CN104649228A - 从不同来源的气态流出物中除去酸化合物的方法和设备 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及用于除去不同来源的两种气态流出物中包含的酸化合物的方法和设备，包括使用在第一吸收器和再生器、以及第二吸收器和同一再生器之间循环的基于单独一种胺的吸收剂溶液。可有利地将本发明应用于例如单独设备内的CO2捕集，用于捕集在通过气态烃进料(例如燃烧烟气和合成气)的蒸汽重整生产氢气时产生的气态流出物。

Description

从不同来源的气态流出物中除去酸化合物的方法和设备
发明领域
本发明涉及使用基于胺的吸收剂溶液对包含酸化合物例如二氧化碳(CO2)和硫化氢(H2S)的气态流出物进行还原的领域。本发明尤其适合用于在通过气态烃进料的蒸汽重整生产氢气时进行CO2捕集，以及从对液体烃进料进行加氢处理时产生的气态流出物中除去H2S。
技术背景
对于所有经济部门而言，尤其是那些关心能量生产的部门，控制温室气体排放、尤其是CO2排放，正成为日趋强烈的要求。工业生产氢气一般基于天然气蒸汽重整，正是这些排放大量CO2的部门的一部分。
控制CO2排放的多种可能方式之一是通过利用胺水溶液的吸收方法进行CO2捕集，例如烷醇胺，如一乙醇胺(MEA)、二乙醇胺(DEA)或N-甲基二乙醇胺(MDEA)。捕集的CO2可隔离或再用于各种应用。
这些吸收方法还可用于除去各种气态流出物，包括在石油馏分加氢处理工艺中进行炼油时产生的富含H2S的酸气体中包含的酸化合物。
在从天然气生产工业氢气的过程中，进行了天然气的蒸汽重整反应(或蒸汽甲烷重整SMR)，导致形成包含一氧化碳(CO)和氢气(H2)的合成气，然后进行一氧化碳(CO)转化成合成气的反应，从而尽可能提高氢气产量。
对于甲烷的蒸汽重整平衡反应写作如下：
CH 4 + H 2 O ↔ CO + 3 H 2 Δ H 298 0 = 206,0 kJ / mol - - - ( 1 )
通常称为水煤气转换(WGS)反应的CO转化反应写作如下：
CO + H 2 O ↔ C O 2 + H 2 Δ H 298 0 = - 41,0 kJ / mol - - - ( 2 )
这两个反应的平衡写作：
CH 4 + 2 H 2 O ↔ C O 2 + 4 H 2 Δ H 298 0 = 165 , 0 kJ / mol - - - ( 3 )
这两个反应的平衡吸收大量的热，通过蒸汽重整生产氢气要在高温下操作的电炉内进行。来自这些电炉的燃烧烟气包含大量的CO2，应该在将烟气释放到大气中之前对CO2加以捕集。因此在通过天然气蒸汽重整生产氢气中，燃烧烟气是CO2的首要来源。
在通过蒸汽重整工业生产氢气中，CO2的第二来源是CO转化反应(2)。必须从气体混合物以及残余水中除去由此形成的CO2，从而生产几乎纯净的氢气。
图1示出这种氢气生产方法，其中对来自电炉的燃烧烟气中的CO2加以捕集。
将烃进料100(通常为天然气或石脑油)以与水蒸气113的混合物的形式供应到催化重整段1000。
重整段1000通常是由包含多个管的壳组成的交换反应器，本领域技术人员将该结构称为壳管结构，其中烃进料通过管进行循环，而载热流体在管外循环。这种载热流体通常由燃烧烟气组成。燃烧可以在反应器外部进行，如图1中燃烧器1004所示。也可通过例如集成燃烧器的方式(如专利FR-2913097中所述)将交换反应器与产生热烟气的燃烧结合。可将这种交换反应器称为管式炉。
在通过辐射加热的管中，例如在管式炉中，通常使用例如基于氧化铝承载的镍的催化剂。蒸汽重整反应的热力学导致，在反应器出口处，以可能的最高温度运行，从而使甲烷到氢气的转化最大化，温度通常在850-900℃范围内。电炉进口温度例如在540-580℃范围内。工艺压力通常在20-30巴绝对压力范围内。
从重整段1000流出的流出物101主要包含合成气H2+CO、和水蒸气H2O、以及尚未在重整时转化的CH4。流出物101中还可存在其他酸化合物，例如CO2、H2S、硫醇、COS、CS2、以及在开始时就包含在进料100中的SO2。在冷却之后，将流出物101输送到CO转化段1001，进行上述WGS反应(2)。通过冷却和冷凝，在段1002中除去段1001出口处的富含氢气的混合物102中包含的水，从而产生水流103以及富含氢气且去除了水的混合物104。然后将气体混合物104输送到调压吸附纯化单元(压力变动吸附PSA)1003。然后在单元1003中产生两个物流：事实上纯净的氢气流105，以及包含CO2、未转化的CH4、和在开始时就可能存在于进料100中的其他酸化合物的清洗流(purge)106。清洗流106通常用作诸如天然气或炼油气/液等其他燃料107以外的燃料，用于供给燃烧器1004，从而产生用作重整段1000中的载热流体的热烟气108。
