CN104220400B - 处理陶瓷组件中接头的方法 - Google Patents

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Abstract

一种用于在两个或更多个成形的陶瓷结构之间形成改善的密封接头的方法，所述方法包括提供通过接头接合在一起的至少第一和第二陶瓷结构，该接头包括硅、硅合金和硅化合物中的一种或更多种，该接头包括在所述接合的结构内部的暴露部分；然后把所述接头的一种或更多种的硅、硅合金和硅化合物中的至少一部分转化成氮化硅和/或碳化硅，理想地在该接头的至少一个内部暴露部分进行，从而当在由密封在一起的陶瓷结构形成的装置之内使用侵蚀性化学品时，为该接头提供增加的耐化学性。所述陶瓷结构理想地包括碳化硅。

Description

处理陶瓷组件中接头的方法
本申请根据35USC119要求于2011年11月29日提交的美国临时专利申请序列第61/564511号的优先权，本文以该申请为基础并将其全文通过引用结合于此。
领域
本发明涉及处理陶瓷块组件中的两个陶瓷块之间的接头的方法，具体来说，涉及处理陶瓷块组件中的两个陶瓷块之间的接头从而增加所述接头的化学耐久性的方法，其中所述接头包括硅、硅合金和硅化合物中的一种或更多种。
概述
微反应器，或者具有最小尺寸为微米至最高达数十毫米规格的通道的连续流反应器，相对于常规间歇式反应器具有许多优点，包括能效、反应条件控制、安全性、可靠性、生产效率、可放大性和便携性的非常明显的提升。在这种微反应器中，化学反应通常限制在这种通道之内并连续进行。
对于耐久微反应器，当使用了如无机酸或者苛性溶液的腐蚀性化合物时，高的耐化学性至关重要。因为高度放热或吸热反应对传热的要求，高热扩散系数也是理想的。
目前，使用如和氧化铝的玻璃和陶瓷材料来制备微反应器。但是，玻璃容易受到强碱溶液的侵蚀，且对于有些应用而言，玻璃甚至氧化铝的热导率都低于所需的热导率。在许多微反应器应用中，使用强碱溶液作为反应物或者来淬灭涉及酸的反应，因此需要对强碱溶液的抗性，特别是在升高的温度下。
碳化硅(SiC)同时具有优异的耐化学性和高的热导率，但通常造价昂贵。当制备具有通过把两种或更多种板密封在一起来形成的封闭通道的微反应器时，特别艰难和/或昂贵的是在碳化硅板之间形成接头。
接合SiC板的方法之一是在高温如2200℃下的SiC板之间的热扩散，通常需要高压惰性气氛和/或显著的机械压力，所述机械压力在这么高的温度下可能难以施加，或者花费大。
另一种潜在方法是在1800℃的相对低的温度下，接合SiC板来形成反应连接的SiC，但反应连接的SiC不耐热碱性溶液如NaOH或KOH。
接合SiC的又一种方法是用基于硅的钎焊材料把板连接在一起。这在如1450℃的相对低的加工温度下形成机械强度高的接头，但在高温下也不耐强碱溶液如NaOH或KOH。
本发明提供在两个或更多个成形的陶瓷结构之间形成改善的密封接头的方法。所述方法包括以下步骤。首先，提供通过接头接合在一起的至少第一和第二陶瓷结构，该接头包括硅、硅合金和硅化合物中的一种或更多种。所述接头包括暴露于所述接合的结构外部和/或内部的暴露部分。其次，把所述接头的一种或更多种的硅、硅合金和硅化合物中的至少一部分转化成氮化硅和/或碳化硅。这种转化应该在接头的至少内部暴露部分进行，从而当在由密封在一起的陶瓷结构形成的装置之内使用侵蚀性化学品时，为接头提供增加的耐化学性。
在下文参考附图描述了本发明方法的某些变化形式和实施方式，紧接下来对所述附图作简要描述。
附图简要说明
当结合以下附图阅读下面对本发明的具体实施方式的详细描述时，可对其形成最好的理解，附图中相同的结构用相同的附图标记表示，其中：
图1是具有可用于本发明的方法的基于硅的接头的陶瓷组件的横截面示意图；
图2是本发明的方法的步骤的流程图；
图3是可用于本发明的方法的温度分布的一种实例；
图4和5是具有用本发明的方法改善的接头的测试组件在腐蚀测试之前和之后的光学照片；
图6和7是市售本体氮化硅盘在腐蚀测试之前和之后的对比光学照片。
发明详述
下面概括性地参考附图1-3，对这些结果以及可通过本发明方法获得的其他有益结果进行描述。
