CN103594633A - 一种氧化铈作为阴极修饰材料在聚合物太阳电池中的应用 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了属于聚合物太阳电池技术领域的一种氧化铈作为阴极修饰材料在聚合物太阳电池中的应用。氧化铈薄膜作为阴极修饰层，将其引入聚合物太阳电池中，实现了电子的高效收集；并且与现有的溶胶凝胶法制备的二氧化钛和真空蒸镀的LiF相比，该聚合物太阳电池也具有光电转换效率高、工艺简单，成本低廉，实验重复性好、适合于大规模工业化生产等特点。

Description

一种氧化铈作为阴极修饰材料在聚合物太阳电池中的应用
技术领域
本发明涉及聚合物太阳能电池材料技术领域，具体涉及一种氧化铈阴极修饰材料的制备方法及其在聚合物太阳电池中的应用。
背景技术
在传统的本体异质结聚合物太阳电池中，钙、钡等低功函活泼金属常用来作为聚合物太阳电池的阴极，用以电子的提取和收集。但低功函的金属对水、氧敏感，使用过程中会因为阴极的氧化而是电阻增加，降低阴极对电子的收集和提取能力，从而造成阴极界面的不稳定，最终影响太阳电池的长期稳定性。因此用低功函空气稳定的阴极修饰层代替活泼金属越来越引起人们的关注。目前常用的LiF修饰层需真空蒸镀，而且有效厚度在1nm左右，操作过程极难控制。目前广泛使用的ZnO、TiO2等n型半导体纳米粒子都需要溶胶-凝胶等方法合成，增加了聚合物太阳电池制备的整体时间。
发明内容
本专利的目的是提供一种氧化铈作为阴极修饰材料在聚合物太阳电池中的应用。
本发明的技术方案如下：
一种氧化铈作为阴极修饰材料在聚合物太阳电池中的应用，此聚合物太阳电池可为正向结构或反向结构，正向结构电池包括依次层叠的衬底、透明导电金属氧化物阳极层、高功函阳极修饰层、光电活性层、低功函阴极修饰层和金属阴极；反向结构电池包括依次层叠的衬底、透明导电金属氧化物阴极层、低功函阴极修饰层、光电活性层、高功函阳极修饰层和金属阳极，将阴极修饰材料氧化铈的溶胶乳液旋涂在光电活性层（正向结构电池）或透明导电金属氧化物阴极层（反向结构电池）上，形成氧化铈薄膜，得到阴极修饰层。
上述氧化铈薄膜的厚度为
Figure BDA0000411035820000021
上述旋涂方法采用电池制备中的常规方法，旋涂的转速通常为3000-6000rpm，旋涂之后不需要进行加热即可得到氧化铈薄膜。
上述氧化铈的溶胶乳液的是按以下方法制备而成：将异丙醇铈溶解于有机溶剂中，经超声处理，得到氧化铈的溶胶乳液。
异丙醇铈是一种灰褐色粉末状固体，其结构如式Ⅰ所示。相对分子量或原子量为376.48，分子式为C12H28CeO4，熔点为140℃，常温常压下稳定。该材料微溶于乙醇，也溶于苯、甲苯和氯仿，对环境无害。常用作有机合成的催化剂，以及用于制作纳米级氧化铈。本发明首次将异丙醇铈经痕量水水解来制备氧化铈，并将氧化铈用于制作聚合物太阳电池的阴极修饰层。
Figure BDA0000411035820000022
进一步优选的氧化铈的溶胶乳液的制备方法，将异丙醇铈溶解于有机溶剂中后，再加入助水解溶剂，助水解溶剂有利于进一步促进异丙醇铈水解为氧化铈。
上述助水解溶剂为弱酸或弱碱溶液；进一步优选的助水解溶剂为乙酸、氨水。
上述有机溶剂可为醇类、酯类，进一步优选的有机溶剂为异丙醇、异辛醇、乙醇、乙酸乙酯的一种以上，有机溶剂中存在有痕量的水，本发明研究发现，在此痕量水存在的条件下即可以使异丙醇铈水解为氧化铈。
上述氧化铈的乳胶溶液的浓度为0.5-10mg/mL。
上述超声处理的时间为15-30min。
本发明的有效效果为：经本方法制备的氧化铈纳米粒子具有尺寸小、粒度均匀、分散效果好、制备方法简单易控等优点。此外，将由氧化铈的薄膜构成的阴极修饰层引入聚合物太阳电池中，实现了电子的高效收集；并且与现有的溶胶凝胶法制备的二氧化钛和真空蒸镀的LiF相比，本发明也具有光电转换效率高、工艺简单，成本低廉，实验重复性好、适合于大规模工业化生产等特点。
附图说明
图1为氧化铈纳米粒子旋涂在P3HT:PCBM薄膜上的表面形貌（AFM）照片。
图2为聚合物太阳电池结构示意图；
其中，当太阳电池为正向结构式，各标号代表的意思为：1-衬底；2-透明导电金属氧化物阳极层；3-阳极修饰层；4-光电活性层；5-阴极修饰层；6-阴极层；7-负载或测试装置；8-金属导线；9-入射光；当太阳电池为反向结构时，各标号代表的意思为：1-衬底；2-透明导电金属氧化物阴极层；3-阴极修饰层；4-光电活性层；5-阳极修饰层；6-阳极层；7-负载或测试装置；8-金属导线；9-入射光。