可以在CO2捕集单元1005中对离开蒸汽重整段1000的经冷却的燃烧烟气109进行处理，再输送到烟囱。可采用烟气洗涤技术使用基于胺的吸收剂溶液通过吸收器和再生器的方式来进行CO2捕集，在吸收器中使烟气与吸收剂溶液接触来从烟气中除去CO2，使用再生器对吸收剂溶液进行热再生并释放其中所吸收的CO2，再将其循环到吸收器。物流110代表经CO2-纯化的烟气，物流111代表离开捕集单元1005的再生器的富含CO2的物流。
根据图1的CO2捕集的主要缺点在于，有大量CO2是在大气压力下的燃烧烟气中捕集的，这需要采用高的吸收剂溶液流速，因此需要以高的流速再生溶液。目前经常使用的基于胺吸收剂溶液的方法的主要限制是溶液再生所必需的能量消耗。例如，众所周知，通过蒸馏胺溶液进行再生所需的能量可分成三个不同项目：在再生器顶部和底部之间加热溶剂所需的能量，通过蒸发汽提气体使再生器中的酸气体分压降低所需的能量，以及使胺和CO2之间的化学键断裂所需的能量。前两个项目与为了实现给定规格而在单元中循环的吸收剂溶液流速成正比。因此，再生所需的能量消耗直接受到要再生的溶液的高流速、以及柱尺寸和相关投资成本的影响。
图2示出在氢气生产设备的另一层面实施CO2捕集，能够捕集重整和CO转化反应产生的CO2。根据这个图，在类似于图1的单元1005的CO2捕集单元1006中捕集CO2，其位于根据等式(2)进行WGS反应的CO转化单元1001的下游并且位于水冷凝单元1002的下游。从来自冷却和冷凝单元1002的流出物104中除去CO2，再将其输入氢气纯化PSA单元1003中。输送到纯化单元1003的物流112事实上不含CO2，离开捕集单元1006的物流111富含CO2。在纯化单元1003中产生并在燃烧器1004中用作燃料的清洗流106事实上不再包含CO2。
这种解决方案的主要缺点在于，在氢气生产过程中产生的CO2只有一部分得到捕集：来自于重整和CO转化反应的那部分CO2得到捕集，但来自于电炉燃烧的那部分CO2没有得到捕集。事实上，由燃烧器1004中的燃烧产生的CO2没有得到捕集。因此，燃烧烟气109包含尚未在重整器中转化的CH4发生燃烧而产生的主要部分的CO2，其占输入CH4的15-25摩尔％，还包含备用燃料107发生燃烧而产生的CO2。
发明概述
本发明的目的是克服上述现有技术中的至少部分问题。
因此本发明的目标是提供利用基于胺的吸收剂溶液来有效捕集在通过气态烃进料的蒸汽重整工业生产氢气时形成的CO2的还原方法，同时限制CO2捕集设备的投资成本以及用于再生吸收剂溶液所需的能量。
更具体来说，本发明的目标是提供通过基于胺的吸收剂溶液来除去至少两种不同来源的气态流出物中包含的酸化合物的方法，同时限制酸化合物去除设备的投资成本以及用于再生吸收剂溶液所需的能量。
根据本发明，不同来源的气态流出物应理解为通常由不同反应产生的(这可通过它们的组成加以区分)并且在不同的操作条件(尤其是不同的压力和温度条件)下产生的气态流出物。因此，可根据本发明进行处理的两种气态流出物各自的压力是不同的，尤其是要除去的酸化合物的分压。根据本发明的两种不同来源的气态流出物是例如燃烧烟气和合成气，它们都是通过天然气重整在氢气生产工艺中产生的。这两种流出物也可以是不同性质的汽油、煤油或柴油在不同压力下进行两种不同的加氢脱硫化反应得到的两种富含H2S的酸气体。
因此，为了达到上述至少一个目的，根据第一方面，本发明提供了一种从气态流出物中除去包含的酸化合物的方法，其包括：
-在以第一压力P1运行的第一吸收柱中，使包含酸化合物的第一气态流出物与包含至少一种胺的吸收剂水溶液的第一物流接触，从而产生去除了酸化合物的第一气态流出物以及富含酸化合物的第一溶液，
-在以比第一压力P1至少高5巴的第二压力P2运行的第二吸收柱中，使包含酸化合物的第二气态流出物与第二吸收剂溶液物流接触，从而产生去除了酸化合物的第二气态流出物以及富含酸化合物的第二溶液，
-在再生柱中使富含酸化合物的第一和第二溶液再生，从而产生富含酸化合物的气体、经部分再生的溶液、以及经完全再生的溶液，和
-将所述经部分再生的溶液输送到第二吸收柱，从而形成第二吸收溶液物流，并将经完全再生的溶液输送到第一吸收柱，从而形成第一吸收剂溶液物流。
第一吸收柱中的第一压力P1优选在1-190巴范围内，第二吸收柱中的第二压力P2优选在10-200巴范围内。
根据一种实施方式，第二压力P2至少比第一压力P1高10巴，第一压力P1在1-6巴范围内，第二压力P2在15-40巴范围内。
优选富含酸化合物的第一溶液和富含酸化合物的第二溶液具有5-30％范围内的酸化合物加载率差异。
优选沿着再生柱以中等水平供给富含酸化合物的第一溶液，使得所述溶液中包含的至少50％的酸化合物作为气体释放到再生柱中。
优选在经完全再生的溶液的排出高度以上、在再生柱的给定高度处收集经部分再生的溶液。
根据一种实施方式，该方法适合于在通过气态烃进料的蒸汽重整生产氢气的工艺中进行CO2捕集，其中的第一气态流出物是来自于氢气生产工艺的燃烧阶段的燃烧烟气，第二气态流出物是富含氢气的包含CO2的干气体混合物，在氢气生产工艺中在重整流出物中包含的CO进行水煤气转换反应的阶段之后、以及在冷却和冷凝阶段之后得到所述混合物。