根据本发明的一方面，提供了一种用于在形成的或成形的至少第一和第二陶瓷结构之间形成改善的密封接头的方法。所述方法包括提供至少第一和第二陶瓷结构，例如图1中的第一和第二陶瓷结构20、30，已经通过接头40接合在一起，该接头40包括硅、硅合金和硅化合物中的一种或更多种。接头40包括暴露在所得组件10内部的暴露部分(因之前接合至少第一和第二接合的陶瓷结构20、30而造成的)，通常还包括在该组件外部的暴露部分44。所述方法包括把所述接头40的一种或更多种的硅、硅合金和硅化合物中的至少一部分转化成氮化硅和/或碳化硅。这种转化应该在接头的至少一个内部暴露部分42进行，从而当在由密封在一起的陶瓷结构20、30形成的组件之内使用侵蚀性化学品时，为接头40提供增加的耐化学性。
首先，通过用包括硅、硅合金和硅化合物中的一种或更多种的钎焊材料把第一和第二陶瓷结构钎焊(brazing)在一起，来理想地构建在图1所示的陶瓷结构20、30之间的接头40。可用来实施这个过程的一种理想的方法如专利公开第US20090280299号(对应于专利EP2066474)所述，其题目为“用于制造碳化硅换热器装置的方法，以及用该方法制备的碳化硅装置”(Process For Manufacturing a Silicon Carbide Heat Exchanger Device,andSilicon Carbide Device Produced by the Process)。如US20090280299所述，可通过下述方法把两个或更多个陶瓷结构接合在一起，所述方法包括还在生坯状态时，以待用于接合该结构的构型把结构堆叠在一起，然后一起烧制这样堆叠的结构。这种方法减少了相邻块之间的间隙变化，并允许实施把陶瓷结构钎焊在一起的附加步骤，而在烧结步骤后无需任何研磨和/或加工。根据本文所述的一种替代方法，避免在烧结后研磨和加工待接合的表面，可提供更强、更耐久的接头。但是，作为用于本文所述的替代方式，如果在适当的情况下有需要，可在烧结之后和钎焊之前使用研磨/加工。US20090280299所述的方法特别适于本文，来形成和密封碳化硅(SiC)结构。本文所述的方法还特别理想地用于SiC结构，尽管使用其它材料如氮化硅、氧化铝以及潜在的其它陶瓷和/或耐火材料，这些方法也可潜在地提供优势。
根据本发明的一方面，如图2的简要流程图所示，在流程图的步骤50中，提供至少两个(第一和第二)陶瓷结构，在它们之间有接头；在步骤60中，于惰性气氛中把所述至少两个陶瓷结构和所述接头加热到1300-1450℃的温度范围中，然后在步骤70中，把惰性气氛转换成反应性气氛，使所述接头的至少一部分的硅、硅合金和硅化合物转化成氮化硅和/或碳化硅。惰性气氛可以具有大气压力，或者可以是大气压力以上的加压惰性气氛。反应性气氛可包括不同气体的混合物。
在本发明的替代实施方式中，把接头的至少一部分的硅、硅合金和硅化合物转换成氮化硅，所述反应性气氛理想地包括氮气或氮气和氢气。在本发明的替代实施方式中，把接头的至少一部分的硅、硅合金和硅化合物转换成碳化硅，所述反应性气氛包括一种或更多种含碳气体。
在适用于本发明的任意替代方法的任选步骤75中，在转换到反应性气氛之后，可把所述两个或更多个第二陶瓷结构和所述接头保持在1300-1450℃的温度范围中，保持1-4小时范围的时段。不管有没有这个任选的步骤，转换到反应性气氛之后，理想地在步骤80中把所述第一和第二陶瓷结构和所述接头的温度升高到最高达1500-1600℃的温度范围，或者至少升高到高于所述接头的一种或更多种硅、硅合金和硅化合物的熔点的温度。
图3显示了一种温度分布TP，显示了Y轴的以℃为单位的温度随X轴的以小时为单位的时间的关系。在第一时段P1中，包括把温度从约0℃或约室温，升高到约1400℃，在惰性气氛中加热所述两个或更多个陶瓷结构和它们之间的所述接头。在第二时段P2中，把所述陶瓷结构和它们之间的所述接头保持在包括氮气和含碳气体中的至少一种的反应性气氛中，从而把所述接头的至少一种内部暴露部分转化成碳化硅和氮化硅中的至少一种。如图所示，P2理想地包括把温度进一步升高至高于P1中出现的温度，理想地为如上所述的1500-1600℃的温度范围。
氮化硅实施例
下文的实施例显示了在碳化硅(SiC)陶瓷结构之间形成氮化硅(Si3N4)接头。Si3N4接合的SiC是用于微反应器(具有毫米到几十毫米尺度流动通道宽度的流动反应器)的潜在材料，因为在应用条件下(即从-200℃到300℃的温度)，它提供高的热扩散系数和优异的耐化学性。通过氮化(nitriding)已经存在于SiC结构之间的硅(Si)接头来形成Si3N4接头，接头厚度为约2-3微米至最高达约50-70微米，具体取决于所述基于硅的接头的起始厚度。氮化以后，Si3N4接头具有与之前存在的接头相同或相似的厚度。
