CN104558000B - 氨基硅氧烷合成物及其使用方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种氨基硅氧烷合成物。所述氨基硅氧烷合成物包括结构(I)：其中R1是在各种情况下独立的C1‑C5脂肪族基团；R2是C3‑C4脂肪族基团；R3是C1‑C5脂肪族基团或者R4，其中R4包括结构(II)：
Description
技术领域
本发明涉及一种氨基硅氧烷合成物及其使用方法。
背景技术
本发明是依据美国能源部授权的第DE-AR-0000084号项目在美国政府支持下进行开发的。美国政府对本发明持有特定权利。
基于含碳燃料燃烧的发电工艺通常会产生副产物二氧化碳(CO2)。因此需要捕集或以其他方式分离气体混合物中的CO2，以免CO2释放到环境中，以及/或者将CO2用于发电工艺或其他工艺中。
但是，典型的CO2捕集工艺，例如，基于含水氨的工艺(基于MEA的工艺)可能存在限制，例如，该工艺可能在某些情况下导致液体吸收剂的粘度急剧升高，因此减少进入吸收剂中的CO2质量传递。为避免该问题，可以将吸收剂流中的胺浓度维持在低水平(使用载流溶剂)，而相对于纯净吸收剂的理论能力而言，这可能大幅降低吸收能力。此外，胺工艺中的能量消耗可能十分高，在很大程度上，这是因为需要加热和蒸发载流溶剂(例如，水)。
若要开发替代当前使用的基于MEA的工艺的可行方法，则需要在任何CO2捕集工艺中呈现或增强许多性质。例如，任何此类吸收剂将需要呈现高净CO2容量，并且可能提供较低的资本和运行成本(加热和冷却所需的材料量较少，因此所需的能量较少)。反应热量较低将意味着，从材料中释放CO2所需的能量较少。粘度较低的吸收剂能够改进质量传递，从而减小所需的设备大小，并且降低运行所需的能量成本。
因此，需要能够尽可能优化上述性质的一种CO2捕集吸收剂及其使用方法。此外，需要一种使吸收剂具有低粘度和低反应热的CO2捕集吸收剂及其使用方法。
发明内容
本发明的实施例用于满足这些和其他需求。一个实施例是一种氨基硅氧烷合成物，所述氨基硅氧烷合成物包括结构(I)：
其中R1是在各种情况下独立的C1-C5脂肪族基团；R2是C3-C4脂肪族基团；R3是C1-C5脂肪族基团或者R4，其中R4包括结构(II)：
并且
X是给电子基团。
一个实施例是一种减少工艺流中的二氧化碳量的方法。所述方法包括将所述工艺流与二氧化碳吸收剂合成物接触的步骤，所述二氧化碳吸收剂合成物包括具有结构(I)的氨基硅氧烷：
其中R1是在各种情况下独立的C1-C5脂肪族基团；R2是C3-C4脂肪族基团；R3是C1-C5脂肪族基团或者R4，其中R4包括结构(II)：
并且
X是给电子基团。
一个实施例是一种减少工艺流中的二氧化碳量的方法。所述方法包括将所述工艺流与二氧化碳吸收剂合成物接触的步骤，所述二氧化碳吸收剂合成物包括具有结构(Ib)的氨基硅氧烷：
其中R1是在各种情况下独立的C1-C5脂肪族基团；并且X包括R5O基团；R5S基团；(R5)2N基团；或者吗啉基团，其中R5是在各种情况下独立的C1-C5脂肪族基团。
具体实施方式
如下详述，本发明的一些实施例包括氨基硅氧烷合成物以及将这些合成物用作CO2吸收剂的方法。具体来说，本发明涉及一种氨基硅氧烷合成物，以及将这些合成物用作CO2吸收剂的方法，以便氨基硅氧烷具有低吸收热，并且进一步地使氨基硅氧烷和相关反应产物在CO2捕集工艺中基本维持在液体状态下。
本说明书全文和权利要求书中所用的近似语言可以用于修饰能够合理改变而不改变相关对象的基本功能的任何数量表示。因此，被一个或多个术语，例如“约”和“基本上”修饰的值并不限于所指出的精确值。在一些情况下，近似语言可以对应于用于测量值的仪器的精度。在此处以及说明书及权利要求书的各处中，范围限制可以组合和/或互换，除非上下文或语言另作说明，此类范围表示说明并且包括其中包括的所有子范围。
