CN103517869B - 制备合成气的方法和反应器 - Google Patents

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Abstract

用于燃料的自热重整的方法和装置，通过气态、液态和/或固态燃料的自热重整生产合成气，其中燃料与氧化剂在压力10～120巴和反应空间温度800‑2000℃的反应空间中反应得到的合成气，其中在反应空间的上部区域中心引入氧化剂，并且在反应空间中形成火焰。将所述氧化剂和燃料分别引入到反应空间中。

Description

制备合成气的方法和反应器
本发明涉及一种通过自热重整制备合成气的方法和反应器，其中燃料在压力10-120巴和反应空间温度800到2000℃的反应空间中和氧化剂反应得到合成气，在反应空间的上部区域中心加入所述氧化剂，和在反应空间中形成火焰。
合成气是在各种合成反应中采用的含氢气体混合物。实例包括甲醇合成，液氨的生产，其通过Haber-Bosch法，或者Fischer-Tropsch合成。
一种常用的生产合成气的方法是气态、液态或固态燃料的自热夹带流气化，例如在DE 10 2006 059 149 B4中所描述的。在反应器头部，在中心设置有点火装置和引导燃烧器(pilot burner)，以及相对于反应器轴旋转对称的三个气化燃烧器。经由气化燃烧器，将煤粉与氧气和作为气化介质的蒸汽供应到反应器的气化空间，在其中燃料被转变为合成气。热的气化气体随着液体炉渣离开气化空间并且进入骤冷空间，将水注入其中以便冷却粗气体和炉渣。炉渣沉积在水浴中并且经炉渣出口排出。从骤冷空间回收以蒸汽饱和的经过骤冷的粗制气体并且在后续的清洁阶段清洁。
由于燃料直接与氧化剂反应，氧化剂和燃料必须同轴和同心环状(coannularly)供应。
US 5549877 A1也公开了一种生产合成气的方法和装置，其中在反应器头部中心供应含氧氧化剂并且与环绕氧气供应的燃料一起进入到反应空间，在反应空间中首先是燃料的化学计量的反应。形成了向下进入到反应空间的火焰。在回流区(recirculation zone)，在火焰中存在的材料流回到顶部。经环形导管的下游，额外的氧化剂流供应到反应区，以便形成进一步扩展的火焰区。
DE 10 2006 033 441 A1公开了一种用于燃料电池系统的重整器，其中通过中心设置的燃料供应装置向氧化区加入燃料，和经垂直于其所提供的氧化剂供应装置加入另外的氧化剂，尤其是空气。在氧化区内，通过燃烧使燃料和氧化剂发生反应。得到的产物气体然后进入到下游混合区，在其中通过次级燃料供应装置供应额外的氧化剂和燃料。与额外的燃料混合的产物气体进入到重整区，在其中通过吸热反应将其转变为富含氢气的气体混合物，回收气体混合物并将其供应到燃料电池堆。
在反应器头部的燃烧器的设置，在其中将氧化剂和燃料共同供应到反应器，具有沿着反应器轴形成强流动的不利之处。当液体燃料气化时所述流动特别大。由于燃料的高相对速率和仍旧在燃烧器内或者后续反应空间中的雾化介质，在反应空间轴方向上的介质的入口动能是非常高。其结果是，沿反应器轴线的停留时间很短，所以要么需要很长的反应器，要么就无法实现所需的转化率度。也是不利的是燃烧器较大的直径，由于大量介质出口需要反应器处的大法兰。此外，同心环状介质设置经常以不利的方式影响介质的混合。特别是在液体的重整中，通过使用这样的设置包裹介质可以限制介质液滴的喷雾锥。
为避免产生不利的停留时间分布，因此已经提出使用多个燃烧器，其火焰区部分重叠或在反应空间彼此偏转。其结果是，增加了用于供应介质的技术努力，因为每一个燃烧器需要用于燃料和氧化剂的至少两个进气口以及可能的调节剂和冷却水连接。为了精确的调控，还需要额外的分开的测量和调节技术。最后，对应于燃烧器的数目，将增加反应器的失效概率。
本发明的目的是通过避免上述缺陷提供一种有效率的合成气生产。