图3为Glass/ITO/PEDOTE:PSS/P3HT:PC60BM/Al的电流-电压特性曲线。
图4为Glass/ITO/PEDOTE:PSS/P3HT:PC60BM/氧化铈/Al的电流-电压特性曲线。
图5为Glass/ITO/PEDOTE:PSS/PBDTTT-C-T:PC70BM/氧化铈/Al的电流-电压特性曲线。
图6为Glass/ITO/氧化铈/P3HT:IC60BA/三氧化钼/Ag的电流-电压特性曲线。
具体实施方式
下面结合附图说明和具体实施例对本发明进行进一步的说明，但并不因此而限制本发明的内容。
如图2所示，正向结构聚合物太阳电池主要包含依次层叠的衬底1，透明导电金属氧化物阳极层2，阳极修饰层3，光电活性层4，阴极修饰层5，以及低功函阴极层6，电池以金属导线8与负载或测试装置7连接，入射光9从衬底1方向射入；反向结构聚合物太阳电池主要包含依次层叠的衬底1，透明导电金属氧化物阴极层2，阴极修饰层3，光电活性层4，阳极修饰层5，以及高功函阳极层6，电池以金属导线8与负载或测试装置7连接，入射光9从衬底1方向射入。
实施例1（对比例）
将溅射有氧化铟锡（ITO）的透明导电玻璃依次用洗洁精、自来水、去离子水、丙酮、异丙醇超声清洗2次，氮气吹干，在2000rpm的转速下旋涂PEDOT:PSS溶液，150℃烘烤退火15分钟，自然冷却，得到阳极修饰层。然后将20mg/mL的P3HT与PC60BM1：1（质量比）的混合溶液在800rpm的转速下直接旋涂于上述阳极修饰层上，作为光电活性层。最后，在5×10-5帕下真空蒸镀100nm的铝作阴极。所得的聚合物太阳电池中，PEDOT:PSS的厚度为所制得的器件在100毫瓦每平方厘米的模拟太阳光照射下开路电压为0.56伏，短路电流为9.45毫安每平方厘米，填充因子为50.0%，转换效率为2.65%。图3给出了该器件在未经光照射和经100毫瓦每平方厘米的模拟太阳光照射下的电流－电压曲线。
实施例2（正向结构聚合物太阳电池）
将溅射有氧化铟锡（ITO）的透明导电玻璃依次用洗洁精、自来水、去离子水、丙酮、异丙醇超声清洗，氮气吹干，在2000rpm的转速下旋涂PEDOTE:PSS，150℃烘烤20分钟，自然冷却，得到阳极修饰层。将20mg/mL的P3HT与PC60BM1:1（质量比）的混合溶液在800rpm的转速下直接旋涂于上述阳极修饰层上，作为光电活性层。然后将异丙醇铈溶于乙醇与乙酸乙酯的混合溶液（体积比5:1）中，加入体积比1%的乙酸，超声处理30min得到浓度为0.5mg/ml的氧化铈溶液，在3000rpm的转速下旋涂该溶液到光电活性层上，得到阴极修饰层，其厚度为
Figure BDA0000411035820000052
所得氧化铈纳米粒子旋涂于活性层上后的形貌如图1所示。最后，在5×10-5帕下真空蒸镀100nm的铝作电极。图4给出了该器件在未经光照射和经100毫瓦每平方厘米的模拟太阳光照射下的电流－电压曲线。所制得的器件在100毫瓦每平方厘米的模拟太阳光照射下开路电压为0.61伏，短路电流为11.17毫安每平方厘米，填充因子为0.648，转换效率为4.42%。
实施例3（正向结构聚合物太阳电池）
将溅射有氧化铟锡（ITO）的透明导电玻璃依次用洗洁精、自来水、去离子水、丙酮、异丙醇超声清洗，氮气吹干，在2000rpm的转速下旋涂PEDOTE:PSS，150℃烘烤20分钟，自然冷却，得到阳极修饰层。将20mg/mL的P3HT与PC60BM1:1（质量比）的混合溶液在800rpm的转速下直接旋涂于上述阳极修饰层上，作为光电活性层。然后将异丙醇铈溶于异丙醇溶液中，加入体积比1%的乙酸，超声处理30min得到浓度为0.5mg/ml的氧化铈溶液，在3000rpm的转速下旋涂该溶液到光电活性层上，得到阴极修饰层，其厚度为
Figure BDA0000411035820000061
所得氧化铈纳米粒子旋涂于活性层上后的形貌如图1所示。最后，在5×10-5帕下真空蒸镀100nm的铝作电极。图4给出了该器件在未经光照射和经100毫瓦每平方厘米的模拟太阳光照射下的电流－电压曲线。所制得的器件在100毫瓦每平方厘米的模拟太阳光照射下开路电压为0.60伏，短路电流为10.35毫安每平方厘米，填充因子为0.65，转换效率为4.05%。
