CN104122860B - 一种制备单分散颗粒物的系统及方法 - Google Patents

Abstract

一种制备单分散颗粒物的系统及方法，具体说涉及一种利用高速碰撞使团聚颗粒物发生解聚弥散并进行粒径分级的装置和方法。该系统含有颗粒发生器、弥散喷嘴、粒径切割器和测控装置；所述颗粒发生器包括密封外壳，以及设置在密封外壳内的储料筒、碰撞管和振动器；储料筒安装于固定架上，内部装有搅拌电机和搅拌针。制备单分散颗粒物的方法包括原料的预处理、参数选取和解聚分级三部分。本发明的装置和方法可获得粒径分布接近单分散特性的颗粒物，并可控制生成均匀连续的含颗粒气流，广泛应用于能源、环保、化工、冶金、制药、生物等领域的科研和生产实践。

Description

一种制备单分散颗粒物的系统及方法

技术领域

本发明涉及一种制备单分散颗粒物的装置及方法，具体说是一种利用高速碰撞使团聚颗粒物发生解聚弥散并进行粒径分级的装置和方法，可以制备粒径分布具有单分散特性的颗粒物，并可控制生成均匀连续的含颗粒气流。

背景技术

颗粒物因其广泛存在而受到工程界和科学界长期而密切的关注。而含颗粒气流，或称固体颗粒物气溶胶，其精确可控的制备、发生装置和方法是开展相应研究的基础，尤其是产生单分散颗粒物及其含颗粒气流的装置和方法，更是实现定量研究的重要条件。当前国际上含颗粒气流的发生装置，主要有流化床式、链条喷嘴式、刮板卷吸式、刷式等形式。这些现有方法的适用范围有限，颗粒的质量流量或弥散效果不同程度会受到载气气流条件影响，不易获得长时间稳定的颗粒质量流量，更难以准确计量含颗粒气流的浓度。特别是由于颗粒间普遍存在微观相互作用力使不同粒径的颗粒团聚在一起难以分离，由此产生的含颗粒气流难以达到均匀、单分散特性，极大限制了相应的研究和应用。解决上述问题已经成为广泛而迫切的需求。

发明内容

针对上述现有技术中存在的问题，本发明提供一种制备单分散颗粒物的装置及方法；具体来说，该装置和方法基于碰撞解聚机理，利用刚性碰撞作用力远大于颗粒间作用力并产生高加速度的特点，破坏颗粒的团聚结构从而使其发生解聚，并在高速高频碰撞中将颗粒均匀对称地弥散到周围气相中去。以此产生稳定均匀的含颗粒气流，进而通过粒径切割获得单分散颗粒物。该装置及方法可以满足能源、环保、化工、冶金、制药、生物等领域的基础研究和工业应用。

本发明的技术方案如下：

一种制备单分散颗粒物的系统，其特征在于：该系统含有颗粒发生器、弥散喷嘴、粒径切割器和测控装置；所述颗粒发生器包括密封外壳，以及设置在密封外壳内的储料筒、碰撞管和振动器；储料筒安装于固定架上，内部装有搅拌电机和搅拌针；

所述弥散喷嘴安装在密封外壳的底部；所述的碰撞管的一端与储料筒的底部连接，碰撞管的末端插入弥散喷嘴内并与弥散喷嘴保持同心；所述振动器安装在固定架上，并与碰撞管相连；在密封外壳的顶部装有载气入口，密封外壳通过支撑杆安装在底座上；

所述测控装置包括颗粒控制器，以及通过信号线与颗粒控制器相连的质量流量控制器、脉冲发生器和称重传感器；所述的搅拌电机和振动器分别通过信号线连接至颗粒控制器和脉冲发生器；所述称重传感器安装在支撑杆和底座之间；所述质量流量控制器通过气体管路连接至载气入口，弥散喷嘴的出口经过三通阀连接至粒径切割器入口。

