CN104064791B - 一种微生物燃料电池生物电催化逆转化反应器以及烟气co2的净化方法和co2生物合成燃料的制备方法 - Google Patents

一种微生物燃料电池生物电催化逆转化反应器以及烟气co2的净化方法和co2生物合成燃料的制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种微生物燃料电池生物电催化逆转化反应器以及烟气CO2的净化方法和CO2生物合成燃料的制备方法。该反应器包括壳体，所述壳体上端开有出气口和两个连接口，所述壳体下端开有进气口，所述壳体的一侧开有出水口和进水口，所述壳体内安装有电极，所述电极的阳极和阴极通过所述两个连接口连接，所述壳体内充满培养基混合液。该反应器在吸收烟气CO2的同时将CO2转化高附加值的生物合成燃料。

Description

一种微生物燃料电池生物电催化逆转化反应器以及烟气CO2的 净化方法和CO2生物合成燃料的制备方法
技术领域
本发明属于工业废气处理与控制技术领域，具体涉及一种微生物燃料电池生物电催化逆转化反应器以及烟气CO2的净化方法和CO2生物合成燃料的制备方法。
背景技术
随着经济建设、社会发展、国防建设和工业生产等方面的迅速发展，各途径产生的烟气急剧增加。由于烟气的排放量大，温度较高，携带粉尘多，含湿量大，含有腐蚀性气体，并含有重金属等其他污染物，这些特点导致烟气处理非常困难。而日益限制的石油价格波动以及供应短缺促使代替燃料资源的急需。与国外发达国家相比，我国烟气环保工作尚处于以治理“三废”为内容、达标排放为目标、综合治理为手段的阶段。烟气中排放大量的CO2是导致温室效应的主要原因，SO2产生酸雨以及NOx导致的种种污染是我们面临的严重问题。对于SO2排放量的控制刚刚起步，NOx、挥发性有机物及二噁英、重金属和CO2减排与控制还未进行。
降低大气中CO2浓度的方法中，较为受关注的有CO2的捕集、运输和埋存三个环节的系统技术(CCS)；但此技术需要额外的能量消耗，同时安全性和对生态的破坏也使得其大战受到挑战。目前研究的最多的CO2还原的方法主要有热化学还原、电化学还原、生物还原和光催化还原等等。热化学还原需要高温高压，而且在还原的过程中还会产生CO2。电化学还原法在常温常压下便能获得较好的转化率，是当前研究得较多的方法，但是电化学还原较高活性及良好转化率的电极材料，耗材耗能大。光催化还原是CO2转化和利用的创新技术，利用太阳能激发半导体光催化材料产生光生电子空穴，以诱发氧化还原反应，将CO2和H2O合成碳氢燃料。该方法虽然环保节能，但是产率较低，速度较慢。微生物法固定CO2实质上是微生物中的某些酶在生物体内一系列的催化反应，但微生物固定CO2有一些瓶颈问题，如细胞生长速度慢、密度低，可用的菌种资源有限，催化氧化过程需要还原性辅酶参与。酶法固定CO2存在酶种类少、途径单一、转化效率低等缺点。
微生物燃料电池(Microbial fuel cell,MFC)是利用微生物氧化还原反应中产生的电子，通过电子传递链传递到燃料电池的电极上，从而产生电流，是一个将生物化学能转化为电能的过程。利用微生物燃料电池可以在处理污染物的同时产生电能或产生所需要的生物燃料和化学品。在MRC的微生物电化学催化环境下，原来的环境污染物再次成为资源，通过微生物电合成过程，形成新的生物化学产品。MFC的微生物电合成是将微生物细胞作为生物合成反应的催化剂进行应用。因此，微生物群落可以提供电流或在微弱电流驱动下，促进和支持生物化学品或生物燃料的产生。其氧化还原反应的例子有：CO2合成醋酸、延胡索酸转化为琥珀酸以及葡萄糖发酵增产谷氨酸和甘油转化为乙醇等。由于在转化过程中，MFC具有能量转化率高、燃料多样化、操作条件温和、安全无污染等优点，同时使得原来的环境污染物变为资源，为国家走可持续发展道路提供巨大推动而得到广泛的关注。但是现有技术中，没有关于MFC处理烟气CO2的报道。
