CN104797685B - 闪烁体材料 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及闪烁体材料，其包含掺杂有铈的闪烁体主体材料。所述闪烁体主体材料是选自：i)石榴石、ii)CaGa2S4、iii)SrGa2S4、iv)BaGa2S4、v)CaS、vi)SrS中的至少一种；铈的含量被控制在0.1摩尔％至1.0摩尔％的范围内。所述材料可以用于伽玛光子检测器中的伽玛光子检测，以及用于PET成像系统中。

Description

闪烁体材料
技术领域
本发明涉及用于伽玛光子检测中的闪烁体材料，更特别地，涉及用于PET成像领域的伽玛光子检测器中的闪烁体材料。
背景技术
在PET成像中，放射示踪剂在它定位于PET成像系统的成像区域中之前被给药到诸如患者或者动物的对象。该放射示踪剂被对象中的某些区域吸收，并且它的分布在吸收期之后被成像。随后，诊治者解释显示出该放射示踪剂在特定位置的相对吸收的图像，并可以对对象进行诊断。放射示踪剂经历放射性衰变，这导致正电子的产生。每个衰变事件产生一个正电子，该正电子在人体组织中移动数毫米，在那里随后在湮没事件(annihilationevent)中它与电子相互作用，所述湮没事件产生两个反向的伽玛光子。两个伽玛光子每个具有511keV的能量，并由径向地绕成像区域布置的伽玛光子检测器检出，每个伽玛光子检测器在被入射的伽玛光子轰击时产生电信号。产生的电信号由重合检测电路处理，该重合检测电路通过检测器的位置确定湮没事件在空间中发生所沿着的路线。在彼此相差正负3ns内接收到的伽玛光子通常被认为是重合的。该路线的终点由检测到重合事件的两个位置限定，并且该路线被标识为响应路线(LOR)。该LOR随后被重建以产生二维或三维图像，该图像示出放射示踪剂在成像区域的分布。
在飞行时间(TOF)PET中，两个检出事件之间的小的时间差被进一步用于定位沿着湮没事件发生所在的LOR的位置，从而更准确地定位导致衰变事件的放射示踪剂的空间位置。在深度效应(depth-of-interaction)(DOI)PET中，位于离成像区域不同的径向距离处的多层检测器进一步检测伽玛光子被吸收的深度。在DOI PET中，该信息被用于通过降低视差而进一步提高检测的空间分辨率。
在PET成像系统中，伽玛光子检测器在此及后被定义为包含闪烁体材 料和光学检测器。闪烁体材料在当被伽玛光子轰击时产生闪烁光脉冲，光学耦连到闪烁体材料的光学检测器将闪烁光脉冲转换为电信号。当伽玛光子轰击闪烁体材料时，概率事件确定闪烁光产生的深度，在那个点上，伽玛光子将它的能量传递到闪烁体，产生具有特征波长谱和特征衰变时间的闪烁光脉冲。闪烁体材料进一步的特征在于吸收深度，1/e的比例的接收的伽玛光子在所述吸收深度内被吸收。由于入射的伽玛光子的高能量，致密的闪烁体材料是优选的，以为了将高比例的入射伽玛光子吸收在闪烁体材料的实用深度内。
由于通过重合来确定放射性衰变事件的空间位置的过程，在PET成像系统中伽玛光子检测器必须能够区分各个伽玛光子的入射。表征该能力的关键参数是最大伽玛光子检测率。测量高入射的能力或者计数速率的能力对于在短采集时间内测量具有高信噪比的影像是理想的。短的采集时间在防止影像中由患者运动引起的伪影方面是重要的。最大伽玛光子检测率受到闪烁光衰变的影响。闪烁材料的衰变时间决定相继入射的伽玛光子之间的最小时间间隔，在所述最小时间间隔之后它们的闪烁光不再重叠。这样的重叠事件，称作堆叠(pile-up)，必须防止，因为它们限制计算各个光子的接收的能力。降低PET闪烁体材料中的衰变时间的需求进一步地由TOF-PET中的良好时间分辨率的需求驱动。衰变时间的现有技术的水平是在LaBr3中目前25ns，现有研究的努力强调了甚至更进一步降低其的需要。
光输出和能量分辨率是表征伽玛光子检测器特别是PET成像系统中的伽玛光子检测器的另两个闪烁体材料参数。来自闪烁体材料的光输出是由入射伽玛光子产生的闪烁光子的量。光输出典型地相对于伽玛光子的能量进行归一化，并表示为每MeV产生的光子的量。高的光输出从而敏感的闪烁材料在提供高信噪比的伽玛光子检测器方面是理想的，因为它提供具有响应于每个入射伽玛光子的强光脉冲的相关光学检测器。具有良好能量分辨率的闪烁体材料提供另一种检验方式，即在窄的时间间隔内检测到的两个光子表明有效的LOR。通过位于预定能量窗之外的拒绝事件，PET成像系统可区别已经被干扰物质改变轨迹并且具有位于窗之外的能量的散射伽玛光子、和表示有效LOR的伽玛光子。提供这样的区分的一个方法是通过积分闪烁光脉冲来确定每个接收的伽玛光子的能量，并且仅在如下条件下， 才将所述伽玛光子接受为有效重合事件：如果该伽玛光子在另一伽玛光子的窄的时间间隔内也被检测到并且如果它的能量位于非散射伽玛光子的窄的能量窗之内。良好的能量分辨率通过使用具有有效原子量的大数值的材料而提供。当以这种方式确定伽玛光子的能量时，必须再次避免堆叠，这通过确保闪烁光衰退到它不再干涉来自随后的伽玛光子的闪烁光的水平来实现，这再次要求短的衰变时间。
总的来说，伽玛光子检测器的设计，特别是用于PET成像系统中的伽玛光子检测器的设计，根本上是由获得高质量影像的需求而驱动的，诊治者通过所述高质量的影像可以对对象进行准确的诊断。高质量影像，或者更具体地高信噪比影像，需要灵敏的伽玛光子检测器，所述伽玛光子检测器也满足与最小化成像过程持续时间相关的快速时序限制(fasttiming constraints)。这对伽玛光子检测器的闪烁体材料和光学检测器施加了很多限制。这些主要地由对具有短的衰变时间的闪烁体材料的需求而驱动。如果来自闪烁体材料的光输出足够高以给出可接受的的信噪比，则光学检测器随后被优化以使得它的响应性在由闪烁体材料发出的光学波长的范围内得以改善。典型地，光电倍增管(PMT)检测器用作光学检测器，即所谓的模拟PET，并且新近的固态半导体光学检测器，在此被限定为利用半导体中的整体工艺生产的光学检测器，已经被用于提供更加集成的系统，即所谓的数字PET。
适用于伽玛光子检测器的闪烁体材料中的最短闪烁体衰变时间传统地发现于发蓝光的闪烁体材料(例如参见：Luminescence:From Theory to Applications,Wiley-VCH,Darmstadt,2007,C.Ronda(Ed.))。结果，发蓝光的闪烁体材料是优选的，并且相关的光学检测器，典型地在模拟PET成像系统中的PMT，被优化以提供在大约420nm波长处NaI:Tl的发射峰的高的灵敏度。双碱性光电阴极管典型地被使用，因为它们是可商购的。蓝光敏感的光电倍增管是进一步优选的，因为尽管具有多个碱性光电阴极管的绿光/黄光敏感光电倍增管是可获得的，但是它们较低的量子效率使得它们效率较低。