在说明书和权利要求书中，除非上下文以其他方式明确说明，否则单数形式“一个”、“一种”和“该”包括复数的涉及对象。除非上下文以其他方式明确说明，否则本说明书中所用的术语“或”并不具有排他性意义，而是指存在至少一个参考的部件，并且包括可能存在所参考部件的组合的情况。
本说明书中所用的术语“脂肪族基团”是指原子价至少为一的有机基团，其中包括线性或分支的碳和氢原子阵列，该基团不是环基。例如，C1–C5脂肪族基团包括至少一个但不多于5个碳原子。甲基基团(即，CH3-)是C1脂肪族基团的一个实例。类似地，丁基基团(即，CH3(CH2)3-)是C4脂肪族基团的一个实例。
如下详述，本发明的一些实施例涉及一种氨基硅氧烷合成物。在一些实施例中，所述氨基硅氧烷合成物包括结构(I)：
其中R1是在各种情况下独立的C1-C5脂肪族基团；R2是C3-C4脂肪族基团；R3是C1-C5脂肪族基团或者R4，其中R4包括结构(II)：
并且
X是给电子基团。
如上所述，C1–C5脂肪族基团包括至少一个但不多于5个碳原子。类似地，C3-C4脂肪族基团包括三个或四个碳原子，并且可以包括丙基或丁基基团。
本说明书中所用的术语“给电子基团”(有时也称为释电子基团)是指将电子释放到反应中心并且稳定缺电子碳阳离子的原子或基团。适当给电子基团的非限定实例包括烷氧基团、羟基基团、硫醚基团和氨基基团。
在一些实施例中，X包括R5O-基团；R5S-基团；(R5)2N-基团；或者吗啉基团，其中R5是在各种情况下独立的C1-C5脂肪族基团。在特定实施例中，X包括CH3O-基团；C2H5O-基团；(CH3)2N-基团；(C2H5)2N-基团，或者吗啉基团。
在一些实施例中，氨基硅氧烷合成物是单一官能的，即，包括单个氨基基团。在一些其他实施例中，氨基硅氧烷合成物是双官能的，即，包括两个氨基基团。在此类情况下，例如，氨基硅氧烷合成物可以包括结构(Ia)：
其中R1是在各种情况下独立的C1-C5脂肪族基团；R2是C3-C4脂肪族基团；并且X是给电子基团。
在一些实施例中，所述氨基硅氧烷合成物包括结构(Ib)：
其中R1是在各种情况下独立的C1-C5脂肪族基团；并且X是给电子基团。
在特定实施例中，所述氨基硅氧烷合成物包括结构(Ic)：
其中X是给电子基团。如上所述，适当给电子基团的非限定性实例包括R5O-基团；R5S-基团；(R5)2N-基团；或者吗啉基团，其中R5是在各种情况下独立的C1-C5脂肪族基团。
此外还提供了氨基硅氧烷合成物与二氧化碳(CO2)的反应产物。在一些实施例中，具有结构(I)、(Ia)、(Ib)或(Ic)的氨基硅氧烷合成物与CO2反应，以形成反应产物，以下称加合物。所属领域中的技术人员将认识到，仲胺与CO2的反应产物是氨基甲酸盐。如下文详述，本发明的氨基硅氧烷合成物可以用作CO2吸收剂。
在一些实施例中，本发明提供了可用作二氧化碳吸收剂的氨基硅氧烷，其在环境条件下基本上为液体，并且在暴露于二氧化碳中之后仍维持液体状态。例如，在一些实施例中，本发明有利地提供了一种液体氨基硅氧烷合成物，其与CO2反应，以形成氨基硅氧烷与CO2的加合物，所述加合物还在环境条件下基本上为液体。本说明书中所用的术语“基本上为液体”是指氨基硅氧烷和所述加合物的特征是其熔化温度或玻璃转化温度低于CO2吸收步骤生效的温度。
在特定实施例中，可以通过限制氨基硅氧烷合成物与CO2反应的程度来控制氨基硅氧烷合成物与CO2加合物的物理状态。例如，限制氨基硅氧烷合成物与CO2接触的时间和条件是可行的并且有利的，以便所述加合物包括少于理论量的CO2衍生结构单元(即，氨基甲酸盐基团)。在一些实施例中，当与CO2完全反应时，氨基硅氧烷合成物是在环境条件下的固体，当仅部分与CO2反应时，氨基硅氧烷合成物可以维持在液体状态。在一些实施例中，本发明提供了一种氨基硅氧烷合成物与CO2的反应产物，其中少于理论量的CO2与氨基硅氧烷合成物的反应基团反应。