上述技术方案中，所述振动器采用压电陶瓷式或电磁式振动器。所述碰撞管的内径d_c范围为0.1～20.0mm。所述弥散碰嘴采用拉瓦尔喷嘴，其入口中心角α为20°～120°，出口中心角β为0°～90°，喉部直径范围为碰撞管外径d_co的2～50倍，碰撞管插入弥散喷嘴的长度L_ci的范围为0～(L₁+L₂+0.5L₃)，其中L₁为弥散喷嘴入口段长度，L₂为弥散喷嘴喉部长度，L₃为弥散喷嘴出口段长度。所述粒径切割器采用低压撞击器或旋风分离器，且呈单级或多级布置；各级粒径切割器的切割粒径沿气流方向降序排列。

本发明所述颗粒控制器包括中央处理单元，以及与其连接的模数转换单元、数模转换单元、串口通讯单元、脉宽调制单元、显示单元和按键输入单元；颗粒控制器的模数转换单元分别通过信号线与质量流量控制器和称重传感器连接，数模转换单元通过控制线路与质量流量控制器相连；颗粒控制器的串口通讯单元和脉宽调制单元通过控制线路分别与脉冲发生器和搅拌电机连接。

本发明提供的一种单分散颗粒物制备方法，其特征在于该方法包含如下步骤：

1)预处理：对颗粒原料依次进行干燥和初次筛分，然后基于等效体积直径进行粒度测试，记录粒径分布的最频值d_pf和最大粒径d_pmax；

2)参数选取：以d_pf的2～100倍选取碰撞管内径d_c，并确保d_c>d_pmax；按式(1)和式(2)分别计算碰撞管在共振基频及倍频条件下的颗粒碰撞次数N_c和最大碰撞加速度a_cmax：

$N_c=f_{r,x}\sqrt{\frac{8L_w}{g}}---\left(1\right)$

$a_{c\max }={\left[\sqrt{16000}\frac{f_{r,x}^3{L}_w^3{\mathrm{\π}}^2}{{\mathrm{\ρ}}_p}\left(\frac{E_w{E}_p}{E_w+E_p}\right)\right]}^{\frac{2}{5}}{d}_{\mathrm{pf}}^{-1}---\left(2\right)$

式中，g为重力加速度，单位m/s²；f_r,x为振动器振动频率，单位Hz，下标x表示共振基频的倍频数；L_w为碰撞管长度，单位m；ρ_p为颗粒密度，单位kg/m³；E_w和E_p分别为碰撞管和颗粒的弹性模量，单位Pa，d_pf为颗粒的粒径分布的最频值，单位m；

在满足碰撞管振幅A_x>d_c的前提下，选取最大N_c和a_cmax所对应的f_r,x作为振动器工作频率，振动器驱动电压U_r范围为0<U_r≦240V；

3)解聚分级：首先切换三通阀使弥散喷嘴出口直通大气，将预处理后的颗粒物装入储料桶并开启质量流量控制器使载气流入颗粒发生器；然后启动颗粒发生器进行预振，使颗粒物从储料桶内连续下落，使其在碰撞管中发生解聚，并在弥散喷嘴中与载气均匀混合，预振10～60s后，切换三通阀使弥散喷嘴出口连接至粒径切割器，颗粒在粒径切割器中被分离和收集；将粒径切割器中收集的颗粒物再次放入储料桶进行重复处理，直至收集的颗粒粒径满足单分散特性要求。

本发明所述方法中，其特征还在于：所述振动器的工作频率为1～15000Hz。所述载气采用干燥空气或惰性气体，载气流量满足使生成的含颗粒气流中颗粒数浓度小于(5d_p)^-3/m³。

与现有技术相比，本发明具有如下优点：①基于物理碰撞方式使团聚颗粒发生解聚，不改变颗粒的结构和化学成分，可获得单一结构真实粒径的颗粒。②通过高频振动方式将颗粒弥散到气相，可得到均匀弥散的含颗粒气流。③颗粒的质量流量不受载气流量的影响，特别适用于要求颗粒质量流量稳定而载气流量小、或载气流量变化的情况。④适用的颗粒种类、可调质量流量范围广泛。特别适用于低于0.1g/min的微量颗粒发生应用。⑤通过迭代处理，可获得粒径分布接近单分散的颗粒物及其含颗粒气流。⑥结构密封，适用于低压或高压环境中。可以满足能源、环保、化工、冶金、制药、生物等领域的基础研究和工业应用。