已知的用于PET的闪烁体材料(Luminescence:From Theory to Applications,Wiley-VCH,Darmstadt,2007,C.Ronda(Ed.))包括LYSO,LaBr3 以及称作石榴石的广泛的材料组(US2006/0219927A1)。已经报导，LYSO中的闪烁具有在44ns的衰变时间下33000光子/MeV的光输出，7.1克/立方厘米的高密度和大约10％的能量分辨率，能量分辨率被定义为能量检测峰值的FWHM与峰值检测能量的比率。在LaBr3中，已经报导，25ns的衰变时间具有3％的改进的能量分辨率和比LYSO更高的光输出。在单晶石榴石Ce:Gd3Al2Ga3O12中，已经报导，具有68ns衰变时间的35000光子/MeV的光输出用于1％铈浓度(K.Kamada et al:2 inchdiameter single crystal growth and scintillation properties of Ce:Gd3Al2Ga3O12.Journal of Crystal Growth 352,2012,88-90)。
US 2012/0223236A1公开了根据组合物(Lu,Gd)3(Al,Ga)5O12的陶瓷石榴石组合物。报导了在一个实例中的组合物(Gd0.497Lu0.497Ce0.006)3.04(Al0.6Ga0.4)5O12.06大约40ns的衰变时间。
JP 2012-180399公开了根据组合物Gd3-x-yCexREyAl5-zMzO12的许多石榴石组合物，其中M可以是Ga，并且RE，稀土元素，可以是Lu。结晶组合物被观察到引起高达68000光子/MeV的高的光输出。一种公开的陶瓷组合物具有28000光子/MeV的光输出。
JP 2012-066994A公开了根据组合物Gd3-x-yCexREyAl5-zGazO12的许多单晶石榴石组合物，其中RE可以是Lu。文献US 6630077B2、DE 102013103783 A1、US 7252789B2、US6793848B2和EP 463369 A1也涉及石榴石闪烁体组合物。
如上所述，几乎专门地研究了单晶材料，这归因于在单晶材料中发现的阻止本领(stopping power)、衰变时间和光输出的最佳组合。
发明内容
本发明的目的是提供一种用于具有改进的灵敏度的伽玛光子检测的闪烁体材料。本发明的进一步的目的是提供一种用于具有改进的灵敏度的伽玛光子检测器的闪烁体材料，以及提供一种用于具有改进的灵敏度的PET成像系统的闪烁体材料。
上述目的通过如下闪烁体材料实现，所述闪烁体材料包含掺杂有铈的闪烁体主体材料，其中所述闪烁体主体材料是i)石榴石、ii)CaGa2S4、iii)SrGa2S4、iv)BaGa2S4、v)CaS、vi)SrS中的至少一种，其中铈的含量是在0.1摩尔％-1.0摩尔％的范围内。根据本发明的第一方面，当铈在前述主体 材料的含量是在上述范围内时，铈活化剂离子和主体材料之间的相互作用使得响应于入射的伽玛光子的闪烁光以具有出人意料的高的光输出发出。高的光输出代表了对伽玛光子改进的灵敏度。该光输出是特别出人意料的，因为它被记录在陶瓷闪烁体材料中，而这样的陶瓷材料典型地被认为在用作闪烁体材料时具有不足够的光输出。从所公开的闪烁体材料带来的进一步的益处包括由它们的减少的稀土含量带来的与现有闪烁体材料相比它们更低的成本。因为铈浓度在上述范围的这些材料中增大，所以光输出和衰变时间都减少。在这些闪烁体材料中的铈浓度的上限避免了浓度骤变状态；在浓度骤变的范围中，铈使得光输出降至一水平，而低于该上限可以获得良好的能量分辨率。通过如此限制铈浓度的下限，在低铈浓度下，光输出的减少得以避免，而且衰变时间并不变得那么长以使得它降级时序性能。结果，存在窄的限定的铈浓度范围，在该范围内，在公开的闪烁体主体材料中可以获得有用的闪烁。在该范围内实现的高的光输出使得闪烁体材料适于区别不同的伽玛光子能量并因此特别适用于伽玛光子检测器，诸如PET成像系统中的伽玛光子检测器。
根据本发明的另一方面，公开的闪烁体材料组具有基本上陶瓷的结构。陶瓷具有更易于制造和成形的优点，从而与更有序的结构相比需要更少的后处理。
根据本发明的另一方面，公开的闪烁体材料组具有基本上多晶的结构。通过从陶瓷变为多晶结构来增大闪烁体材料的结构有序性用于改变它在峰值发射波长的光学透明度。这就降低了闪烁光被再吸收的概率，从而提高用这样的闪烁体材料制成的PET成像系统或者伽玛光子检测器的敏感性。
根据本发明的另一方面，公开的闪烁体材料组具有基本上晶体的结构。这甚至进一步提高它的光学透明度，从而提高由这样的闪烁材料制成的PET成像系统或者伽玛光子检测器的灵敏度。
根据本发明的另一方面，闪烁体材料组合物的化学计量比被控制从而提高它的光学透明度。高的光学透明度提高光提取效率，从而提高闪烁体材料的灵敏度。
根据本发明的另一方面，公开的闪烁体材料组的组合物被控制以使得它的密度位于5-8克/立方厘米的范围内。闪烁体材料中的高密度的该范围 特别有用，因为它导致减小的伽玛光子停止距离。当用于伽玛光子检测器时，这降低闪烁体的厚度和成本。
根据本发明的另一方面，利用本发明的闪烁体材料的伽玛光子检测器中的光学检测器的光学响应性在公开的闪烁体材料组的光学发射光谱的近绿光波长处得以提高。这实现对伽玛光子的灵敏度提高。优选地，光学检测器具有高的光学响应性，或者在450nm-700nm的波长范围内的峰值光学响应率，并且甚至优选在500nm-650nm的波长范围内的峰值光学响应率。
给所公开的主体材料组掺杂铈所产生的闪烁光发射光谱固有地接近于在大约550nm的绿区光谱，从而从通常与短衰变时间相关的蓝光发射波长很好地移开。这些掺杂铈的主体材料的发射光谱因此传统地被认为不太可能产生适于用在PET成像中的闪烁体材料。事实上，当控制在该范围时，铈掺杂剂实现在60-300ns范围的相对长的衰变时间，从而与传统地致力用于现有的PET成像系统中的短的衰变时间区别。如上所述，用在伽玛光子检测器中的闪烁体材料的衰变时间影响它的最大计数速率。如果衰变时间太长，则会发生堆叠，从而妨碍各个伽玛光子之间的准确区分。这样，在公开的掺杂有铈的主体材料组中发射光谱和测量的衰变时间二者都表明其不适合用作伽玛光子检测器和用在PET成像系统中的闪烁体材料。但是，在伽玛光子检测器中，尤其是PET成像系统中的伽玛光子检测器中，在伽玛光子接收面积和闪烁体衰变时间之间存在折衷，其中，当伽玛光子接收面积减小时，对于给定的伽玛光子通量密度，可以容忍更长的闪烁体衰变时间。该折衷可以被利用以为了使得本发明的相对较长衰变时间的闪烁体材料适用于伽玛光子检测器中以及PET成像系统中，而传统的偏见是由于太长的衰变时间而将对它们的使用排除在外。
