CN103995014B - 透射电子显微镜双倾样品台自动定位晶体取向的方法 - Google Patents

Abstract

本发明提供一种透射电子显微镜双倾样品台自动定位晶体取向的方法，校对双倾样品台；记录一张正带轴的单晶电子衍射花样及其相机常数，记录双倾样品台的五个读数X₁、Y₁、Z₁、A₁和B₁；利用所述待测样品已知的点阵类型和参数，标定衍射花样；由双倾样品台两个转轴的投影位置求出基准坐标系，求出指定取向需要的双倾台读数X₂、Y₂、Z₂、A₂和B₂；用户在透射电子显微镜控制面板上输入计算所得的X₂、Y₂、Z₂、A₂和B₂值，即可实现自动倾转和平移过程。本发明计算过程易于编程实现，对操作者的经验依赖程度降低，大大地提高测试效率，还可避免长时间高能电子束照射造成的样品损伤。

Description

透射电子显微镜双倾样品台自动定位晶体取向的方法

【技术领域】

本发明涉及一种透射电子显微镜双倾样品台调整晶体取向的方法。

【背景技术】

透射电子显微镜是研究晶体材料微观组织的重要工具，它可以在明场模式下观察几十万倍下材料的组织形貌，在高分辨模式下直接观察晶体内部的原子排列，在衍射模式下分析样品的晶体学信息，而且上述不同模式可以方便地切换，因此透射电子显微镜具有其它分析仪器不可替代的优势。

在使用透射电子显微镜表征样品时，实际操作过程经常需要调整晶体的取向，如高分辨观察必须在低指数的正带轴条件下才有意义，如何通过双倾样品台将晶体样品由当前取向倾转到指定的取向，是操作者经常面临的一项任务。晶体根据对称性的高低隶属于七大晶系，其中立方晶系对称性最高，三斜晶系对称性最低。对于一名有丰富经验的透射电子显微镜操作者而言，能够在短时间内将立方晶系的样品倾转到指定的取向，但是对其它非立方晶系的样品，任何经验都无济于事，因为不同取向之间的夹角随点阵参数而变化。遇到这种情况，操作者只能先记录一张单晶电子衍射花样，然后通过脱机分析，利用点阵类型和参数，尝试标定衍射花样，再计算指定取向与当前取向的角度差，确定两者共有的倒易矢量，最后回到透射电子显微镜上，绕这一倒易矢量尝试倾转样品。这一过程具有相当的难度，分析计算时需要丰富的经验，倾转样品的操作过程难度更大，因为通常情况下观察的特征点并不在双倾样品台两个倾转轴的交点上，样品倾转时，特征点会发生漂移；另外，为了保持观察的特征点始终处于正焦状态，倾转过程中还需要不断调整双倾样品台的高度，这意味着操作者需要不断切换透射电子显微镜的操作模式，即首先在衍射模式下小幅度地倾斜样品，然后在明场模式下及时将特征点拉回到其初始的位置，不断重复上述步骤，直至倾转到需要的取向。需要注意的是，样品倾转会引起观察特征点形状的变化，因此在衍射模式下每次只能小幅度地倾斜样品，如果稍有不慎，样品倾转幅度过大会导致在高倍放大的微区里找不到原来的特征点。不仅如此，受双倾样品台倾转范围的限制，上述操作还面临前功尽弃的风险，比如通过反复的倾斜和平移操作，样品已经接近指定的取向，但是倾转幅度已经达到双倾样品台的倾转极限，无法继续倾转样品，因为能否倾转到指定的取向，不仅与当前取向与指定取向之间的夹角有关，还与倒易矢量与两个倾转轴之间的夹角有关，通常情况下后者是未知的。特别需要指出的是，将样品倾转到指定取向是一项非常耗时的任务，特征点长时间处于高能电子束的轰击状态，晶体样品极易发生非晶化，即使最终倾转到指定的取向，轰击造成的缺陷使后续的表征工作失去意义。

虽然透射电子显微镜具有强大的分析表征功能，但是对于非立方晶系的晶体而言，发挥其电子衍射和形貌观察的分析优势，依然是一个难点，也正如此，透射电子显微镜是目前所有材料分析仪器中最依赖于操作者经验的仪器设备。