根据一种实施方式，该方法适合于在烃进料的加氢处理工艺中进行H2S捕集，其中要处理的第一气态流出物和第二气态流出物分别是在第一加氢处理单元和在第二加氢处理单元中产生的再循环气体。根据这种实施方式，第一压力P1优选在20-190巴范围内，第二压力P2优选在45-200巴范围内。
根据第二方面，本发明还提供了用于从气态流出物中除去所包含的酸化合物的设备，该设备用于实施根据本发明的方法。该设备包括：
-第一吸收柱和第二吸收柱，各自包括：
-气-液接触装置，
-位于柱底部用于递送要处理的气态流出物的第一管线，
-位于柱顶部用于递送吸收剂溶液流的第二管线，
-位于柱顶部用于排出去除了酸化合物的经处理的气态流出物的第三管线，和
-位于柱底部用于排出富含酸化合物的吸收剂溶液的第四管线，
-再生柱，其包括：
-气-液接触装置，
-再沸器，
-用于来自第一吸收柱的富含酸化合物的第一溶液的递送管线，
-用于来自第二吸收柱的富含酸化合物的第二溶液的递送管线，
-位于柱顶部的用于富含酸化合物的气体的排出管线，
-位于柱底部的用于将经完全再生的吸收剂溶液排出至第一吸收柱的管线，
-用于将经部分再生的吸收剂溶液排出至第二吸收柱的管线。
用于富含酸化合物的第一溶液的递送管线优选位于沿着再生柱的中等水平处，在递送富含酸化合物的第二溶液的管线下方。
优选通过同时考虑所述富含酸化合物的溶液进入柱时的加载率和温度，来确定用于富含酸化合物的第一溶液的递送管线的位置，从而使再生柱的再沸器的热量消耗最小化。
优选将用于经部分再生的吸收剂溶液的排出管线设置在再生柱的给定高度处，位于用于经完全再生的吸收剂溶液的排出管线的上方。
附图简要描述
通过阅读以非限制性实施例的方式给出的对具体实施方式的以下说明，并结合参考附图，能清楚了解本发明的其他特征和优点，其中：
-图1和2是根据两种已知结构的实施通过气态烃进料的重整来生产氢气的方法并结合了CO2捕集单元的设备的框图，
-图3是说明根据本发明方法在基于气态烃进料的重整的氢气生产设备中的一种实施方式的框图，
-图4是说明根据本发明的还原方法的一种实施方式的框图，和
-图5是说明根据本发明方法用于对来自两个独立加氢处理单元中的两种不同的烃进料的两种富含H2S的气体进行处理的一种实施方式的框图。
在附图中，使用相同的附图标记表示相同或类似的要素。
发明详述
本发明的目标是从两种不同来源的气态流出物中除去所包含的酸化合物，包括使用基于单独一种胺的吸收剂溶液、用于要还原的两种气态流出物中的每一种的吸收柱、以及单独的再生器。
图3示出在基于气态烃进料如天然气或石脑油的蒸汽重整的氢气生产工艺中实施的根据本发明的方法。
氢气生产方法以及用于实施该方法的设备都类似于结合图1和2所述，区别在于CO2捕集集成部分。因此，以下只给出一些根据本发明的关于氢气生产中涉及的气流的内容以及关于CO2捕集的内容。
烃进料100是气态进料。根据本发明的气态烃进料包括气体形式的烃进料、蒸发之后的液体进料、以及来自固体进料的挥发性烃。
优选进料100是天然气或石脑油。天然气主要由气态烃组成，但其可包含一些以下酸化合物：CO2、H2S、硫醇、COS、CS2。这些酸化合物的比例是高度可变的，可包含高达70体积％的CO2和40体积％的H2S。可以在重整单元1000的上游对进料进行脱硫化。在这种情况下，要除去的酸气体基本是CO2。天然气的温度可以在20-100℃范围内。天然气的压力可以在10-120巴范围内。
进料100优选具有最小的蒸汽/碳(S/C)摩尔比，从而防止在催化剂上形成焦碳以及通过金属积尘发生腐蚀。根据进料的不同，这个比值一般在2.5-3.5范围内。
燃烧烟气109通过燃料107例如烃的燃烧产生，例如天然气或炼油气/液、生物气体等，还优选通过清洗流106的燃烧产生。这些烟气通常具有900-1400℃范围内的温度，1-6巴绝对压力范围内的压力，它们可包含50-80体积％的氮气、5-40体积％的CO2、0.5-17体积％的氧气、以及一些杂质例如SOx和NOx。
流出物104是富含氢气的干气体混合物，其比例通常为70-90摩尔％，还包含CO2，其比例为15-30摩尔％，主要是在单元1001中的CO转化反应过程中形成的，以及包含残余的CH4，其为2-7％，以及包含残余的CO，其比例小于5％，以及可能的在单元1002中的冷却和冷凝阶段过程中未冷凝的水残留，以及存在于初始进料100中的其他化合物。流出物104的压力在15-40巴范围内，优选为20-30巴。
根据本发明，使用CO2捕集单元1007接收燃烧烟气109和富含氢气的流出物104，对气态流出物中的CO2进行捕集。两种气态流出物109和104各自在独立的吸收柱(图3中未显示)中进行处理，使气态流出物与基于胺的吸收剂水溶液接触，从而除去两种流出物中各自包含的CO2。去除了CO2的气体流出各吸收器：可将去除了CO2的烟气110输送到烟囱并排放到大气中，将富含H2的去除了CO2的物流112输送到纯化单元1003。使用单独一种吸收剂溶液来处理气体109和104，所述溶液在各吸收器和单独的再生器之间循环。在再生器(图3中未显示)之内，对与流出物109和104接触之后加载了酸化合物的吸收剂溶液进行热再生，从而再用于两个吸收器中，释放CO2形成基本包含CO2的气流111。