所述折衷是，所有其他因素相同的情况下，在伽玛光子检测器中，最大的可检测伽玛光子通量密度(伽玛光子/cm2.s)与伽玛光子接收面积和闪烁体衰变时间的乘积成比例。结果，可以通过减小伽玛光子接收面积而避免堆叠。
作为一个例子，如果最大伽玛光子通量密度P1可以在具有伽玛光子接收面积A1和衰变时间tau1的第一伽玛光子检测器中检测到，则相同的最大 伽玛光子通量密度P1可以在具有伽玛光子接收面积0.5A1和衰变时间2tau1的第二伽玛光子检测器中检测到。这是由于这样的事实：对于固定的伽玛光子通量密度，降低伽玛光子接收面积会成比例地降低在给定时间段内接收到的伽玛光子量。
现参照伽玛光子检测器以及采用该伽玛光子检测器的模拟和数字PET成像系统描述这种折衷的各实施方式。本发明的这些方面的优点是，它们允许使用本发明的高的光输出闪烁体材料，该闪烁体材料由于它们长的衰变时间原本被认为是不适合的。使用这些闪烁体材料的进一步的优点是，它们固有的近绿光发射是在如下的光谱区中：在该光谱区中，可以产生更敏感的光学检测器，从而产生更为敏感的伽玛光子检测器。当用于固态半导体光学检测器时情况更是如此，因为诸如硅光电倍增管(SiPM)和雪崩光电二极管(APD)检测器的检测器可以适配为在这些波长处具有高的光谱响应性。注意到，伽玛光子接收面积的减小需要选择非标准尺寸的光学检测器以及重新配置成像系统的时序线路以为了发出额外的时间戳(timestamps)。
伽玛光子检测器可以形成为不同的构型。如上所述，伽玛光子检测器包含闪烁体材料和光学检测器。伽玛光子检测器的伽玛光子接收面积是产生由它的光学检测器收集的闪烁光的区域。为了避免疑问，光学检测器具有明显的电输出。光学检测器因此对应典型的模拟PET成像系统中的单一PMT检测器，以及对应于数字PET成像系统中的单一像素。典型地，伽玛光子接收面积是与光学检测器的有效面积相同的，因此，伽玛光子检测器的伽玛光子接收面积的减小伴随着光学检测器的有效面积的减小。当超过一个这样的伽玛光子检测器被组合以形成模块时，该模块具有模块伽玛光子接收面积。在这样的模块中，可以通过将模块伽玛光子接收面积分为更多数量的更小的伽玛光子接收面积并利用本发明的具有更长衰变时间闪烁体材料的更多数量的光学检测器而实施本发明。对于单一伽玛光子检测器，模块中每个伽玛光子检测器的伽玛光子接收面积的减小可以伴随着光学检测器的有效面积的减小。
利用LaBr3作为具有25ns衰变时间的基准闪烁体材料，从LaBr3中的25ns到由本发明的闪烁体材料组中的60ns或者更多的衰变时间要求的显 著放松可以通过将伽玛光子接收面积从典型地使用的伽玛光子接收面积降低至少60/25＝2.4倍而实现。这可以伴随着相同倍数的光学检测器有效面积的减小。
PMT光学检测器广泛用于伽玛光子检测器中。用于PET成像系统中的放射示踪剂FDG的检测中的典型PMT具有1.5”的直径从而具有11.4平方厘米的有效面积。在模拟PET中，七个这样的个体检测器典型地组合为从大约80平方厘米的区域接收伽玛光子的模块；该七个检测器的输出利用Anger logic同时被读出，所述Anger logic识别接收伽玛光子的个体检测器。在这个例子中，每个PMT检测器收集来自闪烁体元件的闪烁光，所述闪烁体元件具有与光学检测器的有效面积相同的总的横截面积；这样，每个伽玛光子检测器具有11.4平方厘米的伽玛光子接收面积。通过降低伽玛光子接收面积到(11.4/2.4＝4.75平方厘米)即大约5平方厘米，本发明的闪烁体材料因此可以用于给出与目前使用的短衰变时间材料相同的计数速率性能。目前可商购的最小的单一元件PMT光学检测器是具有0.5平方厘米有效面积的Hamamatsu R9880U。如果该更小的PMT光学检测器被使用，而不是使用上面提及的PMT，则闪烁体衰变时间可以降级至少(11.4/0.5＝22.8)倍，即降级至25ns×22.8＝570ns。当在具有PMT光学检测器的伽玛光子检测器中实施本发明的这方面时，这对减小伽玛光子接收面积以及减小相应的光学检测器有效面积展现出相当的自由度。
但是，固态半导体光学检测器会比PMT更大程度地小型化。因此，当本发明的闪烁体材料用于其中光学检测器是固态半导体检测器的伽玛光子检测器中以及因此用于数字PET成像系统中时，可以更好地开发利用本发明。一种示例性固态半导体光学检测器是Hamamatsu S11064系列，其包括16个像素，每个像素具有0.09平方厘米的有效区域以及1.5平方厘米的组合有效区域。伽玛光子接收面积从上面的PMT例子中的11.4平方厘米降低到该数字光学检测器中的0.09平方厘米，从而允许衰变时间从LaBr3中的25ns增大到25ns×(11.4/0.09)＝3170ns，其再次显示出在这个方面利用根据本发明的材料的相当大的自由度。
总的来说，当伽玛光子接收面积是在下面的范围：小于5平方厘米、小于2.5平方厘米、小于1平方厘米、小于0.5平方厘米、小于0.2平方厘 米、小于0.1平方厘米时，本发明的高的光输出闪烁体材料可以用于提供更敏感的伽玛光子检测器。在这样的伽玛光子检测器中的光学检测器的有效面积也可以是在相同的范围内并带来相同的优点。该伽玛光子检测器可进一步用于PET成像系统中。在该范围的整个系列中，伽玛光子接收面积的减小允许使用更长衰变时间的闪烁体材料。在本发明的材料中，因为铈浓度降低，所以光输出增大且衰变时间增大。结果，在整个系列中伽玛光子接收面积的减小带来更高的光输出以及因此更敏感的伽玛光子检测器。
减小PET成像系统中的伽玛光子接收面积的两个后果是：i)电信号的总量增大到必须发出时间戳的量；和ii)PET成像系统的空间分辨率的提高。为了使得PET成像系统容忍本发明的更长衰变时间的闪烁体材料并同时满足与FDG测量相关的期望的计数速率，PET成像系统必须能够以足够的速率发出时间戳到由光学检测器输出的电信号表示的每个检出事件。在实践中，光学检测器输出的增加量以及伽玛光子接收面积的减小需要更为复杂的电子时序线路。如果系统不能满足这些时序限制，则如上限定的伽玛光子接收面积的折衷会给能够测量到的最大伽玛光子通量密度带来新的更低的限值。以这种方式，本发明的这一方面并不限于特定的最小伽玛光子接收面积，或者特定的最小光学检测器区域。本发明因此可以利用于具有小至例如1平方微米或者更小的伽玛光子接收面积或像素尺寸的伽玛光子检测器中的PET成像领域。
