CN104402120B - 用白腐菌处理废水中亚甲基蓝的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种用白腐菌处理废水中亚甲基蓝的方法，包括以下步骤：将稻草粉、白腐菌孢子悬浮液、微量元素液添加到含亚甲基蓝的废水中得到混合溶液；将混合溶液在25℃～40℃下振荡吸附，完成对废水中亚甲基蓝的处理。具有处理效率高、处理效果好、环保无二次污染、处理工艺简单、操作方便、投资费用和运行费用低等优点。

Description

用白腐菌处理废水中亚甲基蓝的方法
技术领域
本发明涉及一种工业染料废水的生物处理方法，尤其涉及一种用白腐菌处理废水中亚甲基蓝的方法。
背景技术
环境中合成染料的危害已越来越为人类所重视，每年都有数十万吨的染料被释放到水体当中，这些染料不仅危害水生动物以及人类的健康而且降低水体的透光性从而阻碍系统的光合作用。其中亚甲基蓝是一种最常见、应用最广泛的工业合成染料，能够对人和动物的眼睛产生不可恢复的损害，此外，还会造成心率上升、呕吐、休克、苍白病、黄疸病、海因茨小体症以及组织坏死。因此，对环境中亚甲基蓝的处理已经成为当前亟待解决的问题之一。
含亚甲基蓝废水主要来自塑料、纺织、皮革、化妆品、造纸、印刷和染料制造工业。对于含亚甲基蓝废水的治理，传统的方法有吸附、化学混凝、离子交换、电解和生物处理等。在这些方法中，吸附法因其高效性得到了广泛的关注。许多生物材料，特别是农业残留物，如稻草秸秆，近年来越来越多的被研究应用于水中染料的吸附。在中国，每年约3亿吨稻草秸秆被焚烧或遗弃，这不仅破坏土壤和大气环境而且浪费资源。生产吸附剂是利用这些宝贵的生物资源的有前景的方法之一，但是单纯的稻草秸秆的吸附能力较低，通常需要通过一些化学方法对其进行改良，该方法不仅操作复杂、需要额外的资金投入而且化学药品可能对环境造成更严重的损害。此外，由于稻草包含可溶性有机化合物的释放，此类吸附剂的应用也能带来一些问题，如引起水体化学需氧量(COD)和生物化学(BOD)的增加。
生物处理技术是环境领域近年来迅速发展起来的处理工业污染废水的新技术，它以各种生物体降解或吸附水中的污染物。其中，黄孢原毛平革菌(Phanerochaetechrysosporium)，在自然界中能够以木质纤维素作为营养物进行生长繁殖，由于其产生的胞外酶系能够降解环境中一系列的染料，菌丝本身对一些污染物也具有吸附作用，近年来在国内外得到了广泛而深入的研究。与传统方法相比，生物方法具有能耗低、操作简单、经济上可行等优点。然而，由于其反应效率低、固液分离困难等问题，又使其应用受到了很大的限制。因此，将生物处理技术以及吸附技术的优点结合应用到含染料废水处理中具有重要的意义。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是克服现有技术中存在的不足，提供一种处理效率高、处理效果好、环保无二次污染、处理工艺简单、操作方便、成本低的含亚甲基蓝废水的处理方法。
为解决上述存在的技术问题，本发明采用的技术方案是：
一种用白腐菌处理废水中亚甲基蓝的方法，包括以下步骤：
S1：将稻草粉末、白腐菌孢子悬浮液、微量元素液添加到含亚甲基蓝的废水中得到混合溶液；
S2：将前述混合溶液在25℃～40℃下振荡7～10天，完成对废水中亚甲基蓝的处理。
进一步的，前述白腐菌孢子悬浮液为黄孢原毛平革菌的孢子悬浮液，每mL黄孢原毛平革菌孢子悬浮液含孢子2.0×106个。
进一步的，前述微量元素液包括微量元素液包括1.8g/L的CoCl2·6H2O、0.1g/L的CuSO4·5H2O、0.1g/L的ZnSO4·7H2O、0.1g/L的AlK(SO4)2·12H2O、0.1g/L的Na2MoO4·2H2O、2g/L的MnSO4·H2O、3g/L的MgSO4·7H2O、5g/L的NaCl、1g/L的FeSO4·7H2O、0.1g/L的HBO3和1g/L的CaCl2。
进一步的，前述S1步骤中前述稻草粉与前述含亚甲基蓝的废水的质量体积比为2～2.5g∶1L。
进一步的，S1步骤中前述白腐菌孢子悬浮液与前述含亚甲基蓝的废水的体积比0.001～0.0015∶1。
进一步的，S1步骤中前述微量元素液与前述含亚甲基蓝的废水的体积比0.001～0.0012∶1。
进一步的，前述亚甲基蓝废水中亚甲基蓝的浓度不高于400mg/L。
