CN104540576A - 用于通过部分冷凝和渗透分离富含二氧化碳的气体的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种分离方法，其中：富含二氧化碳的气体在第一热交换器(5)中被冷却；在第一热交换器中冷却的富含二氧化碳的气体在介于-50℃和-53℃之间的第一温度下进入第一相分离器(9)；富含二氧化碳的液体(13)被从第一相分离器提取出并用作产品；来自第一分离器的贫含二氧化碳的气体(11)在没有在第一相分离器的下游膨胀的情况下在第一交换器中被再加热到介于-35℃和-45℃之间的第二温度，并且在该第二温度下进入渗透单元(17)；经再加热的气体在渗透单元中经历至少一个渗透步骤以便产生至少两种流体(19，21)，所述至少两种流体然后在第一交换器中被再加热，以最低温度离开渗透单元的从渗透单元得到、在交换器中被再加热的流体处于-54℃以上的温度。

Description

用于通过部分冷凝和渗透分离富含二氧化碳的气体的方法
技术领域
本发明涉及一种用于通过部分冷凝和渗透分离富含二氧化碳的气体的方法。
背景技术
富含二氧化碳的气体在干燥的基础上包含至少65mol％、或至少80mol％或甚至至少90mol％的二氧化碳。
富含二氧化碳的气体包含至少一种较轻的气体，如氧气、氮气、一氧化碳、氢气。
优选地，其包含小于5mol％的甲烷，或者甚至小于2mol％的甲烷。
本文中与纯度有关的所有的百分比都是摩尔百分比。
当气体的浓度足够高(≥30mol％)时，特别选择低温分离富含二氧化碳的气体作为捕获CO2的一种手段。在被冷却之前(通常尽可能接近CO2的三相点)，通常气体必须被干燥且其压力必须增加，以便以期望的产率捕获CO2，因为本质上是基于部分冷凝进行分离。
如WO-A-2012/048078中所示，可以借助于放置在部分冷凝罐顶部的膜提高产率：具体来说，利用了将在膜中重复利用的不冷凝气体的压力。
膜将被选择为，其中，CO2相对于其它化合物将优先渗透，以从膜的渗透物中捕获CO2。
能够执行这种分离的膜从WO-A-2011/084516和Kulkarni等人的“CO2Capture by Subambient Membrane Operation”，2010NETL CO2Capture Technology中已知。
在这些文献中给出了适用于本发明的膜及其操作的详细说明。
膜的入口气体和渗透物之间的压力损失涉及大的温度下降。这个温度下降将适用于渗透物和从该膜产生的残余物，因为渗透物将与残余物进行热交换。
膜从而充当热交换器，使得在某些配置(如逆流)中残余物的温度下降大于渗透物。
此外，由于从冷凝罐生成的气体处于相平衡和接近三相点，因此过大的温度下降可以液化CO2，或者甚至使其冻结在膜中，这会降低膜的性能或甚至危及其完整性。
最后，如果残余物和/或渗透物的温度降到低于三相点的温度(对于高的膜产率这将容易地实现)，在交换器中从这些流体回收冷量将变得复杂。具体地说，由于这些流体特别冷，其将试图冷却CO2。然后交换器(例如管或板)的表面温度将非常低，待冷却的CO2凝固的风险将非常高。
发明内容
本发明涉及膜的出口温度的适应，以便防止过度的低温，该过度的低温涉及在膜的出口处从流体回收冷量期间CO2凝固的风险。
因此，本发明在于将温度下降限制为高于CO2的三相点的温度，以便能够确保通过膜分离产生的冷量在工艺的其余部分的再循环。
为了限制温度下降，可以通过加热罐的顶部以增加膜的操作温度。
然后可以有几个选择：
-在主交换管线中加热和回收来自从膜产生的流体的冷量(图1)；
-在专用热交换器中加热/升温(图2)，特别是当交换管线被分成两个部分，其中第二(最冷)部分使用防止冷箱(例如外壳和管道)冻结的技术时。
