CN103746135A - 生物燃料电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种生物燃料电池，包括：基底；设置在所述基底上的电解池，所述电解池设置有电解液入口和电解液出口；分别固定在所述基底上的阳极和阴极，所述阳极和所述阴极位于所述电解池内；所述阳极上固定有导电纳米材料和生物阳极酶，所述阴极上固定有光响应导电聚合物。本发明还提供了一种生物燃料电池的制备方法。实验结果表明，本发明提供的生物燃料电池在无光照条件下的最大输出功率为1.08μW/cm2，在10mW/cm2的可见光照下，其最大输出功率达到23.65μW/cm2，增强了约22倍；且在可见光光源开关8次后，该生物燃料电池的功率输出基本不变。

Description

生物燃料电池及其制备方法
技术领域
本发明属于生物燃料电池技术领域，尤其涉及一种生物燃料电池及其制备方法。
背景技术
生物燃料电池是以有机物为燃料，利用酶或微生物作为催化剂，直接将有机物中的化学能转化为电能的一类特殊的燃料电池。生物燃料电池具有能量转化率高、生物相容性好、原料来源广泛等优点，是一种真正意义上的绿色电池，在医疗、航空、环境治理等领域均有重要的使用价值。
酶生物燃料电池是采用氧化还原酶作为催化剂催化燃料氧化的生物燃料电池，其在阳极产生氢离子及自由电子，阴极利用氢离子和自由电子将过氧化物或氧还原为水，从而完成电子的流动，将化学能转化为电能。酶生物燃料电池包括电机和填充有有机物燃料的电解池，酶可以溶解在含有燃料和氧化剂的溶液中，也可以固定在电极上。近年来，随着修饰酶电极技术的发展，大多数酶生物燃料电池均采用阴阳极均为固定酶电极的结构。
生物燃料电池的微型化最早始于本世纪初。研究者采用微电极作为基底电极进行生物修饰制备酶电极，从而实现高功率输出或满足某方面需求的生物燃料电池的构筑（T.Chen,S.C.Barton,G.Binyamin,Z.Gao,Y.Zhang,H.-H.Kim,A.Heller,J.Am.Chem.Soc.2001,123,8630;D.Wen,X.Xu,S.Dong,Energy Environ.Sci.2011,4,1358;X.Li,L.Zhang,L.Su,T.Ohsaka,L.Mao,Fuel Cells 2009,9,85.）。尽管微电极直径限制尺寸在纳米到微米级别，但是其外观尺寸却几乎与常规电极无异，所以整个电池的规模并没有实现真正意义上的微型化。另外一方面，构筑在芯片上的微型化生物燃料电池往往涉及复杂的步骤和精密的技术，如光刻，真空溅射等。某些贵金属基底电极的制备还增加了整个电池的成本（M.B.Fischback,J.K.Youn,X.Zhao,P.Wang,H.G.Park,H.N.Chang,J.Kim,S.Ha,Electroanal.2006,18,2016.M.Falk,V.Andoralov,M.Silow,M.D.Toscano,S.Shleev,Anal.Chem.2013,85,6342.）。
另外，目前的生物燃料电池仅能将化学能转化为电能，能量转化单一。
发明内容
本发明的目的在于提供一种生物燃料电池及其制备方法，本发明提供的生物燃料电池具有良好的光响应能力，实现了化学能-电能和太阳能-电能的双向能源转化模式。
本发明提供了一种生物燃料电池，包括：
基底；
设置在所述基底上的电解池，所述电解池设置有电解液入口和电解液出口；
分别固定在所述基底上的阳极和阴极，所述阳极和所述阴极位于所述电解池内；所述阳极上固定有导电纳米材料和生物阳极酶，所述阴极上固定有光响应导电聚合物。