附图说明

图1为本发明系统的结构原理示意图。

图中：1-质量流量控制器；2-颗粒控制器；3-脉冲发生器；4-底座；5-称重传感器；6-支撑杆；7-弥散喷嘴；8-振动器；9-碰撞管；10-搅拌针；11-储料筒；12-固定架；13-搅拌电机；14-密封外壳；15-载气入口；16-粒径切割器入口；17-粒径切割器；18-排气口；19-三通阀。

图2为本发明提供的单分散颗粒物制备方法流程图。

图3为本发明中所述弥散喷嘴的结构示意图。

图中：L₁-入口段长度，L₂-喉部长度，L₃-出口段长度，L_ci-碰撞管插入长度，D₂-喉部直径，d_co-碰撞管外径，α-入口中心角，β-出口中心角。

图4为本发明中所述颗粒控制器的结构示意图。

具体实施方式

下面结合附图对本发明的原理、结构，及其工作过程作进一步的说明。

本发明所述的一种制备单分散颗粒物的系统及方法，主要适用于固体无粘颗粒，通过高速弹性碰撞使颗粒物发生解聚并与载气充分混合，进而通过粒径切割器分离出粒径分布接近单分散特性的颗粒物质，本发明制备单分散颗粒物系统的结构原理如图1所示。

本发明所述系统含有颗粒发生器、弥散喷嘴7、粒径切割器17和测控装置；所述颗粒发生器包括密封外壳14，以及设置在密封外壳内的储料筒11、碰撞管9和振动器8；储料筒安装于固定架12上，内部装有搅拌电机13和搅拌针10；所述弥散喷嘴安装在密封外壳的底部；所述的碰撞管的一端与储料筒的底部连接，碰撞管的末端插入弥散喷嘴内并与弥散喷嘴保持同心；所述振动器安装在固定架上，并与碰撞管相连；在密封外壳的顶部装有载气入15，密封外壳的底部通过支撑杆6安装在底座4上；所述测控装置包括颗粒控制器2，以及通过信号线与颗粒控制器相连的质量流量控制器1、脉冲发生器3和称重传感器5；所述的搅拌电机和振动器分别通过信号线连接至颗粒控制器和脉冲发生器；所述称重传感器安装在支撑杆和底座之间；质量流量控制器通过气体管连接至颗粒发生器入口；弥散喷嘴的出口经过三通阀19连接至粒径切割器入口16。

该系统中，所述振动器应能驱动碰撞管做连续稳定的往复振动，可采用压电陶瓷式或电磁式振动器。根据颗粒的密度和表面粘性不同，以d_pf的2～100倍选取碰撞管内径d_c，碰撞管的内径范围为0.1～20.0mm。

为确保碰撞管弹射出的颗粒与载气气流充分混合，并减少颗粒在气流中的沉积和二次团聚，在碰撞管出口处设置弥散碰嘴7。弥散碰嘴采用拉瓦尔喷嘴或截断拉瓦尔喷嘴，为实现最优化的颗粒弥散效果，其入口中心角α为20°～120°，出口中心角β为0°～90°，喉部直径范围为碰撞管外径d_co的2～50倍，碰撞管插入弥散喷嘴的长度L_ci为0～(L₁+L₂+0.5L₃)，其中L₁为弥散喷嘴入口段长度，L₂为弥散喷嘴喉部长度，L₃为弥散喷嘴出口段长度(如图3所示)。

所述粒径切割器采用低压撞击器或旋风分离器，且呈多级布置，各级粒径切割器的切割粒径沿气流方向降序排列。

所述颗粒控制器2包括中央处理单元，以及与其连接的模数转换单元、数模转换单元、串口通讯单元、脉宽调制单元、显示单元和按键输入单元；颗粒控制器的模数转换单元分别通过信号线与质量流量控制器1和称重传感器5连接，数模转换单元通过控制线路与质量流量控制器相连；颗粒控制器的串口通讯单元和脉宽调制单元通过控制线路分别与脉冲发生器3和搅拌电机13连接。颗粒控制器通过模数转换单元采集质量流量控制器和称重传感器的信号，并通过数模转换单元控制质量流量控制器的流量，通过串口通讯单元控制脉冲发生器的输出频率，通过脉宽调制单元控制搅拌电机转速。

