CN102022159A - 分级催化剂系统、排放控制系统和减少尾气中废物的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明的一方面涉及一种用于减少内燃机的尾气中的气体的分级催化剂系统、一种排放控制系统和一种减少内燃机的尾气中的气体的方法。在一个实施例中，分级催化剂系统包括：集成式颗粒过滤器块，在集成式颗粒过滤器块上负载第一选择性催化还原催化剂；流过式催化剂块，在所述催化剂块上负载第二选择性催化还原催化剂，其中，集成式颗粒过滤器块设置在内燃机的下游并处于流过式催化剂块的上游。

Description

分级催化剂系统、排放控制系统和减少尾气中废物的方法
技术领域
本发明涉及一种用于减少来自内燃机的尾气的废物的排放控制系统。
背景技术
与汽油发动机一样，柴油发动机已广泛地用于运输工作，并且具有许多其他固定的应用。柴油发动机的燃烧尾气常含有包括未燃碳氢化合物(HC)、一氧化碳(CO)、颗粒物(PM)、一氧化氮(NO)和二氧化氮(NO2)在内的多种燃烧废物，NO和NO2统称为氧化氮或NOx。为了更清洁的排放，需要从燃烧尾气去除CO、HC、PM和NOx。在符合特定的排放要求方面，燃烧尾气处理变得愈加重要。
传统的排放控制系统经常使用单独的装置用来减少NOx和颗粒物。例如，使用单独的SCR(选择性催化还原)催化剂将NOx转化为氮气(N2)，使用单独的颗粒过滤器(PF)除去颗粒物。
然而，由于传统的排放控制系统尤其没有同时考虑排放控制效率和空间的节约，并且没有权衡排放控制效率和空间的节约，所以传统的排放控制系统的使用受到了限制。
亟需提供一种具有更适于符合日益严格的工业和环境标准的特征的排放控制系统。
发明内容
本发明的一方面涉及一种用于减少内燃机的尾气中的废物的分级催化剂系统。在一个实施例中，分级催化剂系统包括：集成式颗粒过滤器块，在集成式颗粒过滤器块上负载第一选择性催化还原催化剂；流过式催化剂块，在所述催化剂块上负载第二选择性催化还原催化剂，其中，集成式颗粒过滤器块设置在内燃机的下游并处于流过式催化剂块的上游。
在至少另一实施例中，集成式颗粒过滤器块和流过式催化剂块分隔开不超过120厘米的距离。
在至少又一实施例中，第一选择性催化还原催化剂的负载浓度是每立方英寸的集成式颗粒过滤器块0.5克至3.0克。在某些情况下，第一选择性催化还原催化剂具有在270℃至660℃的温度范围内将按体积计为85％或85％以上的NOx转化为氮气的催化活性。第一选择性催化还原催化剂的一个示例是含铁沸石。
在至少又一实施例中，第二选择性催化还原催化剂的负载浓度是每立方英寸的催化剂块0.5克至6.0克。在某些情况下，第二选择性催化还原催化剂具有在170℃至450℃的温度范围内将按体积计为85％或85％以上的NOx转化为氮气的催化活性。第二选择性催化还原催化剂的一个示例是含铜沸石。
根据本发明的另一方面，提供了一种排放控制系统，所述排放控制系统包括：在此描述的分级催化剂系统，用于减少来自内燃机的在尾气通道中传送的气体；还原剂源，将还原剂引入内燃机下游的尾气通道内。
根据本发明的至少又一方面，提供了一种减少内燃机的尾气中的气体的方法。在至少一个实施例中，所述方法包括以下步骤：使尾气与还原剂和集成式颗粒过滤器块接触，以形成第一处理的尾气，所述集成式颗粒过滤器块上包含第一选择性催化还原催化剂；使第一处理的尾气与含有第二选择性催化还原催化剂的流过式催化剂块接触，从而形成第二处理的尾气。
附图说明
图1a至图1b示意性地描述了根据本发明多个实施例的排放控制系统的构型；
图2示出了各种催化剂构型进行比较的作为催化温度的应变量的NOx去除百分比；
图3示出了各种催化剂构型进行比较的作为催化温度的应变量的氨氧化量的百分比；
图4示出了各种催化剂构型进行比较的作为催化温度的应变量的以ppm(每百万份中多少份)为单位的氨逸出量；
图5示出了具有各种NO/NO2比的SCR1/PF催化剂构型进行比较的作为催化温度的应变量的NOx去除百分比；