氮化过程包括3个主要步骤：1)通过在惰性气体环境中如在氩气、氦气或惰性气体的混合物中使接头接近它的熔点(硅的熔点：1410℃)来软化Si接头(或者使硅表面活性最大化)；2)在低于接头熔点的温度下转换到纯N2气体；3)继续加热最高达约1600℃，用来更完全地氮化和强化Si3N4连接。因为硅金属的致密层，氮化开始于硅的暴露表面，并随后继续进入接头的内部。本发明的烧制分布有助于维持接头的原始形状，例如厚度，并完成氮化，形成强力连接。
在这种方法得到的结构中，Si3N4在SiC结构的两表面之间起着“胶水”的作用；Si3N4连接在SiC颗粒的表面上形成，之前SiC颗粒在这里与接头的硅连接。这种类型的连接和Si3N4连接的SiC复合材料是不同的，其中SiC颗粒通常可在环绕各SiC颗粒的所有方向上(或在多个点上)与Si3N4连接。因为本发明的方法中与SiC颗粒表面的连接有限，Si3N4连接必须强有力，这可通过氮化液态或粘性状态的硅金属表面来取得。所得Si3N4接头是纯反应形成的氮化硅，因此它具有高强度、高断裂韧度、良好的热导率、良好的抗热冲击性和良好的化学耐久性。它耐大多数的酸和碱溶液。
耐腐蚀测试证明了通过本发明的方法取得的在Si3N4和SiC组件之间的强力连接。在耐腐蚀方面，该接头优于硅接头，如在升高的温度下的强碱溶液中的腐蚀测试所示(30重量％NaOH在220℃下腐蚀160小时)。从布斯特公司(Boostec SA)获得参比样品(基于硅的SiC-无氮化)。样品由用受专利保护的硅合金接头钎焊的两致密碳化硅板组成。同时把参比样品和发明样品置于碱介质的侵蚀之下(30重量％NaOH在220℃下腐蚀160小时)。具有基于硅的标准接头的样品SiC块完全分离，接头材料溶解。相反，通过根据本发明的方法制备的接头连接的SiC样品仍然保持接合状态，接头可看出一些腐蚀，但接头整体上仍然是完整的。这显示于图4和5的数码光学照片图像中。图4是根据本发明的方法处理的样品的图像。(在图4所示的盘中，Si3N4接头在该盘的中间并接合两半圆。)图5是图4所示的组件在30重量％NaOH中于220℃进行160小时的腐蚀测试之后的图片。可看到接头有些腐蚀(水平线)，但接头仍然是完整的。
为了提供良好的氮化效果，同时避免损失接头的任何区域，可使用下述的温度分布：在Ar环境中烧制到最高达1380℃，然后转换到N2气体中，无温度保持。改变到N2环境中以后，以低的速率如20℃/小时继续加热到最高达1500℃，然后最终在1580℃下保持2小时。光学图像表明，接头具有与起始硅接头相同的形状。因此，看来在这种烧制条件下，接头没有损失。
有趣的是，根据本发明制备的Si3N4接头比市售的氮化硅结构具有更好的化学耐久性。图6和7是市售的氮化硅盘在进行与图4和5所示的接头相同的测试之前和之后的光学照片。本体氮化硅盘的结构完整性被测试显著损坏。
许多类型的有用的制品可用本文所述的方法来制备，包括用于实施各种类型的化学或物理过程的坩锅、换热器和容器。所述方法特别适于和预期用于形成流动反应器或在流动反应器中使用的模块，特别是用于需要或特别受益于高传热速率和极高化学耐久性的反应的那些。
本发明所揭示的方法及其生产的装置通常可用来进行任何工艺，所述工艺包括在微型结构中对流体或流体混合物，包括多相流体混合物——包括还含有固体的流体或流体混合物，包括多相流体混合物——进行混合、分离、萃取、结晶、沉淀或其他的工艺过程。所述加工可以包括物理加工、化学反应、生物化学加工或者任意其他形式的加工过程，所述化学反应被定义为导致有机物、无机物或者有机物和无机物都发生相互转化的过程。以下列出了可以通过所揭示的方法和/或装置进行的反应的非限制性例子：氧化；还原；取代；消除；加成；配体交换；金属交换；以及离子交换。更具体地，以下列出了可以通过所揭示的方法和/或装置进行的反应的任意非限制性例子：聚合；烷基化；脱烷基化；硝化；过氧化；磺化氧化；环氧化；氨氧化；氢化；脱氢；有机金属反应；贵金属化学/均相催化剂反应；羰基化；硫羰基化；烷氧基化；卤化；脱氢卤化；脱卤化；加氢甲酰化；羧化；脱羧；胺化；芳基化；肽偶联；醇醛缩合；环化缩合；脱氢环化；酯化；酰胺化；杂环合成；脱水；醇解；水解；氨解；醚化；酶合成；缩酮化(ketalization)；皂化；异构化；季铵化；甲酰化；相转移反应；甲硅烷化；腈合成；磷酸化；臭氧分解；叠氮化物化学；复分解；氢化硅烷化；偶联反应；以及酶反应。
