CN103877141A - 一种灰毡毛忍冬花蕾药材的储藏方法 - Google Patents

Abstract

一种山银花的储藏方法，将新采集的灰毡毛忍冬的花蕾或初开花，用蒸汽杀青后进行干燥，得到新鲜山银花；将新鲜山银花置于真空度为-0.01至-0.1MPa的真空包装中，在相对湿度为10%至30%、温度为-20℃至-5℃的环境下，避光储藏0至18个月。经过该方法储藏后的山银花，药材质量更加稳定：药材颜色值变化以及绿原酸、咖啡酸、3,5-二咖啡酰奎宁酸、木犀草苷、灰毡毛忍冬皂苷乙、川续断皂苷乙等几种特征成分含量变化均较小。

Description

一种灰毡毛忍冬花蕾药材的储藏方法

技术领域

本发明涉及一种中药山银花的储藏方法，属于中药领域。

背景技术

山银花是一种常用中药材，具有清热解毒、凉散风热的功效。《中国药典》中，山银花的来源为：忍冬科植物灰毡毛忍冬（Lonicera macranthoides Hand.-Mazz.）、红腺忍冬、华南忍冬或黄褐毛忍冬的干燥花蕾或带初开的花。

山银花易霉变和虫蛀，有效成分容易损失，如何进行储藏是一个十分重要的问题。

现有技术中，对山银花的储藏方法有一些报道，如：

中国药典规定山银花的储藏条件为“置阴凉干燥处、防潮，防蛀”。关于阴凉处，药典只规定小于20℃，而对于干燥处则没有进行规定。

CN201110175699.1公开了一种山银花茶的储藏方法：将山银花茶包装后，放入专用保质冷库中进行保质储藏，保质冷库的温度为0-5℃，湿度为40%-60%。

现有技术中，对于金银花的储藏方法也有一些报道，如：

CN201110041809.5公开了一种金银花的保藏方法：包装前，将金银花的含水量降低到8％-14％；包装材料的颜色选择黑色、藏青色或深绿色，材质选择铁质、纸质或塑料，厚度为0.10至1毫米；包装形式为密封；储藏养护方式为覆盖或包裹一种能够避光和/或恒温的材料。

CN201310030915.2公开了一种金银花储藏保鲜方法：将干燥后的金银花装入包装袋，通过管路向包装袋内分别充入氮气、二氧化碳或两种混合气体进行气调；气调处理后将包装袋封口，置于温度在0-6℃的冷库中储藏。

CN201110312031.7公开了一种金银花茶的储藏方法：金银花茶摊晾后放入药品级塑料袋，外套编织袋，放入专用温控储藏室进行保质储藏，储藏室温度18-26℃，湿度为45%-65%。

然而，现有技术中储藏山银花的方法都仅仅涉及温度和湿度的选择，而储藏金银花的方法，虽然涉及到了空气、光照等因素，但并未对储藏时间进行研究，也未对这些因素对药材质量的综合影响进行研究。

众所周知，中药的储藏是为了保证药材的质量，而中药中有效成分的含量则是评价药材质量最为重要的因素。山银花与金银花虽然都来自忍冬属植物，但二者在有效成分方面具有较大的差别，因此，2005版药典之后，国家将山银花与金银花分列，成为两种不同的中药。而现有技术的储藏方法中，也未对山银花药材的质量，特别是有效成分的含量进行研究。

因此，目前需要提供一种更好的储藏山银花的方法。

发明内容

本发明的目的是提供一种更好的储藏山银花的方法，特别是能保证储藏前后山银花的质量稳定的储藏方法。

发明人为了得到更好的储藏山银花方法，首先对山银花中的有效成分进行了研究，选取了六种可在储藏过程中代表药材质量的特定成分，然后对储藏过程中的光照、温度、湿度、空气、时间等条件进行了研究。最后将二者结合，得到了一种储藏山银花的方法，技术方案如下：

一种山银花的储藏方法，包括以下步骤：1）将新采集的灰毡毛忍冬的花蕾或初开花，用蒸汽杀青后进行干燥，得到新鲜山银花；2）将步骤1）中的新鲜山银花置于真空度为-0.01至-0.1MPa的真空包装中，在相对湿度为10%至30%、温度为-10℃至-5℃的环境下，避光储藏0至18个月，得到储藏后的山银花。