在该图中，LP CO2在其膨胀之前与温度显著低于交换管线(具有较高的温度)的温度的所有气体换热而被过冷却。以这种方式，这使得可以与处于相似温度下的较热流体换热来回收低温冷量，这通过最小化热交换期间的放热损失而优化了系统；
-加热相分离器的顶部和中间加热(图3)。当温度最低时低温膜的性能更加有利。为了优化膜分离，罐的顶部因此将比前述附图中程度较低地被加热，并且为了限制温度下降，将在从第一批的模块出现后和在进入最后的膜模块之前重新加热。这两个加热操作可以如上所述在主交换管线或在专用交换器中进行。
可以尽可能多次地重复中间加热操作以便优化该系统。
不论所选择的方案如何，都要小心适应在膜渗透物的通路中的交换器中的压降。具体而言，由于在渗透物侧的压力特别低，气体的体积流率非常高，这大大影响了交换器的尺寸。选择高的压降会使其能够降低渗透物的流动面积，从而降低交换器的尺寸。
根据本发明的一个主题，提供了一种用于通过部分冷凝和渗透分离富含二氧化碳的气体的方法，其中富含二氧化碳的气体至少在第一热交换器中被冷却，在第一热交换器中冷却的富含二氧化碳的气体或者由该气体得到的流体在介于-50℃和-53℃之间的第一温度下进入第一相分离器，富含二氧化碳的液体被从第一相分离器提取出并用作产品或者被处理以使其富含更多二氧化碳，来自第一相分离器的贫含二氧化碳的气体在没有在第一相分离器的下游膨胀的情况下在第一交换器或第二交换器中被加热到介于-35℃和-45℃之间的第二温度，并且在该第二温度下进入渗透单元，经加热的气体在渗透单元中经历至少一个渗透步骤以便产生至少两种流体，所述至少两种流体然后在贫化气体于其中被加热的交换器中被加热，从渗透单元得到、在交换器中被加热的流体(其以最低温度离开渗透单元)处于-54℃以上的温度。
根据其它可选方面：
-贫化气体在第二交换器中被加热，并且通过渗透得到的至少两种流体在第二交换器中被加热，第二交换器不用于冷却富含二氧化碳的气体；
-由处理富含二氧化碳的液体得到的流体在低于-40℃的温度下被送到第二交换器，以便加热贫化气体和通过渗透得到的所述至少两种流体；
-源自液体处理的流体是通过蒸馏产生并在阀中膨胀的包含至少90％二氧化碳的液体；
-所述贫化气体像通过渗透得到的流体那样在第一交换器中被加热；
-所述渗透单元可执行单一渗透步骤，所述渗透步骤的渗透物和残余物被送到第一或第二热交换器中加热；
-所述渗透单元可执行第一渗透步骤，该第一渗透步骤产生渗透物和残余物，残余物的至少一部分然后通过进口温度介于-40℃和-45℃之间的第二渗透步骤被分离，选自以下列表的至少两种流体在第一或第二交换器中被加热：来自第一步骤的残余物的至少一部分和/或来自第二步骤的残余物的至少一部分和/或来自第二步骤的渗透物的至少一部分和/或来自第一步骤的渗透物的至少一部分；
-富含二氧化碳的气体在没有通过渗透分离的情况下从第一热交换器被送到第一相分离器；
-富含二氧化碳的气体通过部分冷凝步骤被处理，所得到的气体至少部分冷凝以便形成由富含二氧化碳的气体得到的所述流体，所述流体进入第一相分离器。
根据本发明的另一个方面，提供了一种用于通过部分冷凝和渗透分离富含二氧化碳的气体的设备，该设备包括：第一热交换器；用于传送富含二氧化碳的气体以至少在第一热交换器中冷却的装置；第一相分离器；用于将在第一热交换器中冷却的富含二氧化碳的气体或者由该气体得到的流体在介于-50℃和-53℃之间的第一温度下传送到第一相分离器的装置；用于从第一相分离器提取出富含二氧化碳的液体以便用作产品或者被处理以使其富含更多二氧化碳的装置；用于传送来自第一相分离器的贫含二氧化碳的气体以使其升温到第一交换器或第二交换器的中间温度的装置，该中间温度是介于-35℃和-45℃之间的第二温度，而没有使贫含二氧化碳的气体在第一相分离器的下游膨胀的装置；用于将升温的贫化气体在第二温度下传送到渗透单元的装置；用于从渗透单元提取出至少两种流体的装置；用于传送所述至少两种流体以便在贫化气体于其中被加热的交换器中被加热的装置，使得以最低温度离开渗透单元的从渗透单元得到并在交换器中被加热的流体处于-54℃以上的温度。