实用的PET成像系统还可归类为具有特定的伽玛光子读出面积。所述读出面积是接收由PET成像系统在接收伽玛光子后读出的伽玛光子的总面积，读出过程实现接收伽玛光子的读出面积内的空间位置的识别。读出过程是依赖于构型的。在典型的模拟PET例子中，目前的一种实施方式具有大约80平方厘米的读出面积，其中七个PMT的输出，每个具有11.4平方厘米的光学检测器面积，在接收伽玛光子后被读出。Anger logic随后用于确定七个检测器中的接收伽玛光子的特定那个。在数字PET中，一种示例性实施方式是具有大约10平方厘米的读出面积的Philips数字光子计数器(PDPC)瓷片。在此，同样地，在该读出面积内任何地方的伽玛光子接收触发读出过程，该读出过程实现对接收伽玛光子的光学检测器的识别。在两个例子中，伽玛光子的接收使得接收伽玛光子的伽玛光子读出面积在一段 时间内不能检测另一事件，所述一段时间成为“停歇时间”，在该时间内发生读出。该停歇时间受到闪烁体衰变时间的影响，因为如前所述，闪烁光必须落到个体伽玛光子之间的极低水平以为了防止来自一个事件的光被错误理解为源自时间上相邻的另一事件。典型地，伽玛光子读出面积在大约10×闪烁体衰变时间的时间段内不应接收另一伽玛光子。结果，上面关于伽玛光子接收面积详述的衰变时间折衷也可以根据伽玛光子读出面积进行描述：在PET成像系统中，最大可检测伽玛光子通量密度(伽玛光子数/cm2.s)与伽玛光子读出面积和闪烁体衰变时间的乘积成比例。与伽玛光子接收面积一样，减小伽玛光子读出面积允许成比例地增大衰变时间，从而允许利用被认为具有太长衰变时间的闪烁体材料。这是源于在任何给定时间段内检出事件数量的减少以及读出面积的减小。
现通过实际的例子示出应用本发明的这方面到PET成像系统的优点。在模拟PET中，大约80平方厘米的典型伽玛光子读出面积为如上所述的。将LaBr3作为具有25ns衰变时间的基准闪烁体材料，由LaBr3中的25ns到在本发明提出的闪烁体材料组中的60ns或更大的衰变时间要求的显著放松可以通过将典型使用的伽玛光子读出面积降低至少60/25＝2.4倍来实现。为了清楚，本发明公开的材料在这样的系统中的使用由于它们长的衰变时间原本被认为是不适当的。但是，通过在模拟PET中减小伽玛光子读出面积到80平方厘米/2.4＝33.3平方厘米或者更小，本发明的这方面现在使得这些闪烁体材料是适当的。在实践中，这进一步要求选择非标准尺寸的光学检测器以及重构成像系统的时序线路以为了发出额外的时间戳。
这样的对相对较长衰变时间的闪烁体材料的使用偏见同样存在于数字PET领域中。但是，已经意识到的是，相比于模拟PET而言，与数字PET相关的伽玛光子读出面积的降低同样使得本发明适用于此。因为伽玛光子读出面积大约为模拟PET中的1/8(80平方厘米/10平方厘米)，本发明的闪烁体材料克服了关于衰变时间的偏见，能够工作于数字PET中的大约10平方厘米的现有PDPC读出面积。如在模拟PET中使用的例子中，本发明的闪烁体材料还将通过降低伽玛光子读出面积到小于数字PET中的10平方厘米而工作，例如通过将其降低相同的倍数2.4倍到10平方厘米/2.4＝4.2平方厘米或者更低。减小伽玛光子读出面积到小于4.2平方厘米的进一步的 优点是这样的PET成像系统变得对甚至更长的衰变时间具有容忍性，并且在本发明的材料中，衰变时间的增大伴随着光输出的增大，因此可以提供更敏感的闪烁体。再者，如在模拟PET中，数字PET中的伽玛光子读出面积的减小进一步要求选择非标准尺寸的光学检测器以及重构成像系统的时序线路以为了发出额外的时间戳。
伽玛光子读出面积减小的后果是，发出关于额外信号的时间戳的需求要求更为复杂和小型化的电子线路以精确计时每个伽玛光子的接收。具体地，它需要更多数量的时序电路，该时序电路在测量固定伽玛光子通量密度中使用的较不频繁。数字时序线路的使用允许这样的要求的实际实施。以这种方法，可以被使用的最小伽玛光子读出面积由伽玛光子检测器中可以产生的最小像素尺寸限制，所述最小像素尺寸可以小至例如1平方微米或者更小。
总的来说，在模拟和数字PET成像系统中，在伽玛光子读出面积和闪烁体衰变时间之间存在折衷，可以利用这种折衷来通过利用本发明的高的光输出的闪烁体材料而形成更敏感的伽玛光子检测器，其中本发明的前述高的光输出的闪烁体材料由于它们长的衰变时间而原本认为是不适当的。在模拟PET中，这可以通过利用在具有小于33平方厘米的伽玛光子读出面积的PET成像系统中的本发明的材料来实现。通过进一步减小伽玛光子读出面积，可以允许更长的衰变时间，这可以通过利用具有增大的光输出优点的更低的铈掺杂剂浓度来实现。这样，在模拟PET中，在下面范围的伽玛光子读出面积是适当的：小于33平方厘米、小于15平方厘米、小于10平方厘米、小于5平方厘米、小于2.5平方厘米、小于1平方厘米、小于0.5平方厘米、小于0.2平方厘米、小于0.1平方厘米，其具有在整个系列中通过可以使用的更低的铈浓度实现更高的光输出的优点。
在数字PET中，本发明的高的光输出可以用于通过利用小于10平方厘米的伽玛光子读出面积提供更敏感的伽玛光子检测器。再者，通过进一步减小伽玛光子读出面积，可以容许更长的衰变时间。这可以通过利用具有更高的光输出优点的更低的铈掺杂剂浓度来实现。这样，在数字PET中，在下面范围的伽玛光子读出面积是适当的：小于10平方厘米、小于5平方厘米、小于4平方厘米、小于2平方厘米、小于1平方厘米、小于0.5平方 厘米、小于0.2平方厘米、小于0.1平方厘米，在整个系列中，增大的光输出的优点可以通过可使用更低的铈浓度而实现。
进一步的折衷存在于伽玛光子检测器中，因此也存在于采用这样的伽玛光子检测器的PET成像系统中，其中伽玛光子检测器的时序分辨率与光输出与衰变时间的比率成比例。根据该关系，当在成比例地增大光输出的情形下，闪烁体衰变时间增大时，固定时序分辨率可以在伽玛光子检测器中实现。这样，如果光输出足够高以补偿衰变时间的话，则在实践中可以使用由于长的衰变时间而被认为具有不足的时序分辨率的闪烁体材料，如在公开的闪烁体材料组的情形中那样。
伽玛光子检测器的时序分辨率由接收伽玛光子后产生的电脉冲的前边缘能够被确定的精度确定，并且在飞行时间PET成像系统中特别重要。而在标准PET中，优于3ns的时序分辨率典型地是可接受的，在TOF PET中，期望地低于1ns，更优选地低于500ps。确定该边缘的时间的精度依赖于它的振幅，并且通过增大响应于伽玛光子产生的闪烁光子的量而提高，因此它通过光输出提高。而且，该上升边缘的振幅与光输出与衰变时间的比率成比例。因此，在恒定的衰变时间下，闪烁体材料中光输出的增大将使得由伽玛光子检测器产生的电信号的振幅增大。在TOF PET成像系统中，期望提高检测每个伽玛光子的接收时间的精度，因为这提高重合衰变事件的空间位置的定位精度。这提高源于TOF PET成像系统的影像的分辨率。