图6示出了具有各种NO/NO2比的SCR2催化剂构型进行比较的作为催化温度的应变量的NOx去除百分比。
具体实施方式
如所要求的，在此公开了本发明的详细实施例。然而，应该明白的是，所公开的实施例仅仅是本发明的示例，本发明可以以各种可替换的形式来体现。附图未必是按比例的，可能会夸大或缩小一些特征来显示具体组件的细节。因此，在此公开的具体结构和功能方面的细节并不被解释为局限性的，而仅仅是权利要求书的具有代表性的基础和/或教导本领域技术人员以不同方式应用本发明的具有代表性的基础。
另外，除非另外特别地指出，否则说明书和权利要求书中的所有数量都应被理解为用词语“大约”进行修饰以描述本发明的更大范围。通常优选的是在所陈述的数值范围内实施。另外，除非以相反的方式特别指出，否则结合本发明适于给定目的或对给定目的优选的一组或一类材料的描述意味着，这组或这类材料中的任意两个或更多个成员的混合物可以是等同适用或优选的。
本方面的一个方面在于一种用于减少内燃机(在一个具体的实施例中，为柴油发动机)的尾气中的废物的分级催化剂系统，如在图1a至图1b中以标号106总体示出的。在至少一个实施例中，分级催化剂系统106包括SCR1/PF 108和SCR2110。已经发现，在此构思的分级催化剂系统106提供了协同变宽的催化温度范围，因此与现有的构型相比提高了NOx还原率。如在下面更详细描述的，分级催化剂系统106减轻了NOx去除率在给定温度下急剧“下降”的发生，NOx去除率在给定温度下急剧“下降”是用单独的SCR/PF装置时经常观察到的一种现象。此外，集成式催化剂系统106还表现出NOx在175℃至225℃的温度范围内还原，该温度范围是单独的SCR1/PF或单独的SCR2通常不具有催化活性的温度范围。
虽然并不是意图局限于任何具体的理论，但是协同变宽效应(synergistic broadening effect)可以做如下解释：SCR2 110上游的SCR1/PF 108的密切结合引发NOx的至少一部分转化，因此使得各种NOx之间的比例改变。这样，得到的NO2/NO之比更适于在SCR2催化剂110的作用下进行下游催化转化。此外，认为在发动机冷启动过程中，当SCR1/PF催化剂108保持相对低的催化活性时，诸如氨的还原剂会穿过SCR1/PF 108，并且SCR2 110有助于对所泄漏的氨产生作用并减少释放到空气中的氨。最后，认为变宽的催化温度范围至少部分是由于具有“SCR1/PF+SCR2”构型的分级催化剂系统106灵活地提供了单独的SCR催化剂负载量，其中，第一SCR催化剂“SCR1/PF”可以具有催化功能，例如，该催化剂在以250℃为起始温度的较高的温度范围内很好地起作用。对于特定应用所需要的给定量的SCR催化剂负载量，单独的催化剂块即SCR2 110以负载分配全部所需的SCR催化剂的一部分，这有助于减轻与颗粒过滤器块回压积聚相关的问题。
在实践中，通常，尾气流越接近于发动机112，尾气就变得越热。这样，由于SCR2 110处于相对更为下游的位置，所以与SCR2 110中的第二SCR催化剂相比，SCR1/PF 108与明显更热的尾气接触。因此，SCR1/PF 108被设计成在比SCR2 110的温度范围高的温度范围250℃至550℃下具有催化活性。同样，SCR2 110的第二SCR催化剂被设计成在比SCR1/PF 108的温度窗口(temperature window)低的温度窗口内，即在150℃至450℃之间的范围内具有催化活性。
“SCR1/PF+SCR2”的分级构型为排放控制系统提供了一定程度的灵活性，其中，在SCR1/PF块108和SCR2块110上负载的SCR催化剂可以配置成属于相同或不同的化学组成，从而可基于催化剂选择及其配方进一步优化排放控制系统。例如，在SCR1/PF块108中优选地使用Fe/沸石，在SCR2块110中优选地使用Cu/沸石。然而，SCR1/PF块108和SCR2块110的化学组成不必局限于单独的Fe/沸石或Cu/沸石。由眼前所要应用的具体情形来决定才是合理的，SCR1/PF 108可以含有例如2∶1、3∶1、4∶1、5∶1、6∶1、7∶1、8∶1、9∶1或10∶1中的任一合适重量比的Fe和Cu的混合物，SCR2可以含有例如1∶2、1∶3、1∶4、1∶5、1∶6、1∶7、1∶8、1∶9或1∶10中的任一合适重量比的Fe和Cu的混合物。