附图说明
下面将参照附图更详细地说明本发明。图1至3示出根据本发明的方法。
具体实施方式
在图1中，氧-燃料燃烧单元1产生富含二氧化碳的气体流3，该气体流包含以干重计至少80％的二氧化碳，并且也包含至少氧气、氮气和氩气。所述气体在第一热交换器5中被冷却，该热交换器是钎焊铝板翅式交换器。经冷却的气体7在-50℃和-53℃之间的温度下被送到相分离器9，其产生富含氧、氮和氩的气体11(该气体包含34％的二氧化碳)，和富含二氧化碳的液体13。液体13作为最终产品被送到储存容器15。气体11在第一交换器5中被加热到-35℃和-45℃之间，例如-40℃，然后被送到渗透分离阶段/级17。该渗透导致产品的冷却。处于-42℃下的渗透物19膨胀，然后被送至第一交换器5中加热。处于-51℃下的残余物21也被送至第一交换器5中加热。在单元17的出口处这两种流体19、21中最冷的一者处于高于-54℃的温度。
在图2中，氧-燃料燃烧单元1产生富含二氧化碳的气体流3，该气体流含有至少65％的二氧化碳，并且也包含至少氧气、氮气和氩气。所述气体在第一热交换器5中被冷却，该热交换器是钎焊铝板翅式交换器。经冷却的气体7被送至相分离器23，以产生富含氧、氮和氩的气体25，和液体27。液体27膨胀并供应到低温分离塔15的顶部。气体25在管壳式交换器29中部分冷凝，以产生两相流31。流31处于-50℃至-53℃的温度下，并且被发送到相分离器9，该相分离器9产生富含氧、氮和氩的气体11和富含二氧化碳的液体13。液体13被发送到塔15的顶部。气体11在第二交换器105中被加热到-35℃和-45℃之间，然后被发送到渗透分离阶段17。该渗透导致产品的冷却。渗透物19膨胀，然后送到第二交换器105中被加热。残余物21也被发送至第二交换器105中加热。在单元17的出口处这两种流体19、21中最冷的一者处于高于-54℃的温度。来自蒸馏塔的塔底液体33在第二交换器105中被冷却。低于-40℃的冷流体47可以在交换器105中被加热。流体49在交换器105中被冷却。在第二交换器105中过冷却的液体33在交换器29中蒸发以便形成气态产品，该气态产品然后在第一交换器5中升温。
在图3中，氧-燃料燃烧单元1产生富含二氧化碳的气体流3，该气体流含有至少80％的二氧化碳，并且也包含至少氧气、氮气和氩气。所述气体在第一热交换器5中被冷却，该热交换器是钎焊铝板翅式交换器。经冷却的气体7处于-50℃至-53℃的温度下，其被送到相分离器9，该相分离器产生富含氧气、氮气和氩气的气体11(该气体包含34％的二氧化碳)和富含二氧化碳的液体13。液体13被送到储存容器15作为最终产品。气体11在第一交换器5中被加热到-35℃和-45℃之间，例如-45℃，然后被发送到形成一渗透单元的两个串联的渗透分离阶段17、117。这种渗透导致产品的冷却。来自第一渗透阶段17的渗透物19在-50℃下被发送到第一交换器5中加热。处于-53℃的残余物21也被发送到第一交换器5被加热到其中间温度(-45℃)，然后提供给第二渗透阶段117，以产生在-47℃下的渗透物41和在-50℃下的残余物43。残余物在第一交换器中升温，渗透物41与渗透物19混合以便形成在-49℃下的流45。在单元17、117的出口处四种流体19、21、41、43中最冷的一者(其为来自第一阶段的残余物21)处于高于-54℃的温度。