发明内容
本发明的目的是为解决上述问题而提供了一种烟气多污染物MFC反应器电生物催化逆转化反应装置，在吸收烟气CO2的同时将CO2转化高附加值的生物合成燃料。
本发明所采用的技术方案是：
一种微生物燃料电池生物电催化逆转化反应器，包括壳体，所述壳体上端开有出气口和两个连接口，所述壳体下端开有进气口，所述壳体的一侧开有出水口和进水口，所述壳体内安装有电极，所述电极的阳极和阴极通过所述两个连接口连接，所述壳体内充满培养基混合液。
进一步地，所述电极的阳极和阴极之间安装有膜材料。
优选地，所述膜材料为碳纤维质子交换膜。
优选地，所述电极的阳极和阴极为卷筒式。
进一步地，所述电极的阳极和阴极为纳米管阵列多孔改性碳电极，所述纳米管阵列多孔改性碳电极具有生物亲和性。
进一步地，所述培养基混合液由菌种混合液和培养液组成。
更进一步地，所述菌种混合液为Clostridium菌液、Enterobacter菌液以及Rhodoferax菌液的混合液。
更进一步地，所述培养液的成分为：蔗糖20g/L,大豆蛋白粉10g/L,酵母膏4g/L,(NH4)2SO4 4g/L,K2HPO4 0.5g/L,FeSO4 0.025g/L,MgSO4 0.5g/L,MnCl2 0.4g/L,CaCl20.5g/L,L-半胱氨酸0.5g/L，刃天青2mg/L，所述培养液的pH值6～8。
优选地，所述壳体的材料为有机玻璃或者玻璃。
一种烟气CO2的净化方法和CO2生物合成燃料的制备方法，包括以下步骤：
(1)将培养基混合液接入到MFC生物电催化逆转化反应器的壳体内，菌种混合液和培养液的体积比为1∶1，电极浸泡在培养基混合液中，对所述电极施加0.2V～1V的直流电，保持温度为30℃～60℃；进行产氢启动，启动阶段每36小时更换一次培养基缓冲液，6天后每24小时更换一次培养基缓冲液，在壳体内换完基质后通入高纯氮气以保持厌氧环境；
(2)在产氢模式下向MFC生物电催化逆转化反应器内通入烟气CO2，烟气CO2停留1～6h，在反应器的电催化和生物催化的作用下还原CO2，完成对烟气CO2的净化；
(3)在MFC生物电催化逆转化反应器中，以Clostridium、Enterobacter以及Rhodoferax为CO2生物合成燃料的生成菌，并解析所述微生物燃料电池生物电催化逆转化反应器烟气生物电催化逆向转化反应过程物质流、能量流和生物信息的传动机理，使CO2生物合成燃料生成菌与MFC生物电催化逆转化反应器充分耦合，得到CO2生物合成燃料。CO2生物合成燃料生成菌与MFC生物电催化逆转化反应器耦合的原理公式为：
Moorella sp.HUC22-1 2CO2+6H2→CH3CH2OH+3H2O
Acetobacterium kivui 6CO+6H2→2CH3CH2OH+2CO2
Eubacterium limosum 2CO2+4H2→CH3COOH+2H2O。
本发明具有以下优点：
本发明利用生物电催化的方法，选择等离子体渗碳处理的生物亲和性好的纳米管阵列多孔改性碳卷式电极，其中阳极与阴极由修饰重建的碳纤维质子交换膜分开，使烟气被反应器充分吸收。附着在阳极上的微生物是本实验室分离纯化的高效产氢菌，其产H2作为CO2的还原剂，绿色无污染。系统反应速度快，对CO2有较强的净化效率，实验装置简单易操作，实验材料便宜易得。同时本发明提出的烟气MFC生物电催化净化CO2并合成生物燃料的方法系统结构简单，耗能低，绿色无污染，在降解烟气CO2的同时将CO2转化高附加值的生物合成燃料，对治理温室效应和开发新能源渠道有着重要的研究意义。
