CN103826725A - 使用含有溴化物的无机盐和活性碳来减少来自燃烧气体流的汞排放 - Google Patents

使用含有溴化物的无机盐和活性碳来减少来自燃烧气体流的汞排放 Download PDF

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Abstract

本发明提供了用于减少来自燃烧气体的汞排放的组合物和利用所述组合物的方法。所述组合物包含木材衍生的或椰子壳衍生的活性碳和／或含有溴化物的无机盐，例如溴化铵或溴化钙盐。

Description

使用含有溴化物的无机盐和活性碳来减少来自燃烧气体流的汞排放
背景
在2011年12月，EPA发布了用于发电厂的最终汞与空气毒物标准(MATS)。MATS要求显著减少汞排放。
一些汞可以通过SO2控制装置从燃煤发电厂烟气去除。然而，来自燃煤厂的烟气通常包含显著量的元素汞和氧化汞；并且SO2控制装置适用于去除氧化汞，但不适用于去除元素汞。低水平的溴或溴的碱金属盐或碱土金属盐(例如溴化钙或溴化钠)的水溶液可以被用于氧化烟气中的元素汞。然而，当溴化物被氧化时，它导致形成溴。至少一些溴可以与元素汞相互作用以形成汞盐(例如HgBr2)。相对于要去除的Hg的量过量的溴化物值导致显著量的溴残留在烟气中，已知所述溴对洗涤器系统和工厂中的其他设备具有腐蚀性。
鉴于前文，商业有益的是具有使来自燃煤发电厂烟气的汞排放最小化的方法，所述方法适用于从烟气去除氧化和元素汞而不在工厂中导致腐蚀。
发明概要
本发明通过提供如下方法满足上述需要，所述方法包括添加溴化铵或溴化钙盐和木材衍生的或椰子壳衍生的活性碳到燃烧气体流中以减少来自燃烧气体流的汞排放。本发明还提供了如下方法，所述方法包括在可燃性燃料燃烧之前和／或期间添加溴化铵或溴化钙盐和木材衍生的或椰子壳衍生的活性碳到可燃性燃料中。溴化铵或溴化钙盐和木材衍生的或椰子壳衍生的活性碳可以分别地被添加到燃烧气体流和／或可燃性燃料中，或可以被组合并且以组合物形式添加到燃烧气体流和／或可燃性燃料中。本发明还提供了适用于减少来自燃烧气体流的汞排放的组合物，所述组合物包含溴化铵或溴化钙盐和木材衍生的或椰子壳衍生的活性碳。另外，本发明提供了如下方法，所述方法包括添加含有溴化物的无机盐到燃烧气体流中以减少来自燃烧气体流的汞排放。本发明有益之处在于，无机盐可以与衍生自木材或椰子壳的碳混合以增强这些碳的热稳定性，所述碳是可再生资源。
如本文中所用，包括在权利要求书中，术语“减少汞排放”意指通过任何机制(如吸附或吸收)从排放物去除任何量的汞，以使得与在不使用本发明的组合物和／或方法时排放的量相比，在燃料燃烧时排放到大气中的汞的量减少。另外，本发明预期在燃烧之前和／或期间添加其他无机盐和其他碳基吸附剂到燃烧气体流中或到可燃性燃料中以便减少燃烧气体流中的汞排放；和用于实现燃烧气体流中的汞排放减少的包含他无机盐和其他碳基吸附剂的吸附剂组合物。
含有溴化物的无机盐、木材衍生的或椰子壳衍生的吸附剂和／或根据本发明的组合物可以被添加到呈固体形式(如呈粉末或颗粒形式)或呈液体形式的燃烧气体流和／或可燃性燃料中／与呈固体形式(如呈粉末或颗粒形式)或呈液体形式的燃烧气体流和／或可燃性燃料组合。相同物可以被添加到在约150℃到约450℃的温度下的燃烧气体流中。举例来说，在冷侧ESP(静电除尘器)中，注入相同物可以在约150℃到约200℃的燃烧气体流温度下进行。在热侧ESP中，注入相同物可以在约300℃到约450℃的燃烧气体流温度下进行。
