CN103415679A - 多功能废气净化过滤器和使用其的废气净化装置 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及多功能废气净化过滤器和使用该过滤器的废气净化装置。所述废气净化装置包括用于降低颗粒物质（PM）、一氧化碳（CO）和碳氢化合物（HC）含量且增加二氧化氮（NO2）含量的多功能颗粒过滤器（MFPF）。所述MFPF可在废气吸入侧/排放侧上同时涂布沸石和氧化催化剂，以将HC的释放降至最低，并且生成高浓度的NO2。

Description

多功能废气净化过滤器和使用其的废气净化装置
技术领域
本发明涉及用于汽车的废气净化装置，更具体地涉及能够极大地降低废气中所含的颗粒物质（PM）、一氧化碳（CO）和烃（HC）并且生成高浓度的二氧化氮的低价过滤器的配置方法。
背景技术
柴油车由于功率大、能量效率高而被认为是CO2问题的一种短期的解决方法。然而，由于柴油机的废气中含有大量的污染物，例如PM、CO、HC和NOx，因此这些污染物引起了环境污染问题。因此，一种降低这些污染物的装置对于清洁柴油的实现是不可缺少的。
可以通过安装cDPF而以90%或更高的比例除去CO、HC和PM。然而，对于NOx的降低来说，目前仍处于研究阶段。
NOx可以通过下列反应机理，在还原剂的存在下在催化剂上被分解。
4NO+4NH3+O2→4N2+6H2O,SCR(1)
NO+NO2+2NH3→2N2+3H2O，快速SCR(2)
6NO2+8NH3→7N2+12H2O,SCR(3)
对于氧化氮的降低来说，在相关领域中公开了一种废气净化装置10，如图1所示。废气净化装置包括顺序安装在引擎100的尾端的柴油氧化催化剂（DOC）200、催化的柴油颗粒过滤器（cDPF）300和选择性催化还原（SCR）催化剂400。可以通过这种结构的废气净化装置降低氧化氮、CO、HC和PM。
根据最近研究的结果，据报道依据反应动力学（Manfred Koebel等人，Selective catalytic reduction of NO and NO2at a low temperature（低温下NO和NO2的选择性催化还原），今日催化（Catalysis Today），73，239-247(2002)），与反应式（1）相比，当反应以反应式（2）的路径进行时可以得到超过10倍的快速SCR。然而，由于汽车废气中含有的NO2的浓度不到总NOx浓度的30%，因此对进行自身快速SCR的贡献水平是比较低的。
即，对于通过反应式（2）的路径进行的SCR，需要采取合适的措施使得NOx中NO2的含量能够满足50%。然而，即使NO2是通过下列反应式（4）在DOC下生成的，也很难通过图1的结构满足向SCR催化层供应的气体中NO2/NOx的比例。因此，有必要改善氧化氮的脱除率。
NO+1/2O2→NO2(4)
这样的NO2/NOx比例问题的原因是因为在DOC中通过反应式（4）的路径形成的NO2会继续与在cDPF中收集的PM按照反应式（5）反应。即，这样的反应对于除去PM是合乎需要的，但是对于减少氧化氮并不是理想的，因为其产生了与实现快速SCR相反的作用。由于PM起到了NO2的还原剂的作用，因此使得被引入SCR中的废气中的NO2/NOx的比例会降低，该比例取决于cDPF中的PM收集量。
NO2+PM（碳）→NO+CO/CO2(5)
为了改进上述问题，在相关领域中公开了一种废气净化装置20，如图2所示。该废气净化装置使用了具有能够通过在cDPF300下游且SCR400的上游设置DOC200而获得较高的NO2浓度的这种构造的系统。