附图说明
图1为本发明实施例1提供的MFC生物电催化逆转化反应器的结构示意图；
图2为本发明实施例1提供的MFC生物电催化逆转化反应器中电极的结构示意图。
具体实施方式
下面结合附图和实施方式对本发明做进一步详细的说明。
实施例1
本实施例提供了一种微生物燃料电池生物电催化逆转化反应器，包括壳体1，壳体1的材料为有机玻璃，总长为11cm,内径为5cm，外径为5.8cm，壳体1上端的盖子直径为7.4cm。壳体1上端开有出气口2和两个连接口3，壳体1下端开有进气口4，壳体1的一侧开有出水口5和进水口6，出气口2、连接口3、进气口4、出水口5以及进水口6的直径为5mm。壳体1内安装有电极，电极的阳极6和阴极7通过两个连接口3连接.本实施例中电极的数量为两个。电极的阳极6和阴极7之间安装有膜材料8，膜材料8为修饰重建的碳纤维质子交换膜，使烟气CO2被反应器充分吸收。电极的阳极6和阴极7为卷筒式，电极的阳极6和阴极7采用等离子体渗碳处理的生物亲和性好的纳米管阵列多孔改性碳电极，所述纳米管阵列多孔改性碳电极具有生物亲和性。壳体1内充满培养基混合液。培养基混合液由菌种混合液和培养液组成。菌种混合液为Clostridium、Enterobacter以及Rhodoferax的菌种混合液。培养液的成分为：蔗糖20g/L,大豆蛋白粉10g/L,酵母膏4g/L,(NH4)2SO4 4g/L,K2HPO4 0.5g/L,FeSO40.025g/L,MgSO4 0.5g/L,MnCl2 0.4g/L,CaCl2 0.5g/L,L-半胱氨酸0.5g/L，刃天青2mg/L，培养液的pH值6～8。
利用该反应器可以对烟气CO2进行净化，还能制备CO2生物合成燃料，其具体步骤为：
包括以下步骤：
(1)将培养基混合液接入到MFC生物电催化逆转化反应器的壳体内，菌种混合液和培养液的体积比为1∶1，电极浸泡在培养基混合液中，对所述电极施加0.2V～1V的直流电，保持温度为30℃～60℃；进行产氢启动，启动阶段每36小时更换一次培养基缓冲液，6天后每24小时更换一次培养基缓冲液，在壳体内换完基质后通入高纯氮气以保持厌氧环境；
(2)在产氢模式下向MFC生物电催化逆转化反应器内通入烟气CO2，烟气CO2停留1～6h，在反应器的电催化和生物催化的作用下还原CO2，完成对烟气CO2的净化。烟气CO2的净化后其后续工作为：在反应器的出气口4进行分离纯化，进入原料气混合罐，混合后进入压缩机，压力达到6MPa时进入分液罐进行分液，再进入活性炭过滤器除杂质。气体进入膜分离器后变压提纯。
(3)在MFC生物电催化逆转化反应器中，以Clostridium、Enterobacter以及Rhodoferax为CO2生物合成燃料的生成菌，并解析所述微生物燃料电池生物电催化逆转化反应器烟气生物电催化逆向转化反应过程物质流、能量流和生物信息的传动机理，使CO2生物合成燃料生成菌与MFC生物电催化逆转化反应器充分耦合，得到CO2生物合成燃料。CO2生物合成燃料生成菌与MFC生物电催化逆转化反应器耦合的原理公式为：
Moorella sp.HUC22-1 2CO2+6H2→CH3CH2OH+3H2O
Acetobacterium kivui 6CO+6H2→2CH3CH2OH+2CO2
Eubacterium limosum 2CO2+4H2→CH3COOH+2H2O
某钢铁厂烧结烟气CO2平均含量65.5％，冷却预处理之后进气袋保存。