由此可通过本发明方法捕集在氢气生产工艺中产生的所有CO2，同时使投资成本最小化，本发明方法不同于常规已知的方法，能在允许对CO2进行最优化捕集的条件下使用单独的再生器和单独一种吸收剂溶液。
图4给出根据本发明的酸化合物去除方法的实施详细情况，示出所用的吸收剂溶液环路、两个吸收柱1007-1和1007-2、以及再生柱1007-3。
可参考氢气生产过程中的CO2捕集应用来描述图4所示的方法，应理解本发明可更一般地用于处理两种不同来源的气态流出物104和109，而并不限于CO2捕集。
还原设备包括第一吸收柱1007-1，其具有气-液接触装置，例如是随机装填、规范装填(stacked packing)或托盘。将要处理的第一气态流出物109(例如图3的燃烧烟气109)通过管线开口传送到柱1007-1的底部之中。位于柱1007-1顶部的管线允许递送吸收剂溶剂420。位于柱顶部的管线允许排出经处理的(经还原的)气体110，即去除了CO2的燃烧烟气，位于柱底部的另一管线允许将富含酸化合物的吸收剂溶液430输送到再生柱1007-3。相对于胺量(摩尔)的酸化合物量(摩尔)(例如CO2量(摩尔))定义为溶液的酸化合物加载率。例如，在所用吸收剂溶液为30重量％的MEA水溶液的情况中，加载有CO2的溶液430的加载率为0.30-0.53摩尔CO2/摩尔MEA，优选为0.40-0.52摩尔CO2/摩尔MEA。
还原设备还包括第二吸收柱1007-2，其配备与第一吸收柱1007-1类似，包括位于柱的较低部分的管线，通过该管线传送要处理的第二气态流出物104，例如图3的富含氢气的干混合物104。位于柱1007-2顶部的管线允许供给另一吸收剂溶液流440以与气体104接触。位于柱1007-2顶部的管线允许排出经处理的(经还原的)气体112，例如图3的富含H2的去除了CO2的物流112，位于柱1007-2底部的管线允许排出富含酸化合物的第二吸收剂溶液450，并输送到再生柱1007-3。例如，在所用吸收剂溶液为30重量％的MEA水溶液的情况中，溶液450以0.35-0.60摩尔CO2/摩尔MEA范围内的加载率加载有CO2，优选为0.45-0.60摩尔CO2/摩尔MEA。
优选从第二吸收器1007-2流出的富含酸化合物的吸收剂溶液450以及从第一吸收器1007-1流出的富含酸化合物的吸收剂溶液430具有5-30％范围内的酸化合物加载率差异。
再生柱1007-3也配备有气-液接触内部件如托盘，例如是随机或紧密装填的。柱1007-3底部配备有再沸器(未显示)，通过蒸发部分吸收剂溶液来提供再生所需的热量。允许将吸收剂溶液供应到再生柱的递送管线优选以一定的方式进行设置，使得再生柱中的温度和加载率曲线相对于温度和加载率的自然演化而言是尽可能无变化的(monotonic)。因此，再生柱顶部的加载率较高，所述柱底部的加载率较低。再生柱顶部的温度较低，所述柱底部的温度较高。柱1007-3的递送管线的设置同时考虑了流入该柱的经加载的吸收剂溶液的加载率和温度，从而使再生柱再沸器的热量消耗最小化。通过迭代计算得到最终结果。在两种富含酸化合物的吸收剂溶液430和450中，与具有较低酸化合物加载率的溶液相比，将具有较高酸化合物加载率的溶液在较高位置处引入再生柱1007-3。运载来自第一吸收器1007-1的富含酸化合物的第一吸收剂溶液430的管线开口于再生柱的中等位置处，位于经选择的给定高度，使得该溶液中包含的大部分酸化合物能如上所述以最小的能量消耗通过膨胀进行释放。在来自第二吸收柱1007-2的富含酸化合物的吸收剂溶液450的酸化合物加载率高于溶液430的加载率的情况中，允许引入溶液450的管线开口于再生柱1007-3的较高位置，高于递送富含酸化合物的第一溶液430的管线，从而能对这种富含酸化合物的物流进行比溶液430更深程度的再生。位于柱1007-3顶部的管线允许排出在再生时释放的富含酸化合物的气体111。设置在柱1007-3底部的管线允许排出经完全再生的吸收剂溶液，从而形成输送到第一吸收柱1007-1的第一吸收剂溶液流420。在允许排出经完全再生的溶液420的管线上方，沿着柱1007-3设置在中等水平的管线允许提取经部分再生的吸收剂溶液，该溶液组成输送到第二吸收器1007-2的第二吸收剂溶液流440。
优选将热交换器(未显示)设置在吸收器/再生器环路上，允许回收来自再生柱1007-3的经再生或经部分再生的吸收剂溶液的热量，来加热从吸收柱流出的富含酸化合物的吸收剂溶液430或450。还可在吸收剂溶液环路上设置泵和阀(未显示)，从而将流体压力调节到所需的操作条件，以便将它们从一个柱传输到下一个柱。
使用单独的再生柱来还原两种不同来源的气态流出物能提供明显的投资成本增益。