附图简述
本发明的这些和其他方面描述于本文中。参看图(或图1)，它提供了实施例中所论述的数据。
含有溴化物的无机盐
可用于本发明中的含有溴化物的无机盐包括但不限于LiBr、CaBr2、HBr、MgBr2和NH4Br。
吸附剂
适用于本发明中的吸附剂包括木材衍生的和椰子壳衍生的碳。木材衍生的粉末活性碳(“PAC”)特别适用于本发明中，包括衍生自锯末、木片或其他微粒木材产品的那些。椰子壳衍生的PAC也适用于本发明中。适用于本发明中的其他吸附剂包括例如活性碳、活性炭、活性焦、碳黑、粉末煤、焦炭、来自燃烧过程的未燃烧或部分燃烧的碳、高岭石或其他粘土、沸石、氧化铝和其他碳质基材。其他合适的吸附剂将为本领域技术人员所知或可以变得为本领域技术人员所知并且具有教示本发明的益处。
吸附剂组合物
当与如制备和处理溴化活性碳相比时，用于制备本发明的吸附剂组合物的程序是简单的并且商业上有利的。合适的程序包含将含有溴化物的无机盐与吸附剂干式共混。用于将一种或多种含有溴化物的无机盐与吸附剂(例如活性碳)组合的其他合适程序将为本领域技术人员所知或可以变得为本领域技术人员所知并且具有教示本发明的益处。
在根据本发明的方法中，一种或多种含有溴化物的无机盐可以在注入先前未用含有溴化物的无机盐处理的吸附剂(如活性碳)上游被添加到燃烧气体流中；因此提供可以被称为“瞬时吸附剂组合物”的物质。
热稳定性
本发明的重大发现在于，已经意外地发现某些无机溴化物盐大大改善某些PAC物质的热稳定性，这使得可在与煤和其他燃料的燃烧相关的系统中的高温区域中应用所述PAC物质。物质的热稳定性可以例如经由初始能量释放的温度(又称为物质的初始氧化点(PIO))评估。如本说明书(包括权利要求书)中所用，本发明的组合物和／或吸附剂的PIO定义为如DSC所测定的热流是1.0W／g所处的温度，在100℃下的基线校正为零。如组合物的PIO比单独的吸附剂的PIO高至少约10℃的所述组合物中所用的吸附剂相比，本发明的组合物具有改善的热稳定性。本发明的组合物的PIO可以比单独的吸附剂的PIO高至少约10℃到约150℃或约10℃到约110℃或约10℃到约80℃或约20℃到约70℃。
可燃性燃料
本发明的方法和吸附剂组合物适用于减少来自于任何包含汞的可燃性燃料燃烧的燃烧气体流中的汞排放。所述可燃性燃料包括煤、固体或流体废物和其他物质。
处理来自燃煤的或燃其他可燃性燃料的发电厂的烟气以减少汞排放
同样在本发明的方法和系统中，包含含有溴化物的无机盐和吸附剂的组合物或至少一部分组合物可以被添加到含有汞的废气中以减少随气体的汞排放。举例来说，组合物可以被添加到燃煤发电厂中的烟气中以减少汞排放。本文中关于添加到燃煤发电厂所作的所有声明都同样可适用于添加到燃其他可燃性燃料的发电厂。
组合物可以被插入或注入到煤燃烧设施的对流通道中来降低汞水平。组合物可以被添加到火球(由煤的燃烧造成)下游的对流通道区域中，所述区域的温度高于约1500(816℃)并且小于约2200°F(1204℃)的火球温度。正如燃烧前添加，组合物可以呈液体或固体(粉末)形式。添加组合物到对流通道中的速率可以取决于如本文中所述的汞监测的结果而不同。