本发明提供的制备单分散颗粒物方法具体包含如下步骤：

1)预处理

通过预处理获得干燥、粒径较均匀并在最终单分散粒径期望值附近分布的颗粒物，具体方法为：首先将颗粒原料进行破碎、研磨，获得大量粒径不一的颗粒物。然后进行干燥处理，对干燥后的颗粒物进行初次筛分，可采用机械振筛等方式，通过不同目数筛网的组合减小颗粒物的粒径分布范围并使之接近最终单分散粒径期望值。将筛分后的颗粒物保存在室温条件、相对湿度低于20％的干燥箱中待用。

基于等效体积直径对待用的颗粒物进行粒度测试，可采用马尔文激光粒度测试仪，获得粒径-数量分布曲线，记录粒径分布的最频值d_pf和最大粒径d_pmax。

2)参数选取

针对单分散粒径期望值选取合适的运行参数和工况，包括碰撞管内径、振动器工作频率和驱动电压。具体方法为：首先以d_pf的2～100倍选取碰撞管内径d_c，并确保d_c>d_pmax。安装好碰撞管后，设定脉冲发生器从1Hz开始递增扫频，分别测量碰撞管在频率f_r,x下的最大振幅A_x，其中x＝1,2,3,…表示共振基频的倍频数。随后根据下式估算粒径分布的最频值d_pf颗粒在下落过程中的碰撞次数N_c和最大碰撞加速度a_cmax：

$N_c=f_{r,x}\sqrt{\frac{8L_w}{g}}---\left(1\right)$

$a_{c\max }={\left[\sqrt{16000}\frac{f_{r,x}^3{L}_w^3{\mathrm{\&pi;}}^2}{{\mathrm{\&rho;}}_p}\left(\frac{E_w{E}_p}{E_w+E_p}\right)\right]}^{\frac{2}{5}}{d}_{\mathrm{pf}}^{-1}---\left(2\right)$

式中，g为重力加速度(m/s²)，f_r,x为振动器振动频率(Hz)，L_w为碰撞管长度(m)，ρ_p为颗粒密度(kg/m³)，E_w和E_p分别为碰撞管和颗粒的弹性模量(Pa)，d_pf为颗粒的粒径分布的最频值(m)。

在满足A_x>2d_c的前提下，选取获得最大N_c和a_cmax时的f_r,x作为最优振动器工作频率，其范围为1～15000Hz。

然后选取振动器驱动电压U。以碰撞管不与弥散喷嘴内壁面接触为原则确定最大驱动电压U_max。在0～U_max之间调节驱动电压以改变颗粒发生器的颗粒质量流率。根据选用不同的压电陶瓷式振动器或电磁式振动器，振动器驱动电压U_r范围为0<U_r≦240V。

为确定载气流量范围，需标定颗粒的质量流量与振动器驱动电压的关系。标定方法为：在最优振动器工作频率f_r,x条件下，从0V开始逐渐升高驱动电压，以碰撞管末端不与弥散通道内壁面接触为原则确定驱动电压的上限。标定时，对于空气动力学直径大于等于50μm的颗粒，直接在颗粒发生器的弥散通道出口处放置收集瓶，通过天平的连续测量，可获得实时的颗粒质量流量。对于空气动力学直径小于50μm的颗粒，应采用滤筒过滤方式收集弥散通道出口处的颗粒，再通过对过滤筒的称量来标定颗粒质量流量。

3)解聚分级

首先切换三通阀使弥散喷嘴出口直通大气，将预处理后的颗粒物装入储料桶并开启质量流量控制器使载气流入颗粒发生器。为使颗粒发生器进入稳定工作状态，需先对颗粒原料进行预振处理，预振的驱动电压一般取U_r，时间为10～60s。通过预振提高颗粒物的堆积密度，使储料筒内的颗粒物质在长时间的振动工作状态中保持分布均匀状态，有利于提高颗粒质量流量的稳定性。