在如上所述的方法中，通过本发明基本上解决了该目的，其中将氧化剂和燃料分别引入到反应空间，并转化成合成气(重整产物)。
在反应器内的氧化区域中，氧化剂与其中存在的气态重整产物反应。因此，不会发生燃料与供应的氧化剂的直接反应。
在根据本发明的一个特别优选的方面，在火焰的回流区的一个或多个点中引入燃料。由此增加了在反应器空间中的燃料(还原剂)的滞留时间，并实现了相同流体力学滞留时间下的更高的转化率。
由于分别加入氧化剂和燃料，可以彼此独立的设计和优化这些介质的供应喷嘴。为了实现高的转化率，反应空间的尽可能大的空间利用是特别有利的。通过燃料入口的分别的优化，可以实现燃料的进入动量的降低。由于较低的燃料动量，通过回流区中的流动可以很容易地夹带固体和液体燃料颗粒或液滴。还可以设计氧化剂入口以形成优化的火焰，燃料的性质对此没有直接的负面影响。由此可以优化该方法的效率。可以降低副产物如煤烟的形成。
在反应空间中的转化过程中，氧化区中的氧化剂与反应器中产生的重整产物反应，其基本上构成了氢气和一氧化碳的混合物，反应根据以下的总反应式放热：
然后由此产生的产物水和二氧化碳能与供应的燃料和/或它的热分解产物反应获得重整产物(合成气)。当甲烷用作燃料时，得到下列反应：
对于甲烷的热降解产物(碳和氢气)：
其他可用的燃料的反应类似。当燃料基本上由碳组成时，对于转化率而言两个方程(4)和(5)是相关的。
各个反应的空间分离还提供了重整工艺的简单计算。由此可以更好地描述转化速率。这也产生了更简单和更可靠的反应空间优化。
在这些条件下重整产物与氧化剂的反应是非常快的，以至于燃烧在氧化剂入口开口直接开始。为了防止入口点处过度的温度，根据本发明可以向氧化剂中添加调节剂。一般，蒸汽或二氧化碳被用于此目的。替代氧化剂调节剂剂量或在氧化剂调节剂剂量以外，可以围绕根据本发明的氧化剂的供应安排环形间隙，通过该间隙使得调节剂直接流入反应空间。在这种情况下，它的任务是防止在氧化剂出口直接邻近处与重整产物反应的开始。因此，反应面转移到反应空间中特定长度，一般数厘米。根据本发明的氧化开口和调节剂开口单元可以主动地冷却。即使仅供应氧化剂或供应氧化剂和调节剂的混合物，也可以提供相应的冷却。
通过根据本发明的设置，产生了所谓的倒焰(inverse flame)，可以由本领域技术人员已知的可能方案设计其形状。在根据本发明的一个方案，可以旋流(swirl)形式向反应空间引入氧化剂。通过这种方式，可以提高火焰的稳定性。旋流也适合作为用于调节所需的火焰长度的参数，其还影响反应器空间就其长度/直径比而言的几何形状。这提供了设计的反应区比较短但宽的可能性。
作为氧化剂，优选使用含氧气体，特别是工业纯氧，其根据本发明的方案，其可以在压缩和/或预热的条件下引入到反应器中。
在本发明的一个方案中，与调节剂例如蒸汽、二氧化碳或它们的混合物一起，再向反应空间中引入氧化剂，其中所述的氧化剂也可以与已经在注入口外的调节剂混合。
当使用氧或氧与调节剂的混合物时，与重整产物的化学反应很大程度上是已知的。使用可用的方法，由此就其结构和稳定性可以计算火焰。各个反应的空间上的分离同样也提供了反应过程的简单的计算。例如由此可以以更好的方式描述转化速率。在此基础上，可以容易且可靠地优化反应空间。
合适的燃料包括气态或液态的烃，含碳固体或液体和固体的混合物(浆液)。当使用液体燃料时，其同样优选以雾化的形式引入到反应器中，并且在本发明的一个方案中调节剂被用作雾化介质。
在根据本发明的一个方案，通过多个入口将燃料引入到反应空间中，其中在一种配置中，不同的燃料是通过各个燃料入口供应。以这种方式，可以选择性的影响重整工艺。
本发明还涉及适合于进行上述用于在具有燃料入口和氧化剂入口以及合成气出口的反应空间中生产合成气的方法的反应器，其中在反应空间的上部区域中心提供所述氧化剂入口。根据本发明，提供分开的进入到反应空间的氧化剂和燃料的供应喷嘴。
根据本发明的一个方案，优选多个燃料供应喷嘴在围绕反应空间的周围均匀分布设置。以这种方式，在反应器中可以实现对称流动引导(symmetrical flow guidance)。