上述净化装置由于安装在车辆的下部而导致它们没有立体清除效果。具体地，由于废气的温度变化高度取决于车辆的移动速度，因此基于小型汽车在市中心驾驶的情况，维持在200℃或更高（这是SCR起作用的范围）的比例（时间平均）不多于50%。
即，有必要提供一种后处理装置，该装置具有当车辆停止时，供应温度比100℃高或低的废气以冷却SCR催化层以及当车辆出发并开始行驶时向其供应高温废气并用作热源以快速将SCR催化层升温的构造。
此外，当废气中含烃（HC）时，使用尿素水溶液作为还原剂的SCR的功能下降。因此，必须从流入的气体中除去HC。具体地，在车辆停止的情况下，当低温废气含有烃（即，HC），并且净化装置中氧化催化剂的温度比较低时，则无法对HC进行氧化反应，因此，含有未除去的HC的废气便被供应至SCR催化层。因此，无法避免HC被吸附在作为SCR催化剂的沸石中。SCR的功能不能100%的发挥，直至大多数废气被加热到及高于HC被释放的给定温度而被排放出来。由此，具有这种能够在低温区抑制SCR的供应的构造的装置是有必要的。
尤其是最近贵金属的价格急剧上涨，这也成为了在整个产业上使用贵金属的一个限制因素。因此，在消耗大量贵金属的汽车废气后处理领域，绝对有必要将贵金属的消耗降至最低同时保持对功能表现的满意度。
发明内容
因此，本发明的一个总的目的是提供一种多功能的废气净化过滤器（下文中简称为“MFPF”）以解决如上所述的问题。
本发明的第一目标是提供一种用于废气后处理的过滤器，所述过滤器能够将达到SCR运行温度的时间降至最低，同时提高NO2/NOx的比。
本发明的第二目标是提供一种用于废气后处理的过滤器，所述过滤器可抑制HC（将尿素SCR的功能降至一半）流入SCR催化层中。
本发明的第三目标是提供一种用于废气后处理的过滤器，所述过滤器将用于减少污染物所需要的贵金属的消耗降至最低。
本发明的第四目标是提供一种使用所述用于废气后处理的过滤器的废气处理装置。
技术方案
首先，为提高SCR的效率，优选使NO2/NO的比值变为1，如反应式（2）中所示。即，提供了一种多功能废气净化过滤器，该过滤器省去了位于SCR上游的作为热源的DOC，并且具有增加被供应至SCR催化层的气体中的NO2/NOx比值的功能。
如图3所示，在根据相关领域的废气净化过滤器（cDPF）300中，氧化催化剂涂布在气体入口通路上，废气被引入该通道中，从而燃烧含在废气中的烃，同时进行PM氧化。为了更详细地描述，废气净化过滤器300包括外壳302以及在外壳中沿纵向延伸的多个通道，并且所述通道具有由气体可渗透壁310形成的栅格状的截面。另外，在每个通道中，气体入口通路320和气体出口通路350由安装在气体流动方向的上游端部的或下游端部的塞子340所界定。
每个气体入口通路320和每个气体出口通路350彼此交替布置。单个气体入口通路320的周边被气体出口通路350包围，同时单个气体出口通路350的周边被气体入口通路320包围。最后，流入气体入口通路320的废气穿过气体可渗透壁310，移动到气体出口通路350中。
气体可渗透壁310由陶瓷类材料制成，例如堇青石、α-氧化铝、碳化硅、氮化硅、氧化锆、莫来石、锂辉石、氧化铝-硅土-氧化镁，或硅酸锆，或耐火多孔金属。此外，气体可渗透壁310可由陶瓷纤维复合材料制成。根据另一实施方案的壁流独石（wall flow monolith）的材料可以为钛酸铝、堇青石、碳化硅、金属氧化物和陶瓷中的至少一种。
此外，为在PM氧化的同时燃烧含在废气中的烃，将氧化催化剂330涂布在气体入口通路320的内壁上。对于氧化催化剂330来说，可以使用具有较强的PM、HC及CO氧化反应的氧化催化剂，例如铂和钯的混合物或单组分催化剂。当将其混合时，钯与铂的含量比范围优选从10:1到1:10。