在吸收柱1007-1和1007-2中进行的吸收包括使通过位于柱底部的管线运载的气态流出物与通过位于柱顶部的管线运载的吸收剂溶液流接触。在接触时，吸收剂溶液中的胺与流出物中包含的酸化合物反应，从而获得去除了酸化合物的气态流出物，其通过位于吸收柱顶部的管线排出，还获得富含酸化合物的吸收剂溶液，其通过位于吸收柱底部的管线排出进行再生。
在第一吸收柱1007-1中进行的第一吸收阶段在压力P1条件下进行，该压力在1-190巴范围内，优选在1-6巴范围内，更优选在1-3巴范围内，在燃烧烟气的情况中，对于来自烃进料加氢处理单元的再循环气体，该压力优选在40-190巴范围内。压力P1优选对应于要处理的流出物109的压力。柱1007-1中的温度在20-90℃范围内，优选在30-80℃范围内。本说明书中给出的压力按绝对单位(巴绝对压力)表示，除非另外说明。
在第二吸收柱1007-2中进行的第二吸收阶段在高于压力P1的压力P2条件下进行，压力P2至少比压力P1高5巴，优选至少比压力P1高10巴，更优选至少比压力P1高20巴。压力P2在10-200巴范围内，优选在15-200巴范围内，在图3的富含H2的气态流出物104的情况中更优选在15-40巴范围内，对于来自烃进料加氢处理单元的再循环气体优选在45-200巴范围内。压力P2优选对应于要处理的流出物104的压力。柱1007-2中的温度在20-90℃范围内，优选在30-80℃范围内。在高压力P2下进行吸收，尤其是在要处理的流出物中的酸化合物的高分压条件下进行吸收，允许通过吸收剂溶液进行更有效的吸收。因此，在第二柱1007-2底部的富含酸化合物的吸收剂溶液高度加载有酸化合物，尤其是与从第一吸收柱1007-1底部流出的吸收剂溶液430相比。
再生柱1007-3中的再生阶段主要包括对来自两个吸收柱的富含酸化合物的吸收剂溶液进行加热，任选包括对这些溶液进行膨胀，从而以气体形式释放酸化合物。
将离开第一柱1007-1的富含酸化合物430的第一吸收剂溶液供给到再生柱1007-3的给定高度处，例如给定托盘的水平处，从而实现溶液的膨胀以释放该溶液中包含的至少50％的酸化合物。根据本发明，沿着柱的中等水平位置引入溶液430足以使这种溶液430得以再生，因此允许对为整体再生所供应的能量进行最优化。优选在将溶液430供给到再生柱中之前，先在热交换器中用来自于再生柱1007-3的经完全再生的溶液流420对溶液430进行加热。
通过位于再生柱顶部的管线引入离开第二柱1007-2的富含酸化合物的第二吸收剂溶液450。在将溶液450供给到再生柱中之前，先在热交换器中对溶液450进行加热，从再生柱1007-3流出的物流440在所述热交换器中循环。
在再生柱1007-3中，在使富含酸化合物的吸收剂溶液与再沸器产生的蒸汽接触的影响下，酸化合物以气体形式释放并通过位于柱1007-3顶部的管线排出。经完全再生(即接近完全不含酸化合物)的吸收剂溶液通过位于柱1007-3底部的管线排出，然后再循环到第一吸收柱1007-1，从而形成第一吸收剂溶液流420。溶液420优选在其中循环有溶液430的热交换器中进行冷却。经部分再生的吸收剂溶液440在沿着再生柱1007-3的中等水平处提取，在排出经完全再生的溶液420的点上方，例如在给定托盘水平处收集，从而再循环并形成供给到第二吸收柱1007-2中的第二吸收剂溶液流440。经部分再生的溶液的酸化合物加载率比经完全再生的溶液420的酸化合物加载率高5-30％。这种经部分再生的溶液足以在以高压力运行的第二吸收器中有效除去第二气态流出物104中的酸化合物，同时能节省对吸收剂溶液进行整体再生所需的能量。
在所用吸收剂溶液为30重量％的MEA水溶液的情况中，经部分再生的溶液450例如是CO2加载率为0.20-0.50摩尔CO2/摩尔MEA的溶液，优选为0.25-0.40摩尔CO2/摩尔MEA，经完全再生的溶液例如是CO2加载率为0.15-0.45摩尔CO2/摩尔MEA的溶液，优选为0.20-0.30摩尔CO2/摩尔MEA。
根据本发明的方法的再生阶段通过热再生进行，任选通过一个或多个膨胀阶段实施。
进行再生时，柱1007-3中的压力在1-5巴范围内，或甚至最高为10巴，柱1007-3中的温度在100-180℃范围内，优选在110-170℃范围内，更优选在120-140℃范围内。
根据本发明的吸收剂溶液是包含至少一种胺的水溶液。所述水溶液中的胺能吸收要处理的气态流出物中的至少一种酸化合物。可使用伯胺、仲胺或叔胺，即包含至少一个伯胺、仲胺或叔胺官能团。
作为非穷尽性实施例，可使用以下胺作为根据本发明的方法中使用的吸收剂溶液：一乙醇胺(MEA)、2-氨基-2-甲基-丙醇(AMP)、1-氨基-2-丙醇、2-氨基-1-丁醇、1-(2-氨基-乙基)-吡咯烷、二乙醇胺(DEA)、2(乙基氨基)乙醇、2-甲基哌嗪、N-甲基二乙醇胺(MDEA)、1-(二甲基氨基)-2-丙醇、N,N,N′,N′-四甲基己烷-1,6-二胺(TMHDA)、1-氨基-6-吡咯烷基(pyrodinyl)-己烷、五甲基-二亚丙基三胺、N,N,N′,N′-四乙基二亚乙基三胺、二[2-(N,N-二甲基氨基)-乙基]醚。这些胺可单独使用或作为混合物使用。
