CN103792246A - 一种基于lm-bp神经网络的x射线荧光光谱定量分析方法 - Google Patents
一种基于lm-bp神经网络的x射线荧光光谱定量分析方法 Download PDFInfo
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Abstract
本发明提供一种基于LM-BP神经网络的X射线荧光光谱定量分析方法,该方法包括:采集训练集样品的X射线荧光光谱,对其进行光谱数据处理,并提取处理后的单一谱线上的若干个数据点强度值;测定训练集样品的对应目标元素的含量;将强度值作为输入层数据,将对应目标元素的含量作为输出层数据,根据输入层与隐含层之间的传递函数,得到隐含层数据,从而建立起BP神经网络模型;采用LM算法对BP神经网络模型进行训练;利用训练好的LM-BP神经网络模型,得到预测集样品的对应目标元素的含量。该方法能够采用基于LM-BP神经网络利用X射线荧光光谱对元素进行定量分析。
Description
技术领域
本发明涉及X射线荧光光谱检测技术领域,具体涉及一种基于LM-BP神经网络的X射线荧光光谱定量分析方法。
背景技术
X射线荧光光谱(X-ray Fluorescence Spectroscopy,简称XRF)作为原子发射光谱的一种,在元素测定方面的应用较为广泛。X射线荧光光谱利用X射线激发元素外层电子,利用光谱仪获取电子跃迁时的荧光光谱,并由谱线的能量和强度进行定性定量分析。
X射线荧光光谱检测技术具有分析速度快、检测元素范围广、前处理简便、可以无损检测等优点,已广泛的应用于冶金、地质、石油等领域的重金属检测,取得了广泛的社会经济效益。针对X射线荧光光谱检测在环境监测中的应用,特别是对土壤的检测,国外众多学者进行了研究,美国EPA制定了使用X射线荧光光谱技术现场测定土壤和沉积物中的元素含量的标准方法,规定了仪器的使用范围和方法,但是其中概念性的内容较多,缺乏细致的技术探讨,在实际应用中存在着检测精度低,重复性差的问题。
X射线荧光光谱分析易受到周围环境如土壤水分含量的影响,也会受到测量条件如样品颗粒大小等的影响。葛良全讨论了进行岩石和沉淀物原位分析时,样品中水分的影响。除了水分以外,样品的物理状态如颗粒度、表面效应、水分影响、以及分析元素化学价态不一样都会引起的分析谱峰位移或谱峰形状改变等,从而造成对测量结果的巨大干扰,这些统称为基体效应。目前已提出了多种方法来校正基体效应。比如经验系数法、基本参数法、理论影响系数法等数学校正方法,以及内标法、标准加入法和稀释法等实验校正方法。但这些方法都有一定的适应范围,而对于土壤样品,特别是我国的土壤,由于地貌复杂,土壤类别众多,目前还没有建立普适性的标准曲线或模型,也尚未提出系统可靠的XRF检测农田土壤中重金属的方法。黄启厅等尝试使用偏最小二乘法分析X射线光谱,分析土壤中Pb的含量。陆安祥等建立基于全谱建模但用加权系数降低Fe峰的偏最小二乘模型预测土壤中重金属的含量。但是由于受到基体效应和自吸收效应的制约,在预测模型的准确度特别体现在重金属Cr等元素上,未取得令人满意的结果。
发明内容
(一)解决的技术问题
针对现有技术的不足,本发明提供一种基于LM-BP神经网络的X射线荧光光谱定量分析方法,能够采用列文伯格-马夸尔特(LM)算法优化反向传播(BP)神经网络的权值和阈值,并结合X射线荧光光谱对目标元素进行定量分析。
(二)技术方案
为了实现以上目的,本发明通过以下技术方案予以实现:
一种基于LM-BP神经网络的X射线荧光光谱定量分析方法,该方法包括:
S1:采集训练集样品的X射线荧光光谱,对其进行光谱数据处理,并提取处理后的单一谱线上的若干个数据点强度值;
S2:测定训练集样品的对应目标元素的含量;
S3:将步骤S1中获得的强度值作为输入层数据,将步骤S2中对应目标元素的含量作为输出层数据,根据输入层与隐含层之间的传递函数,得到隐含层数据,从而建立起BP神经网络模型;
S4:采用LM算法对BP神经网络模型进行训练,建立X射线荧光光谱定量分析样品目标元素的LM-BP神经网络模型;
S5:将预测集样品的X射线荧光光谱进行光谱数据处理后提取的单一谱线上的若干个数据点强度值作为输入层数据矩阵输入训练好的LM-BP神经网络模型,得到预测集样品的对应目标元素的含量。
优选地,该方法进一步包括:利用对应目标元素的含量已经测定的验证集样品对所述LM-BP神经网络模型进行验证。
其中,所述光谱数据处理方法包括:求平均、扣除背景以及谱线去干扰拟合。