优选的，还包括设置在所述阴极上方的光源。
优选的，所述光响应导电聚合物为聚三联噻吩或聚二联噻吩。
优选的，所述生物阳极酶为葡萄糖氧化酶、葡萄糖脱氢酶、果糖脱氢酶或乙醇脱氢酶。
优选的，所述导电纳米材料包括碳纳米管、石墨烯、碳纳米粒子、贵金属纳米粒子或者碳纳米管、石墨烯、碳纳米粒子和贵金属纳米粒子中的两种或两种以上形成的复合纳米材料或者碳纳米管、石墨烯、碳纳米粒子和贵金属纳米粒子中的一种或多种与四硫富瓦烯形成的复合纳米材料。
优选的，所述基底为聚甲基丙烯酸甲酯或聚对苯二甲酸乙二醇酯。
本发明提供了一种生物燃料电池的制备方法，包括以下步骤：
a）在基底上印刷电极；
b）在所述电极的一端固定光响应导电聚合物得到阴极，在另一端固定导电纳米材料和生物阳极酶，得到阳极；
c）在所述基底上固定设置有电解液入口和电解液出口的电解池，使所述阴极和阳极位于所述电解池内。
优选的，还包括：
d）在所述阴极上方设置光源；
所述步骤c）和所述步骤d）之间没有顺序限制。
优选的，所述步骤b）具体为：
b1）将光响应导电聚合物单体电聚合于所述电极的一端，形成阴极；
b2）在所述电极的另一端依次滴涂四硫富瓦烯-有序介孔碳复合纳米材料和生物阳极酶，干燥后得到阳极。
优选的，所述步骤a）具体为：
在基底上丝网印刷电极。
与现有技术相比，本发明提供的生物燃料电池包括：基底；设置在所述基底上的电解池，所述电解池设置有电解液入口和电解液出口；分别固定在所述基底上的阳极和阴极，所述阳极和所述阴极位于所述电解池内；所述阳极上固定有导电纳米材料和生物阳极酶，所述阴极上固定有光响应导电聚合物。本发明提供的生物燃料电池中，阳极上固定的生物阳极酶对相应的生物燃料具有良好的催化效果，能够将化学能转化为电能；阴极上固定的光响应导电聚合物作为阴极催化剂具有良好的光响应性，其催化活性在可见光照射下能够显著增强，而且具有优异的长期稳定性，从而获得可见光增强的生物燃料电池。同时，阳极的催化活性在可见光照射下几乎没有变化，因此，可以构筑一室生物燃料电池，实现生物燃料电池的微型化和双向能源转化模式。实验结果表明，以葡萄糖氧化酶作为生物阳极酶、以聚三联噻吩作为阴极催化剂、以含有葡萄糖的磷酸缓冲溶液作为电解液，得到的生物燃料电池在无光照条件下的最大输出功率为1.08μW/cm2，在10mW/cm2的光照下，其最大输出功率达到23.65μW/cm2，增强了约22倍；且在可见光光源开关8次后，该生物燃料电池的功率输出基本不变。
附图说明
图1为本发明实施例提供的生物燃料电池的结构示意图；
图2为本发明实施例在基底上印刷电极的过程示意图；
图3为本发明实施例在电极上形成阴极、阳极和电解池的流程示意图；
图4为本发明实施例1提供的生物燃料电池的功率输出图；
图5为本发明实施例1提供的生物燃料电池的时间-功率密度曲线图。
具体实施方式
本发明提供了一种生物燃料电池，包括：
基底；
设置在所述基底上的电解池，所述电解池设置有电解液入口和电解液出口；
分别固定在所述基底上的阳极和阴极，所述阳极和所述阴极位于所述电解池内；所述阳极上固定有导电纳米材料和生物阳极酶，所述阴极上固定有光响应导电聚合物。
参见图1，图1为本发明实施例提供的生物燃料电池的结构示意图，其中，1为基底，2为印刷在基底上的电极，3为固定有四硫富瓦烯-有序介孔碳复合纳米材料和生物阳极酶的阳极，4为设置在基底1上的电解池，5为设置在阴极上方的可见光光源，6为电解液入口，7为固定有光响应导电聚合物的阴极，8为电解液出口。