预振后继续保持运行状态，使得颗粒物从储料桶内连续下落、在碰撞管中发生解聚。碰撞管内的初始颗粒物由于空间密度高而相互紧邻，在最初进入碰撞管的过程中帖附壁面而运动。颗粒在重力和壁面作用力下沿碰撞管向下游加速运动，颗粒的空间密度不断降低从而在与碰撞管内壁面的相对运动中发生多次高速碰撞。在液桥力或表面力等作用下发生团聚的颗粒物质，在受到碰撞管内壁面的多次高速碰撞后发生分离，最终表现为相互独立、分离的状态。

解聚后的颗粒物质加速下落并最终被碰撞管高速弹射到周围气相中，在弥散喷嘴中与载气均匀混合。颗粒即将离开碰撞管时，由于颗粒沿碰撞管轴向的运动速度远小于碰撞管的径向振动速度，因此颗粒离开碰撞管时受到壁面撞击均匀对称地射向周围环境。

所述载气采用干燥空气或惰性气体，为减少弥散的颗粒在气流中发生二次团聚，载气流量应满足使生成的含颗粒气流中颗粒数浓度小于(5d_p)^-3/m³。

切换三通阀使弥散喷嘴出口连接至粒径切割器，不同空气动力学直径范围的颗粒分别被分离和收集，剩余未被分离的含颗粒气流通过排气口排空。制备装置连续运行直到耗尽储料桶内的颗粒物。最后将粒径切割器中收集的颗粒物再次放入储料桶，启动制备装置进行重复处理，重复使用的次数越多，收集到的颗粒粒径越接近单分散特性，直到粒径切割器中收集的颗粒粒径满足单分散特性要求。

实施例1：

储料筒选择直径20mm的玻璃管。搅拌电机转速设定为50rpm。碰撞管选择外径0.6mm、内径0.4mm，长100mm的不锈钢管。振动器选择直径50mm的压电陶瓷片，工作频率设定为362Hz，驱动电压范围为35～65V。

颗粒物质选用d₅₀＝8.5μm的Al₂O₃颗粒，通过105℃下2h的鼓风干燥处理后装入储料筒密封。载气流量选择50sccm。

在上述条件下，采用滤筒过滤法收集弥散喷嘴出口的颗粒并记录时间，通过称量标定颗粒的质量流量。结果为：驱动电压35V时颗粒质量流量为0.039g/min，驱动电压50V时颗粒质量流量为0.086g/min，驱动电压65V时颗粒质量流量为0.107g/min。

调节三通阀，使弥散喷嘴出口气流连接至粒径切割器入口。采用2级串联的小型旋风分离式粒径切割器，第一级切割器d₅₀＝12μm，第二级切割器d₅₀＝6μm，设定载气流量为2000sccm，在驱动电压65V条件下连续运行1h后，分别收集两级切割器中的颗粒并称重，其中第一级收集的颗粒质量为352mg，第二级收集的颗粒质量为5470mg。

上述对本发明所做详细描述和图示，仅作为本发明的应用案例，而不应视为是对本发明的限制。本发明的思想和范围应当由所附权利要求书中的内容来限定。

Claims (9)

1.一种制备单分散颗粒物的系统，其特征在于：该系统含有颗粒发生器、弥散喷嘴(7)、粒径切割器(17)和测控装置；所述颗粒发生器包括密封外壳(14)，以及设置在密封外壳内的储料筒(11)、碰撞管(9)和振动器(8)；储料筒安装于固定架(12)上，内部装有搅拌电机(13)和搅拌针(10)；

所述弥散喷嘴(7)安装在密封外壳的底部；所述的碰撞管(9)的一端与储料筒的底部连接，碰撞管的末端插入弥散喷嘴内并与弥散喷嘴保持同心；所述振动器(8)安装在固定架上，并与碰撞管相连；在密封外壳的顶部装有载气入口(15)，密封外壳通过支撑杆(6)安装在底座(4)上；

所述测控装置包括颗粒控制器(2)，以及通过信号线与颗粒控制器相连的质量流量控制器(1)、脉冲发生器(3)和称重传感器(5)；所述的搅拌电机和振动器分别通过信号线连接至颗粒控制器(2)和脉冲发生器(3)；所述称重传感器安装在支撑杆和底座之间；所述质量流量控制器通过气体管路连接至载气入口，弥散喷嘴的出口经过三通阀(19)连接至粒径切割器入口(16)。