随着仪器设备的不断升级换代，利用计算机辅助操控设备已是一个大趋势。现代透射电子显微镜都配备了CCD相机，可以拍摄电子衍射花样，借助计算机的辅助功能，都具有双倾样品台位置的记忆功能，允许用户直接输入双倾样品台的坐标X、Y、Z以及倾转角度A和B值，可以直接控制双倾样品台移到并倾转到指定的位置和角度，这为后续实现自动定位样品取向提供了硬件条件。

【发明内容】

本发明要解决的技术问题，在于提供一种透射电子显微镜双倾样品台自动定位晶体取向的方法,可自动实现样品取向定位的整个过程，对操作者的经验依赖程度降低，大大地提高效率，还可避免长时间高能电子束照射造成的样品损伤。

本发明是这样实现的：一种透射电子显微镜双倾样品台自动定位晶体取向的方法，具体包括如下步骤：

步骤10、校对双倾样品台：使双倾样品台两个转轴的交点严格落在合轴后电子束轴线上；

步骤20、记录一张正带轴的单晶电子衍射花样：固定物镜电流，通过操作双倾样品台，将观察的特征点平移到视场的中心位置，调整双倾样品台的高度Z，使其形貌像处于正焦的状态，将待表征的特征点倾转到任意一个正带轴的取向，平移双倾样品台保持特征点仍处于视场的中心位置，重新调整双倾样品台的高度Z，使其形貌像处于正焦的状态，利用透射电子显微镜上的CCD相机拍摄该特征点的一张正带轴的单晶电子衍射花样，记录相机常数和双倾样品台读数X₁、Y₁、Z₁以及A₁和B₁；

步骤30、标定衍射花样：利用所述待测样品已知的点阵类型和参数，标定单晶电子衍射花样中特征平行四边形顶点上衍射斑点的晶面指数，由于单晶电子衍射花样的180°不唯一性，存在两组标定结果，用转轴X和Y以及入射电子束反方向定义一个笛卡尔坐标系，由标定结果确定笛卡尔坐标系三个坐标轴的晶向指数；

步骤40、求出样品的基准坐标系：利用A₁和B₁取向时双倾样品台的读数X₁、Y₁、Z₁以及A₁和B₁，以及球面三角的几何关系，求出A＝0且B＝0时样品的取向，计算坐标X₀、Y₀和Z₀，使特征点仍能位于视场中心位置并保持正焦状态，然后将此时的正空间笛卡尔坐标系三个坐标轴的晶向指数作为一个基准坐标系；

步骤50、求出指定取向需要的双倾台读数：从基准坐标系出发，利用球面三角的几何关系，求解指定取向需要绕两个转轴的倾斜读数A₂和B₂以及坐标X₂、Y₂、Z₂，通过验证排除不合理的一组解；

步骤60、自动定位：当上述所有计算过程完成后，在透射电子显微镜控制面板提供的编辑框中，用户输入计算所得的X₂、Y₂、Z₂、A₂和B₂值，即可实现自动定位过程。

进一步的，所述步骤10的具体实现过程为：用薄膜样品中的特征点，事先测定双倾样品台两个旋转轴的投影位置，即在A＝0且B＝0时，分别平移X和Y轴，确定X和Y轴的投影位置及其正向，这一准备工作是一次性的，即对同一台透射电子显微镜及其双倾样品台，只需做一次这样的测定工作，上述数据可以固化在后续的计算程序中。

进一步的，所述步骤30中，由于单晶电子衍射斑点的标定存在180°不唯一性，会导致两组不同的结果，消除180°不唯一性的方法为：利用A₁、B₁时晶体取向与A₂、B₂时晶体取向，由晶向指数计算其实际夹角，再计算A₁、B₁与A₂、B₂之间的倾转角度，比较两次计算值，若出现不相等的情况，应选择另一组解计算。

本发明具有如下优点：本发明方法不受样品晶体对称性高低的影响，适用于任意晶系的样品；可通过编程计算由当前取向到指定取向双倾样品台需要的五个参数；整个倾转、平移过程自动完成，不需要反复切换明场模式与衍射模式即可实现样品的自动定位，不需要人工不断平移样品，快速将晶体样品倾转到指定取向，并保证观察特征点处于视场的中心位置，大大缩减实际操作时间；且本发明利用衍射斑点，不依赖菊池花样确定样品取向，其优点是：对试样厚度不敏感，适用于多相共存的情况，尤其适用于表征纳米级颗粒。