其中,利用理化分析方法测定所述训练集样品的对应目标元素的含量。
其中,步骤S3中所述输入层与隐含层之间的传递函数为Logsig函数。
其中,所述采用LM算法对BP神经网络模型进行训练包括:
S41:随机设定训练误差ξ、神经网络权值以及阈值X,并设定迭代次数k=0;
S42:根据输出函数计算神经网络的输出层的输出值:
O o=f(∑vhoHh-Yo)=f(neto)
其中,Vho为隐含层节点与输出节点的网络权值,Hh为隐含层第h个节点的实际输出,Yo为输出层的阈值,Oo为输出层的第o个节点的实际输出,f(neto)为输出层的传递函数;
S43:计算出目标函数E(x):
其中,ei(x)为第i个样本的预测值和实际输出值Oi的偏差;
S44:计算雅可比矩阵J(x),其公式为:
S45:计算ΔX:
ΔX=-[JT(x)J(x)+μI]-1J(x)e(x)
其中,μ为大于0的常数,I为单位矩阵;
S46:若E(x)<ξ,则算法结束;否则,则转至步骤S47;
S47:令X=X+ΔX作为新的权值和阈值重新计算目标函数E(x),若E(x)小于步骤S43中的E(x),在令k=k+1,且X=X+ΔX,转至步骤S43;否则,令μ=μ×α,且转至步骤S45,其中α为常数。
优选地,该方法进一步包括:利用相关系数和均方误差来评价神经网络模型的准确度和精确度。
(三)有益效果
本发明至少具有如下有益效果:
本发明提供的方法,采用LM-BP神经网络,通过多元素含量建模的方法,建立定量分析手段,对于提高仪器的快速、准确测定有着重要的意义;且其中利用LM算法对BP神经网络进行训练,能够有效地克服BP神经网络算法收敛速度慢、收敛于局部极小点、数值稳定性差及参数难以调整等缺点。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案,下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍,显而易见地,下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例,对于本领域普通技术人员来讲,在不付出创造性劳动的前提下,还可以根据这些图获得其他的附图。
附图1是BP神经网络的结构图;
图2是本发明实施例提供的一种基于LM-BP神经网络的X射线荧光光谱定量分析方法的流程图;
图3是本发明一个较为具体的实施例提供的一种基于LM-BP神经网络的X射线荧光光谱定量分析方法的流程图;
图4是本发明实施例中土壤样品的X射线荧光光谱图;
图5是本发明实施例中所建立模型的预测结果与参考值的比较图。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图,对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述,显然,所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
参见图2,本发明实施例提供了一种基于LM-BP神经网络的X射线荧光光谱定量分析方法,该方法包括如下步骤:
步骤101:采集训练集样品的X射线荧光光谱,对其进行光谱数据处理,并提取处理后X射线荧光光谱的单一谱线的若干个数据点强度值;
本步骤中,所述光谱数据处理方法包括:求平均、扣除背景以及谱线去干扰拟合。
步骤102:测定训练集样品的对应目标元素的含量;
本步骤中,根据理化分析方法测定训练集样品的对应目标元素的含量。
步骤103:将获得的强度值作为输入层数据,将对应目标元素的含量作为输出层数据,输入层与隐含层之间的传递函数采用Logsig函数,得到隐含层数据,从而建立起BP神经网络模型;
BP神经网络模型如图1所示,包括输入层、隐含层和输出层三层结构,BP神经网络的基本原理是:输入信号Ii通过中间节点(隐含层节点)作用于输出节点,经过非线性变换,产生输出信号Oi,网络训练的每个样本包括输入向量I和期望输出值T,网络输出值O与期望输出值T的偏差,通过调节输入节点与隐含层节点间的网络权值wih、隐含层节点与输出节点的网络权值vho以及阈值,使得误差沿着梯度方向下降。其学习过程是由信号的正向传播和误差的反向传播两个过程。正向传播时,输入信号从输入层经过隐含层节点,传向输出层,在输出节点输出信号,如果在输出层不能得到期望的输出,则转入误差信号反向传播过程,误差信号由输出端开始逐层向后传播,网络的权值由误差反馈进行调节。经过反复学习训练,确定与最小误差相对应的网络参数(权值和阈值)。