其中的灰毡毛忍冬是指Lonicera macranthoides Hand.-Mazz.，是一种忍冬科忍冬属植物，属于中国药典规定的山银花的源药材之一。

上述山银花的储藏方法，还可以包括以下步骤：将步骤2）中储藏后的山银花与步骤1）中新鲜山银花相比，其中有效成分的含量变化率应当达到以下标准：绿原酸不大于10%，咖啡酸不大于15%，3,5-二咖啡酰奎宁酸不大于10%，木犀草苷不大于15%，灰毡毛忍冬皂苷乙不大于10%，以及川续断皂苷乙大于8%。

发明人通过研究发现，山银花中的有效成分与金银花不同，山银花中的绿原酸、咖啡酸、3,5-二咖啡酰奎宁酸、木犀草苷、灰毡毛忍冬皂苷乙和川续断皂苷乙可以作为储藏过程中的指标成分，因为这六种成分在储藏过程中最容易发生变化，而且每种成分受环境影响的程度不同。其中，绿原酸对光照和湿度非常敏感，避光和10%-30%的湿度环境下其含量减少率在10%以下；咖啡酸对温度非常敏感，-5℃以下的环境下其含量增加率在15%以下；川续断皂苷乙对储藏时间非常敏感，18个月以内其含量较少率基本在8%以下；3,5-二咖啡酰奎宁酸对温度较为敏感，-5℃以下的温度下其含量减少率在10%以下；木犀草苷对空气中的氧气较为敏感，使用真空度为-0.01至-0.1MPa的真空包装可以使其含量减少率在15%以下，灰毡毛忍冬皂苷乙对储藏时间也较为敏感，18个月以内其含量减少率在10%以下。

另外，对于湿度和温度，并非越低越好，湿度在10%以下反而使绿原酸的含量变得更低，不利于保持药材质量。同样，-20℃以下的低温不仅使药材更易碎，也使3,5-二咖啡酰奎宁酸的含量更低。发生这些变化的原因可能与有效成分的另外一种降解机制有关。

上述山银花的储藏方法，优选的条件是：将步骤1）的新鲜山银花置于真空度为-0.01至-0.1MPa的真空包装中，在相对湿度为10%至20%、温度为-20℃至-10℃的环境下，避光储藏0至12个月，得到储藏后山银花；将储藏后山银花与新鲜山银花相比，其中有效成分含量的变化率应当达到以下标准：绿原酸不大于8%，咖啡酸不大于12%，3,5-二咖啡酰奎宁酸不大于8%，木犀草苷不大于15%，灰毡毛忍冬皂苷乙不大于8%，以及，川续断皂苷乙不大于6%。

上述山银花的储藏方法，有效成分含量变化率的计算方法为：含量变化率=(|储藏前含量—储藏后含量|)÷储藏前含量×100%，即：储藏前后有效成分含量之差的绝对值除以储藏前含量再乘以100%；其中有效成分含量的测定方法为HPLC法。

具体来说，其中测定绿原酸、咖啡酸、木犀草苷和3,5-二咖啡酰奎宁酸的HPLC色谱条件为：色谱柱均为C18柱，250×4.6mm，4μm；检测器均为紫外检测器；检测波长分别为：327nm、322nm、437nm和327nm（即绿原酸为327nm，咖啡酸为322nm，木犀草苷为437nm，3,5-二咖啡酰奎宁酸为327nm）；流动相均为乙腈-0.4%磷酸水溶液，洗脱方法为梯度洗脱。具体的梯度洗脱条件见表1：

表1：绿原酸、咖啡酸、木犀草苷和3,5-二咖啡酰奎宁酸的梯度洗脱条件

时间（min）	流动相A(乙腈)%	流动相B（0.4%磷酸水溶液）%
			0-10	14	86
10-20	14→20	86→80
			20-30	20	80
30-40	20→70	80→30
			40-45	70→90	30→10
45-60	90→14	10→86