为了处理煤或烟气，组合物可以按如下量添加，所述量使得按重量计基于待燃烧／正燃烧的煤中的汞的量，溴或溴化物值是至少约1000倍。通常已知所述水平使得烟气中的汞排放有至少约90％减少。鉴于本说明书的教示，本领域技术人员可以确定提供较少量的汞减少(如70％减少、80％减少等)所需的组合物的量。典型地，如与相同组合物的固体相比，对于液体溶液来说，可以使用更多。举例来说，当组合物包含NH4Br时，可以基于待燃烧／正燃烧的煤添加至少约120ppm或1000倍的煤中的典型Hg值(是0.1ppm)。同样，鉴于本说明书的教示，本领域技术人员可以确定用以实现如烟气中的汞排放至少约70％减少、至少约80％减少等的组合物的适当量。
注入到烟气中的汞吸附剂应该具有良好热稳定性并且提供良好汞捕获。已知与衍生自其他来源(例如无烟煤和烟煤)的PAC相比，木材基和椰子壳基PAC相对热不稳定。如同来自这些其他来源的PAC，木材基和椰子壳基PAC并不有效捕获来自低卤素烟气的汞。
如通过PIO所测定，在用溴化铵(NH4Br)、溴化钙(CaBr2)、溴化镁(MgBr2)或溴化锂(LiBr)处理之后，木材基PAC展示50到100℃的热稳定性增加。这些处理下的热稳定性改善非常令人惊讶和意外，这是因为KBr和NaBr不提供任何热稳定性改善。汞捕获优于基碳也大大改善。在用溴化铵(NH4Br)和溴化钙(CaBr2)处理之后，椰子基PAC也展示热稳定性增加，PIO比基PAC高至少50℃。CaBr2处理的PAC的汞捕获非常高并且比可比类似的溴处理的PAC更好。
使用某些溴化物盐以增加衍生自可再生木材和椰子壳来源的PAC基物质的热稳定性和汞捕获性能代表了商业上有利的方法。
当使用本发明的方法和系统时，从煤燃烧设施向环境中的汞排放基于正燃烧的煤中的总汞减少至少约70％、至少约80％或甚至至少约90％。如本申请中所用，至少约70％的汞减少意指正燃烧的煤中的汞中的至少约70％被捕获以防止它释放到大气中。足量的如本文中所述包含含有溴化物的无机盐和吸附剂的组合物可以在燃烧之前或期间被添加到煤中以减少向环境中的汞排放至少约70％或更多，或可以被用以处理烟气以获得相同结果，或一部分组合物可以在燃烧之前或期间被添加到煤中并且一部分组合物可以被用以处理烟气。
汞排放可以用常规分析设备使用工业标准检测和测定方法(例如通过使用由美国材料与试验协会(American Society for Testing andMaterials，ASTM)公布的方法或由国际标准化组织(InternationalStandards Organization，ISO)公布的国际标准)来监测。可以使用Ontario Hydro方法。在这种已知方法中，持续预定时间(例如一小时)收集气体。使汞从所收集的气体沉淀，并且使用合适的方法(例如原子吸收)来定量水平。监测还可以取决于技术和商业可行性而比一小时一次更频繁或不太频繁地进行。一般来说，监测可以手动或自动地定期进行。举例来说，可以一小时一次监测汞排放以确保符合政府法规。可以设定商业连续汞监测器以按合适的频率(例如每隔3-7分钟一次)测量汞并且产生数值。可以在对流通道中在合适的位置处监测汞。举例来说，可以在微粒控制系统的清洁侧监测并且测量释放到大气中的汞。还可以在微粒控制系统上游的对流通道中在一个点监测汞。包含分析仪器的设备可以被安置在根据本发明包含含有溴化物的无机盐的组合物的添加点的下游中的对流通道中。汞监测器的输出可以被用来控制如本文中所述包含含有溴化物的无机盐的组合物的添加速率。取决于监测结果，组合物添加速率可以通过增加添加水平、降低添加水平或使添加水平不变来调节。为了说明，如果监测表明汞水平高于所需水平，那么可以增加组合物添加速率直到汞水平返回到所需水平。如果汞水平在所需水平下，那么组合物添加速率可以维持不变。或者，可以降低组合物添加速率直到监测指示它应该被增加以避免高汞水平。所测量的汞的水平可以被用来向泵、螺线管、喷雾器和被致动或控制以调节组合物向煤燃烧系统中的添加速率的其他装置提供反馈信号。或者或另外，组合物添加速率可以由人工操作员基于所观测到的汞排放水平来调节。