进一步的，前述含亚甲基蓝的废水的pH值优选为4～6.5；进一步优选为5.5。
进一步的，前述振荡吸附的时间为7天～10天；进一步的优选为8天。
进一步的，前述振荡吸附的转速为40～60rpm。
与现有技术相比，本发明的优点在于：
1、本发明利用稻草秸秆结合白腐菌去除废水中的亚甲基蓝，白腐菌在稻草粉以及微量元素的存在下能够产生木质素酶系对亚甲基蓝进行非特异性降解，同时木质素降解酶系对稻草粉末的表面进行腐蚀，增加了稻草粉末的比表面积和具有吸附作用的官能团，进而增强了对亚甲基蓝的吸附能力；另一方面，白腐菌产生的一些代谢产物以及白腐菌菌体(包括死亡的菌体)也能吸附部分的亚甲基蓝。微量元素液可促进白腐菌生长代谢，三者协同作用，显著提高了亚甲基蓝的降解效率。
2、本发明公开的处理方法在液态环境震荡下进行，木质素酶系与亚甲基蓝的反应相对固态体系更加充分，黄孢原毛平革菌及其代谢产物还有稻草粉形成团状物，进一步提升了对亚甲基蓝的吸附能力。
3、本发明方法具有处理效率高、处理效果好、环保无二次污染、处理工艺简单、操作方便、投资费用和运行费用低等优点，不会引起水体COD和BOD的增加。
附图说明
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整的描述。
图1为本发明实施例1中稻草粉末(A)和经过黄孢原毛平革菌降解的稻草粉末(B)的扫描电镜观察图。
图2为本发明实施例1中稻草粉末(实线)和经过黄孢原毛平革菌降解的稻草粉末(虚线)的红外光谱图。
图3为本发明实施例1中黄孢原毛平革菌结合稻草粉处理亚甲基蓝废水后的图片(A)以及扫描电镜观察图(B)。
具体实施方式
以下结合说明书附图和具体优选的实施例对本发明作进一步描述，但并不因此而限制本发明的保护范围。
以下实施例中，白腐菌孢子悬浮液是指黄孢原毛平革菌(Phanerochaetechrysosporium，CCTCC AF96007)的孢子悬浮液，其余材料和仪器均为市售。
其中黄孢原毛平革菌孢子悬浮液按照以下制备方法制备：
将购得的黄孢原毛平革菌(CCTCC，AF96007)从保藏的斜面培养基上刮取，并接种至土豆葡萄糖培养基，置于37℃的生化培养箱中进行培养，6天后选择生长情况较好的菌种放置在4℃的冰箱内进行保藏；在灭菌台里，用无菌棉签从培养基上粘取目标菌的孢子溶入无菌水中，通过搅拌和震动使孢子均匀分散，形成孢子悬浮液。测定溶液的浊度，当浊度为60％左右时，为本实施例所用的黄孢原毛平革菌的孢子悬浮液，每毫升孢子悬浮液中有数量级为2×106个的孢子。土豆葡萄糖培养基组成为：土豆40g，葡萄糖4g，水200mL。
稻草粉末的制备方法为：
将从田野收集到的稻草桔梗用清水洗净，自然风干后，用碾磨机磨碎后通过2mm尼龙筛子，收集备用。
微量元素液的制备方法为：
称取1.8g的CoCl2·6H2O、0.1g的CuSO4·5H2O、0.1g的ZnSO4·7H2O、0.1g的AlK(SO4)2·12H2O、0.1g的Na2MoO4·2H2O、2g的MnSO4·H2O、3g的MgSO4·7H2O、5g的NaCl、1g的FeSO4·7H2O、0.1g的HBO3和1g的CaCl2溶于1L的去离子水中。
实施例1
取亚甲基蓝浓度分别为100mg/L、200mg/L、300mg/L、400mg/L、500mg/L的工业废水，采用以下步骤进行处理：
(1)取每种浓度工业废水3000L，平均分成3份，各加入1L微量元素液(加入1.2L的微量元素液也能达到相同或相似的技术效果)，通过酸碱调节池调节pH值至5.5；
(2)在3份工业废水中分别加入2000g稻草粉末、1L黄孢原毛平革菌孢子悬浮液、2000g稻草粉末和1L黄孢原毛平革菌孢子悬浮液，得到混合溶液；
(3)将前述混合溶液在温度为35℃，转速为40rpm条件下，振荡吸附，待反应8天后，静置，稻草和菌体沉淀，排出上清液，完成对工业废水中亚甲基蓝的处理。
取上清液用紫外-可见光分光光度仪测定处理后废水中亚甲基蓝的含量，测试结果见表1。
表1：不同初始浓度下亚甲基蓝的去除效果
处理前亚甲基蓝浓度(mg/L) 100.00 200.00 300.00 400.00 500.00
稻草处理残留亚甲基蓝浓度(mg/L) 41.51 136.92 231.84 329.60 428.16
白腐菌处理残留亚甲基蓝浓度(mg/L) 3.44 81.37 193.72 308.23 435.45