当废气流经气体可渗透壁310的开口并通过气体出口通路350排出时，废气被净化。在该情况下，为解决NO2低生成效率的问题，在cDPF的下游提供氧化催化层（DOC），如图2所示。因此，必然产生了可通过氧化一氧化氮（NO）而增加NO2含量的技术构造。
为实现本发明的第一目标，将氧化催化剂涂布排出孔的表面上，净化后的废气从该排出孔排出，如图4所示。因此，当不含颗粒（已被除去）的气体流经过滤器壁的细孔时，该气体中含有的NO氧化，使得NO2的含量增加。于是，这便有可能完全排除了取决于过滤器中收集的颗粒的量的NO2/NO比值上的变化。即，可通过将cDPF和DOC整合进相同的蜂窝结构中而构成MFPF。因此，实现了不同方面的出色的竞争性（加热速率、价格、燃料效率提高，以及设备构造的成本）。
为实现本发明的第二和第三目标，首先将具有出色的烃吸附能力的吸附层（例如沸石）涂布在被污染的气体入口孔和/或出口孔的表面上，然后将氧化催化剂涂布在该吸附层上，如图5所示。由于过滤器的整体可通过用沸石填充过滤器表面的大孔及气体流动通道的方角部分而均匀涂布催化剂，因此可获得在低温下的烃吸附功能，同时将催化剂的浪费因素降至最低。
通过如上所述的方法，可以提供一种MFPF，其使得SCR催化层在低温下具有烃吸附能力，在高温下具有CO、HC和PM氧化能力，同时具有较高的NO2/NOx比值。
有益效果
本发明公开的多功能废气净化过滤器可提供多种优势，例如在低温下将流入SCR催化层的HC降至最低以使SCR功能最大化，将氧化催化剂的消耗降至最低，通过省去用于DOC和外壳密封的蜂窝结构的费用而提高了经济效率，由于省去了DOC而通过减小废气的排放阻力，提高了燃料效率，通过快速加热而增加了氧化氮的分解效率，以及由于结构紧凑而便于安装。
由于前述特征，可以提供一种柴油车废气净化装置，其适用于正在使用的车辆以及从仓库发出的车辆。
附图说明
图1为显示了根据相关领域的废气净化装置的一个实例的框图。
图2为显示了根据相关领域的废气净化装置的另一个实例的框图。
图3为显示了根据相关领域的废气净化过滤器（cDPF）的构造的示意图。
图4为显示了按照本发明的第一实施方案的多功能废气净化过滤器（MFPF）的结构的示意图。
图5为显示了在图4中示出的多功能废气净化过滤器（MFPF）的外观的示意图，该过滤器涂布有氧化催化剂。
图6为显示了按照本发明的第二实施方案的多功能废气净化过滤器（MFPF）的结构的示意图。
图7为显示了在图6中示出的多功能废气净化过滤器（MFPF）的外观的示意图，其中在吸附层的上面涂布有氧化催化剂。
图8为显示了使用按照相关领域的cDPF和DOC将HC的影响降至最低的废气净化装置的结构的框图。
图9为显示了使用按照本发明的MFPF的废气净化装置的第一构造实施例的框图。
图10为显示了使用按照本发明的MFPF的废气净化装置的第二构造实施例的框图。
具体实施方式
下面参考附图，对本发明的优选实施方案进行描述。参考附图，在几个视图中相同的附图标记表示相同或对应的部件。在本发明的实施方案中，省略了对被判断为能够使得本发明的主旨不必要的模糊的公众已知的功能和构造的详细描述。
首先，参照图4，对能够实现如上所述的第一目标的根据本发明的第一实施方案的多功能废气净化过滤器500进行描述。
多功能废气净化过滤器500的特征为NO氧化催化剂360涂布在多功能废气净化过滤器500的气体出口通路350的内壁表面上，以使得不论过滤器中PM的收集量有何变化，都可以向SCR供应高NO2浓度的氧化氮。