实验已经显示，当不添加汞排放减少剂时，煤中的多达20到30％汞被捕获到灰分中并且不被释放到大气中。本发明有利之处在于，添加根据本发明的组合物升高汞捕获的量(并且因此减少汞排放的量)到至少约70％。
处理煤以减少燃烧期间的汞排放
在本发明的方法和系统中，包含含有溴化物的无机盐和吸附剂的组合物或至少一部分组合物可以在煤燃烧之前或期间被添加到煤中以减少燃烧期间的汞排放。
如本文中所述包含含有溴化物的无机盐和吸附剂的组合物可以在它燃烧之前被添加到煤之中／之上。举例来说，煤可以是微粒煤，并且可以任选地根据常规程序来粉碎或粉末化。组合物可以按液体形式或按固体形式被添加到煤中。一般来说，固体组合物呈粉末形式。如果组合物以液体形式添加，那么当被馈入燃烧器中时，煤可以保持湿润。组合物可以在它在输送机、螺杆挤出机或其他馈送设备上时通过喷涂或混合到煤上而在煤燃烧设施处连续添加到煤上。另外或或者，组合物可以分别地在煤燃烧设施处或在煤生产器处与煤混合。组合物在它被馈入燃烧器中时可以按液体或粉末形式添加到煤中。举例来说，组合物可以在注入之前被应用到粉碎煤的粉碎器中。必要时，可以改变组合物添加速率以实现所需水平的汞排放。可以监测烟气中的汞的水平，并且可以按需将组合物添加水平调高或调低以维持所需汞水平。
如本文中所述包含含有溴化物的无机盐和吸附剂的组合物可以被分批或连续添加到煤中。在连续添加的情况下，处理水平可以基于所燃烧的煤的馈入速率。当分批添加组合物时，例如在煤生产器处或在分别的混合设施处，处理水平可以基于所处理的煤的重量。另外，可以基于所排放的汞的水平的测定数据调节添加速率或处理水平。
实施例
以下实施例说明本发明的原理。应理解，本发明不限于本文中例证的任何一个具体实施方案，无论是在实施例还是本专利申请的剩余部分中。来自实施例1和2两者的数据说明于图(图1)中。
实施例1：
通过DSC-TGA分析用于这些实施例中的木材衍生的PAC(粉末活性碳)(通过热活化工艺制备)。初始氧化点(PIO)是266℃。
制备程序I-根据US6953494中所公开的方法使木材衍生的PAC的样品溴化。元素分析指示PAC溴含量是5重量％。
制备程序II-通过用各种离子溴化物源使木材衍生的PAC成浆液并且然后通过放置在60-80℃下的再循环烘箱中干燥来制备一系列处理过的PAC。处理过的PAC溴值是5重量％。
比较这些处理过的PAC的性能。性能测试包括DSC，所述DSC测量活性碳的热性质。
以下数据比较各种PAC的如由DSC测定的热稳定性以及平均汞捕获能力(Hg，％)。比较所有样品的初始能量释放点(PIO)。
Figure BDA0000454928100000081
实施例2：
通过DSC-TGA分析用于这些实施例中的椰子壳衍生的PAC(粉末活性碳)(通过热活化工艺制备)。初始氧化点(PIO)是300℃。
制备程序I-根据US6953494中所公开的方法使椰子壳衍生的PAC的样品溴化。元素分析指示PAC溴含量是5重量％。
制备程序II-通过用各种离子溴化物源使椰子壳衍生的PAC成浆液并且然后通过放置在60-80℃下的再循环烘箱中干燥来制备一系列处理过的PAC。处理过的PAC溴值是5重量％。
比较这些处理过的PAC的性能。性能测试包括DSC，所述DSC测量活性碳的热性质。