共同处理残留亚甲基蓝浓度(mg/L) 2.37 6.21 12.67 135.60 272.05
由表1可知，稻草粉结合白腐菌共同处理的效果明显优于两者单独处理的效果，本发明方法对亚甲基蓝浓度为100mg/L～300mg/L的工业废水的去除率均在95％以上，但亚甲基蓝浓度达到500mg/L时，去除率显著降低。可见，利用本发明的方法处理含亚甲基蓝浓度≤400mg/L的工业废水，效果最好。
将稻草粉末和经过黄孢原毛平革菌降解的稻草粉末进行电镜扫描：
图1为稻草粉末(A)和经过黄孢原毛平革菌降解的稻草粉末(B)的扫描电镜观察图。从图1中可知：未经黄孢原毛平革菌降解的稻草的表面相对平坦，坑洼较小；经过黄孢原毛平革菌8天的降解之后稻草的表面形态发生了较大的改变，稻草表面变得坑洼不平，形成了很多的凸起结构，此外也观察到稻草表面出现了一些较深的裂缝。这些变化增加了稻草和亚甲基蓝的接触面积，可能有利于吸附作用。
将稻草粉末和经过黄孢原毛平革菌降解的稻草粉末进行红外光谱扫描：
图2为稻草粉末(实线)和经过黄孢原毛平革菌降解的稻草粉末(虚线)的红外光谱图。
从图2中可知：降解后的稻草木质素在C＝O共轭羰基伸缩振动特征峰(1654cm-1)和-OH中氢键伸缩振动峰(3453cm-1)的吸收有所增强，说明稻草经降解后形成了更多的有利于吸附的官能团(–COO–和–OH)。
黄孢原毛平革菌及其代谢产物还有稻草粉形成胶团吸附亚甲基蓝：
图3为黄孢原毛平革菌结合稻草粉处理亚甲基蓝废水后的实图(A)以及扫描电镜观察图(B)。
从图3中可知：处理之后，稻草的表面由于吸附了亚甲基蓝而变得相对光滑，由于吸附了大量的亚甲基蓝，黄孢原毛平革菌和稻草粉结合在一起形成胶团的颜色非常深。
实施例2
取亚甲基蓝浓度分别为300mg/L的工业废水，分别用NaOH溶液或HCl溶液调节pH值为3、3.5、4、4.5、5、5.5、6、6.5、7、7.5、8，采用以下步骤进行处理：
(1)在1000L的工业废水中加入2000g稻草粉末、1L黄孢原毛平革菌孢子悬浮液以及1L微量元素液得到混合溶液；
(2)将前述混合溶液在温度为30℃，转速为40rpm条件下，振荡吸附，待反应10天后，静置，稻草和菌体沉淀，排出上清液，完成对工业废水中亚甲基蓝的处理。
取上清液测定吸附后废水中的亚甲基蓝的含量，测定结果见表2。
表2：不同pH值下亚甲基蓝的去除率
由表2可见，在pH值达到4.0时，有92.59％的亚甲基蓝被去除；pH高于7之后亚甲基蓝的去除率降到90％以下，所以本发明中适宜的pH范围为：4.0～6.5，最佳吸附pH值为5.5。
黄孢原毛平革菌的最佳生长pH为4.5左右，其产生的能对亚甲基蓝进行降解的木质素过氧化物酶的最佳活性pH为5左右，较低的pH有利于黄孢原毛平革菌的生长以及对亚甲基蓝的降解。另一方面，亚甲基蓝是一种阳离子染料，稻草主要通过表面的阴离子基团(如-COO-)对其进行化学吸附，较低的pH不利于这些阴离子基团的形成。因此确定体系的最优pH至关重要。
实施例3
(1)取5000L亚甲基蓝浓度分别为300mg/L的工业废水，用NaOH溶液或HCl溶液调节pH值为5.5，将工业废水平均分为5份，每份1000L。
(1)在每份1000L的工业废水中加入2000g稻草粉末、1L黄孢原毛平革菌孢子悬浮液以及1L微量元素液得到混合溶液；
(2)将5份混合溶液在转速均为40rpm，温度分别为20℃、25℃、30℃、35℃、40℃条件下，振荡吸附，待反应10天后，静置，稻草和菌体沉淀，排出上清液，完成对工业废水中亚甲基蓝的处理。
取上清液测定吸附后废水中的亚甲基蓝的含量，测定结果见表3。
表3：不同处理温度下亚甲基蓝的去除率
温度(℃) 20.0 25.0 30.0 35.0 40.0
去除率(％) 86.23 91.48 93.42 95.61 95.55
由表3可知，稻草粉末联合黄孢原毛平革菌处理含亚甲基蓝废水的适宜温度为25℃～40℃，最佳吸附温度为35℃。
实施例4
(1)取1000L亚甲基蓝浓度分别为300mg/L的工业废水，用NaOH溶液或HCl溶液调节pH值为5.5。
(2)在1000L的工业废水中加入2000g稻草粉末、1L黄孢原毛平革菌孢子悬浮液以及1L微量元素液得到混合溶液；
(3)将混合溶液在转速为40rpm，温度分别为35℃条件下，振荡吸附，分别于吸附后1天、2天、3天、4天、5天、6天、7天、8天、9天、10天取上清液进行检查。