利用LYSO作为基准闪烁体材料，其中典型地实现33000光子/MeV的光输出和44ns的衰变时间；这导致750光子/MeV.ns的光输出与衰变时间比率。在本发明公开的闪烁体材料组中，60000光子/MeV的峰值光输出通过利用如用于测量LYSO基准的相同的光学检测器进行测量。但是，在此公开的闪烁体材料的测量中使用的光学检测器的灵敏度关于LYSO发出的蓝光波长进行优化，并且在由在此公开的闪烁体材料产生的绿光发射波长处具有较低的响应性。当与LYSO相比时，在此公开的闪烁体材料具有70170光子/MeV的峰值等效光输出以及102ns的相应衰变时间，因而具有688光子/MeV.ns的光输出与衰变时间比率。因此，尽管所公开的闪烁体材料组与LYSO基准相比的更长的衰变时间，但是在TOF PET成像中，衰变时间通过它们的高光输出进行补偿，并且公开的材料组具有用于TOF PET 成像的可接受的时序分辨率。在这些材料中，光输出与衰变时间的比率在0.1摩尔％-1.0摩尔％的铈浓度范围内是高的。在这个范围内，超过40000光子/MeV的光输出和衰变时间同样适于TOF PET成像。根据本发明的另一方面，通过控制铈浓度在0.1摩尔％-1.0摩尔％范围内，光输出与衰变时间的比率超过大约600光子/MeV.ns，这表明所述材料特别适用于TOF PET成像系统中。时序分辨率的进一步的提高可以在0.15摩尔％-1.0摩尔％的更窄的铈浓度范围内实现，甚至更好的时序分辨率可以在0.15摩尔％-0.4摩尔％的铈浓度范围内实现。因此，通过控制本发明的闪烁体材料中的铈浓度，光输出和衰变时间二者都可以得以调节，以为了提高伽玛光子检测器的时序分辨率。
附图说明
图1示出根据本发明的某些方面的示例性伽玛光子检测器。
图2示出根据本发明的某些方面的示例性PET成像系统。
图3示出在陶瓷石榴石组合物(Gd2.7-yLu0.3Cey)(Al2.5Ga2.47Lu0.03)O12中随着铈掺杂剂浓度在0.1摩尔％-3.0摩尔％的范围内相对于LYSO的等效光输出的变化，其中y＝0.03对应1.0摩尔％的铈浓度。
图4示出在陶瓷石榴石组合物(Gd2.7-yLu0.3Cey)(Al2.5Ga2.47Lu0.03)O12中随着铈掺杂剂浓度在0.05摩尔％-3.0摩尔％的范围内，衰变时间的变化，其中y＝0.03对应1.0摩尔％的铈浓度。
图5示出在陶瓷石榴石组合物(Gd2.7-yLu0.3Cey)(Al2.5Ga2.47Lu0.03)O12中随着铈掺杂剂浓度在0.1摩尔％-3.0摩尔％的范围内，光输出与衰变时间的比率的变化，其中y＝0.03对应1.0摩尔％的铈浓度。
图6示出在陶瓷石榴石组合物(Gd2.7-yLu0.3Cey)(Al2.5Ga2.47Lu0.03)O12中随着铈掺杂剂浓度在0.1摩尔％-3.0摩尔％的范围内，组合物密度的变化，其中y＝0.03对应1.0摩尔％的铈浓度。
图7示出陶瓷石榴石组合物(Gd2.688Lux+aCe0.012)(Al2.5Gaz-a)O12在650nm的波长处的光的透射率的变化，其中x＝0.3且z＝2.5。
具体实施方式
为了提供用于具有改进的灵敏度的伽玛光子检测的闪烁体材料，闪烁体材料的各实施方式在PET成像的示例性应用中对其予以描述，所述闪烁体材料包括掺杂有铈的闪烁体主体材料，其中闪烁体主体材料为i)石榴石、ii)CaGa2S4、iii)SrGa2S4、iv)BaGa2S4、v)CaS、vi)SrS中的至少一种，其中铈含量是在0.1摩尔％-1.0摩尔％范围内。
图1示出根据本发明的某些方面的示例性伽玛光子检测器。在图1中，包括闪烁体材料2的伽玛光子检测器1和光学检测器3光通信。当使用时，由闪烁体材料2接收伽玛光子4导致产生闪烁光5，所述闪烁光5包括具有对应于闪烁体材料2的闪烁波长的特征范围的频率的多个光子。典型地，包括闪烁光的光子的能量比俘获的伽玛光子4的能量小得多，因此闪烁光可包括从UV到可见光到红外线区域的波长。随后，一部分闪烁光被光学检测器3俘获，从而产生表示俘获了伽玛光子4的电信号9，该信号随后可以由电路处理。伽玛光子4可以是一对伽玛光子4，6中的一个，其中伽玛光子6是与4反向的伽玛光子。由于放射性衰变之后的湮没事件，可以形成一对伽玛光子，其中放射性衰变产生正电子7并且被电子8湮没。放射性衰变源可以是例如放射示踪剂。光学涂层10例如反射层可以用在除了与光学检测器光通信的面之外的面上以为了保持闪烁光5，从而增加俘获在光学检测器3上的闪烁光的部分。布置在闪烁体材料2和光学检测器3之间的界面涂层11，例如抗反射涂层或者折射率匹配涂层，也可以用于改善由光学检测器3俘获的闪烁光5的部分。
图2示出了根据本发明的某些方面的示例性PET成像系统。图1的示例性光子检测器可以例如用于如图2所示的系统中。在图2中，PET成像系统20包括绕成像区域21径向布置的两个或多个伽玛光子检测器1，30。两个或多个伽玛光子检测器1，30每个产生表征俘获的伽玛光子的电信号23，24，所述电信号与重合确定单元22电通信。重合确定单元22分配至少包括入射时间的值到每个电信号23，24。重合确定单元22进一步分析与每个俘获的光子相关的时间，并且如果这些在窄的时间间隔，典型地正负3ns内发生，则将俘获的光子视为重合。重合确定单元可以进一步分析每个俘获的光子的能量，并且如果两个光子在窄的时间间隔内发生并且具有在窄的能量窗内的能量，典型地具有正负10％的峰值伽玛光子能量，则将这 两个光子认定为重合。重合确定单元22与重建处理器25通信，所述处理器25对于被认为重合的每对俘获的光子构造响应线，并进一步处理多个这样的响应线，以为了重建代表图像的数据，所述图像包括被重合确定单元认为重合的俘获光子的开始位置。重建处理器25进一步地与图像处理单元26通信，所述图像处理单元26配置为将代表重合光子的开始位置的数据处理为适于在输出装置上呈现图像的格式。图像处理单元26进一步地与用于呈现图像的输出装置27，例如显示器、打印机等，进行通信。
当使用时，待成像对象的部分28，例如人或者动物身体的一部分，定位于图2的示例性PET成像系统的成像区域21中。在示例性例子中，期望从待成像对象的部分28的一部分29获得成像数据。所述部分29可代表对象中的期望测量放射示踪剂的吸收的区域或者器官。在成像区域21中定位待成像对象的部分28之前，可以将放射示踪剂给药到对象，允许在一段吸收时间过去之后，开始成像。在成像过程中，两个或多个伽玛光子检测器1，30俘获由成像区域中的放射性衰变事件产生的伽玛光子，例如由被给药到对象的放射示踪剂的衰变产生的伽玛光子。在成像过程之后，PET成像系统形成代表放射示踪剂在待成像对象的部分28的一部分29中的分布的图像。