以下数据比较各种PAC的如由DSC测定的热稳定性以及平均汞捕获能力(Hg，％)。比较所有样品的初始能量释放点(PIO)。
Figure BDA0000454928100000091
本发明相当有利的之处在于，不需要处理元素溴。另外，添加含有溴化物的无机盐到活性木材衍生的或椰子壳衍生的碳中是非常轻易的，并且可以经由许多常规固体混合技术来实现。将含有溴化物的无机盐与活性碳混合典型地不需要专门的建筑材料，这是因为不产生或释放腐蚀性和有害的卤素蒸气。
另一优势在于，本发明的吸附剂组合物不需要活化步骤，即在将活性碳与含有溴化物的无机盐充分混合之后，本发明的吸附剂组合物准备好使用而不需后续处理(例如加热)。
在低温(<150℃)下添加含有溴化物的无机盐到活性碳并不导致溴实质上吸附或吸收到活性碳的孔隙中。因此，实质上所有位点都保持可用于吸附燃烧气体流中的汞。
除非另有规定，否则本发明不限于本文中例证的任何具体实施方案，无论在合适组分的列表中还是其他方面。
应理解，由本说明书或它的权利要求书中的任何地方的化学名称或化学式提及的反应物和组分(无论是以单数还是复数形式提及)被鉴定为它们在与由化学名称或化学类型提及的另一物质(如另一反应物、溶剂等)组合或变得与它接触之前存在。什么化学变化、转化和／或反应(如果有的话)在所得组合或溶液或反应介质中发生并不重要，这是因为所述变化、转化和／或反应是在依据本公开所需的条件下使规定反应物和／或组分汇集的自然结果。因此，反应物和组分被鉴定为与进行所需化学反应相关或在形成用于进行所需反应中的组合中被汇集的成分。因此，即使下文中的权利要求书可能以现在时提及物质、组分和／或成分(“包含”、“是”等)，提及物质、组分或成分也在就在它与根据本公开的一种或多种其他物质、组分和／或成分首先接触、组合、共混或混合之前的时间进行。所进行的以反应形式原地发生的转化(如果有的话)是权利要求预期涵盖的内容。因此，物质、组分或成分可能已经在接触、组合、共混或混合操作(在根据本公开并且在应用化学家的常识和一般技术的情况下进行时)的过程期间通过化学反应或转化失去它的初始特性的事实因此对于准确理解和领会本公开和它的权利要求书的真实含义和实质完全不重要。如将为本领域技术人员所熟悉，如本文中所用的术语“被组合(combined)”、“组合(combining)”等意指“被组合(combined)”的组分或组分“组合(combining)”与彼此一起被放到容器(如燃烧室、管道等)中。同样，组分的“组合(combination)”意指组分已经被一起放到所述容器中。
虽然已经依据一个或多个优选实施方案描述本发明，但应理解，可以在不偏离本发明的范围的情况下作出其他修改，所述范围阐述于以下权利要求书中。

Claims (5)

1.一种方法，所述方法包括添加包含溴化铵或溴化钙盐和木材衍生的或椰子壳衍生的活性碳的组合物到燃烧气体流中以减少来自所述燃烧气体流的汞排放。
2.如权利要求1所述的方法，其中所述燃烧气体流衍生自煤的燃烧。
3.如权利要求1所述的方法，其中所述组合物的PIO比单独的所述活性碳的PIO高至少约50℃。
4.一种适用于减少来自燃烧气体流的汞排放的组合物，所述组合物包含溴化铵或溴化钙盐和木材衍生的或椰子壳衍生的活性碳。
5.如权利要求4所述的方法，其中所述组合物的PIO比单独的所述活性碳的PIO高至少约50℃。
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