已经发现当燃料的供应喷嘴的轴线在反应空间轴线上相交时是有利的。
在另一个实施方案中，燃料供应喷嘴的轴线与反应空间轴线不相交，而仅仅是在与反应空间轴向垂直的平面内。
根据本发明，相对于反应空间轴，燃料供应喷嘴的轴线的倾斜角度在1～180°范围内，优选为10～30°或120～140°。在大于90°的角度下，在回流区中燃料基本上是在向上流动中引入。
燃料的离开速度和方向有利地使燃料尽可能均匀地并且宽地被添加到的火焰回流区，以实现在反应器中尽可能长的停留时间。根据本发明的一个方案，因此当使用液体燃料时，由此提供了从10～120°，优选为30～90°，进一步优选为45～75°的范围内，特别是约60°的相当大的喷雾角度。
特别是在气态原料的情况下，为了在低的气化温度下达到更好的转化程度，根据本发明，催化剂床可以存在于反应器的下部区域。
本发明的进一步方案、优点和可能的应用也可以从下面描述的示例性实施方案和附图得到。所有描述和/或阐述的特征本身或以其任意组合形成本发明的主题，而不依赖于其包含在权利要求或它们的反向引用中。
在附图中：
图1a示意性地示出了具有表示氧化剂和燃料注入以及火焰回流区的根据本发明的第一实施方案的反应器的截面，
图1b示出根据图1a的反应器的顶视图，
图2示出了具有侧向气体出口的本发明的第二实施方案的截面，
图3a示出具有设置在反应器的下部区域的燃料供应喷嘴的本发明的第三实施方案的反应器的截面，
图3b示出了根据图3a的反应器的顶视图，
图4示出了其中燃料供应喷嘴不同方向的根据本发明的第四实施方案的反应器的截面，
图5示出了具有另一直径/长度比的根据本发明的反应器。
通过例举的方式，本发明下面详细的描述涉及液体燃料如油或气/油混合物的使用。然而本发明并不限定于此，同样可以适用于其他合适的燃料。
根据本发明的用于通过部分氧化和自热重整生产合成气的反应器1具备反应器壁2所围绕的反应空间3，在其上部区域(反应器头部)在垂直方向上在中心提供了氧化剂供应喷嘴4。在所阐述的实施方案中，通过示例的方式显示了双流体喷嘴，在其中氧化剂，特别是工业纯压缩和预热的氧气，通过内导管5供应。调节剂，特别是蒸汽、二氧化碳或它们的混合物，可以被添加到氧化剂中。围绕内导管5提供一个环形导管6，通过它向反应空间3中引入另外部分的调节剂。如果有必要，可以冷却氧化剂和调节剂的供应喷嘴4。
相对于反应空间轴R，以10～30°，特别是约20°的α角度，提供了围绕反应器1的周边均匀分布的3个燃料供应喷嘴7。供应喷嘴7的轴线Bi与反应器空间轴R相交(参见图1b)。在图1中所示的实施方案中，供应喷嘴7同样的在反应器头部区域中设置，以将燃料从上面引入到反应空间3。作为液体燃料，可以使用例如油，水或油的悬浮液，或磨细的固体与液体(浆料)。在到反应器1的进口之前、在反应器1的进口中、或经环绕进口的独立的同心喷嘴，可以向将要重整的燃料中添加一部分上述的调节剂。优选选择燃料的离开速度和方向和可能的调节剂使得尽可能均匀并且宽地将燃料添加到回流区9，以便实现在反应器1中尽可能长的停留时间。
经由具有相当大的优选为10～120°的喷雾角度的喷雾，使液体燃料雾化。可以经由压力雾化或通过双流体喷嘴进行雾化，其中调节剂优选被用作雾化介质。例如在EP 1 016 705 B1中公开了这样的雾化器用于燃烧器中。除了液体燃料，气体或固体燃料的使用也是可以想象到的，在其中可以省略雾化。为了避免过热，可以主动地冷却供应喷嘴7。
在反应器1的底部区域，在中心提供了用于取出合成气(重整产物)的出口8。当将气体供应到随后的骤冷喷嘴(未示出)时，并且除此之外可能的液体炉渣也必须从该反应器排出，这样的气体出口配置是典型的。
取决于原料，可以设计不同的反应空间3。本质上，它是一个圆柱形的中空空间，其包括耐火衬里，或特别地在强烈含灰分的燃料的使用中由液体炉渣可以沿其流出的冷却屏障(cooling screen)定义。