实施例4（正向结构聚合物太阳电池）
将溅射有氧化铟锡（ITO）的透明导电玻璃依次用洗洁精、自来水、去离子水、丙酮、异丙醇超声清洗，氮气吹干，在2000rpm的转速下旋涂PEDOTE:PSS，150℃烘烤20分钟，自然冷却，得到阳极修饰层。将10mg/mL的PBDTTT-C-T与PC70BM1:1（质量比）的混合溶液在900rpm的转速下直接旋涂于上述阳极修饰层上，作为光电活性层。然后将异丙醇铈溶于乙醇与乙酸乙酯的混合溶液（体积比5:1）中，超声处理15min,得到浓度为1mg/ml的氧化铈溶液，在4000rpm的转速下旋涂异丙醇铈溶液到光电活性层上，得到阴极修饰层，其厚度为
Figure BDA0000411035820000062
最后，在5×10-5帕下真空蒸镀100nm的铝作电极。图4给出了该器件在未经光照射和经100毫瓦每平方厘米的模拟太阳光照射下的电流－电压曲线。所制得的器件在100毫瓦每平方厘米的模拟太阳光照射下开路电压为0.80伏，短路电流为14.21毫安每平方厘米，填充因子为0.637，转换效率为7.24%。
实施例5（反向结构聚合物太阳电池）
将溅射有氧化铟锡（ITO）的透明导电玻璃依次用洗洁精、自来水、去离子水、丙酮、异丙醇超声清洗，氮气吹干备用。然后将异丙醇铈溶于乙醇与乙酸乙酯的混合溶液（体积比5:1）中，超声处理30min，得到浓度为10mg/ml的氧化铈溶液，在6000rpm的转速将该溶液旋涂于处理好的ITO衬底上，得到阴极修饰层，其厚度为
Figure BDA0000411035820000071
将20mg/mL的P3HT与IC60BA1:1（质量比）的混合溶液在800rpm的转速下直接旋涂于上述该修饰层上，作为光电活性层。然后真空蒸镀
Figure BDA0000411035820000072
的三氧化钼作为阳极修饰层，最后蒸镀
Figure BDA0000411035820000073
的银作为阳极。图5给出了该器件在未经光照射和经100毫瓦每平方厘米的模拟太阳光照射下的电流－电压曲线。所制得的器件在100毫瓦每平方厘米的模拟太阳光照射下开路电压为0.85伏，短路电流为12.25毫安每平方厘米，填充因子为0.656，转换效率为6.83%。

Claims (10)

1.一种氧化铈作为阴极修饰材料在聚合物太阳电池中的应用，此聚合物太阳电池可为正向结构或反向结构，正向结构电池包括依次层叠的衬底、透明导电金属氧化物阳极层、高功函阳极修饰层、光电活性层、低功函阴极修饰层和金属阴极；反向结构电池包括依次层叠的衬底、透明导电金属氧化物阴极层、低功函阴极修饰层、光电活性层、高功函阳极修饰层和金属阳极，其特征在于，将阴极修饰材料氧化铈的溶胶乳液旋涂在光电活性层或透明导电金属氧化物阴极层上，形成氧化铈薄膜，得到阴极修饰层。
2.根据权利要求1所述的氧化铈作为阴极修饰材料在聚合物太阳电池中的应用，其特征在于，所述氧化铈薄膜的厚度为
Figure FDA0000411035810000011
。
3.根据权利要求1所述的氧化铈作为阴极修饰材料在聚合物太阳电池中的应用，其特征在于，所述氧化铈的溶胶乳液的是按以下方法制备而成：将异丙醇铈溶解于有机溶剂中，经超声处理，得到氧化铈的溶胶乳液。
4.根据权利要求3所述的氧化铈作为阴极修饰材料在聚合物太阳电池中的应用，其特征在于，将异丙醇铈溶解于有机溶剂中后，再加入助水解溶剂。
5.根据权利要求4所述的氧化铈作为阴极修饰材料在聚合物太阳电池中的应用，其特征在于，所述助水解溶剂为弱酸或弱碱溶液。
6.根据权利要求4所述的氧化铈作为阴极修饰材料在聚合物太阳电池中的应用，其特征在于，所述助水解溶剂为乙酸或氨水。
7.根据权利要求3或4所述的氧化铈作为阴极修饰材料在聚合物太阳电池中的应用，其特征在于，所述有机溶剂为醇类或酯类。
8.根据权利要求3或4所述的氧化铈作为阴极修饰材料在聚合物太阳电池中的应用，其特征在于，所述有机溶剂为异丙醇、异辛醇、乙醇、乙酸乙酯中的一种以上。
9.根据权利要求3或4所述的氧化铈作为阴极修饰材料在聚合物太阳电池中的应用，其特征在于，所述氧化铈的乳胶溶液的浓度为0.5-10mg/mL。
10.根据权利要求3或4所述的氧化铈作为阴极修饰材料在聚合物太阳电池中的应用，其特征在于，所述超声处理的时间为15-30min。
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