+{(N-1)}^2(\frac{\tan k_2{l}_2}{k_2{l}_2}-1)}{{\mathrm{Nk}}_2{l}_2+N(N-1){\tan k}_2{l}_2}---\left(4\right)$

上述各式中的中间变量可由如下关系求得：L_c=l_c1+l_c2，N=D₂/D₄，D₄=(D₂-D₃)/l₂*(l₂+l₃)+D₂，S=πD²/4，S₁=πD₁ ²/4，S₂=πD₂ ²/4，k₁=2πf/c₁，k_e=2πf/c_e，k₂=2πf/c₂。其中ρ，c_e，D，l_c为压电陶瓷晶堆的密度、纵波声速、直径及厚度;ρ₁，c₁，D₁，l₁为后盖板的密度、纵波声速、直径及厚度；ρ₂，c₂，D₂，D₃，l₂为圆锥型前盖板的密度、纵波声速、前后面直径及厚度；l₃微反应器的厚度。

本发明在20千赫兹的超声频率下，微反应器可获得100W以上的功率，声强达到2W/cm²以上，即具有功率高、覆盖区域大的显著优势。本发明能高效解决微反应器的堵塞问题，同时还能强化微反应器内工艺流体的混合或传质。

本发明具有如下优势：

（1）本发明的超声波微反应器输入功率大。本发明使用功率超声领域常用的夹心式超声换能器，其输入功率可达100W以上。

（2）本发明的超声波微反应器超声能量传递效率高。由于超声是直接从换能器传导到微反应器，中间没有传递介质，因此超声能量在传递进入微反应器的过程中衰减小。又由于整个超声波微反应器工作时处于共振状态而微反应器正好处于超声能量最大处，因此传递进入微反应器的能量占整个超声波微反应器输入功率的大部分，即超声能量传递进入微反应器的效率高。

（3）本发明的超声波微反应器可在微反应器的大部分区域进行超声强化。由于超声换能器的前辐射面的面积比较大，覆盖了微反应器的大部分面积，使微反应器的大部分区域都能受到超声辐射。

附图说明

图1为本发明实施例1的超声波微反应器的结构示意图。其中，1为微反应器，2为夹心式超声换能器，3为换能器前盖板，4为压电陶瓷晶堆，5为后盖板，6为换能器前辐射面，7为换能器前盖板后面，8为微反应器的上表面，9为后盖板的后面。

具体实施方式

下面通过实施例来进一步说明本发明。

实施例1

本实施例以共振频率为20千赫兹的大功率超声波微反应器为例，由图1可以看出，本实施例的超声波微反应器由微反应器1和构成夹心式超声换能器2的后盖板5、压电陶瓷堆4以及前盖板3联接构成。

本实施例的微反应器1是一个横截面为矩形的板状微反应器，本实施选用铝合金材料制成，其横截面长为80mm，宽为70mm，厚度为3mm。夹心式超声换能器2由后盖板5、压电陶瓷堆4以及前盖板3在中心位置通过高强度的金属螺栓联接构成。压电陶瓷堆4是由2片压电陶瓷片同轴叠放成厚度为10mm的圆柱体，每个压电陶瓷片的厚度为5mm，直径为45mm，压电陶瓷片之间通过强力胶粘接固定。后盖板5采用重金属材料制成，本实施例中选用钢材料，其几何形状为圆柱体，直径为45mm，厚度35mm。前盖板3采用轻金属材料制成，本实施例中选用铝合金材料，其几何形状为圆锥型，前辐射面6直径为66mm，后辐射面7直径为45mm，厚度47mm。微反应器1和夹心式超声换能器2通过在前辐射面6上用强力胶粘接。本实施例的强力胶采用深圳太和达科技有限公司生产的型号为383的专业换能器AB胶。微反应器1和夹心式超声换能器2构成一个纵向的半波振子。根据公式（1）-（4）可计算本实施例的共振频率为20千赫兹。本实施例的超声波微反应器的输入功率可达100W，微反应器中的声强可达1.8W/cm²。

实施例2

本实施例以共振频率为30千赫兹的大功率超声波微反应器为例，由图1可以看出，本实施例的超声波微反应器由微反应器1和构成夹心式超声波换能器2的后盖板5、压电陶瓷堆4以及前盖板3联接构成。

本实施例的微反应器1是一个横截面为矩形的板状微反应器，本实施选用钛合金材料制成，其横截面长为100mm，宽为100mm，厚度为15mm。夹心式超声换能器2由后盖板5、压电陶瓷堆4以及前盖板3在中心位置通过高强度的金属螺栓联接构成。压电陶瓷堆4是由4片压电陶瓷片同轴叠放成厚度为20mm的圆柱体，每个压电陶瓷片的厚度为5mm，直径为50mm，压电陶瓷片之间通过强力胶粘接固定。后盖板5采用重金属材料制成，本实施例中选用铜材料，其几何形状为圆柱体，直径为50mm，厚度20mm。前盖板3采用轻金属材料制成，本实施例中选用钛合金材料，其几何形状为圆锥型，前辐射面6直径为70mm，后辐射面7直径为50mm，厚度21mm。微反应器1和夹心式超声换能器2通过在前辐射面6上用强力胶粘接。本实施例的强力胶采用深圳太和达科技有限公司生产的型号为383的专业换能器AB胶。微反应器1和夹心式超声换能器2构成一个纵向的半波振子。根据公式（1）-（4）可计算本实施例的共振频率为30千赫兹。本实施例的超声波微反应器的输入功率可达200W，微反应器中的声强可达2W/cm²。

Claims (3)

1.一种大功率超声波微反应器，其特征在于：微反应器（1）通过超声换能器（2）的前辐射面（6）与超声换能器直接刚性连接，使微反应器和超声换能器作为一个整体振动，振动在垂直于前辐射面（6）的方向上形成的超声波波长为微反应器的上表面（8）到后盖板的后面（9）的距离的两倍；

超声换能器（2）包括依次设置的后盖板（5）、压电陶瓷堆（4）和前盖板（3）。超声换能器（2）的后盖板（5）、压电陶瓷堆（4）和前盖板（3）同轴设置；其后盖板（5）为圆形金属盖板；压电陶瓷堆（4）是由同轴设置的至少2个圆形压电陶瓷片组成；前盖板（3）为圆锥台型金属板，且远离压电陶瓷堆（4）的一侧底面、即前辐射面（6）大于靠近压电陶瓷堆（4）的一侧底面、即换能器前盖板后面（7）。

2.根据权利要求1所述的大功率超声波微反应器，其特征在于：

所述的微反应器为板式，其厚度1-70mm，微反应器上表面（8）的等效直径是超声换能器前辐射面（6）的直径的1.0-1.5倍。

3.根据权利要求1或2所述的大功率超声波微反应器，其特征在于：所述的前辐射面（6）为前盖板（3）远离压电陶瓷堆（4）的一侧表面，前辐射面（6）的直径是压电陶瓷堆直径的1.0-2.0倍。