取上清液测定吸附后废水中的亚甲基蓝的含量，测定结果见表4。
表4：不同处理时间下亚甲基蓝的去除率
时间(天) 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10
去除率(％) 18.62 21.25 36.78 59.25 82.48 91.18 93.43 95.46 95.63 95.64
由表4可知，8天之后，废水中亚甲基蓝的去除效率超过95％。由于9天之后与8天处理效果差别不大，所以从节省时间方面考虑，稻草粉末联合黄孢原毛平革菌处理含亚甲基蓝废水的最佳吸附时间为8天。
由上可见，利用本发明的方法处理含亚甲基蓝废水的处理效率高，在pH值为5.5、温度为35℃、振荡吸附时间为8天的最佳条件下，本发明方法的去除率可达到95.46％。
在实施例1至4中稻草粉末的添加量在2000g～2500g均能达到相同或相似的技术效果。
以上所述，仅是本发明的较佳实施例而已，并非对本发明作任何形式上的限制。虽然本发明已以较佳实施例揭示如上，然而并非用以限定本发明。任何熟悉本领域的技术人员，在不脱离本发明的精神实质和技术方案的情况下，都可利用上述揭示的方法和技术内容对本发明技术方案做出许多可能的变动和修饰，或修改为等同变化的等效实施例。因此，凡是未脱离本发明技术方案的内容，依据本发明的技术实质对以上实施例所做的任何简单修改、等同替换、等效变化及修饰，均仍属于本发明技术方案保护的范围内。

Claims (7)

1.一种用白腐菌处理废水中亚甲基蓝的方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1、将稻草粉、白腐菌孢子悬浮液、微量元素液添加到含亚甲基蓝的废水中得到混合溶液；
S2、将所述混合溶液在25℃～40℃下振荡吸附，完成对废水中亚甲基蓝的处理；
所述废水中亚甲基蓝的浓度为100mg/L～400mg/L；所述微量元素液包括1.8g/L的CoCl2·6H2O、0.1g/L的CuSO4·5H2O、0.1g/L的ZnSO4·7H2O、0.1g/L的AlK(SO4)2·12H2O、0.1g/L的Na2MoO4·2H2O、2g/L的MnSO4·H2O、3g/L的MgSO4·7H2O、5g/L的NaCl、1g/L的FeSO4·7H2O、0.1g/L的HBO3和1g/L的CaCl2；所述含亚甲基蓝的废水pH值为4～6.5。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述白腐菌孢子悬浮液为黄孢原毛平革菌的孢子悬浮液，每mL黄孢原毛平革菌孢子悬浮液含孢子2.0×106个。
3.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述S1步骤中所述稻草粉与所述含亚甲基蓝的废水的质量体积比为2～2.5 g∶1L。
4.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述S1步骤中所述白腐菌孢子悬浮液与所述含亚甲基蓝的废水的体积比0.001～0.0015∶1。
5.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述S1步骤中所述微量元素液与所述含亚甲基蓝的废水的体积比0.001～0.0012∶1。
6.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述振荡吸附的时间为7天～10天。
7.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述振荡吸附的转速为40～60rpm。
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白腐真菌生物法处理染料亚甲基蓝的研究;宋云飞等;《生物技术世界》;20130131(第01期);第13-14页 *
白腐菌-稻草体系循环处理染料工艺研究;田媛;《中国优秀硕士学位论文全文数据库 工程科技Ⅰ辑(月刊)》;20100515(第05期);第24-25页第3.2.5节、第28-28页第3.3.1.2节及第42-43页第3.4-3.5节 *

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