【附图说明】

图1为本发明双倾样品台X轴与Y轴的投影位置关系示意图。

图2为利用本发明方法记录的一张正带轴的单晶电子衍射花样示意图。

图3为本发明方法指定取向OP需要的双倾样品台倾转角度。

图4为本发明方法倾斜平移后的单晶电子衍射花样示意图。

【具体实施方式】

本发明的透射电子显微镜双倾样品台自动调整晶体取向的方法，具体包括如下步骤：

步骤10、校对双倾样品台：使双倾样品台两个转轴的交点严格落在合轴后电子束轴线上；具体实现过程为：用薄膜样品中的特征点，事先测定双倾样品台两个旋转轴的投影位置，即在A＝0且B＝0时，分别平移X和Y轴，确定X和Y轴的投影位置及其正向，这一准备工作是一次性的，即对同一台透射电子显微镜及其双倾样品台，只需做一次这样的测定工作，上述数据可以固化在后续的计算程序中；

步骤20、记录一张正带轴的单晶电子衍射花样：固定物镜电流，通过操作双倾样品台，将观察的特征点平移到视场的中心位置，调整双倾样品台的高度Z，使其形貌像处于正焦的状态，将待表征的特征点倾转到任意一个正带轴的取向，平移双倾样品台保持特征点仍处于视场的中心位置，重新调整双倾样品台的高度Z，使其形貌像处于正焦的状态，利用透射电子显微镜上的CCD相机拍摄该特征点的一张正带轴的单晶电子衍射花样，记录相机常数和双倾样品台读数X₁、Y₁、Z₁以及A₁和B₁；

步骤30、标定衍射花样：利用所述待测样品已知的点阵类型和参数，标定单晶电子衍射花样中特征平行四边形顶点上衍射斑点的晶面指数，由于单晶电子衍射花样的180°不唯一性，存在两组标定结果，用转轴X和Y以及入射电子束反方向定义一个笛卡尔坐标系，由标定结果确定笛卡尔坐标系三个坐标轴的晶向指数；由于单晶电子衍射斑点的标定存在180°不唯一性，会导致两组不同的结果，消除180°不唯一性的方法为：利用A₁、B₁时晶体取向与A₂、B₂时晶体取向，由晶向指数计算其实际夹角，再计算A₁、B₁与A₂、B₂之间的倾转角度(计算公式可参见文献：刘文西,黄孝瑛,陈玉如.材料结构电子显微分析[M],天津大学出版社，1989)，比较两次计算值，若相等，则此结果为正确的结果，若出现不相等的情况，则此结果为不正确的结果，应选择另一组解计算；

步骤40、求出样品的基准坐标系：利用A₁和B₁取向时双倾样品台的读数X₁、Y₁、Z₁以及A₁和B₁，以及球面三角的几何关系，求出A＝0且B＝0时样品的取向，计算坐标X₀、Y₀和Z₀，使特征点仍能位于视场中心位置并保持正焦状态，然后将此时的正空间笛卡尔坐标系三个坐标轴的晶向指数作为一个基准坐标系；其中，利用双倾样品台读数X₁、Y₁、Z₁以及A₁和B₁，双倾样品台转轴的投影位置以及球面三角的几何关系，求出A＝0且B＝0时样品的取向以及需要的坐标X₀、Y₀和Z₀的具体方法可以参见下述实例；

步骤50、求出指定取向需要的双倾台读数：从基准坐标系出发，利用球面三角的几何关系，求解指定取向需要绕两个转轴的倾斜读数A₂和B₂以及坐标X₂、Y₂、Z₂，通过验证排除不合理的一组解；其中，求解指定取向需要绕该两个转轴的倾斜读数A₂和B₂以及坐标X₂、Y₂、Z₂的方法可以参见下述实例；

步骤60、自动定位：当上述所有计算过程完成后，在透射电子显微镜控制面板提供的编辑框中，用户输入计算所得的X₂、Y₂、Z₂、A₂和B₂值，即可实现自动定位过程；目前的透射电子显微镜均允许用户直接输入X、Y、Z、A、B的值实现自动倾转平移的功能，如FEI Tecnai F30G²等透射电子显微镜。