在一些实施例中，氨基硅氧烷合成物与CO2的反应程度在从理论值的约10％到理论值的约100％的范围内。在其他实施例中，氨基硅氧烷合成物与CO2的反应程度在从理论值的约20％到理论值的约95％的范围内。在一些其他实施例中，氨基硅氧烷合成物与CO2的反应程度在从理论值的约30％到理论值的约90％的范围内。
可选地，氨基硅氧烷合成物还可以包括其他组分，例如，氧化抑制剂(用于提高氧化稳定性)或者消泡剂。在官能团包括氨基基团的本发明的实施例中，使用氧化抑制剂，也称为抗氧化剂，尤其有利。在一些实施例中，氨基硅氧烷合成物可以进一步包括共溶剂或载流溶剂。但是，共溶剂(如有)的量可以足够小，以使CO2吸收工艺不受到不良影响。
在特定实施例中，与CO2反应以形成反应产物的氨基硅氧烷合成物可以基本上不含共溶剂。此上下文中所用的术语“基本上不含”是指氨基硅氧烷合成物包括的共溶剂或载流流体的量不足约10体积％。在一些实施例中，共溶剂或载流流体的量小于约5体积％。在一些实施例中，氨基硅氧烷合成物基本上不含选自由水、离子液体或其组合的群组中的共溶剂。
如上文所述，在典型的CO2吸收系统中，吸收工艺有时可能导致液体吸收剂的粘度急剧上升，因此导致进入吸收剂中的CO2质量转移减少。为避免该问题，可以将吸收剂合成物的浓度维持在低水平(使用载流溶剂)，而相对于纯净吸收剂的理论能力而言，这可能大幅降低吸收能力。此外，此类工艺中的能量消耗可能十分高，在很大程度上，这是因为需要加热和蒸发载流溶剂(例如，水)。
此外，传统的基于硅或氨的吸收剂可能在与CO2反应时形成固体或者粘度非常高的油。这可能会对质量转移产生负面影响，导致吸收剂材料不与理论上可能达到的CO2量发生反应。此外，形成固体CO2反应产物的材料可能无法容易地适用于现有CO2捕集工艺方案中。传统的基于氨基硅氧烷的吸收剂还可以具有相对较高的反应热(例如，对于伯氨基硅氧烷，2500到2700kJ/kg CO2)。使用反应热较高的吸收剂可能在解吸时需要使用较高的寄生能量载荷(parasitic energy load)。
令人惊讶地，本发明人发现了无需使用额外溶剂来达到可接受粘度水平并且具有显著较小的反应热的氨基硅氧烷合成物。此外，氨基硅氧烷合成物具有低挥发性、高热稳定性并且对CO2具有高净容量，并且因此适用于大规模实施。因此，相对于现有可商购和/或用于此应用中的氨基硅氧烷合成物而言，本说明书中提供的氨基硅氧烷合成物预期能够在用于去除工艺流中的CO2时提供改进。
因此，还提供了一种减少工艺流中的二氧化碳量的方法。所述方法包括将工艺流与CO2吸收剂合成物接触，所述吸收剂合成物包括本说明书中所述的具有结构(I)、(Ia)、(Ib)或(Ic)的氨基硅氧烷。
所述工艺流通常为气体，但是可以包括固体或液体组分，并且可以处于较宽的温度和压力范围下，具体取决于具体应用。所述工艺流可以是来自诸如化工、水泥工业、钢铁工业、发电厂等工业中的工艺流。在特定实施例中，所述工艺流来自以下项中的至少一项：燃烧过程、气化过程、废渣填埋、熔炉、蒸汽发生器和锅炉。
在一些实施例中，所述工艺流包括由于加工诸如天然气、生物质、汽油、柴油机燃料、煤、油页岩、燃料油、柏油沙或者其组合等燃料而排出的气体混合物。在一些实施例中，所述工艺流包括从燃气涡轮机排出的气体混合物。在一些实施例中，所述工艺流包括通过气化或转化装置产生的合成气。在一些实施例中，所述工艺流包括烟道气。在特定实施例中，所述工艺流包括从煤或天然气燃烧发电厂排出的气体混合物。