本发明提供的生物燃料电池包括基底，所述基底的作用在于支撑整个生物燃料电池。本发明对所述基底没有特殊限制，可以为聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）、聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）等高分子聚合物。本发明对所述基底的尺寸没有特殊限制，可以根据需要进行选择。
所述基底上分别固定有阴极和阳极，具体而言，所述基底上印刷有电极，所述电极的一端通过修饰形成阳极，另一端通过修饰形成阴极。在本发明中，所述阳极上固定有导电纳米材料和生物阳极酶，其中，所述导电纳米材料包括但不限于碳纳米管、石墨烯、碳纳米粒子、贵金属纳米粒子或者碳纳米管、石墨烯、碳纳米粒子和贵金属纳米粒子中的两种或两种以上形成的复合纳米材料或者碳纳米管、石墨烯、碳纳米粒子和贵金属纳米粒子中的一种或多种与四硫富瓦烯形成的复合纳米材料，优选为四硫富瓦烯-有序介孔碳复合纳米材料。
在本发明中，所述四硫富瓦烯-有序介孔碳复合纳米材料按照以下方法制备：
将有序介孔碳（OMC）和四硫富瓦烯（TTF）分散于水和乙醇混合溶液中，超声30min后常温搅拌24h，离心，洗涤3次，真空70℃干燥，得到四硫富瓦烯-有序介孔碳（TTF-OMC）复合材料。
本发明对所述有序介孔碳没有特殊限制，市场上购买的商品即可；本发明对有序介孔碳和四硫富瓦烯的质量比没有特殊限制，优选为1～5:5～15。
本发明对所述四硫富瓦烯-有序介孔碳（TTF-OMC）复合材料在电极上的固定方法没有特殊限制，可以将四硫富瓦烯-有序介孔碳（TTF-OMC）复合材料溶液涂覆于电极上，干燥即可。
在本发明中，所述生物阳极酶为可以固定在生物燃料电池阳极上的酶，包括但不限于葡萄糖氧化酶、葡萄糖脱氢酶、果糖脱氢酶或乙醇脱氢酶等，优选为葡萄糖氧化酶。所述阳极上固定的生物阳极酶对相应的生物燃料具有良好的催化效果，从而将化学能转化为电能。本发明对所述生物阳极酶的固定方式没有特殊限制，可以按照以下方法固定：将生物阳极酶溶液涂覆于所述电极上，干燥即可。
本发明对所述导电纳米材料和生物阳极酶在电极上的固定顺序没有特殊限制，可以将导电纳米材料和生物阳极酶混合后涂覆于电极上干燥，也可以先将导电纳米材料涂覆于电极上干燥，再将生物阳极酶涂覆在导电纳米材料上干燥。
在本发明中，所述阴极上固定有光响应导电聚合物，所述光响应导电聚合物包括但不限于聚三联噻吩或聚二联噻吩等噻吩类衍生物，优选为聚三联噻吩。阴极上固定的光响应导电聚合物作为阴极催化剂具有良好的光响应性，其催化活性在可见光照射下能够显著增强，而且具有优异的长期稳定性。本发明对所述光响应导电聚合物在阴极上的固定方法没有特殊限制，优选按照以下方法固定：将光响应导电聚合物单体溶液进行电聚合，在电极上形成光响应导电聚合物薄膜。以聚三联噻吩为例，首先配置三联噻吩和LiClO4的乙腈溶液，然后在三电极体系下进行电聚合，电聚合的电位优选为0.8～1.2V，电量优选为0.3～1C，即可在电极上固定聚三联噻吩。除了原位电聚合，本发明还可以通过其他方法在电极上固定光响应聚合物，本发明对此并无特殊限制。
在本发明中，在电极的两端分别进行修饰后即可得到生物燃料电池阴极和阳极，其中，所述电极的材质为碳，由导电碳浆形成即可，本发明对此并无特殊限制。
本发明提供的生物燃料电池还包括设置在基底上的电解池，所述电解池设置有电解液入口和电解液出口，并使阳极和阴极位于所述电解池内。电解池的作用在于盛放电解液，电解液中的生物燃料在阳极和阴极的作用下发生氧化还原反应，从而将化学能转化为电能。在本发明中，所述电解池优选为聚二甲基硅氧烷（PDMS）孔道。