其中，测定灰毡毛忍冬皂苷乙和川续断皂苷乙的HPLC色谱条件为：色谱柱均为C18柱，250×4.6mm，4μm；检测器为蒸发光散射检测器；流动相均为乙腈-0.4%乙酸水溶液，洗脱方法为梯度洗脱。具体的梯度洗脱条件见表2：

表2：灰毡毛忍冬皂苷乙和川续断皂苷乙的梯度洗脱条件

时间（min）	流动相A(乙腈)%	流动相B（0.4%乙酸水溶液）%
			0-10	11.5→15	88.5→85
10-12	15→29	85→71
			12-18	29→33	71→67
18-30	33→45	67→55

本发明中的山银花，是指忍冬科植物灰毡毛忍冬、红腺忍冬、华南忍冬或黄褐毛忍冬的干燥花蕾或带初开的花，其中优选的是灰毡毛忍冬的花蕾或初开的花。

本发明方法的技术效果是：

1、本发明方法能更好地保持药材的质量稳定。

本发明方法储藏后的山银花，不仅药材的颜色基本保持不变，而且其中绿原酸、咖啡酸、3,5-二咖啡酰奎宁酸、木犀草苷、灰毡毛忍冬皂苷乙、川续断皂苷乙等多种有机酸类、糖苷类、皂苷类有效成分的含量变化很少，说明药材质量十分稳定。

而现有技术中的储藏方法，一方面只是对绿原酸、木犀草苷、总黄酮、总酚等成分或部位进行研究，不能全面地反映出药材受储藏条件的影响。另一方面，现有方法中仅仅关注的是药材中成分的减损，而并未对储藏后含量增加的成分（如咖啡酸等）进行研究。

综合看，现有方法具有较大的局限性，而本发明的方法则能更好地保持药材质量稳定。

2、方法科学：本发明不仅对温度、湿度、空气、光照、时间等储藏过程中的参数进行了研究，而且以药材中特定有效成分的含量变化来间接表达储藏的条件。对于药材质量的保障更加科学，更有意义。

具体实施方式

下面以实施例的方式对本发明的技术方案进行具体说明，但实施例本身并不构成对本发明技术方案的限制。

说明：

1、实施例1-6和对比例1-5中HPLC法色谱条件为：

1）绿原酸、咖啡酸、木犀草苷、3,5-二咖啡酰奎宁酸：

色谱柱：C18柱，250×4.6mm，4μm；

检测波长：绿原酸为327nm，咖啡酸为322nm，木犀草苷为437nm，3,5-二咖啡酰奎宁酸为327nm；

检测器：紫外检测器；

流动相：乙腈-0.4%磷酸水溶液，洗脱方法为梯度洗脱。具体梯度洗脱条件如下：

2）灰毡毛忍冬皂苷乙、川续断皂苷乙：

色谱柱：C18柱，250×4.6mm，4μm；

检测器：蒸发光散射检测器；

流动相：乙腈-0.4%乙酸水溶液，洗脱方法为梯度洗脱。具体梯度洗脱条件如下：

2、实施例1-6和对比例1-5中含量变化率的计算方法为：含量变化率=(|储藏前含量—储藏后含量|)÷储藏前含量×100%，即：储藏前后有效成分含量之差的绝对值除以储藏前含量再乘以100%。颜色值变化率的计算方法为：颜色值变化率=(|储藏前颜色值—储藏后颜色值|)÷储藏前颜色值×100%，即：储藏前后颜色值之差的绝对值除以储藏前颜色值再乘以100%。

实施例1

在重庆秀山县采集得到灰毡毛忍冬的花蕾和初开花，蒸汽杀青后经高温烘干机干燥，得到新鲜的山银花。取15g作为样品，用HPLC法分别测定样品中绿原酸、咖啡酸、3,5-二咖啡酰奎宁酸、木犀草苷、灰毡毛忍冬皂苷乙和川续断皂苷乙六种成分在储藏前的含量。用分光测色计（Konica Minolta CM-5）测定样品在储藏前的颜色值。