接触步骤可以在适当条件(例如，温度、压力等)下在适当反应室中执行。适当反应室的非限定性实例可以包括吸收塔、湿壁塔、喷雾塔、文丘里洗涤器或者其组合。如上所述，可以通过改变反应持续时间和反应条件来控制氨基硅氧烷与CO2的反应程度。
所述方法可以进一步包括在将工艺流与CO2吸收剂合成物接触的步骤之后形成加合物流和贫CO2流。本说明书中所用的术语“贫CO2流”是指CO2含量低于工艺流的气流。所述加合物流可以进一步经历一个或多个解吸步骤，以释放CO2并再生吸收剂合成物。贫CO2流还可以进一步输送到另一个容器或系统，以执行后续加工步骤。
在一些实施例中，减少工艺流中的二氧化碳量的所述方法包括将所述工艺流与二氧化碳吸收剂合成物接触的步骤，所述二氧化碳吸收剂合成物包括具有结构(Ib)的氨基硅氧烷：
其中R1是在各种情况下独立的C1-C5脂肪族基团；并且X包括R5O基团；R5S基团；(R5)2N基团；或者吗啉基团，其中R5是在各种情况下独立的C1-C5脂肪族基团。
本说明书中所述的氨基硅氧烷合成物及其使用方法可以受益于能够降低其成本的规模经济。此外，氨基硅氧烷合成物具有相对较低的粘度、低反应热、高热稳定性，并且可以使用本说明书中公开的合成方法提供。据信，通过本发明提供的合成物和方法将尤其适用于需要吸收剂来减少二氧化碳排放的发电厂中。
实例
氨基硅氧烷与给电子基团的一般合成方法(比较实例A-E和实例A-E)
将五倍摩尔余量的起始伯胺供应到配备磁搅拌棒、添料漏斗和氮气入口的烧瓶中。将反应烧瓶浸入室温水浴中，以便控制任何放热量。然后用15分钟到30分钟滴加1,3-双(碘丙基)-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷。然后允许反应混合物搅拌整夜。
此时，使用旋转式蒸发器除去过量的胺。如果粗制双HI盐呈固体，则通过使用乙酸乙酯和甲醇的混合物重结晶来提纯。然后在减压下干燥。通过将双HI盐与10％NaOH和庚烷混合来制备游离胺。搅拌直到所有固体均消失之后，将混合物移动到分液漏斗中。随后分离庚烷相，用水以及饱和氯化钠溶液冲洗，然后在无水硫酸钠上干燥。使用旋转式蒸发器去除(strip)庚烷。
如果粗制双HI盐呈油状，则它们通过如上所述使用10％NaOH和庚烷处理而转换成了游离胺。随后使用蒸馏来将粗制材料提纯。在比较实例A-E和实例A-E中合成的氨基硅氧烷化合物的分析数据如下所示。在比较实例A-E和实例A-E中合成的氨基硅氧烷化合物的化学结构示于结构II和III：
比较实例A：1H NMR(CDCl3)δ：2.52(t，J＝7.2Hz，4H)，2.39(s，6H)，1.45(m，4H)，1.13(br s，2H)，0.47(m，4H)，0.01(s，12H)。13C{1H}NMR(CDCl3)：55.23，36.34，23.51，15.70，0.19ppm。精确质量MS：针对C12H33N2OSi2(M+H+)计算；277.2131。测量值：277.2139。
比较实例B：1,3-双(乙基氨基丙基)-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷。1H NMR(CDCl3)δ：2.56(q，J＝7.2Hz，4H)，2.50(t，J＝7.0Hz，4H)，1.41(m，4H)，1.01(t，J＝7.2Hz，6H)，0.82(brs，2H)，0.41(m，4H)，-0.05(s，12H)。13C{1H}NMR(CDCl3)：53.10，44.01，23.85，15.83，15.34，0.21ppm。精确质量MS：针对C14H37N2OSi2(M+H+)计算：305.24444。测量值：305.24160。