此外，根据本发明至少一个实施例的分级催化剂系统106“SCR1/PF+SCR2”相对于传统的系统显著减少了20％至40％的空间。
另外的优点在于分级催化剂系统“SCR1/PF+SCR2”增强了氨的氧化，并且还减少了氨经过排放控制系统的逸出。对于可移动的柴油发动机应用而言，在实践中氨的过量有时是不可避免的。超出了在NOx转化反应中能被消耗的量的任何氨应当被除去，否则过量的氨会通过系统逸出并被释放到空气中而造成污染。除去过量氨的一种方法是借助于将有害的氨氧化为N2的氧化反应，N2释放到空气中相对更为安全。
如这里所使用的并且除非另外指出，术语DPF或DF是指去除颗粒物等所采用的颗粒过滤器。
本发明能够减少来自诸如柴油发动机或汽油发动机的内燃机的尾气的废物。认为在下面更详细地描述的分级催化剂系统106提供了以下优点中的至少一个优点：变宽的催化活性温度范围；尾气和催化剂之间更为充分的混合；整个系统复杂性的合理降低和所需要的空间的合理减少。
在至少一个实施例中，排放控制系统使用示出为“SCR1/PF+SCR2”的分级催化剂系统，该分级催化剂系统包括之后具有与颗粒过滤器在一起的第一SCR催化剂(SCR1/PF)以及第二SCR催化剂(SCR2)。第二SCR催化剂可以附于流过式独石(flow-through monolith)，因此，尾气在被第二SCR催化剂处理的同时流过独石。第一SCR催化剂可以涂覆在壁流式PM过滤器上，所得到的SCR1/PF块同时执行至少两个功能，即，NOx的还原和颗粒物的去除。
关于将在下面详细描述的附图，在所有的附图中相同的标号用来表示相同的结构。根据本发明至少一个实施例的排放控制系统在图1a中总体上以标号100示出。排放控制系统100包括尾气通道102和在此描述的分级催化剂系统106。在示出的实施例中，还原剂119在发动机112的下游设置在尾气通道102内。可选地，孔118位于尾气通道102上并设置在发动机112和分级催化剂系统106之间，以便于将还原剂119引入到尾气通道102中。能够将NOx还原为N2的还原剂119可选地通过喷嘴(未示出)注入到尾气通道102中。可选地通过使用阀120来实现还原剂119的注入，可以采用阀120将所需量的还原剂119从还原剂源104按量供应到尾气117中。然后，将带有还原剂119的尾气117进一步向下游传送到用于NOx的还原和颗粒物的去除的分级催化剂系统106。
在至少一个实施例中，将孔118设置成在SCR1/PF块108的上游不超过140厘米的位置。在至少另一实施例中，将孔118设置成在SCR1/PF块108的上游不超过100厘米的位置。
在至少另一实施例中，孔118和SCR1/PF块108之间的距离范围可以单独地选自于以下范围：不小于0.5厘米、10厘米、20厘米、30厘米、40厘米、50厘米、60厘米或70厘米，且不大于140厘米、130厘米、120厘米、110厘米、100厘米、90厘米或80厘米。
还原剂119可以是任何适于将NOx还原为无害、可释放的物质(例如，氮气N2)的材料。示例性的还原剂是碳氢化合物(HC)、氨(NH3)、氨的前驱物(例如，液态脲)或者它们的任意组合。公知的是，当脲暴露于温暖的或热的尾气时容易分解成氨。在某些实施例中，摩尔比NH3/NOx通常保持在预先指定的值，以使穿过催化剂且逸出到空气中的NH3最少。示例性摩尔比NH3/NOx为1或1左右。脲的分解和随后的NOx还原通常根据下面的历程发生：
脲分解：
Figure BSA00000260812900061
NOx还原：
4NO+4NH3+O2→4N2+6H2O
6NO2+8NH3→7N2+12H2O
2NH3+NO+NO2→2N2+3H2O