实例

现以面心立方金属铝，晶胞参数a＝0.40488nm的样品为例，说明本发明具体的操作过程：

步骤10、校对双倾样品台

使双倾样品台两个转轴的交点严格落在合轴后电子束轴线上；双倾样品台X轴与Y轴的投影位置如图1所示，其中与水平线呈137°的线是X轴的投影线，与水平线呈47°的线是Y轴的投影线。

步骤20、记录一张正带轴的单晶电子衍射花样

固定物镜电流，选择样品中的一个特征点位置，绕X轴和Y轴调整倾转角度A和B，在衍射模式下使特征点的单晶电子衍射花样呈正带轴，倾转后仔细平移X、Y、Z轴，使特征点在形貌观察模式下处于视场中心且正焦状态，拍摄该正带轴的单晶电子衍射花样，如图2所示，记录此时双倾样品台的读数：X₁＝-518.99μm，Y₁＝-274.81μm，Z₁＝17.29μm，A₁＝1.08°，B₁＝-2.86°，以及相机常数Lλ＝16.11mm·nm。

步骤30、标定衍射花样

测量透射斑点到衍射斑点的距离和方位角，得到表1的数据，衍射斑点的标定结果如表1所列，当前的带轴指数＝[-1-2-1]。将R₁、R₂和R₃的晶面指数转换成晶向指数，利用矢量R₁、R₂和R₃的方位角以及X轴和Y轴的投影位置，求A₁和B₁倾斜角度下X轴正向的晶向指数[U_X1V_X1W_X1]，Y轴正向的晶向指数[U_Y1V_Y1W_Y1]，谱面法线晶向指数[U_Z1V_Z1W_Z1]，上述三个矢量组成笛卡尔坐标系，其基轴单位长度统一为1nm，由表1中的标定结果1得出第一组笛卡尔坐标系：

[U_X1 V_X1 W_X1]＝[-2.23140.73440.7625]，

[U_Y1 V_Y1 W_Y1]＝[-0.32281.2223-2.1218]，

[U_Z1 V_Z1 W_Z1]＝[-1.0083-2.0166-1.0083]，

考虑衍射花样的180°不唯一性，由表1中的标定结果2得出第二组解：

[U_X1 V_X1 W_X1]＝[2.2314-0.7344-0.7625]，

[U_Y1 V_Y1 W_Y1]＝[0.3228-1.22232.1218]，

[U_Z1 V_Z1 W_Z1]＝[-1.0083-2.0166-1.0083]。

表1：图2单晶电子衍射花样的标定结果

步骤40、求出样品的基准坐标系

求倾斜角度A＝0且B＝0时，X轴正向的晶向指数[U_X0V_X0 W_X0]，Y轴正向的晶向指数[U_Y0 V_Y0 W_Y0]，XY面法线晶向指数[U_Z0 V_Z0 W_Z0]，上述三个矢量组成基准坐标系，其基轴单位长度统一为1nm。由[U_X1 V_X1 W_X1]和[U_Z1 V_Z1 W_Z1]以及B₁，求[U_X0 V_X0 W_X0]，

U_X0＝U_X1·cosB₁-U_Z12sinB₁

V_X0＝V_X1·cosB₁-V_Z1·sinB₁

W_X0＝W_X1·cosB₁-W_Z12sinB₁

对第一组解，得到：[U_X0 V_X0 W_X0]＝[-2.27890.63290.7112]，由[U_X0 V_X0 W_X0]叉乘[U_Y1 V_Y1 W_Y1]得[U_Z V_Z W_Z]，长度统一为1nm后，[U_Z V_Z W_Z]＝[-0.8957-2.0508-1.0451]，由[U_Y1 V_Y1 W_Y1]和[U_Z V_Z W_Z]以及A₁，求[U_Z0 V_Z0 W_Z0]，

U_Z0＝U_Y1·sinA₁-U_Z·cosA₁

V_Z0＝V_Y1·sinA₁-V_Z·cosA₁

W_Z0＝W_Y1·sinA₁-W_Z·cosA₁

得到：[U_Z0 V_Z0 W_Z0]＝[0.88952.07351.0049]，由[U_Z0 V_Z0 W_Z0]叉乘[U_X0 V_X0W_X0]得到[U_Y0 V_Y0 W_Y0]，单位化后得[U_Y0 V_Y0 W_Y0]＝[0.3396-1.18342.1412]。由