以体积比1∶1的高温土著的Clostridium菌液和培养液(成分为：蔗糖20g/L,大豆蛋白粉10g/L,酵母膏4g/L,(NH4)2SO4 4g/L,K2HPO4 0.5g/L,FeSO4 0.025g/L,MgSO4 0.5g/L,MnCl2 0.4g/L,CaCl2 0.5g/L,L-半胱氨酸0.5g/L，刃天青2mg/L，pH 6-8)的混合溶液接入壳体1内；接种后密闭壳体1，将反应器放入36℃的恒温水浴锅中，直接外加0.6V电压进行产氢启动，启动阶段每36小时更换一次培养基缓冲液，6d后每24小时更换一次培养基缓冲液，在壳体1内换完基质后通入高纯氮气以保持厌氧环境。
在产氢模式下通入钢铁厂烧结烟气CO2，停留时间3h，在电催化和生物催化的作用下还原CO2合成生物燃料。出气口4处分离纯化，进入原料气混合罐，混合后进入压缩机，压力达到6MPa时进入分液罐进行分液，再进入活性炭过滤器除杂质。气体进入膜分离器后变压提纯。
实施例2
某燃煤电厂烟气CO2平均含量16.6％，冷却预处理之后进气袋保存。
以体积比1∶1的高温土著的Clostridium菌液和培养液(成分为：蔗糖20g/L,大豆蛋白粉10g/L,酵母膏4g/L,(NH4)2SO4 4g/L,K2HPO4 0.5g/L,FeSO4 0.025g/L,MgSO4 0.5g/L,MnCl2 0.4g/L,CaCl2 0.5g/L,L-半胱氨酸0.5g/L，刃天青2mg/L，pH 6-8)的混合溶液接入壳体1内；接种后密闭壳体1，将反应器放入40℃的恒温水浴锅中，直接外加0.8V电压进行产氢启动，启动阶段每36小时更换一次培养基缓冲液，6d后每24小时更换一次培养基缓冲液，在壳体1内换完基质后通入高纯氮气以保持厌氧环境。
在产氢模式下通入发电厂烟气CO2，停留时间2h，在电催化和生物催化的作用下还原CO2合成生物燃料。出气口4处分离纯化，进入原料气混合罐，混合后进入压缩机，压力达到6MPa时进入分液罐进行分液，再进入活性炭过滤器除杂质。气体进入膜分离器后变压提纯。
实施例3
某热电厂烟气CO2平均含量38.7％，冷却预处理之后进气袋保存。
以体积比1∶1的高温土著的Clostridium菌液和培养液(成分为：蔗糖20g/L,大豆蛋白粉10g/L,酵母膏4g/L,(NH4)2SO4 4g/L,K2HPO4 0.5g/L,FeSO4 0.025g/L,MgSO4 0.5g/L,MnCl2 0.4g/L,CaCl2 0.5g/L,L-半胱氨酸0.5g/L，刃天青2mg/L，pH 6-8)的混合溶液接入壳体1内；接种后密闭壳体1，将反应器放入40℃的恒温水浴锅中，直接外加0.8V电压进行产氢启动，启动阶段每36小时更换一次培养基缓冲液，6d后每24小时更换一次培养基缓冲液，在壳体1内换完基质后通入高纯氮气以保持厌氧环境。
在产氢模式下通入发电厂烟气CO2，停留时间2h，在电催化和生物催化的作用下还原CO2合成生物燃料。出气口4处分离纯化，进入原料气混合罐，混合后进入压缩机，压力达到6MPa时进入分液罐进行分液，再进入活性炭过滤器除杂质。气体进入膜分离器后变压提纯。
本发明利用生物电催化的方法，选择等离子体渗碳处理的生物亲和性好的纳米管阵列多孔改性碳卷式电极，其中阳极6与阴极7由修饰重建的碳纤维质子交换膜分开，使烟气被反应器充分吸收。附着在阳极6上的微生物是本实验室分离纯化的高效产氢菌，其产H2作为CO2的还原剂，绿色无污染。系统反应速度快，对CO2有较强的净化效率，实验装置简单易操作，实验材料便宜易得。同时本发明提出的烟气MFC生物电催化净化CO2并合成生物燃料的方法系统结构简单，耗能低，绿色无污染，在降解烟气CO2的同时将CO2转化高附加值的生物合成燃料，对治理温室效应和开发新能源渠道有着重要的研究意义。