具有强的PM、HC和CO氧化反应的氧化催化剂，例如混合有铂和钯的催化剂或单组分催化剂可涂布在多功能废气净化过滤器500的气体入口通路320的内壁表面上。当混合上述材料时，钯与铂的含量比范围优选从10:1到1:10。
此外，可以将具有出色的NO氧化能力的混合有钯和铂的催化剂或单组分催化剂涂布在气体出口通路350上。在该情况下，钯和铂的含量比范围优选从10:1到1:10。除铂或钯外还可使用各种形式的氧化催化剂。
本发明的要点是提出通过将氧化催化剂涂布在多功能废气净化过滤器500的气体入口通路320并且气体出口通路350上构造具有高NO2含量以及PM、HC和CO除去能力的过滤器的方法。即，本发明的要点不是稳定催化剂组分。
可通过将氧化催化剂组分（以钯或铂为代表）负载在载体（例如，耐热的γ-氧化铝）的表面上；干燥并烧结负载的载体；将其制成料浆；以及然后将所述料浆施用到过滤器上而将氧化催化剂涂布在过滤器上。可选地，也可以采用一种通过将载体和催化剂-活化的金属这二者制成溶胶而同时涂布载体和催化剂-活化的金属的方法。然而，为了使得涂布量随着在入口侧和出口侧之间的组分的改变而变化，优选通过将被活化的金属固定到载体上并将其制成料浆的方式逐步涂布。
在性能和经济可行性方面有利的是在废气的气体入口通路320上使用的活化金属的含量在0.3到5g/升cDPF的范围内，并且在废气的气体出口通路350上使用的活化金属的含量在0.1到1g/升cDPF的范围内。特别地，气体出口通路350上的贵金属的含量有必要进行调节，使得NO2/NOx=1。如果NO2的浓度高于NO的浓度，有个不利之处是相比于SCR的效果，贵金属的成本增加。由于通过各种引擎类型或安装位置传递至cDPF的平均温度有很大不同，因此有必要适当地相应调整贵金属的量。
对于多功能废气净化过滤器500来说，所推荐的孔密度（cell density）（cpsi）为100或更多，优选200或更多，更优选300或更多。孔密度越低，则涂布在净化气体的排放流动通道侧上的催化剂与废气之间的接触概率就越低。由此，产生自未被去除的CO和HC的氧化的CO转化率以及通过NO2的PM氧化反应无法维持在较高水平。另一方面，如果孔密度太大，则有可能催化剂的涂布不均匀，压力损失增加。
下面，对按照本发明的第二实施方案的多功能废气净化过滤器600进行描述。本发明的第二和第三目标可通过多功能废气净化过滤器600实现。
这种多功能废气净化过滤器600不仅可提供在低温下的烃吸附功能，而且可以在氧化催化剂之前在气体出口通路350和/或气体入口通路320中同时形成吸附层370和380，从而将催化剂的浪费因素降至最低。
吸附层370和380由具有出色的烃吸附能力的材料（例如沸石）制成。首先吸附层370和380被涂布在气体出口通路350和/或气体入口通路320的内壁表面上，然后在吸附层370和380的上面涂布氧化催化剂330和360。由此，过滤器表面的大孔及气体流动通道的拐角部分被沸石填充，使得可以在遍布整个过滤器上均匀地涂布催化剂涂层，且能够将催化剂的浪费因素降至最低。另外，通过吸附层370和380改善了在低温下的烃吸附功能。
为更详细地描述，吸附层370和380首先被涂布上沸石组分，然后将氧化催化剂料浆330和360涂布在吸附层370和380上。然后，由于在HC达到气体出口通路350最外层的催化剂组分的活化温度前HC都是被吸附的，所以可以将因HC被吸附至SCR而导致的功能下降降至最低。通过如上所述的方法，可以提供一种MFPF，其使得SCR催化层具有较高的NO2/NOx比，以及在低温下的HC吸附能力，以及在高温下的CO、HC和PM的氧化能力。