优选根据要除去的酸化合物以及要处理的气体中的酸化合物的分压来确定溶液的配方。优选选择位阻叔胺或仲胺来进行选择性的H2S吸收，例如用于处理来自加氢处理工艺的再循环气体。
水溶液应理解为包含至少10重量％(包括端点)的水的溶液。
吸收剂溶液中的胺可具有可变的浓度，例如为10-90重量％，优选为20-60重量％，更优选为25-60重量％，最优选为30-60重量％，包括端点。
吸收剂溶液可包含10-90重量％的水，优选25-80重量％的水，更优选30-70重量％的水，最优选40-70重量％的水，包括端点。
吸收剂溶液可包含其他化合物，例如一种或多种能加快酸化合物吸收动力学的活化剂化合物，其可以是包含伯胺或仲胺官能团的氮化合物。由此可将叔胺与伯胺或仲胺混合，例如与以下一种或多种胺混合：苄胺、N-甲基苄胺、N-乙基苄胺、α-甲基苄胺、α-乙基苄胺、苯乙胺、四氢-异喹啉、异吲哚啉、丁胺、N-丁基哌嗪、一乙醇胺、氨基乙基-乙醇胺、二甘醇胺、哌嗪、N-(2-羟乙基)哌嗪、N-(2-氨基乙基)哌嗪、N-甲基哌嗪、N-乙基哌嗪、N-丙基哌嗪、1,6-己烷二胺、1,1,9,9-四甲基二-亚丙基三胺、吗啉、哌啶、3-(甲基氨基)丙基胺、N-甲基-苄胺。
吸收剂溶液还可包含物理溶剂例如甲醇、环丁砜、能被醚化的聚乙二醇，吡咯烷酮或衍生物例如N-甲基吡咯烷酮，N-甲酰基吗啉、乙酰基吗啉，碳酸亚丙酯。例如，吸收剂溶液包含10-50重量％的物理性质溶剂。
吸收剂溶液还可包含胺降解抑制剂化合物或腐蚀抑制剂化合物。
本发明并不限于捕集在通过天然气的蒸汽重整生产氢气的过程中经过了WGS转化的烟气和天然气中包含的CO2。
更具体来说，本发明可用于处理不同来源的气态流出物，尤其是具有不同压力的气态流出物。为了尽最大可能地利用根据本发明的方法所提供的益处，要处理的气态流出物表现出明显的压差，例如其量级为至少5巴，优选至少10巴，更优选至少20巴。
因此，根据本发明的方法可有利地用于对不同性质的烃进料在不同压力条件下进行加氢处理的过程中所形成的富含H2S的气体进行脱硫化。
图5示出这样一种应用。根据本发明的还原设备包括与图4中所示相同的装置。
在这个实施方式中，要还原的气态流出物509和504是在对两种不同的烃进料进行加氢处理的过程中产生的再循环气体，这两种烃进料是例如蒸馏汽油和柴油，它们需要各自进行独立的加氢处理，原因在于例如根据进料的不同具有可变的硫化合物。以下将这些硫化合物称为或多或少地具有难熔性。硫化合物具有的难熔性越高，则加氢脱硫化操作的压力就越高。
在石油精炼领域中，对烃进料例如柴油进行的加氢处理是本领域技术人员众所周知的一种工艺。这样的一种方法例如见述于专利US4990242中。加氢处理的目标是使柴油脱硫化。其包括使烃进料与富含氢气的气体的混合物在反应器中在高温下进行反应，通过热交换器以及约340-370℃反应温度的电炉对混合物进行加热，然后供给到反应器中。若进料为轻馏分，则将其以蒸汽形式输送到反应器中，若进料为重馏分，则将其以液体/蒸汽混合物的形式输送到反应器中。反应的放热性导致能加以控制的温度升高，例如通过用冷液体进行骤冷来冷却反应器中的混合物。在反应器出口处，混合物被冷却并被分离，提供富含H2S的气体、来自杂质分解的轻产物、以及与进料具有相同的挥发性但具有改善的特性的经加氢精炼的产物。在分离阶段中，通常使用多个装置，包括高压分离转鼓，使得富含氢气的气体能通过再循环压缩机的方式进行再循环。这种再循环气体包含H2S，可通过用吸收剂胺溶液洗涤来除去H2S。还可提供高压气体清洗流来保持再循环气体中足够的氢气纯度。根据本发明的还原方法可在这个阶段中实施。一般来说，分离段还包括低压分离转鼓和柴油蒸汽汽提机。低压分离转鼓能分离通过对来自高压转鼓的液体进行膨胀从而获得的液体和蒸汽相。该气体主要包含氢气、轻质烃、以及在反应过程中形成的大部分硫化氢。汽提机的目的是从处理后的馏分中除去轻质烃和残余的H2S。从柱底部收取(withdraw)柴油，进行收取时利用柴油的闪点来控制该操作。将残余的H2S与离开低压分离转鼓的富含H2S的气体混合，从而形成离开加氢处理单元的富含H2S的气体。