根据第一实施方式，具有在诸如如图1所示的伽玛光子检测器中的示例性应用以及具有在如图2所示的PET成像系统中的示例性应用的闪烁体材料2具有组成(Gd2.7- yLu0.3Cey)(Al2.5Ga2.47Lu0.03)O12，其中铈的含量是在0.1摩尔％-1.0摩尔％的范围内。在这个组合物中，铈掺杂由Cey表示。提高的灵敏度通过进一步限制铈浓度范围而实现，所述范围在下面的整个范围系列中逐渐减小：0.15摩尔％-1.0摩尔％、0.15摩尔％-0.6摩尔％、0.15摩尔％-0.5摩尔％、0.15摩尔％-0.4摩尔％、0.15摩尔％-0.2摩尔％。
将铈加入到石榴石组合物中的效果是使得在被具有接近于闪烁光响应的峰值的能量的伽玛光子轰击时，石榴石发出的大致绿色的闪烁光具有特别高的光输出。图3示出在具有陶瓷石榴石组合物(Gd2.7-yLu0.3Cey)(Al2.5Ga2.47Lu0.03)O12中随着铈掺杂剂浓度在0.1摩尔％-3.0摩尔％的范围，相对于LYSO的等效光输出的变化，其中y＝0.03对应1.0摩尔％的铈浓度。图3中的等效光输出允许与待形成的基准材料LYSO进行 直接比较。在零铈浓度下，从用作闪烁体材料的主体材料发出的光将不足够。在0.1摩尔％的最低绘制铈浓度处，测量到大约75000光子/MeV的光输出，由此，铈浓度的增加导致光输出的下降。在大约1.0摩尔％铈之上，光输出下降到用所述组合物作为闪烁体材料不再有效的水平。这表明浓度猝灭的效果，其在高的铈掺杂水平下降低光输出。不期望在PET成像中使用浓度猝灭状态，因为减少的光输出阻止伽玛光子检测器精确地区分各个伽玛光子。
图3-7的结果由如下的陶瓷石榴石材料获得，通过在真空中在1650℃下烧结原材料8小时，随后经历在氧气环境中在1500℃下的退火阶段2小时而获得。
进一步地，根据本发明的第一实施方式，图4示出在陶瓷石榴石组合物(Gd2.7- yLu0.3Cey)(Al2.5Ga2.47Lu0.03)O12中随着铈掺杂剂浓度在0.05摩尔％-3.0摩尔％的范围内的衰变时间的变化，其中y＝0.03对应1.0摩尔％的铈浓度。图4示出随着不断增大的铈浓度而不断减小的衰变时间，其在280nm波长下进行测量。在0.4摩尔％的铈浓度下，102ns的衰变时间被记录，闪烁光的衰变被模型化为关于时间常数的单一分量。在该铈浓度之上，衰变时间也被模型化为关于时间常数的单一分量。但是，在0.4摩尔％的铈浓度之下，衰变时间被模型化为关于时间常数的快和慢的分量，并且在0.4摩尔％的铈浓度之下，关于时间常数的慢的分量被观察到急剧增大。在提供可以实现高的计数速率从而避免“堆叠”的伽玛光子检测器下，具有短的衰变时间的闪烁体材料是期望的。而且，短的衰变时间对于减小PET成像系统的成像持续时间是有利的。小于50ns的衰变时间典型地被认为适用于PET成像。在0.1摩尔％的铈浓度之下，因此在大约300ns的衰变时间之上，快速增大的衰变时间变得太长而不被认为由于堆叠而适用于闪烁体材料。在1.0摩尔％的铈浓度之上，在图3中的光输出下降到将所述组合物作为闪烁体材料不再有效的水平。结果，存在0.1摩尔％-1.0摩尔％的窄的限定的铈浓度范围，其受到在铈上限处下降的光输出以及在下限处堆叠的风险的限制，在前述上限和下限内可以从该主体材料获得有用的闪烁光。如上所述，闪烁体材料的灵敏度可以通过限制铈浓度范围以为了限制衰变时间并提高光输出而进一步提高。这在下面的整个范围系列中是逐渐减小的：0.15摩 尔％-1.0摩尔％、0.15摩尔％-0.6摩尔％、0.15摩尔％-0.5摩尔％、0.15摩尔％-0.4摩尔％、0.15摩尔％-0.2摩尔％。
进一步地，根据本发明的第一实施方式，图5示出在陶瓷石榴石组合物(Gd2.7- yLu0.3Cey)(Al2.5Ga2.47Lu0.03)O12中，随着铈掺杂剂浓度在0.1摩尔％-3.0摩尔％的范围内的光输出与衰变时间比率的变化，其中y＝0.03对应1.0摩尔％的铈浓度。如上所述，光输出与衰变时间的比率代表了伽玛光子检测器的时序分辨率，并具有在TOF PET成像领域中的特定应用，其中时序分辨率影响由此产生的影像的空间分辨率。在这些材料中，在0.1摩尔％-1.0摩尔％的铈浓度范围内，光输出超过40000光子/MeV，光输出与衰变时间的比率超过大约600光子/MeV.ns，这表明所述材料特别适用于TOF PET成像系统。在该范围之外，减少的光输出使得时序性能降低，因为它减小由伽玛光子检测器产生的电信号的振幅。时序分辨率的进一步改进可以通过减小在以下整个范围系列的铈浓度范围而实现：0.15摩尔％-1.0摩尔％、0.15摩尔％-0.4摩尔％、0.15摩尔％-0.2摩尔％。
进一步地，根据本发明的第一实施方式，图6示出在陶瓷石榴石组合物(Gd2.7- yLu0.3Cey)(Al2.5Ga2.47Lu0.03)O12中，随着铈掺杂剂浓度在0.1摩尔％-3.0摩尔％的范围的组合物密度的变化，其中y＝0.03对应1.0摩尔％的铈浓度。该组合物的密度可以通过改变镥的浓度而最有效地被改变。具有超过5克/立方厘米的密度的闪烁体材料组合物典型地被认为适用于PET成像系统。这是由于吸收显著比例的入射伽玛光子而不产生太厚的闪烁体材料的需求。厚的闪烁体材料导致大的伽玛光子检测器，该检测器相应地占据PET成像系统中更大的空间。具有超过7克/立方厘米密度的闪烁体材料组合物是甚至更优选的，因为这导致更为紧凑的伽玛光子检测器。具有必要特性与超过8克/立方厘米的密度的组合的闪烁体材料难以在实践中实现。
进一步地，根据本发明的第一实施方式，图7示出在陶瓷石榴石组合物(Gd2.688Lux+ aCe0.012)(Al2.5Gaz-a)O12的650nm的波长下光的透射率的变化，其中x＝0.3和z＝2.5。图7表明石榴石组合物的透射率可以通过调节它的化学计量比进行控制，特别地，在该情形下，通过关于镥的量调节镓的量而进行控制。高的透明度在闪烁体材料中是期望的，因为它提高闪烁光的检测效率。化学计量比因此可以用于提高闪烁体材料的灵敏度以及伽玛光子 检测器和PET成像系统的灵敏度。在图7中，(z-a)＝2.5是恰好按化学计量的。良好的光学透明度对于在2.41-2.51范围中的(z-a)被观察到，进一步的改善在2.44-2.5的范围内观察到。