步骤104:采用LM算法对BP神经网络模型进行训练,建立X射线荧光光谱定量分析样品目标元素的LM-BP神经网络模型;
本步骤中,所述的采用LM算法对BP神经网络模型进行训练,包括如下步骤:
(1)随机设定训练误差ξ、神经网络权值以及阈值组成的向量X,并设定迭代次数k=0;
(2)根据输出函数计算神经网络的输出层的输出值:
O o=f(∑vhoHh-Yo)=f(neto)
其中,Vho为隐含层第h个节点与输出层第O个节点之间的网络权值,Hh为隐含层第h个节点的实际输出,Yo为输出层的阈值,Oo为输出层的第o个节点的实际输出,f(neto)为输出层的传递函数;
(3)计算出目标函数E(x):
其中,ei(x)为第i个样本的预测值和实际输出值Oi的偏差;
(4)计算雅可比矩阵J(x),其公式为:
(5)计算ΔX:
ΔX=-[JT(x)J(x)+μI]-1J(x)e(x)
其中,μ为大于0的常数,I为单位矩阵;
(6)若E(x)<ξ,则算法结束;否则,则转至步骤(7);
(7)令X=X+ΔX作为新的权值和阈值重新计算目标函数E(x),若E(x)小于步骤(3)中的E(x),在令k=k+1,且X=X+ΔX,转至步骤(3);否则,令μ=μ×α,且转至步骤(5),其中α为常数。
步骤105:将预测集样品的X射线荧光光谱进行光谱数据处理后提取的单一谱线上的若干个数据点强度值作为输入层数据输入训练好的LM-BP神经网络模型,得到样品的对应目标元素的含量。
优选地,该方法进一步包括:利用验证集样品对所述LM-BP神经网络模型进行验证。
所述训练集和所述验证集样品的总数不低于60个,训练集和验证集的数目比例为2:1。
优选地,该方法进一步包括:利用相关系数和均方误差来评价神经网络模型的准确度和精确度。
本发明实施例提供的方法,采用LM-BP神经网络,通过单独建模的方法,建立定量分析手段,对于提高元素的快速、准确测定有着重要的意义;且其中利用LM算法对BP神经网络进行训练,能够有效地克服BP神经网络算法收敛速度慢、收敛于局部极小点、数值稳定性差及参数难以调整等缺点。
下面通过一个具体的例子对本发明作进一步的说明。参见图3,本实施例采用便携式X射线荧光土壤重金属检测仪系统获取光谱数据,X射线激发采用Ag靶,探测器采用SDD高分辨探测器。本实施例提供的方法步骤如下所示:
步骤301:样品的采集与处理。本实施例中采用的土壤样品有国家标准物质土壤ESS-1,ESS-2,ESS-3,ESS-4等标准土壤;以及采集自北京、黑龙江、江苏、云南和新疆五个省市的典型农田土壤。农田土壤样品在室内风干,磨碎,过尼龙网筛后存放。样品的混合、装袋、粉碎、研磨等处理都采用木头、陶瓷或玛瑙用具。土壤样品中重金属含量将以标准物质参考值和理化分析实际测量值为准。共有独立土壤样品109份。
步骤302:X射线荧光光谱采集。取研磨后的样品,装进样品杯中,压紧后覆上麦拉膜。将样品杯放入X射线荧光光谱仪检测台上进行测试。为了获得更好的检测结果,测定时间经过优化,选择300秒。从而得到的土壤样品的X射线荧光光谱,如图4所示。检测获得的X射线荧光光谱经寻峰、能量定位后提取4.95、5.41、5.90、6.40、6.93、7.48、8.08、8.64、10.54、11.22、12.61KeV等峰的11个荧光峰强度值,建立X射线荧光光谱输入矩阵。
步骤303:参考值的测定。国家标准土壤样品中的重金属元素含量值由标准样品的参考值给出。采集的农田土壤样品的分析测定都按照国家标准执行,分析过程中均加入国家标准土壤样品(GSS-1)进行分析质量控制,并重复3次,Cu、Cr、Zn、Pb的分析测试使用美国热电Solar-M原子吸收石墨炉,As的分析测试使用吉天仪器AFS-830原子荧光分析仪。
步骤304:定量模型的建立。对于109个土壤样品,分别建立Cu、Cr、Zn、Pb和As的预测模型。建模时先采用浓度梯度法划分训练集、校正集、预测集。训练集样品用来建立模型,校正集和预测集样本用来对模型进行评价。分别样品数量为60,30,19个。将步骤302中提取建立的样品的X射线荧光光谱峰强度值作为输入数据集,步骤303中对应的样品重金属元素的含量为期望输出值。LM-BP神经网络模型的初始权值和阈值通过发明中的LM算法决定,隐含层节点经过多次优选,8个节点的结果最为准确。经过21次迭代计算后,以平均平方误差(mean square error,MSE)为指标,确认第15次迭代计算获得的模型参数为最优解,从而得到经过训练后的X射线荧光光谱-土壤中重金属含量的定量预测模型。