特别是在气体原料的情况下，可在反应器1的下部区域中设置未示出的催化剂床层，以在低的气化温度下达到更好的转化程度。
当通过供应喷嘴4引入的氧化剂时，其通过形成火焰9在反应器1中产生的重整产物发生反应。通过氧化剂入口和由于与重整产物的反应，在反应空间3中形成具有回流区11的流动。随着调节剂，特别是蒸汽或二氧化碳，经供应喷嘴7将燃料引入到反应器1中，以使得喷雾锥和主蒸发区10位于回流区11中。以这种方式，可以积极地影响在反应空间3中的燃料(还原剂)的停留时间。对于相同流体力学滞留时间，实现了更高的转化率。
可以自由地选择燃料的入口的高度和反应器的轴线R的角度。然而，必须确保在反应器1中不同的空间区域容纳氧化区(燃烧)和主蒸发区。
取决于反应空间的配置，使用或启动反应器1的实现不同。通常使用加热燃烧器将具有耐火衬里的反应器加热到砖石结构(masonry)可以提供足够的点火能量的程度。在将氧气添加到反应空间3前，在反应空间中必须已经存在足够量的可燃气体。这可以通过供应合成气或氢气实现。此外，最初热壁的能量可以用于燃料的重整，以提供与氧化剂反应的重整产物。然而，如果冷却反应空间3的壁，在主要的重整反应开始后，必须以某些其他方式提供点火能量，例如通过经常保持在反应器1后的加热燃烧器。
图2示出了本发明的第二实施方案，其中在反应器1中横向排列合成气的出口8。利用未示出的废热锅炉的这样的结构是一般惯例。此外，该实施方案对应于第一实施方案的反应器1。
图3示出了本发明的又一实施方案，其中对比图1的实施方案，在反应器下部区域设置了燃料供应喷嘴7，因此α角>90°，特别是约135°。在本实施方案中，将燃料引入到回流区11，这样它基本上进入向上流动。
图3b示出燃料供应喷嘴7在一个平面上的投影。与第一实施方案一样，燃料喷嘴轴线Bi在位于反应器的空间轴R上的点相交。
但是，轴线Bi没有必要相交在一个点上。在图4的实施方案中，显示了一种情况下的投影，其中燃料入口7都位于垂直于反应器空间轴R的同一平面上。每个α角具有相同的数值。然而，轴线Bi不相交在同一点。轴线Bi相交的点位于相对于反应器空间轴R垂直取向的一个平面内。采用这种结构的燃料入口，在反应器1中可以产生轻微的旋流，其积极地影响燃料在反应器1中的停留时间。
相比图1-4的实施方案，在图5所示的实施方案中显示了大直径/长度比的反应空间3。这里的氧化剂入口有一个大的旋流数(swirl number)，使火焰9变得很短。通过位于垂直于反应器空间轴R的平面中的供应喷嘴7供应燃料。
在本发明，通过分别添加氧化剂和还原剂实现最佳的燃料在反应空间3中的停留时间。对于相同的流体动力学停留时间，获得了更高的转化率。氧化剂和燃料的供应喷嘴4、7各自独立设计并且彼此独立优化，所以做出妥协不是必需的。由于取得了很大的反应空间的空间利用率，可以实现一个非常高的转化率。可以优化过程中的效率和可以减少副产物如煤烟的产生。
附图标记
1 反应器
2 反应器壁
3 反应空间
4 氧化剂供应喷嘴
5 内导管
6 环形导管
7 燃料供应喷嘴
8 出口
9 火焰
10 喷雾锥和主蒸发区
11 回流区
Bi 燃料喷嘴轴
R 反应空间轴

Claims (32)

1.一种通过气态、液态和/或固态燃料的自热重整生产合成气的方法，其中燃料与氧化剂在压力10～120巴和反应空间温度800-2000℃的反应空间中反应得到合成气，其中在反应空间的上部区域的中心并且与燃料分开引入氧化剂，并且其中在反应空间中形成火焰，其特征在于在一点或多点将燃料引入到火焰的回流区。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于氧化剂以旋流引入反应空间。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于随着调节剂向反应空间中引入氧化剂。