向所述电解池内通入包含生物燃料的电解液，其中的生物燃料在阳极和阴极的作用下发生氧化还原反应，即可将化学能转化为电能。
本发明提供的生物燃料电池优选还包括设置在所述阴极上方的光源，所述光源对阴极上固定的光响应化合物进行照射，能够增强光响应导电聚合物的催化活性，从而提高生物燃料电池功率输出。本发明对所述光源没有特殊限制，可以为可见光光源、紫外光光源等，优选为可见光光源，市场购买的光源即可。本发明对所述可见光光源的位置没有特殊限制，能够照射阴极上固定的光响应聚合物即可。
本发明提供的生物燃料电池中，阳极上固定的生物阳极酶对相应的生物燃料具有良好的催化效果，能够将化学能转化为电能；阴极上固定的光响应导电聚合物作为阴极催化剂具有良好的光响应性，其催化活性在可见光照射下能够显著增强，而且具有优异的长期稳定性，从而获得可见光增强的生物燃料电池。同时，阳极的催化活性和阴极在可见光下的催化活性几乎没有干扰，因此，可以构筑一室生物燃料电池，实现生物燃料电池的微型化和双向能源转化模式。
本发明提供了一种生物燃料电池的制备方法，包括以下步骤：
a）在基底上印刷电极；
b）在所述电极的一端固定光响应导电聚合物得到阴极，在另一端固定导电纳米材料和生物阳极酶，得到阳极；
c）在所述基底上固定设置有电解液入口和电解液出口的电解池，使所述阴极和阳极位于所述电解池内。
本发明首先在基底上印刷电极，其中，所述基底的作用在于支撑整个生物燃料电池，可以为聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）、聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）等高分子聚合物；所述电极的材质为碳，由导电碳浆形成。所述印刷的方法包括但不限于丝网印刷、激光打印等印刷方式，优选为丝网印刷。以丝网印刷碳电极为例，在基底上印刷电极的方法参见图2，图2为本发明实施例在基底上印刷电极的过程示意图，其中，（a）为丝网，（b）为基底，（c）为印刷有电极的基底：
首先将打印有碳电极模型的丝网（a）覆于基底（b）上，在丝网（a）上刷涂导电碳浆，来回刮几次，取下丝网，烘箱干燥后即可得到印刷有电极的基底（c）。
得到电极后，在所述电极的一端固定光响应导电聚合物得到阴极，在另一端固定导电纳米材料和生物阳极酶，得到阳极，具体可以包括以下步骤：
b1）将光响应导电聚合物单体电聚合于所述电极的一端，形成阴极；
b2）在所述电极的另一端依次滴涂导电纳米材料和生物阳极酶，干燥后得到阳极。
本发明对在所述电极的一端固定光响应导电聚合物的方法没有特殊限制，优选按照以下方法进行固定：：将光响应导电聚合物单体溶液进行电聚合，在电极上形成光响应导电聚合物薄膜。以聚三联噻吩为例，首先配置三联噻吩和LiClO4的乙腈溶液，然后在三电极体系下进行电聚合，电聚合的电位优选为0.8～1.2V，电量优选为0.3C～1C，即可在电极上固定聚三联噻吩。除了原位电聚合，本发明还可以通过其他方法在电极上固定光响应聚合物，本发明对此并无特殊限制。
本发明对在电极的另一端固定导电纳米材料和生物阳极酶的方法也没有特殊限制，可以将导电纳米材料溶液和生物阳极酶溶液涂覆于电极上，干燥即可；也可以先将导电纳米材料涂覆于电极上干燥，再将生物阳极酶涂覆在导电纳米材料上干燥。