应当指出，本文所用的诸如“优选”、“常用”和“通常”之类的词语不是用来限制本发明要求保护的范围，也不表示某些特征对本发明要求保护的结构或者功能来说是重要的、关键的或者甚至是必不可少的。相反地，这些术语仅仅用来表示本发明实施方式的特定方面，或者强调可以或者不可以用于本发明特定实施方式的替代的或附加的特征。
以上结合具体实施方式详细描述了本发明的主题内容，显而易见的是，在不背离所附权利要求书限定的本发明范围的前提下可以有一些改良和变化。更具体的，尽管本发明的一些方面在本文中被认为是优选的或者特别有益的，但应考虑到本发明不一定限于这些方面。
应注意，以下权利要求书中的一项或多项权利要求使用术语“其特征在于”作为过渡语。出于限定本发明的目的，应当指出，在权利要求中用该术语作为开放式过渡短语来引出对一系列结构特征的描述，应当对其作出与更常用的开放式引导语“包括”类似的解释。

Claims (13)

1.一种用于在形成的或成形的至少第一和第二陶瓷结构之间形成改善的密封接头的方法，所述方法包括：
a)提供至少第一和第二陶瓷结构，所述第一和第二陶瓷结构通过在它们之间的接头接合在一起，该接头是硅或硅合金，该接头包括暴露部分；
b)在所述接头的所述暴露部分，把所述接头的硅或硅合金转化成氮化硅，
其中，把所述接头的至少一部分的硅或硅合金转化成氮化硅的步骤包括，于惰性气氛中把所述至少第一和第二陶瓷结构和所述接头加热到1300-1450℃的温度范围中，然后把惰性气氛转换成反应性气氛；以及
转换到反应性气氛之后，把所述第一和第二陶瓷结构和所述接头的温度升高到1500-1600℃的温度范围。
2.如权利要求1所述的方法，其特征在于，提供至少第一和第二陶瓷结构且在它们之间具有接头的步骤还包括，用包含硅和硅合金中的一种或更多种的钎焊材料把所述第一和第二陶瓷结构钎焊在一起。
3.如权利要求1所述的方法，其特征在于，提供至少第一和第二陶瓷结构且在它们之间具有接头的步骤还包括，在生坯状态时，以待用于接合所述第一和第二陶瓷结构的构型把所述至少第一和第二结构堆叠在一起，然后一起烧制以所述构型堆叠的所述结构。
4.如权利要求3所述的方法，其特征在于，提供至少第一和第二陶瓷结构且在它们之间具有接头的步骤还包括，把所述第一和第二结构钎焊在一起，而在烧结之后不进行任何研磨或加工。
5.如权利要求3所述的方法，其特征在于，提供至少第一和第二陶瓷结构且在它们之间具有接头的步骤还包括，在烧结之后和钎焊之前研磨或加工。
6.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述至少第一和第二陶瓷结构是烧结的含碳化硅的陶瓷结构。
7.如权利要求1所述的方法，其特征在于，把所述接头的至少一部分的硅或硅合金转化成氮化硅的步骤包括，在增压惰性气氛中加热所述至少第一和第二陶瓷结构和所述接头。
8.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述反应性气氛包括不同气体的混合物。
9.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述方法还包括，在转换到反应性气氛之后，把所述第一和第二陶瓷结构和所述接头在1300-1450℃的温度范围中保持1-4小时范围的保持时段。
10.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述方法还包括，转换到反应性气氛之后，把所述第一和第二陶瓷结构和所述接头的温度升高到大于所述接头的一种或更多种硅和硅合金的熔点的温度。
11.如权利要求1所述的方法，其特征在于，把所述接头的至少一部分的硅或硅合金转化成氮化硅的步骤包括，于惰性气氛中把所述至少第一和第二陶瓷结构和所述接头加热到1300-1450℃的温度范围中，然后把惰性气氛转换成反应性气氛，所述反应性气氛包括氮气或氮气和氢气。
12.一种根据权利要求1-11中任一项所述的方法制备的制品。
13.一种包括如权利要求12所述的制品的一种或更多种实例的流动反应器。
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