2.根据权利要求1所述的一种制备单分散颗粒物的系统，其特征在于：所述振动器采用压电陶瓷式或电磁式振动器。

3.根据权利要求1所述的一种制备单分散颗粒物的系统，其特征在于：所述碰撞管的内径d_c范围为0.1～20.0mm。

4.根据权利要求1所述的一种制备单分散颗粒物的系统，其特征在于：所述弥散碰嘴采用拉瓦尔喷嘴，其入口中心角α为20°～120°，出口中心角β为0°～90°，喉部直径范围为碰撞管外径d_co的2～50倍，碰撞管插入弥散喷嘴的长度L_ci的范围为0～(L₁+L₂+0.5L₃)，其中L₁为弥散喷嘴入口段长度，L₂为弥散喷嘴喉部长度，L₃为弥散喷嘴出口段长度。

5.根据权利要求1所述的一种制备单分散颗粒物的系统，其特征在于：所述粒径切割器采用低压撞击器或旋风分离器，且呈单级或多级布置；各级粒径切割器的切割粒径沿气流方向降序排列。

6.根据权利要求1所述的一种制备单分散颗粒物的系统，其特征在于：所述颗粒控制器(2)包括中央处理单元，以及与其连接的模数转换单元、数模转换单元、串口通讯单元、脉宽调制单元、显示单元和按键输入单元；颗粒控制器的模数转换单元分别通过信号线与质量流量控制器(1)和称重传感器(5)连接，数模转换单元通过控制线路与质量流量控制器相连；颗粒控制器的串口通讯单元和脉宽调制单元通过控制线路分别与脉冲发生器(3)和搅拌电机(13)连接。

7.一种采用如权利要求1所述系统的单分散颗粒物制备方法，其特征在于该方法包含如下步骤：

1)预处理：对颗粒原料依次进行干燥和初次筛分，然后基于等效体积直径进行粒度测试，记录粒径分布的最频值d_pf和最大粒径d_pmax；

2)参数选取：以d_pf的2～100倍选取碰撞管内径d_c，并确保d_c>d_pmax；按式(1)和式(2)分别计算碰撞管在共振基频及倍频条件下的颗粒碰撞次数N_c和最大碰撞加速度a_cmax：

$N_c=f_{r,x}\sqrt{\frac{8L_w}{g}}---\left(1\right)$

$a_{c\max }={\left[\sqrt{16000}\frac{f_{r,x}^3{L}_w^3{\mathrm{\&pi;}}^2}{{\mathrm{\&rho;}}_p}\left(\frac{E_w{E}_p}{E_w+E_p}\right)\right]}^{\frac{2}{5}}{d}_{\mathrm{pf}}^{-1}---\left(2\right)$

式中，g为重力加速度，单位m/s²；f_r,x为振动器振动频率，单位Hz，下标x表示共振基频的倍频数；L_w为碰撞管长度，单位m；ρ_p为颗粒密度，单位kg/m³；E_w和E_p分别为碰撞管和颗粒的弹性模量，单位Pa，d_pf为颗粒的粒径分布的最频值，单位m；

在满足碰撞管振幅A_x>d_c的前提下，选取最大N_c和a_cmax所对应的f_r,x作为振动器工作频率，振动器驱动电压U_r范围为0<U_r≦240V；

3)解聚分级：首先切换三通阀使弥散喷嘴出口直通大气，将预处理后的颗粒物装入储料桶并开启质量流量控制器使载气流入颗粒发生器；然后启动颗粒发生器进行预振，使颗粒物从储料桶内连续下落，使其在碰撞管中发生解聚，并在弥散喷嘴中与载气均匀混合，预振10～60s后，切换三通阀使弥散喷嘴出口连接至粒径切割器，颗粒在粒径切割器中被分离和收集；将粒径切割器中收集的颗粒物再次放入储料桶进行重复处理，直至收集的颗粒粒径满足单分散特性要求。

8.根据权利要求7所述的一种单分散颗粒物制备方法，其特征在于：所述振动器工作频率的范围为1～15000Hz。

9.根据权利要求7所述的一种单分散颗粒物制备方法，其特征在于：所述载气采用干燥空气或惰性气体，载气流量满足使生成的含颗粒气流中颗粒数浓度小于(5d_p)^-3/m³。