此外，按照另一种催化剂涂布方法，将作为氧化催化剂的活化金属负载在耐热的陶瓷载体中并将其制成料浆，向其中加入沸石组分制成混合料浆，然后所制备的料浆可用于涂布。
可以在废气入口侧和废气出口侧二者上同时、或在其中的一者上单独执行在氧化催化剂料浆中混合沸石或依次涂布沸石及氧化组分的过程。即，由于HC释放量(slip amount）依据车辆特性和控制方法而有所不同，因此有必要调节所需要的HC吸附剂的量。因此，有必要调节总的涂布量，并确定涂布是在双侧进行还是在一侧单独进行。
通过上述的构造，可以很积极地抑制车辆停止或低速驾驶期间所生成的HC（烃或难闻的气味）的排放。此外，当车辆重新开始行驶时，过滤器温度升高，当催化剂达到活化温度时，如果存在烃则大多数贵金属基氧化催化剂起到SCR作用。因此，可以实现减少部分氧化氮的功能。即，多功能废气净化过滤器（MFPF）600还可发挥分解部分氧化氮的作用，而无需提供在尾端SCR过程中所需要的还原剂。
如图6所示，在单独涂布氧化催化剂的相关领域中，有一个问题是由于催化剂被填充在大孔312和315中，导致不仅PM1的脱除率降低了，而且氧化催化剂被浪费了。然而，在像本发明的多功能废气净化过滤器（MFPF）600的多层结构的情况中，其中沸石组分370首先被涂布在废气入口流动通道中，然后涂布氧化催化剂以形成第二涂层，存在于过滤器表面的大多数大孔312和315在如图7所示的沸石涂布过程中即已经被填满，并且同时，所述孔可被转化成对应于通过填充沸石粉末颗粒所形成成的微孔的尺寸的形状。因此，第二涂布催化剂的浪费因素被降至最低，PM脱除率能够显著增加。即，可以减少用于调节平均孔隙尺寸分布以及用于抑制在过滤器元件的制造过程中出现微孔的巨大的努力。因此，过滤器的制造成本也得以降至最低。此外，在催化剂涂布过程中，浪费因素（例如大孔被氧化催化剂填充）可被尽可能地抑制。
此外，还发生了一个现象，即当催化剂料浆涂布在过滤器的通道中时，催化剂经由氧化催化剂料浆的表面张力而聚集在气体流动通道的拐角中。为抑制这一现象，正在努力将方形通道改变成六角形通道或圆形通道。然而，如果通过首先将过滤器元件涂布按照本发明的具有HC吸附能力的沸石组分使过滤器元件的拐角部分填充具有HC吸附功能的沸石，则有可能同时实现两个效果：将贵金属催化剂的浪费因素降至最低，以及使过滤器自身起到烃吸附的作用。
对于气体入口通路320而言，满足这些功能的沸石涂布量范围优选从30到100g/L，对于气体出口通路350而言，该涂布量范围优选从10到80g/L。并且，还可以基于引擎和过滤器之间的间隔确定吸附剂的总量以及是否要对废气入口侧及出口侧这两侧进行涂布还是仅涂布其中的一侧、是否进行后注入以及后注入的频率。
按照本发明的第一实施方案的MFPF500和第二实施方案的MFPF600基本按如上所述配置。下面，对使用多功能废气净化过滤器600的废气净化装置的构造进行描述。
为了抑制流入SCR催化层中的烃，如图8所示，将cDPF300、烃吸附层390、DOC200和SCR400以功能上独立的形式依次设置在引擎100尾端的构造也是可以的。然而，由于上述构造需要花很长的时间才能加热至SCR400的运行温度，因此缩短了用于减少氧化氮的还原剂的供应时间，最终导致氧化氮除去量下降。
此外，在上述构造中，就每个单元的升温次序而言，每个单元以接近引擎100的次序被加热。因此，HC氧化速度可能无法维持在高水平，这是因为即使烃吸附层390被首先加热至烃开始分离，在引擎尾端处的DOC200的温度仍相对较低。因此，无可避免地会将HC引入到SCR反应器400中。