最后所应说明的是，以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非限制，尽管参照较佳实施例对本发明进行了详细说明，本领域的普通技术人员应当理解，可以对本发明的技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本发明技术方案的精神和范围，其均应涵盖在本发明的权利要求范围当中。

Claims (5)

1.一种微生物燃料电池生物电催化逆转化反应器，其特征在于，包括壳体，所述壳体上端开有出气口和两个连接口，所述壳体下端开有进气口，所述壳体的一侧开有出水口和进水口，所述壳体内安装有电极，所述电极的阳极和阴极通过所述两个连接口连接，所述壳体内充满培养基混合液；所述电极的阳极和阴极为卷筒式；所述电极的阳极和阴极为纳米管阵列多孔改性碳电极，所述纳米管阵列多孔改性碳电极具有生物亲和性；
所述培养基混合液由菌种混合液和培养液组成；
所述菌种混合液为Clostridium菌液、Enterobacter菌液以及Rhodoferax菌液的混合液；
所述培养液的成分为：蔗糖20g/L,大豆蛋白粉10g/L,酵母膏4g/L,(NH4)2SO4 4g/L,K2HPO4 0.5g/L,FeSO4 0.025g/L,MgSO4 0.5g/L,MnCl2 0.4g/L,CaCl2 0.5g/L,L-半胱氨酸0.5g/L，刃天青2mg/L，所述培养液的pH值6～8。
2.根据权利要求1所述的微生物燃料电池生物电催化逆转化反应器，其特征在于，所述电极的阳极和阴极之间安装有膜材料。
3.据权利要求2所述的微生物燃料电池生物电催化逆转化反应器，其特征在于，所述膜材料为碳纤维质子交换膜。
4.根据权利要求1所述的微生物燃料电池生物电催化逆转化反应器，其特征在于，所述壳体的材料为有机玻璃或者玻璃。
5.一种烟气CO2的净化方法和CO2生物合成燃料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)将培养基混合液接入到微生物燃料电池生物电催化逆转化反应器的壳体内，菌种混合液和培养液的体积比为1∶1，电极浸泡在培养基混合液中，对所述电极施加0.2V～1V的直流电，保持温度为30℃～60℃；进行产氢启动，启动阶段每36小时更换一次培养基缓冲液，6天后每24小时更换一次培养基缓冲液，在壳体内换完基质后通入高纯氮气以保持厌氧环境；
(2)在产氢模式下向微生物燃料电池生物电催化逆转化反应器内通入烟气CO2，烟气CO2停留1～6h，在反应器的电催化和生物催化的作用下还原CO2，完成对烟气CO2的净化；
(3)在微生物燃料电池生物电催化逆转化反应器中，以Clostridium、Enterobacter以及Rhodoferax为CO2生物合成燃料的生成菌，并解析所述微生物燃料电池生物电催化逆转化反应器烟气生物电催化逆向转化反应过程物质流、能量流和生物信息的传动机理，使CO2生物合成燃料生成菌与MFC生物电催化逆转化反应器充分耦合，得到CO2生物合成燃料；
CO2生物合成燃料生成菌与MFC生物电催化逆转化反应器耦合的原理公式为：
Moorella sp.HUC22-1
2CO2+6H2→CH3CH2OH+3H2O
Acetobacterium kivui
6CO+6H2→2CH3CH2OH+2CO2
Eubacterium limosum
2CO2+4H2→CH3COOH+2H2O。
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