步骤305:新样品预测与模型验证。对于建立的校正模型,均采用预测集样品来进行验证。按照上述X射线荧光光谱采集的方法分别采集待测土壤的x射线荧光光谱,并经过上述光谱预处理后得到待测土壤的X射线荧光光谱输入矩阵,输入到训练好的LM-BP神经网络X射线荧光光谱-土壤中重金属含量的定量预测模型,就可自动计算出其重金属元素含量。如图5所示,为模型预测值与参考值的比较图,结果表明,其相关系数R均较高(均大于0.98)。模型预测值与参考值比较接近,说明模型效果较好,对于改进X射线荧光光谱仪的检测准确度有着重要的现实意义。
以上实施例仅用以说明本发明的技术方案,而非对其限制;尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明,本领域的普通技术人员应当理解;其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改,或者对其中部分技术特征进行等同替换;而这些修改或者替换,并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的精神和范围。
Claims (7)
1.一种基于LM-BP神经网络的X射线荧光光谱定量分析方法,其特征在于,该方法包括:
S1:采集训练集样品的X射线荧光光谱,对其进行光谱数据处理,并提取处理后的单一谱线上的若干个数据点强度值;
S2:测定训练集样品的对应目标元素的含量;
S3:将步骤S1中获得的强度值作为输入层数据,将步骤S2中对应目标元素的含量作为输出层数据,根据输入层与隐含层之间的传递函数,得到隐含层数据,从而建立起BP神经网络模型;
S4:采用LM算法对BP神经网络模型进行训练,建立X射线荧光光谱定量分析样品目标元素的LM-BP神经网络模型;
S5:将预测集样品的X射线荧光光谱进行光谱数据处理后提取的单一谱线上的若干个数据点强度值作为输入层数据矩阵输入训练好的LM-BP神经网络模型,得到预测集样品的对应目标元素的含量。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,该方法进一步包括:利用对应目标元素的含量已经测定的验证集样品对所述LM-BP神经网络模型进行验证。
3.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述光谱数据处理方法包括:求平均、扣除背景以及谱线去干扰拟合。
4.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,利用理化分析方法测定所述训练集样品的对应目标元素的含量。
5.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,步骤S3中所述输入层与隐含层之间的传递函数为Logsig函数。
6.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述采用LM算法对BP神经网络模型进行训练包括:
S41:随机设定训练误差ξ、神经网络权值以及阈值X,并设定迭代次数k=0;
S42:根据输出函数计算神经网络的输出层的输出值:
Oo=f(∑vhoHh-Yo)=f(neto)
其中,Vho为隐含层节点与输出节点的网络权值,Hh为隐含层第h个节点的实际输出,Yo为输出层的阈值,Oo为输出层的第o个节点的实际输出,f(neto)为输出层的传递函数;
S43:计算出目标函数E(x):
其中,ei(x)为第i个样本的预测值和实际输出值Oi的偏差;
S44:计算雅可比矩阵J(x),其公式为:
S45:计算ΔX:
ΔX=-[JT(x)J(x)+μI]-1J(x)e(x)
其中,μ为大于0的常数,I为单位矩阵;
S46:若E(x)<ξ,则算法结束;否则,则转至步骤S47;
S47:令X=X+ΔX作为新的权值和阈值重新计算目标函数E(x),若E(x)小于步骤S43中的E(x),在令k=k+1,且X=X+ΔX,转至步骤S43;否则,令μ=μ×α,且转至步骤S45,其中α为常数。
7.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,该方法进一步包括:利用相关系数和均方误差来评价神经网络模型的准确度和精确度。
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