本发明对所述阴极和阳极的制备顺序没有特殊限制，可以先制备阴极，也可以先制备阳极。当采用原位电聚合的方法形成阴极时，本发明优选先制备阴极，再制备阳极；此时，在制备阴极时，将阳极一端用封口膜封好，以免被光响应导电聚合物溶液污染。
形成阴极和阳极后，将电解池固定在基底上，并使阳极和位于所述电解池内。所述电解池设置有电解液入口和电解液出口，便于电解液的添加和排出。在本发明中，所述电解池优选为聚二甲基硅氧烷（PDMS）孔道，用胶带将其粘合于基底上，并使阴极和阳极位于所述电解池内即可。
本发明优选还包括以下步骤：在所述阴极上方设置光源。本发明对所述光源的设置方法没有特殊限制，能够使阴极得到光照即可。本发明对所述光源没有特殊限制，可以为可见光光源、紫外光光源等，优选为可见光光源。本发明对所述设置可见光光源和固定电解池的顺序没有特殊限制，可以先设置可见光光源，也可以先固定电解池，优选先固定电解池。
参见图3，图3为本发明实施例在电极上形成阴极、阳极和电解池的流程示意图，其中，（1）为在电极一端原位电聚合光响应导电聚合物形成阴极；（2）为在电极另一端滴涂四硫富瓦烯-有序介孔碳复合纳米材料并干燥，然后在干燥的四硫富瓦烯-有序介孔碳复合纳米材料上滴涂生物阳极酶并干燥；（3）为在基底上粘合电解池；（4）为在阴极上设置可见光光源。经过上述过程后，即可得到如图1所示的生物燃料电池。
本发明提供的制备方法使用简易基底，制备方法简单，成本低廉，可实现生物燃料电池的微型化，并且可批量生产。
得到生物燃料电池后，向电解池中通入含有生物燃料的电解液，在光照或无光照情况下，均可将化学能转化为电能；在可见光照射下，光响应聚合物的催化活性增强，从而能够增强生物燃料电池的功率输出。本发明对所述电解液中的生物燃料没有特殊限制，根据阳极固定的生物阳极酶选择特定的生物燃料即可，例如，当生物阳极酶为葡萄糖氧化酶时，生物燃料选择葡萄糖即可。所述含有生物燃料的电解液优选为含有生物燃料的磷酸缓冲液，本发明对其浓度并无特殊限制，可以根据需要进行设置。
实验结果表明，以葡萄糖氧化酶作为生物阳极酶、以聚三联噻吩作为阴极催化剂、以含有葡萄糖的磷酸缓冲溶液作为电解液，得到的生物燃料电池在无光照条件下的最大输出功率为1.08μW/cm2，在10mW/cm2的光照下，其最大输出功率达到23.65μW/cm2，增强了约22倍；且在可见光光源开关8次后，该生物燃料电池的功率输出基本不变。
为了进一步说明本发明，下面结合实施例对本发明提供的生物燃料电池及其制备方法进行描述，本发明的保护范围不受以下实施例的限制。
实施例1
将导电碳浆通过丝网印刷的方式印刷在2cm×0.8cm×0.5mm的PMMA薄板上，60℃烘箱干燥1h，得到碳电极；
将碳电极的一端用封口膜封好，另一端在三电极体系下原位电聚合三联噻吩，具体过程如下：将碳电极的另一端置于50mM三联噻吩和0.1M LiClO4的乙腈溶液中，采用三电极体系，在恒电位1.0V下进行电聚合，电量为0.6C时停止聚合，得到阴极；
将3mg有序介孔碳和10mg四硫富瓦烯分散于5mL水和乙醇混合溶液中，水和乙醇的体积比为2:1，超声30min后常温搅拌24h，离心，洗涤3次，真空70℃干燥，得到四硫富瓦烯-有序介孔碳复合材料。将0.5mg所述复合材料超声分散于1mL水中。将5μL分散好的复合材料滴涂在碳电极未经修饰的一极，红外灯下晾干，得到复合材料修饰的阳极。将2mg/mL的葡萄糖氧化酶水溶液与0.1%Nafion水溶液混合，取8μL混合溶液滴涂在上述复合材料修饰的阳极上，4℃下过夜干燥，记为阳极。
制备PDMS敞口孔道，洗净吹干，用胶带粘在阴极和阳极上，得到生物燃料电池。