比较实例C：1,3-双(丙基氨基丙基)-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷：1H NMR(CDCl3)δ：2.53(t，J＝8.0Hz，4H)，1.45(m，8H)，0.87(t，J＝6.3Hz，6H)，0.48(m，4H)，0.02(s，12H)。13C{1H}NMR(CDCl3)：53.28，51.90，23.90，23.32，15.88，11.82，0.29ppm。精确质量MS：针对C16H41N2OSi2(M+H+)计算；333.27574。测量值：333.27569。
比较实例D：1,3-双(丁基氨基丙基)-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷。1H NMR(CDCl3)δ：2.52(m，8H)，1.42(m，8H)，1.28(m，4H)，0.85(t，J＝7.2Hz，6H)，0.43(m，4H)，-0.02(s，12H)。13C{1H}NMR(CDCl3)：53.31，49.66，32.37，23.85，20.50，15.84，13.99，0.24ppm。精确质量MS：针对C18H45N2OSi2(M+H+)计算；361.30704。测量值：361.29968。
比较实例E：1,3-双(3-甲氧丙基氨基丙基)-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷。沸点＝125-128℃/0.34mmHg，1H NMR(CDCl3)δ：3.37(t，J＝6.3Hz，4H)，3.26(s，6H)，2.61(t，J＝7.2Hz，4H)，2.51(d，J＝7.2Hz，4H)，1.69(五重峰，J＝6.8Hz，4H)，1.42(m，4H)，1.07(br s，2H)，0.43(m，4H)，-0.03(s，12H)。13C{1H}NMR(CDCl3)：71.32，58.54，53.29，47.16，30.12，23.79，15.80，0.25ppm。精确质量MS：针对C18H45N2O3Si2(M+H+)计算：393.2969。测量值：393.2979。
实例A：1,3-双(2-甲氧乙基氨基丙基)-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷。1H NMR(CDCl3)δ：3.47(t，J＝5.2Hz，4H)，3.33(s，6H)，2.75(t，J＝5.2Hz，4H)，2.57(d，J＝7.2Hz，4H)，1.47(m，4H)，1.35(br s，2H)，0.47(m，4H)，0.01(s，12H)。13C{1H}NMR(CDCl3)：72.11，58.74，53.24，49.26，23.81,15.79，0.24ppm。精确质量MS：针对C16H41N2O3Si2(M+H+)计算；365.26557。测量值：365.26204。
实例B：1,3-双(2-乙氧乙基氨基丙基)-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷。沸点＝118-122℃/0.62mmHg，1H NMR(CDCl3)δ：3.51(t，J＝5.4Hz，4H)，3.47(q，J＝7.0Hz，4H)，2.74(t，J＝5.6Hz，4H)，2.57(t，J＝7.2Hz，4H)，1.47(m，4H)，1.35(br s2H)，1.17(t，J＝7.0Hz，6H)，0.47(m，4H)，0.01(s，12H)。13C{1H}NMR(CDCl3)：69.98，66.39，53.29，49.42，23.87，15.86，15.15，0.26.精确质量MS：针对C18H45N2O3Si2(M+H+)计算；393.29687。测量值：393.29341。