再将上述样品置于真空度为-0.08MPa的塑料袋中包装，包装好后放置在相对湿度为12%、温度为-12℃至-10℃的环境下，避光，储藏10个月。再用HPLC法分别测定样品中上述六种成分在储藏后的含量，计算含量变化率；并同时用分光测色计测定储藏后样品的颜色值，计算颜色值变化率。储藏后山银花的颜色值和有效成分含量变化情况见表4。

实施例2-6

按照实施例1的方法，将新鲜的山银花进行储藏，分别测定其中六种成分在储藏前后的含量，以及储藏前后山银花颜色值的变化。储藏条件见表3，颜色值变化和含量变化结果见表4。

对比例1-5

按照实施例1的方法，将新鲜的山银花进行储藏，测定其中六种成分在储藏前后的含量，以及储藏前后山银花颜色值的变化。储藏条件见表3，颜色值变化和含量变化结果见表4。

表3实施例1-6和对比例1-5中山银花的储藏条件

表4实施例1-6和对比例1-5中经过储藏后山银花颜色值变化和各成分含量变化

结合表3和表4可以看出：

采用本发明的储藏方法，山银花各有效成分含量变化较小，绿原酸不大于10%，咖啡酸不大于15%，3,5-二咖啡酰奎宁酸不大于10%，木犀草苷不大于15%，灰毡毛忍冬皂苷乙不大于10%，川续断皂苷乙不大于8%；药材经过储藏后颜色值变化均不大于15%。表明本发明的方法能够很好地保持药材质量的稳定。

而对比例中的储藏方法，各有效成分含量变化很大，且药材颜色值变化较大，表明药材质量已经发生较大变化。

Claims (9)

1.一种山银花的储藏方法，包括以下步骤：

1）将新采集的灰毡毛忍冬的花蕾或初开花，用蒸汽杀青后进行干燥，得到新鲜山银花；

2）将步骤1）的新鲜山银花置于以下条件下储藏：在相对湿度为10%至30%、温度为-20℃至-5℃的环境下，真空度为-0.01MPa至-0.1MPa的真空包装中，避光储藏0至18个月，得到储藏后山银花。

2.权利要求1所述的方法，还包括：将储藏后山银花与新鲜山银花相比较，其中有效成分含量的变化率应当达到以下标准：绿原酸不大于10%，咖啡酸不大于15%，3,5-二咖啡酰奎宁酸不大于10%，木犀草苷不大于15%，灰毡毛忍冬皂苷乙不大于10%，以及，川续断皂苷乙不大于8%。

3.权利要求1所述的方法，其中步骤2）中的条件为：在相对湿度为10%至20%、温度为-20℃至-10℃的环境下，真空度为-0.01MPa至-0.1MPa的真空包装中，避光储藏0至12个月，得到储藏后山银花。

4.权利要求3所述的方法，还包括：将储藏后山银花与所述新鲜山银花相比，其中有效成分含量的变化率应当达到以下标准：绿原酸不大于8%，咖啡酸不大于12%，3,5-二咖啡酰奎宁酸不大于8%，木犀草苷不大于15%，灰毡毛忍冬皂苷乙不大于8%，以及，川续断皂苷乙不大于6%。

5.权利要求2或4所述的方法，所述有效成分含量变化率是指：将储藏前后有效成分含量之差的绝对值除以储藏前有效成分含量，再乘以100%之后得到的数值。

6.权利要求2或4所述的方法，其中有效成分含量的测定方法为HPLC法。

7.权利要求6所述的方法，其中测定绿原酸、咖啡酸、木犀草苷和3,5-二咖啡酰奎宁酸的HPLC色谱条件为：色谱柱均为C18柱，250×4.6mm，4μm；检测器为紫外检测器；检测波长分别为：327nm、322nm、437nm和327nm；流动相均为乙腈-0.4%磷酸水溶液，洗脱方法为梯度洗脱。

8.权利要求7所述的方法，其中测定灰毡毛忍冬皂苷乙和川续断皂苷乙的HPLC色谱条件为：色谱柱均为C18柱，250×4.6mm，4μm；检测器为蒸发光散射检测器；流动相均为乙腈-0.4%乙酸水溶液，洗脱方法为梯度洗脱。

9.权利要求1～8中任一所述的方法，所述山银花为灰毡毛忍冬的花蕾或初开的花。