根据本发明的方法能从来自两个独立的加氢处理单元2000和3000的再循环气体509和504中除去H2S。每个加氢处理单元在不同的压力下对不同的初始烃进料560和580进行处理，这与例如进料性质、原油地理来源、以及蒸馏馏分(汽油/煤油/柴油)相关。在第一加氢处理单元2000中获得经加氢精炼的产物570以及要从中除去H2S的再循环气体509。再循环气体的压力例如在40-190巴范围内。第二加氢处理单元300的情况也是如此，从该单元中流出经加氢精炼的产物590以及包含要除去的H2S的再循环气体504，其压力例如在45-200巴范围内。再循环气体富含氢气，通常为60-95摩尔％，它们可包含2-20％的甲烷、1-10％的乙烷、小于5％的具有超过3个碳原子的烃、小于5％的痕量水、以及0.1-4％的H2S(优选为0.5-1.5％的H2S)。吸收器1008-1和1008-2能分别从再循环气体509和再循环气体504中除去H2S，反应器1008-3能使吸收剂溶液再生，如以上关于图4中所示工艺所述产生经部分再生的溶液和经完全再生的溶液。将富含H2S的吸收剂溶液530和550输送到再生器1008-3，将经部分再生的溶液540再循环到第二吸收器1008-2，将经完全再生的溶液520再循环到第一吸收器1008-1。
第二吸收器1008-2中的压力P2高于第一吸收器1008-1中的压力P1，P2比P1高至少5巴，优选至少10巴，更优选至少20巴，或甚至30或40巴。
压力P1在例如1-190巴范围内，优选20-190巴，更优选40-190巴，更优选40-150巴，最优选40-100巴。压力P1优选对应于要处理的流出物509的压力。P2在例如10-200巴范围内，优选45-200巴，更优选50-200巴，更优选50-180巴，最优选80-150巴。压力P2优选对应于要处理的流出物504的压力。例如，在第一吸收器1008-1中以80巴的压力P1处理再循环气体509，在第二吸收器中以120巴的压力P2处理再循环气体504。
可提供能使在吸收器和再生器之间循环的流体具有压力和膨胀的任何合适的方式(例如阀、泵、涡轮泵)，从而实现各种柱中所需的操作条件。
根据本发明的方法并不限于对两种不同来源的气态流出物进行还原，还可用于处理超过两种的气态流出物。例如，可使用第三吸收器来接收第三气态流出物，通过与第三吸收剂溶液流接触来从中除去一种或多种酸化合物。根据吸收器的操作条件，尤其是操作压力，引入的吸收剂溶液流可以例如是经完全再生的溶液的一部分，或是经部分再生的溶液的部分，或者可以在再生柱中提供两个中等收取水平，从而提供三个等级的经再生的溶液，一种溶液对应于三个吸收器中的一个。
实施例
实施例涉及根据图3和4的还原方法。要还原的气态流出物104和109的组成、流速、温度和压力如下表1中给出。
表1
根据代表现有技术的图1和2，可通过两个独立的胺处理单元对流出物104和109进行处理。但是这些处理单元需要针对每种气态流出物使用不同的CO2去除率。对于代表合成气的气体104，CO2去除率必须至少为98.5％。对于代表燃烧气体的流出物109，CO2去除率必须至少为90％。
例如使用包含30重量％的一乙醇胺(MEA)水溶液的吸收剂溶液对流出物104和109进行处理。各自在吸收柱中处理气体104和109并使其与具有特定CO2加载率(即包含特定量的CO2)的胺溶液进行逆流接触。CO2加载率定义为相对于胺量(按摩尔计)的CO2量(按摩尔计)。在这种情况中，MEA处理单元在吸收器进口处使用0.24摩尔CO2/摩尔MEA的吸收剂溶液来处理流出物109，使用0.28摩尔CO2/摩尔MEA的溶液来处理流出物104。胺再生中涉及的热量消耗按千兆焦/吨CO2去除(GJ/tCO2)来量化。
下表2给出使用30重量％的MEA的两种工艺的操作条件，以及根据现有技术每个单元的再生器安装成本投资。对于处理流出物104的单元，按参比基础为100给出再生器投资。对于处理流出物109的单元，再生器投资为80。
表2
上述两个吸收单元使用相同的溶剂(30重量％的MEA)。根据本发明，使用相同的关于流出物104和109吸收的数据，在单独一个再生器之内进行再生，关于温度和压力使用基本相同的再生器操作条件。
在图3和4中，在两个单元之间分享再生器使得流出物104和109能在图3所示的同一处理单元1007之内进行处理。图4示出单元1007的内部设置。吸收器1007-1和1007-2的操作条件和尺寸与上述现有技术的吸收器相同。分享的再生器1007-3使得用于吸收器1007-1和1007-2的吸收剂溶液再生。在图4中，在再生器的不同高度处收取物流420和440。再生器1007-3具有较大的尺寸，因为与每个独立处理单元具有各自的再生器的现有技术结构相比，再生器1007-3要处理的胺流动更为高效。但是，分享段的总投资规模上的经济性使得对再生器的投资基础为160，因此，对再生器单元1007的总投资比现有技术降低了12％。
下表3和4给出吸收器1007-1和1007-2、以及再生器1007-3的操作条件。
表3
表4

Claims (13)

1.一种除去气态流出物中包含的酸化合物的方法，其包括：
-在以第一压力P1运行的第一吸收柱(1007-1，1008-1)中使包含酸化合物的第一气态流出物(109，509)与包含至少一种胺的吸收剂水溶液的第一物流(420，520)接触，从而产生去除了酸化合物的第一气态流出物(110，510)和富含酸化合物的第一溶液(430，530)，