实例C：1,3-双[2-(二甲氨基)乙基氨基丙基]-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷。沸点＝122-126℃/0.62mmHg，1H NMR(CDCl3)δ：2.63(t，J＝6.2Hz，4H)，2.54(t，J＝7.2Hz，4H)，2.36(t，J＝6.2Hz，4H)，2.17(s，12H)，1.45(m，4H)，1.29(br s 2H)，0.45(m，4H)，-0.01(s，12H)。13C{1H}NMR(CDCl3)：59.32，53.46，47.35，45.57，23.84，15.86，0.26.精确质量MS：针对C18H47N4OSi2(M+H+)计算；391.32884。测量值：391.31959。
实例D：1,3-双[2-(二乙基氨基)乙基氨基丙基]-1,1,3,3-四甲基二硅氧烷。沸点＝143-145℃/0.56mmHg，1H NMR(CDCl3)δ：2.63(t，J＝6.4Hz，4H)，2.57(t，J＝7.4Hz，4H)，2.50(m，12H)，1.47(m，4H)，1.32(br s 2H)，0.98(t，J＝7.0Hz，12H)，0.48(m，4H)，0.02(s，12H)。13C{1H}NMR(CDCl3)：53.37，52.75，47.55，47.10，23.79，15.83，11.82，0.24.精确质量MS：针对C22H55N4OSi2(M+H+)计算；447.39144。测量值：447.39639。
实例E：3,3’-(1,1,3,3-四甲基二硅氧烷-1,3-二基)双(N-(2-吗啉代乙基)丙烷-1-胺)。沸点＝177-185℃/0.014mmHg，1H NMR(CDCl3)δ：3.68(t，J＝4.6Hz，8H)，2.68(t，J＝6.2Hz，4H)，2.57(t，J＝7.2Hz，4H)，2.47(t，J＝6.1Hz，4H)，2.42(m，8H)，1.48(m，4H)，1.39(br s，2H)，0.48(m，4H)，0.02(s，12H)。13C{1H}NMR(CDCl3)：67.04，58.49，53.78，53.39，46.07，23.83，15.85，0.32.精确质量MS：针对C22H51N4O3Si2(M+H+)计算；475.34997。测量值：475.34875。
CO2吸收过程
给25mL圆底烧瓶装备搅拌桨叶/搅拌杆和其中塞入了少量玻璃棉的气体出口连接器。接着在分析天平上称量该装置。加入测试的胺并且称量装置，以确认样品的重量。接着将烧瓶浸入40℃的油浴，连接至顶置搅拌器，并且装备稍高于液体表面而瞄准的玻璃移液管，通过该移液管导入CO2。连接出口管至充满硅油的起泡器。通过干冰升华产生气体流，并且在进入反应烧瓶前从干燥管(充满蓝色显示无水硫酸钙)经过。一旦测试完成，在搅拌的同时中断CO2流。接着将样品冷却至室温并且用异丙醇清洗烧瓶外侧以移除自油浴残留的硅油。在将烧瓶外侧干燥后，接着重新测量样品重量。通过用最终和初始的样品重量差除以最初值并且接着将结果乘以100来计算重量增加百分比。通过将试验确定的重量增加百分比与基于测试胺的分子量以及基于每分子CO2需要2个胺的假设的该期待值进行比较来得出理论值的百分比。
量热学实验
使用OmniCal ReactMax–Z3-UL反应量热计测量CO2吸收热。使用由量热计制造商提供的Hasteloy-C反应容器(25mL)，其能承受高至34.5巴的压力。邻近量热计添加另外的不锈钢容器以提供热的CO2至反应容器。该另外的容器被放置在安装有风扇的热的盒子中。在反应容器和另外的不锈钢CO2存储容器之间安装Sierra Instruments Smart-Trak2Model#C100L质量流量控制器以测量加至反应器的CO2量。该质量流量控制器具有集成的累加器以测量在用户定义的时间内的总的气体流。