由PDMS的进口注入含50mM葡萄糖的0.1M pH值为7.0的磷酸缓冲溶液，在无光照条件下测定其输出功率，结果参见图4，图4为本发明实施例1提供的生物燃料电池的功率输出图，其中，曲线a为在无光照条件下的功率输出图。
在电极上方置光功率为10μW/cm2的可见光光源，由PDMS的进口注入含50mM葡萄糖的0.1M pH值为7.0的磷酸缓冲溶液，在光照条件下测定其输出功率，结果参见图4，图4为本发明实施例1提供的生物燃料电池的功率输出图，其中，曲线b为在光照条件下的功率输出图。
由图4可知，在无光照条件下，生物燃料电池的最大输出功率为1.08μW/cm2，在10mW/cm2的光照下，其最大输出功率达到23.65μW/cm2，增强了约22倍。
将可见光光源分别开关8次，测定所述生物燃料电池的输出功率，结果参见图5，图5为本发明实施例1提供的生物燃料电池的时间-功率密度曲线图，由图5可知，该生物燃料电池对可见光相应较为迅速，且稳定性良好，可见光光源开关8次后，功率输出基本不变。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。

Claims (10)

1.一种生物燃料电池，包括：
基底；
设置在所述基底上的电解池，所述电解池设置有电解液入口和电解液出口；
分别固定在所述基底上的阳极和阴极，所述阳极和所述阴极位于所述电解池内；所述阳极上固定有导电纳米材料和生物阳极酶，所述阴极上固定有光响应导电聚合物。
2.根据权利要求1所述的生物燃料电池，其特征在于，还包括设置在所述阴极上方的光源。
3.根据权利要求1所述的生物燃料电池，其特征在于，所述光响应导电聚合物为聚三联噻吩或聚二联噻吩。
4.根据权利要求1所述的生物燃料电池，其特征在于，所述生物阳极酶为葡萄糖氧化酶、葡萄糖脱氢酶、果糖脱氢酶或乙醇脱氢酶。
5.根据权利要求1所述的生物燃料电池，其特征在于，所述导电纳米材料包括碳纳米管、石墨烯、碳纳米粒子、贵金属纳米粒子或者碳纳米管、石墨烯、碳纳米粒子和贵金属纳米粒子中的两种或两种以上形成的复合纳米材料或者碳纳米管、石墨烯、碳纳米粒子和贵金属纳米粒子中的一种或多种与四硫富瓦烯形成的复合纳米材料。
6.根据权利要求1所述的生物燃料电池，其特征在于，所述基底为聚甲基丙烯酸甲酯或聚对苯二甲酸乙二醇酯。
7.一种生物燃料电池的制备方法，包括以下步骤：
a）在基底上印刷电极；
b）在所述电极的一端固定光响应导电聚合物得到阴极，在另一端固定导电纳米材料和生物阳极酶，得到阳极；
c）在所述基底上固定设置有电解液入口和电解液出口的电解池，使所述阴极和阳极位于所述电解池内。
8.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，还包括：
d）在所述阴极上方设置光源；
所述步骤c）和所述步骤d）之间没有顺序限制。
9.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，所述步骤b）具体为：
b1）将光响应导电聚合物单体电聚合于所述电极的一端，形成阴极；
b2）在所述电极的另一端依次滴涂导电纳米材料和生物阳极酶，干燥后得到阳极。
10.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，所述步骤a）具体为：
在基底上丝网印刷电极。
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