根据第二实施方式，具有由(Gd3-x-yLuxCey)(Al5-zGaz-aLua)O12表示的组合物的闪烁体材料公开在PET成像的示例性应用中。在这个组合物中，铈掺杂由Cey表示。通过维持铈的浓度在与第一实施方式相同的范围内，即0.1摩尔％-1.0摩尔％，在这个石榴石的更宽的组中获得了相同的优点。根据第二实施方式，x是在0-0.6范围内；y是在0.003-0.03范围内并对应于0.1摩尔％-1.0摩尔％范围内的铈含量；z是在1.5-3.5范围内；a是在0-0.3范围内。优选地，x是在0-0.5范围内，y是在0.003-0.018范围内，z是在2-3范围内，a是在0-0.2范围内。甚至更优选地，x是在0-0.4范围内，y是在0.003-0.015范围内，z是在2.4-2.6范围内，a是在0-0.05范围内。
根据第三实施方式，具有由(M3-x-yNxCey)(Al5-zCz-aDa)O12表示的组合物的闪烁体材料公开在PET成像的示例性应用中。在这个组合物中，铈掺杂由Cey表示。通过维持铈含量在与第一实施方式相同的范围内，即0.1摩尔％-1.0摩尔％，在石榴石的这个更宽的组中获得相同的优点。根据第三实施方式，M选自包括镧系和钇的组；N选自包括碱金属、碱土金属和铪的组；C和D是选自以下组的不同元素：锂、镁、镓、镥、IIIa族元素、IVa族元素、Va族元素和IIId Gp过渡元素；x是在0-0.6范围；y是在0.003-0.03范围内并对应0.1摩尔％-1.0摩尔％范围内的铈含量；z是在1.5-3.5范围内；a是在0-0.3范围内。优选地，x是在0-0.5范围内，y是在0.003-0.018范围内，z是在2-3范围内，a是在0-0.2范围内。甚至更优选地，x是在0-0.4范围内，y是在0.003-0.015范围内，z是在2.4-2.6范围内，a是在0-0.05范围内。
根据第四实施方式，闪烁体材料包括掺杂有铈的石榴石，其中铈的含量是在0.1摩尔％-1.0摩尔％范围内，这公开在PET成像的示例性应用中。通过维持铈含量在与第一实施方式相同的范围内，即0.1摩尔％-1.0摩尔％，在石榴石的这个甚至更宽的组中获得了相同的优点。
根据第五实施方式，闪烁体材料公开在PET成像的示例性应用中，其包括掺杂有铈的闪烁体主体材料，其中闪烁体主体材料是选自i)Y3Al5O12、 ii)Tb3Al5O12、iii)Gd3(Al,Ga)5O12、iv)Lu3Al5O12的至少一种石榴石，包括这些材料的固溶液，其中铈的含量是在0.1摩尔％-1.0摩尔％范围内。通过维持铈的含量在与第一实施方式相同的范围内，即0.1摩尔％-1.0摩尔％，在这组石榴石中获得了相同的优点。
根据第六实施方式，闪烁体材料公开在PET成像的示例性应用中，其包括掺杂有铈的闪烁体主体材料，其中闪烁体主体材料是选自CaGa2S4、SrGa2S4、BaGa2S4、CaS、SrS中的至少一种硫化物，其中铈含量是在0.1摩尔％-1.0摩尔％的范围内。通过维持铈含量在与第一实施方式相同的范围内，即0.1摩尔％-1.0摩尔％，在该组的硫化物中实现了相同的优点。
如上所述，通过利用在衰变时间和伽玛光子接收面积、光学检测器的有效面积和伽玛光子读出面积之间的折衷，在公开的这组闪烁体材料中测量的更长的衰变时间可以克服典型技术偏见而用于伽玛光子检测中，例如用于PET成像系统中。
根据第七实施方式，在前六个实施方式中公开的任何的闪烁体材料用于与具有小于5平方厘米的伽玛光子接收面积或者有效面积的光学检测器光通信。产生的组合称作伽玛光子检测器。适当的光学检测器的例子包括PMT和固态半导体光学检测器。通过进一步减小伽玛光子检测器的伽玛光子接收面积或者它的有效面积，伽玛光子检测器变的更加能够容忍更长衰变时间的闪烁体材料，其中要求更低浓度的铈和实现更高的光输出。在下面范围内的这样的区域导致对衰变时间的更好的容忍性：小于2.5平方厘米、小于1平方厘米、小于0.5平方厘米、小于0.2平方厘米、小于0.1平方厘米。
根据第八实施方式，在前七个实施方式中公开的任何闪烁体材料中的铈浓度被控制以使得衰变时间是在60ns-300ns的范围内，并且产生的闪烁体材料用于与具有小于5平方厘米的伽玛光子接收面积或者有效面积的光学检测器光通信。产生的组合称作伽玛光子检测器。与由闪烁体材料形成的典型的材料假定不同，这样的衰变时间范围在小面积的伽玛光子检测器例如用于数字PET中的固态半导体光学检测器中是容许的。
根据第九实施方式，在前八个实施方式中公开的任何闪烁体材料的铈浓度被控制以使得在511keV的伽玛光子能量下，光输出超过40000光子 /MeV。这样的高的光输出值表明关于伽玛光子的高灵敏度并提供敏感的伽玛光子检测器。
根据第十实施方式，在前九个实施方式中公开的任何闪烁体材料中的铈浓度被控制以使得光输出与衰变时间的比率超过600光子/MeV.ns。具有这样的比率的闪烁体材料特别适用于伽玛光子检测，例如飞行时间TOFPET成像，其中良好的时序分辨率是重要的。
根据第十一实施方式，来自前十个实施方式的任一的闪烁体材料用于与具有在450nm-700nm波长范围下高的光学响应性的光学检测器组合。由这些材料发出的闪烁光内在地接近于光谱的绿光区域。因此，当用于与这样的光学检测器组合时，更敏感的伽玛光子检测器被提供。由具有0.1摩尔％-1.0摩尔％铈浓度范围的陶瓷石榴石组合物(Gd2.7- yLu0.3Cey)(Al2.5Ga2.47Lu0.03)O12发出的闪烁光对应于在大约550nm的绿光发射。在550nm下，闪烁光可通过利用许多光学检测器检测到，包括PMT和固态半导体光学检测器例如硅雪崩光电二极管(Si APD)和硅光电倍增管(SiPM)，但是当使用标准的光学检测器时，检测效率低下。在采用闪烁体材料的伽玛光子检测器中的或者在PET成像系统中的相关光学检测器的灵敏度可以被优化以具有与闪烁体材料的发射光谱相匹配的峰值灵敏度以为了提高伽玛光子的灵敏度。对于公开的闪烁体材料，这应当对应450nm-700nm的波长间隔，并且优选地在500nm-650nm的范围。这可以通过利用专门的PMT，例如Hamamatsu R9880U-20、R7600U-20实现。或者，可以使用采用Na2KSb:Cs的红光延伸的PMT。或者，这可以通过利用包括硅检测器的固态半导体光学检测器实现，其中所述硅检测器具有结构n+-i-p+，其中n+层比p+层更靠近闪烁体材料并因此更靠近伽玛光子源。优选地，有源i层应当具有大于大约1.5微米的厚度。该结构提高在绿光波长下的灵敏度。典型地，蓝光敏感的固态半导体光学检测器将被制造为具有在顶部从而面对伽玛光子源的p+层。