-在以至少比第一压力P1高5巴的第二压力P2下运行的第二吸收柱(1007-2，1008-2)中使包含酸化合物的第二气态流出物(104，504)与第二吸收剂溶液流(440，540)接触，从而产生去除了酸化合物的第二气态流出物(112，512)和富含酸化合物的第二溶液(450，550)，
-在再生柱(1007-3，1008-3)中使富含酸化合物的第一和第二溶液(430，450，530，550)再生，从而产生富含酸化合物的气体(111，511)、经部分再生的溶液(440，540)、以及经完全再生的溶液(420，520)，和
-将所述经部分再生的溶液(440，540)输送到第二吸收柱(1007-2，1008-2)从而形成第二吸收剂溶液流，并将经完全再生的溶液(420，520)输送到第一吸收柱(1007-1，1008-1)从而形成第一吸收剂溶液流。
2.如权利要求1所述的方法，其特征在于，第一吸收柱(1007-1，1008-1)中的第一压力P1在1-190巴范围内，第二吸收柱(1007-2，1008-2)中的第二压力P2在10-200巴范围内。
3.如权利要求1和2中任一项所述的方法，其特征在于，第二压力P2比第一压力P1至少高10巴，第一压力P1在1-6巴范围内，第二压力P2在15-40巴范围内。
4.如前述任一项权利要求所述的方法，其特征在于，富含酸化合物的第一溶液(430，530)以及富含酸化合物的第二溶液(450，550)具有5-30％范围内的酸化合物加载率差异。
5.如前述任一项权利要求所述的方法，其特征在于，将富含酸化合物的第一溶液(430，530)以中等水平沿着再生柱(1007-3，1008-3)进料，从而使所述溶液中包含的至少50％的酸化合物作为气体释放到再生柱中。
6.如前述任一项权利要求所述的方法，其特征在于，在再生柱中高于经完全再生的溶液(420，520)的排出高度的给定高度处收集经部分再生的溶液(440，540)。
7.如前述任一项权利要求所述的方法，所述方法用于在通过气态烃进料(100)的蒸汽重整来生产氢气的工艺中进行CO2捕集，其中的第一气态流出物(109)是来自氢气生产工艺中的燃烧阶段的燃烧烟气，第二气态流出物(104)是富含氢气的包含CO2的干气体混合物，所述混合物在氢气生产工艺中在重整流出物中包含的CO发生水煤气变换反应的阶段之后以及在冷却和冷凝阶段之后获得。
8.如权利要求1-6中任一项所述的方法，所述方法用于在烃进料的加氢处理工艺中进行H2S捕集，其中要处理的第一气态流出物(509)和第二气态流出物(504)分别是在第一加氢处理单元(2000)中以及在第二加氢处理单元(3000)中产生的再循环气体。
9.如权利要求8所述的方法，其特征在于，第一压力P1在20-190巴范围内，第二压力P2在45-200巴范围内。
10.一种用于实施如权利要求1-9中任一项所述的方法用于除去气态流出物中包含的酸化合物的设备，其包括：
-第一吸收柱(1007-1，1008-1)和第二吸收柱(1007-2，1008-2)，各自包括：
-气-液接触装置，
-位于柱底部用于递送要处理的气态流出物(109，104，509，504)的第一管线，
-位于柱顶部用于递送吸收剂溶液流(420，440，520，540)的第二管线，
-位于柱顶部用于排出经处理的去除了酸化合物的气态流出物(110，112，510，512)的第三管线，和
-位于柱底部用于排出富含酸化合物的吸收剂溶液(430，450，530，550)的第四管线，
-再生柱(1007-3，1008-3)，其包括：
-气-液接触装置，
-再沸器，
-用于递送来自第一吸收柱(1007-1，1008-1)的富含酸化合物的第一溶液(430，530)的管线，
-位于柱顶部的用于递送来自第二吸收柱(1007-2，1008-2)的富含酸化合物的第二溶液(450，550)的管线，
-位于柱顶部的用于排出富含酸化合物的气体(111)的管线，
-位于柱底部的用于将经完全再生的吸收剂溶液(420，520)排出到第一吸收柱(1007-1，1008-1)的管线，
-用于将经部分再生的吸收剂溶液(440，540)排出至第二吸收柱(1007-2，1008-2)的管线。
11.如权利要求10所述的设备，其特征在于，用于递送富含酸化合物的第一溶液(430，530)的管线位于沿着再生柱(1007-3，1008-3)的中等水平处，低于递送富含酸化合物的第二溶液(450，550)的管线。
12.如权利要求10所述的设备，其特征在于，通过同时考虑进入柱的富含酸化合物的第一溶液(430，530)的加载率和温度，来确定用于递送所述富含酸化合物的溶液(430，530)的管线的位置，从而使再生柱(1007-3，1008-3)的再沸器的热量消耗最小化。
13.如权利要求10-12中任一项所述的设备，其特征在于，用于排出经部分再生的吸收剂溶液(440，540)的管线位于再生柱(1007-3，1008-3)中高于经完全再生的吸收剂溶液(420，520)的排出管线的给定高度处。
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