除非另有说明，否则反应容器填充有～1.5克的材料，不包括溶剂或者其他添加剂的质量，并且加上磁力搅拌棒。使用各样品的密度计算样品的精确体积。密封反应器，放入量热计中，同时搅拌组件至～500-600RPM并且将量热计和CO2存储容器的温度设置为所需温度CO2存储容器充满来自供应罐的CO2。接着允许系统达到平衡1-2小时。当热流量和量热计温度达到稳定状态时，认为系统处于平衡。
除非另有注明，则将质量流量控制器上的累加器重置为零并且使反应器充满～20SCC的CO2。记录质量流量控制器累加器上的值并允许反应进行2小时。重复该过程直至不再吸收CO2，典型的为多于7-13遍。
对于每次CO2添加，均确立热流量的基线值并从原始数据中减去。接着合并在反应时间内的减去了基线的热流量以确定总反应热。由压力、温度和头部区域的体积来计算保留在反应器的头部区域的CO2总量。通过从加合的总CO2减去在反应结束时保留在头部区域的CO2并加上在先前反应步骤后保留在头部区域的CO2来计算样品吸收的CO2总量。接着通过将总反应热除以由样品吸收的CO2来计算每一步骤的反应热。
作为参考，在上述实验运行期间，还测量了八次在水中的30％单乙醇胺(MEA)的吸收热。30％MEA的平均值测量为1825kJ/kgCO2，标准偏差为83kJ/kg CO2。此次测量的高值为2006kJ/kg CO2，并且低值为1714kJ/kg CO2。由此，本发明的氨基硅氧烷基本上具有与30％MEA参考溶液相似的吸收热。
表1示出比较实例A-E和实例A-E中准备的氨基硅氧烷的CO2吸收数据。表2示出基于量热研究的吸收热数据。
表1：比较实例A-E和实例A-E的CO2吸收数据的汇总。
| 实例 | ％Wt增加 | ％理论 | 加合物形式 |
| 比较实例A | 18.3 | 115 | 粘性液体 |
| 比较实例B | 16.5 | 114 | 在2天内粘性液晶 |
| 比较实例C | 14.3 | 108 | 在2天内粘性液晶 |
| 比较实例D | 13.1 | 107 | 粘性液体 |
| 比较实例E | 11.7 | 104 | 粘性液体 |
| 实例A | 13.2 | 109 | 可流动液体 |
| 实例B | 12.3 | 110 | 可流动液体 |
| 实例C | 13.4 | 119 | 可流动液体 |
| 实例D | 10.8 | 110 | 可流动液体 |
| 实例E | 10.2 | 110 | 粘性液体 |
表1中的数据表明，当与不具有给电子基团(比较实例A-D)的氨基硅氧烷比较时，用给电子基团(实例A-E)官能化的氨基硅氧烷展现了近似的CO2吸收并且产生为易于可流动的液体的氨基甲酸酯(加合物)。此外，当与具有通过丙基基团连接至仲胺的给电子基团的氨基硅氧烷(比较实例E)比较时，具有通过乙基基团连接至仲胺的给电子基团的氨基硅氧烷(实例A)显示更好的CO2吸收并且产生为易于可流动的液体的加合物。
表2：比较实例A-E和实例A-E的吸收热数据。
| 实例 | ΔH(kJ/kg CO<sub>2</sub>) |
| 比较实例A | 2168 |
| 比较实例B | 2151 |
| 比较实例C | 2125 |
| 比较实例D | 2175 |
| 比较实例E | 2082 |
| 实例A | 1821 |
| 实例B | 1863 |
| 实例C | 1768 |
| 实例D | 2046 |
| 实例E | 1900 |
表2中的数据表明，当与不具有给电子基团(比较实例A-D)的氨基硅氧烷比较时，用给电子基团(实例A-E)官能化的氨基硅氧烷具有低的吸收热。此外，当与具有通过丙基基团连接至仲胺的给电子基团的氨基硅氧烷(比较实例E)比较时，具有通过乙基基团连接至仲胺的给电子基团的氨基硅氧烷(实例A)显示更低的吸收热。.