X₀＝X₁·cosB₁-Z₁·sinB₁

Y₀＝Y₁·cosA₁-(Z₁·cosB₁+X₁·sinB₁)·sinA₁

Z₀＝Y₁·sinA₁+(Z₁·cosB₁+X₁·sinB₁)·cosA₁

得到：

X₀＝-517.48μm，

Y₀＝-275.58μm，

Z₀＝37.98μm。

利用同样的方法，由第二组解得出：

[U_X0 V_X0 W_X0]＝[2.1783-0.8341-0.8119]，

[U_Y0 V_Y0 W_Y0]＝[0.3017-1.25932.1032]，

[U_Z0 V_Z0 W_Z0]＝[-1.1243-1.9541-1.0088]。

X₀＝-517.48μm，

Y₀＝-275.58μm，

Z₀＝37.98μm。

步骤50、求出指定取向需要的双倾台读数

图3中的OP为指定取向，假设希望倾转到[0-5-1]。对第一组解，首先由OP叉乘[U_X0 V_X0 W_X0]，得到OQ的晶向指数，单位化后OQ＝[-0.60250.4697-2.3487]，然后由[U_X0 V_X0 W_X0]叉乘OQ得到OS的晶向指数，单位化后OS＝[-0.7371-2.3407-0.2790]，再求OS的晶向指数和[U_Z0 V_Z0 W_Z0]的夹角ω，得到ω＝161.63°，意味着需要绕Y轴倾斜161.63°，而[-1-2-1]与[0-5-1]之间的夹角只有28.27°，显然这组解是没有意义的。对第二组解，由OP叉乘[U_X0 V_X0 W_X0]，得到OQ的晶向指数，单位化后OQ＝[0.6888-0.46522.3258]，然后由[U_X0 V_X0 W_X0]叉乘OQ得到OS的晶向指数，单位化后OS＝[-0.9384-2.2777-0.1777]，再求OS的晶向指数和[U_Z0 V_Z0 W_Z0]的夹角ω，得到ω＝21.26°，继续求OS的晶向指数和[U_Y0 V_Y0 W_Y0]的夹角θ，解得θ＝68.74°，当ω+θ＝90°时，倾斜角度A₂＝+ω，否则A₂＝-ω，由此得到A₂＝+21.26°；求OP与OS的夹角γ，得到γ＝23.31°，再求OP的晶向指数和[U_X0V_X0 W_X0]的夹角得到当时，倾斜角度B₂＝-γ，否则B₂＝+γ，由此得到B₂＝-23.31°。由

X₂＝X₀·cosB₂+Z₀·sinB₂

Y₂＝Y₀·cosA₂+(Z₀·cosB₂-X₀·sinB₂)·sinA₂

Z₂＝-Y₀·sinA₂+(Z₀·cosB₂-X₀·sinB₂)·cosA₂

得到：

X₂＝-490.27μm，

Y₂＝-318.42μm，

Z₂＝-58.41μm。

步骤60、自动定位

在衍射模式下，在透射电子显微镜控制面板提供的编辑框中，输入计算所得的X₂、Y₂、Z₂、A₂和B₂值，点击go按钮，即可实现自动倾斜和平移，定位后的单晶电子衍射花样如图4所示，标定结果证实该衍射花样确实是[0-5-1]带轴。

本发明方法对任意晶系的样品，用正带轴的单晶电子衍射斑点测定当前晶体取向；通过编程计算由当前取向到指定取向双倾样品台需要的五个参数；整个倾转、平移过程自动完成，不需要反复切换明场模式与衍射模式即可实现样品的自动定位，不需要人工不断平移样品，快速将晶体样品倾转到指定取向，并保证观察特征点处于视场的中心位置，大大缩减实际操作时间；且本发明利用衍射斑点，不依赖菊池花样确定样品取向，其优点是：对试样厚度不敏感，适用于多相共存的情况，尤其适用于表征纳米级颗粒；另外，本发明方法与晶体的对称性高低无关，适用于所有的晶体样品。