4.根据权利要求2所述的方法，其特征在于随着调节剂向反应空间中引入氧化剂。
5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于以雾化的形式将所述燃料引入到反应空间中。
6.根据权利要求2所述的方法，其特征在于以雾化的形式将所述燃料引入到反应空间中。
7.根据权利要求3所述的方法，其特征在于以雾化的形式将所述燃料引入到反应空间中。
8.根据权利要求4所述的方法，其特征在于以雾化的形式将所述燃料引入到反应空间中。
9.根据权利要求5至8中任一项所述的方法，其特征在于将调节剂用作雾化介质。
10.根据权利要求1至8中任一项所述的方法，其特征在于经多个入口将燃料引入到反应空间中并且通过各个燃料入口供应不同燃料。
11.根据权利要求9所述的方法，其特征在于经多个入口将燃料引入到反应空间中并且通过各个燃料入口供应不同燃料。
12.一种反应器，用于生产合成气，特别是根据前述任一权利要求所述的方法，在具有燃料入口和氧化剂入口以及具有合成气出口(8)的反应空间(3)中，其中在反应空间(3)的上部区域中心提供氧化剂供应导管，其中提供分开的供应喷嘴(4、7)以向反应空间(3)中供应氧化剂和燃料，其特征在于燃料供应喷嘴(7)的设置使得燃料在一点或多点被引入到火焰的回流区。
13.根据权利要求12所述的反应器，其特征在于在围绕氧化剂入口提供环形间隙(6)以向反应空间(3)供应调节剂。
14.根据权利要求12的反应器，其特征在于围绕反应空间(3)周边均匀分布设置多个燃料供应喷嘴(7)。
15.根据权利要求13的反应器，其特征在于围绕反应空间(3)周边均匀分布设置多个燃料供应喷嘴(7)。
16.根据权利要求14所述的反应器，其特征在于燃料供应喷嘴(7)的轴线(Bi)在反应空间轴线(R)上相交。
17.根据权利要求15所述的反应器，其特征在于燃料供应喷嘴(7)的轴线(Bi)在反应空间轴线(R)上相交。
18.根据权利要求14至17中任一项所述的反应器，其特征在于燃料供应喷嘴(7)的轴线(Bi)在垂直于反应空间轴线(R)的一个平面上相交。
19.根据权利要求14至17中任一项所述的反应器，其特征在于燃料供应喷嘴(7)的轴线(Bi)与反应空间轴线(R)呈1-140°的角度倾斜。
20.根据权利要求18所述的反应器，其特征在于燃料供应喷嘴(7)的轴线(Bi)与反应空间轴线(R)呈1-140°的角度倾斜。
21.根据权利要求12至17任一项所述的反应器，其特征在于燃料供应喷嘴(7)包括10～120°的喷射角度。
22.根据权利要求18所述的反应器，其特征在于燃料供应喷嘴(7)包括10～120°的喷射角度。
23.根据权利要求19所述的反应器，其特征在于燃料供应喷嘴(7)包括10～120°的喷射角度。
24.根据权利要求20所述的反应器，其特征在于燃料供应喷嘴(7)包括10～120°的喷射角度。
25.根据权利要求12至17中任一项所述的反应器，其特征在于在反应空间的下部区域(3)中至少提供一个催化剂床。
26.根据权利要求18所述的反应器，其特征在于在反应空间的下部区域(3)中至少提供一个催化剂床。
27.根据权利要求19所述的反应器，其特征在于在反应空间的下部区域(3)中至少提供一个催化剂床。
28.根据权利要求20所述的反应器，其特征在于在反应空间的下部区域(3)中至少提供一个催化剂床。
29.根据权利要求21所述的反应器，其特征在于在反应空间的下部区域(3)中至少提供一个催化剂床。
30.根据权利要求22所述的反应器，其特征在于在反应空间的下部区域(3)中至少提供一个催化剂床。
31.根据权利要求23所述的反应器，其特征在于在反应空间的下部区域(3)中至少提供一个催化剂床。
32.根据权利要求24所述的反应器，其特征在于在反应空间的下部区域(3)中至少提供一个催化剂床。
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