随附的权利要求意在要求本发明的权利如其可设想到的那么宽，本说明书中提供的实例为来自全部可能的实施例的套系的选择的实施例的阐释。相应的，申请人意在随附的权利要求不受用于阐释提供的发明的特征的实例的选择的限制。如权利要求中使用，词“包括”和其语法上的变体在逻辑上也内含和包括变化和不同程度的短语，例如举例来说而不限于此，“基本上由**构成”以及“由**构成”。当必要时，提供了范围，这些范围包括其之间的所有子集。期望的是，在这些范围内的变体对于具有本领域技术的实践者来说是不言而喻的，并且在还没有贡献给公众的地方，这些变体应当为认为是被随附的权利要求所覆盖的地方。预期随着科学和技术的进展，可能使得在目前由于语言的不精准而未被考虑的等同物和替代物成为可能，这些变体也应当认为是可以被随附的权利要求覆盖的地方。
Claims (10)
1.一种减少工艺流中的二氧化碳量的方法，所述方法包括将所述工艺流与二氧化碳吸收剂合成物接触的步骤，所述二氧化碳吸收剂合成物基本上不含共溶剂，所述二氧化碳吸收剂合成物包括结构(I)的氨基硅氧烷：
其中R1是在各种情况下独立的C1-C5脂肪族基团；R2是C3-C4脂肪族基团；R3是C1-C5脂肪族基团或者R4，其中R4为结构(II)：
并且
X是给电子基团，其中X选自：R5O-基团；R5S-基团；(R5)2N-基团；或者吗啉基团，其中R5是在各种情况下独立的C1-C5脂肪族基团。
2.根据权利要求1所述的方法，其中所述氨基硅氧烷为结构(Ia)：
其中R1是在各种情况下独立的C1-C5脂肪族基团；R2是C3-C4脂肪族基团；并且X是给电子基团，其中X选自：R5O-基团；R5S-基团；(R5)2N-基团；或者吗啉基团，其中R5是在各种情况下独立的C1-C5脂肪族基团。
3.根据权利要求1所述的方法，其中所述氨基硅氧烷为结构(Ic)：
其中X是给电子基团，其中X选自：R5O-基团；R5S-基团；(R5)2N-基团；或者吗啉基团，其中R5是在各种情况下独立的C1-C5脂肪族基团。
4.根据权利要求1所述的方法，其中X进一步选自：CH3O-基团；C2H5O-基团；(CH3)2N-基团；(C2H5)2N-基团，或者吗啉基团。
5.根据权利要求1所述的方法，其进一步包括形成所述氨基硅氧烷与二氧化碳的反应产物，其中所述反应产物在室温下基本上为液体。
6.根据权利要求1所述的方法，其中所述工艺流来自以下项中的至少一项：燃烧过程、气化过程、废渣填埋、熔炉、蒸汽发生器和锅炉。
7.根据权利要求1所述的方法，其中所述工艺流来自燃料的加工。
8.根据权利要求7所述的方法，其中所述燃料包括煤。
9.根据权利要求1所述的方法，其中所述工艺流包括合成气。
10.一种减少工艺流中的二氧化碳量的方法，所述方法包括将所述工艺流与二氧化碳吸收剂合成物接触的步骤，所述二氧化碳吸收剂合成物基本上不含共溶剂，所述二氧化碳吸收剂合成物包括结构(Ib)的氨基硅氧烷：
其中R1是在各种情况下独立的C1-C5脂肪族基团；并且X选自R5O-基团；R5S基团；(R5)2N-基团；或者吗啉基团，其中R5是在各种情况下独立的C1-C5脂肪族基团。
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