综上所述，本发明方法对任意晶系的样品，用正带轴的单晶电子衍射斑点测定当前晶体取向；通过编程计算由当前取向到指定取向双倾样品台需要的五个参数；整个倾转、平移过程自动完成，不需要反复切换明场模式与衍射模式即可实现样品的自动定位，不需要人工不断平移样品，快速将晶体样品倾转到指定取向，并保证观察特征点处于视场的中心位置，大大缩减实际操作时间；且本发明利用衍射斑点，不依赖菊池花样确定样品取向，其优点是：对试样厚度不敏感，适用于多相共存的情况，尤其适用于表征纳米级颗粒；另外，本发明方法与晶体的对称性高低无关，适用于所有的晶体样品。

虽然以上描述了本发明的具体实施方式，但是熟悉本技术领域的技术人员应当理解，我们所描述的具体的实施例只是说明性的，而不是用于对本发明的范围的限定，熟悉本领域的技术人员在依照本发明的精神所作的等效的修饰以及变化，都应当涵盖在本发明的权利要求所保护的范围内。

Claims (3)

1.一种透射电子显微镜双倾样品台自动定位晶体取向的方法，其特征在于：具体包括如下步骤：

步骤10、校对双倾样品台：使双倾样品台两个转轴的交点严格落在合轴后电子束轴线上；

步骤20、记录一张正带轴的单晶电子衍射花样：固定物镜电流，通过操作双倾样品台，将观察的特征点平移到视场的中心位置，调整双倾样品台的高度Z，使其形貌像处于正焦的状态，将待表征的特征点倾转到任意一个正带轴的取向，平移双倾样品台保持特征点仍处于视场的中心位置，重新调整双倾样品台的高度Z，使其形貌像处于正焦的状态，利用透射电子显微镜上的CCD相机拍摄该特征点的一张正带轴的单晶电子衍射花样，记录相机常数和双倾样品台读数X₁、Y₁、Z₁以及倾斜角度A₁和B₁；

步骤30、标定衍射花样：利用所述待测样品已知的点阵类型和参数，标定单晶电子衍射花样中特征平行四边形顶点上衍射斑点的晶面指数，由于单晶电子衍射花样的180°不唯一性，存在两组标定结果，用转轴X和Y以及入射电子束反方向定义一个笛卡尔坐标系，由标定结果确定笛卡尔坐标系三个坐标轴的晶向指数；

步骤40、求出样品的基准坐标系：利用A₁和B₁取向时双倾样品台的读数X₁、Y₁、Z₁以及A₁和B₁，以及球面三角的几何关系，求出A＝0且B＝0时样品的取向，计算坐标X₀、Y₀和Z₀，使特征点仍能位于视场中心位置并保持正焦状态，然后将此时的正空间笛卡尔坐标系三个坐标轴的晶向指数作为一个基准坐标系；

步骤50、求出指定取向需要的双倾台读数：从基准坐标系出发，利用球面三角的几何关系，求解指定取向需要绕两个转轴的倾斜读数A₂和B₂以及坐标X₂、Y₂、Z₂，通过验证排除不合理的一组解；

步骤60、自动定位：当上述所有计算过程完成后，在透射电子显微镜控制面板提供的编辑框中，用户输入计算所得的X₂、Y₂、Z₂、A₂和B₂值，即可实现自动定位过程。

2.根据权利要求1所述的透射电子显微镜双倾样品台自动定位晶体取向的方法，其特征在于：所述步骤10的具体实现过程为：用薄膜样品中的特征点，事先测定双倾样品台两个旋转轴的投影位置，即在A＝0且B＝0时，分别平移X和Y轴，确定X和Y轴的投影位置及其正向，这一准备工作是一次性的，即对同一台透射电子显微镜及其双倾样品台，只需做一次这样的测定工作，上述数据固化在后续的计算程序中。

3.根据权利要求1所述的透射电子显微镜双倾样品台自动定位晶体取向的方法，其特征在于：所述步骤30中，由于单晶电子衍射斑点的标定存在180°不唯一性，会导致两组不同的结果，消除180°不唯一性的方法为：利用A₁、B₁时晶体取向与A₂、B₂时晶体取向，由晶向指数计算其实际夹角，再计算A₁、B₁与A₂、B₂之间的倾转角度，比较两次计算值，若出现不相等的情况，应选择另一组解计算。