由于第一阶段的产率是64％，第二阶段的产率是79％，因此渗透单元的总产率是92％。
在图3的变型中，也可以在不加热来自第一阶段17的残余物21的情况下实施本发明。该变型未被示出。在这种情况下，气体11处于-45℃，渗透物19处于-42℃，残余物21处于-51℃。残余物仍然在-51℃下到达第二阶段117。
所生产的渗透物41处于-54℃，残余物43处于-54℃。这两种渗透物混合以形成处于-45℃的流。由于第一阶段的产率是75％，第二阶段的产率是78％，因此渗透单元的总产率是92％。

Claims (9)

1.一种用于通过部分冷凝和渗透分离富含二氧化碳的气体的方法，其中所述富含二氧化碳的气体至少在第一热交换器(5)中被冷却，在第一热交换器(5)中冷却的富含二氧化碳的气体或者由该气体得到的流体在介于-50℃和-53℃之间的第一温度下进入第一相分离器(9)，富含二氧化碳的液体(13)被从第一相分离器提取出并用作产品或者被处理以使其富含更多二氧化碳，来自第一相分离器的贫含二氧化碳的气体(11)在没有在第一相分离器的下游膨胀的情况下在第一交换器或第二交换器(105)中被加热到介于-35℃和-45℃之间的第二温度，并且在该第二温度下进入渗透单元(17，117)，升温的气体在渗透单元中经历至少一个渗透步骤以便产生至少两种流体(19，21，41，43)，所述至少两种流体然后在贫化气体于其中被加热的交换器(5，105)中被加热，以最低温度离开渗透单元的从渗透单元得到、在交换器中被加热的流体处于-54℃以上的温度。
2.如权利要求1所述的方法，其中，所述贫化气体(11)在第二交换器(105)中被加热，并且通过渗透得到的所述至少两种流体(19，21)在第二交换器中被加热，第二交换器不用于冷却富含二氧化碳的气体(3)。
3.如权利要求2所述的方法，其中，由处理富含二氧化碳的液体得到的流体(33)在低于-40℃的温度下被送到第二交换器(105)，以便加热所述贫化气体和通过渗透得到的所述至少两种流体。
4.如权利要求3所述的方法，其中，源自液体处理的流体(33)是通过蒸馏产生并在阀中膨胀的包含至少90％二氧化碳的液体。
5.如权利要求1所述的方法，其中，所述贫化气体(11)像通过渗透得到的流体(19，21，41，43)那样在第一交换器中被加热。
6.如前述权利要求中任一项所述的方法，其中，所述渗透单元(17)能执行单一渗透步骤，所述渗透步骤的渗透物(19)和残余物(21)被送到第一或第二热交换器(5,105)中被加热。
7.如前述权利要求中任一项所述的方法，其中，所述渗透单元(17，117)能执行第一渗透步骤，该第一渗透步骤产生渗透物(19)和残余物(21)，残余物的至少一部分然后通过进口温度介于-40℃和-45℃之间的第二渗透步骤被分离，选自以下列表的至少两种流体在第一或第二交换器(5，105)中被加热：来自第一步骤的残余物(21)的至少一部分和/或来自第二步骤的残余物(43)的至少一部分和/或来自第二步骤的渗透物(41)的至少一部分和/或来自第一步骤的渗透物(19)的一部分。
8.如前述权利要求中任一项所述的方法，其中，富含二氧化碳的气体(3)在没有通过渗透分离的情况下从第一热交换器(5)被送到第一相分离器(9)。
9.如前述权利要求中任一项所述的方法，其中，富含二氧化碳的气体(3)通过部分冷凝步骤被处理，所得到的气体(25)至少部分冷凝以便形成由富含二氧化碳的气体得到的所述流体(31)，所述流体进入第一相分离器。
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