根据第十二实施方式，在前六个实施方式中公开的任何的闪烁体材料用于与PMT光学检测器光通信以形成伽玛光子检测器，多个这样的伽玛光子检测器用于模拟PET成像系统中，在该模拟PET成像系统中，伽玛光子读出面积小于33平方厘米。通过进一步减小伽玛光子读出面积，更长的衰 变时间被容许，这可以通过利用具有改进的光输出的优点的更低铈掺杂剂浓度实现。这样，在模拟PET中，在下面范围的伽玛光子读出面积是适当的：小于33平方厘米、小于15平方厘米、小于10平方厘米、小于5平方厘米、小于2.5平方厘米、小于1平方厘米、小于0.5平方厘米、小于0.2平方厘米、小于0.1平方厘米，增大光输出的优点在整个这个系列中通过使用的更低的铈浓度来实现。
根据第十三实施方式，在前六个实施方式中公开的任何的闪烁体材料用于与固态半导体光学检测器光通信以形成伽玛光子检测器，多个这样的伽玛光子检测器用于数字PET成像系统中，在该数字PET成像系统中，伽玛光子读出面积小于10平方厘米。同样地，通过进一步减小伽玛光子读出面积，更长的衰变时间被容许。这可以通过利用具有改进的光输出的优点的更低铈掺杂剂浓度实现。这样，在数字PET中，在下面范围的伽玛光子读出面积是适当的：小于10平方厘米、小于5平方厘米、小于4平方厘米、小于2平方厘米、小于1平方厘米、小于0.5平方厘米、小于0.2平方厘米、小于0.1平方厘米，增大光输出的优点在整个这个系列中通过使用的更低的铈浓度来实现。
根据公开的任何实施方式，闪烁体材料组合物可以具有非晶体即陶瓷结构，或者多晶结构或者晶体结构。陶器具有易于制造和成形的优点，从而与更有序的结构相比具有更少的后处理。通过从陶瓷到多晶结构以及到最有序的晶体结构来增大结构中的有序性，这用于提高在峰值发射波长下闪烁体材料的光学透明度。这是理想的，因为它降低闪烁光被再次吸收的概率，从而提高由这样的闪烁材料制成的伽玛光子检测器或者PET成像系统的灵敏度。石榴石组合物的所有的三种结构形态适用于用于检测伽玛光子的闪烁材料。
总的来说，包括掺杂有铈的闪烁体主体材料的闪烁体材料的各实施方式公开于此，其中闪烁体主体材料是i)石榴石、ii)CaGa2S4、iii)SrGa2S4、iv)BaGa2S4、v)CaS、vi)SrS中的至少一种，并且铈掺杂浓度是在0.1摩尔％-1.0摩尔％的范围内。当铈浓度是在公开的范围内时，闪烁材料在用作闪烁体材料时具有高光输出，从而导致高的灵敏度，并且具有在伽玛光子检测器中以及采用这样的伽玛光子检测器的PET成像系统中的特定的示例性 应用。
虽然本发明已经在附图以及前面的描述中详细地进行了示例和描述，但是，这样的示例和描述应该被认为是示例性或者例子性的而不是限制性的；本发明并不限于公开的实施方式，而是可以用于各种形式的伽玛光子检测。

Claims (16)

1.具有基本上陶瓷结构或者多晶结构并具有小于300ns的衰变时间的石榴石闪烁体材料(2)，其包含由(Gd3-x-yLuxCey)(Al5-zGaz-aLua)O12表示的组合物，其中x是在0.3-0.6的范围内，y是在0.003-0.03的范围内并对应于在0.1摩尔％-1.0摩尔％的范围内的铈含量，z是在1.5-3.5的范围内，a是在0-0.3的范围内。
2.如权利要求1所述的闪烁体材料(2)，其中，闪烁体主体材料是包含由(Gd2.7- yLu0.3Cey)(Al2.5Ga2.47Lu0.03)O12表示的组合物的石榴石，其中y是在0.003-0.03的范围内并对应于在0.1摩尔％-1.0摩尔％的范围内的铈含量。
3.如前述权利要求任一项所述的闪烁体材料(2)，其中，所述组合物被控制以使得组合物密度是在5-8g/cm3的范围内。
4.伽玛光子检测器(1)，其包含如权利要求1-3任一项所述的闪烁体材料(2)，所述闪烁体材料(2)与光学检测器(3)光通信。
5.如权利要求4所述的伽玛光子检测器(1)，其中所述光学检测器(3)具有小于5cm2的有效面积。
6.如权利要求4所述的伽玛光子检测器(1)，其中，伽玛光子接收面积小于5cm2。
7.如权利要求4-6任一项所述的伽玛光子检测器(1)，其中，所述光学检测器(3)是光电倍增管(PMT)检测器。
8.如权利要求7所述的伽玛光子检测器(1)，其中，所述PMT检测器的峰值光学响应率是在450nm-700nm的范围内。
9.如权利要求4-6任一项所述的伽玛光子检测器(1)，其中，所述光学检测器(3)是固态半导体光学检测器。
10.如权利要求9所述的伽玛光子检测器(1)，其中，所述固态半导体光学检测器是具有结构n+-i-p+的硅检测器，其中，n+层布置为比p+层更靠近具有闪烁体材料的界面。
11.PET成像系统(20)，其具有成像区域(21)并包括至少两个如权利要求4-10任一项所述的伽玛光子检测器(1,30)，其中，所述伽玛光子检测器(1,30)绕成像区域(21)径向布置，并配置为从所述成像区域(21)接收伽玛光子。
12.根据权利要求11的飞行时间(TOF)PET成像系统(20)。
13.PET成像系统(20)，其具有成像区域(21)并包括：
绕成像区域(21)径向布置并配置为从所述成像区域(21)接收伽玛光子的多个伽玛光子检测器(1,30)，
其中，每个伽玛光子检测器(1,30)包括与光电倍增管光学检测器(3)光学通信的根据权利要求1-3任一项的闪烁体材料(2)，
其中，所述PET成像系统具有小于33cm2的伽玛光子读出面积。
14.PET成像系统(20)，其具有成像区域(21)并包括：
绕成像区域(21)径向布置并配置为从所述成像区域(21)接收伽玛光子的多个伽玛光子检测器(1,30)，
其中，每个伽玛光子检测器(1,30)包括与固态半导体光学检测器(3)光学通信的根据权利要求1-3任一项的闪烁体材料(2)，
其中，所述PET成像系统具有小于10cm2的伽玛光子读出面积。
15.产生PET图像的方法，所述PET图像表征放射示踪剂在成像区域(21)中的分布，所述方法包括：将放射示踪剂给药到对象；在给药放射示踪剂后等待预定的吸收时间；以及通过根据权利要求11-14任一项所述的PET成像系统(20)对所述对象的至少一部分成像。
16.检测至少一个伽玛光子的方法，其包括步骤：通过根据权利要求1或2所述的闪烁体材料(2)接收至少一个伽玛光子；通过与所述闪烁体材料(2)光学通信的光学检测器(3)检测由所述闪烁体材料(2)产生的闪烁光；和响应于所述至少一个接收到的伽玛光子从所述光学检测器(3)产生电输出。
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