然而，使用按照本发明的第二实施例的多功能废气净化过滤器600的废气净化装置40有效抑制了烃流入SCR反应器，并提供具有供应高浓度的NO2的功能的MFPF。因此，如图9所示，可以简化该装置的构造。被吸附的HC的排放可降至最低，这是因为当吸附层和氧化催化剂分别被涂布在单个过滤器的表面上时加热速率是相同的。由此，除了从功能性方面而言的多功能表现之外，可以通过降低设备数量而带来费用和安装面积下降的其他效果（即，竞争力）。SCR400可由其中过渡金属被离子交换的沸石催化剂制成。
此外，当在使用中的车辆上安装具有如上所述的构造的废气净化装置时，无法将MFPF设置在涡轮增压器下游的10到30cm的范围处。特别地，对于PM生成量较高的车辆来说，有必要在MFPF600的上游进一步安装DOC200以生成大量NO2和积极地诱导PM、HC和CO的氧化，如在图10中示出的废气净化装置50的那样。另外，当在例如前述过滤器600的构造中使用沸石时，很明显可以实现积极地降低与吸附HC的同时所使用的贵金属量的效果。
虽然本发明参考优选实施方案进行了描述，相关领域的技术人员应该理解可以对其进行各种改变及变型，并没有脱离由所附的权利要求书所限定的本发明的范围。
*附图中附图标记的说明
1:PM
10、20、30、40、50：废气净化装置
100：引擎，200：DOC
300：cDPF，302：外壳
310：气体可渗透壁，320：气体入口通路
330、360：氧化催化剂，340：塞子
350：气体出口通路，370、380：吸附层
390：烃吸附层，400：SCR
500，600：MFPF

Claims (11)

1.一种多功能废气净化过滤器，其包括：
外壳，所述外壳包括在所述外壳的纵向上延伸的多个通道，并且所述通道具有由气体可渗透壁形成的栅格状的截面；以及
气体入口通路和气体出口通路，所述气体入口通路和气体出口通路由固定至每个所述通道沿气体流动方向的上游端部或下游端部的塞子环绕气体可渗透壁界定，
其中每个所述气体入口通路被所述气体出口通路围绕，并且
在所述气体入口通路和所述气体出口通路的内表面上涂布有氧化催化剂。
2.权利要求1的多功能废气净化过滤器，其特征在于，所述气体入口通路和所述气体出口通路的至少一个的内表面首先涂布吸附剂以形成吸附层，然后在所述吸附层上涂布氧化催化剂。
3.权利要求1的多功能废气净化过滤器，其特征在于，所述气体入口通路和所述气体出口通路的至少一个的内表面涂布混合有吸附剂的氧化催化剂。
4.权利要求2或3的多功能废气净化过滤器，其特征在于，所述吸附剂为沸石。
5.权利要求1到3中任一项的多功能废气净化过滤器，其特征在于，所述氧化催化剂包括选自铂和钯的任何一种。
6.一种废气净化装置，其包括：
安装在引擎的尾端的按照权利要求1到3中任一项所述的多功能废气净化过滤器；
设置在所述多功能废气净化过滤器下游的选择性催化还原（SCR）催化剂。
7.权利要求6的废气净化装置，其特征在于，柴油氧化催化剂（DOC）设置在所述引擎和所述多功能废气净化过滤器之间。
8.权利要求6所述的废气净化装置，其特征在于，尿素水溶液作为还原剂被注入所述多功能废气净化过滤器的下游。
9.权利要求6的废气净化装置，其特征在于，所述SCR催化剂为其中过渡金属被离子交换的沸石催化剂。
10.权利要求7的废气净化装置，其特征在于，所述DOC涂布混合有沸石的氧化催化剂。
11.权利要求7的废气净化装置，其特征在于，所述DOC首先涂布沸石，然后在沸石表面涂布氧化催化剂。
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