可以在SCR1/PF 108和SCR2110中使用任何适合的SCR催化剂组成，用来催化NOx的还原。在某些情况下，根据供应的还原剂119的量，SCR催化剂能够将至少50％的NOx转化为氮气(N2)。有用的SCR催化剂应当对高于650℃的温度具有耐热性，使得SCR催化剂在整个尾气处理过程中保持结构一体化。
如在此所使用的并且除非另外指出，SCR催化剂在给定的温度下“具有催化作用”，当在该温度时，SCR催化剂能够将50％(体积)或更多的NOx转化为氮气。
如在此所使用的并且除非另外指出，SCR催化剂在给定的温度下“具有催化活性”，当在该温度时，SCR催化剂能够将85％(体积)或更多的NOx转化为氮气。
在至少一个实施例中，第一SCR催化剂108在大约150℃至650℃的温度范围内具有催化作用，在至少另一实施例中，第一SCR催化剂108具有在270℃至600℃的温度范围内将85％(体积)或更多的NOx转化为氮气的催化活性。
在至少另一实施例中，SCR2块110的第二SCR催化剂在大约150℃至650℃的温度范围内具有催化作用，在至少另一实施例中，第二SCR催化剂具有在170℃至450℃的温度范围内将85％(体积)或更多的NOx转化为氮气的催化活性。与SCR1/PF块108的第一SCR催化剂的催化活性温度范围相比，SCR2块110的第二SCR催化剂的催化活性温度范围通常较低。这样设置的优点至少在于，分级催化剂系统106提供的分级催化剂分布符合类似分级的操作温度分布(例如，随着尾气117从发动机112向下游前进沿着尾气通道102以逐渐冷却的方式分级的操作温度分布)。
在Byrne的美国专利4,961,917中描述了适合的SCR催化剂，该专利的全部内容通过引用包含于此。一些适合的组成包括存在于沸石中的铁金属原子和铜金属原子之一或两者，其中，基于金属原子与沸石的总重量，铁金属原子和/或铜金属原子的量按重量计为大约0.1％至30％。沸石对硫中毒具有耐受性，并且在SCR催化反应过程中保持活性。沸石通常具有足够大而允许NOx、氨和产物分子N2和H2O充分移动的孔隙尺寸。沸石的晶体结构表现出具有或多或少的规则地重复的连接、交叉等的复杂的孔隙结构。作为示例，适合的沸石由结晶硅酸铝制成，其中，结晶硅酸铝中的二氧化硅和氧化铝之比在5至400的范围内并且结晶硅酸铝具有3埃至20埃的平均孔隙尺寸。
用于分级催化剂系统106中的适合的SCR催化剂可以是两种或更多种催化剂以任一适合的比的物理混合物。作为示例，分级催化剂“SCR1/PF+SCR2”系统106中的第一SCR催化剂108可以是与从由钒、铬、钼、钨或它们的任意组合组成的组中选择的一种或多种其他金属组合的含铁沸石。类似地，分级催化剂“SCR1/PF+SCR2”系统106中的SCR2催化剂可以是与从由钒、铬、钼、钨或它们的任意组合组成的组中选择的一种或多种其他金属组合的含铜沸石。
独石是公知的，但通常被描述为由许多平行的管制成的陶瓷块。独石可以由诸如堇青石、莫来石和碳化硅的陶瓷材料或者诸如铁铬合金、不锈钢和Inconel
Figure BSA00000260812900071
的金属性材料制成。独石的单根管可以是任一适合的尺寸，在某些实施例中，独石的单根管的直径为0.5毫米至10毫米的大小。
因为有许多通道，所以尾气和第一SCR催化剂之间的接触面积相对大。此外，这些管基本上是直的、中空的并且平行于尾气的流动，因此对尾气流动的阻碍被有效地最小化。
在至少一个实施例中，SCR1/PF块108被设置了在图1a中大体上用“A”示出的、以每立方英寸的负载体积多少克为单位的SCR催化剂负载浓度。在某些情况下，SCR1/PF块108的SCR催化剂负载浓度为单独地选自于不小于0.5g/in3、1.0g/in3或1.5g/in3且不大于2.0g/in3、2.5g/in3或3.0g/in3的范围。
在至少另一实施例中，SCR2块110被设置了在图1a中大体上用“B”示出的、以每立方英寸的负载体积多少克为单位的SCR催化剂负载浓度。在某些情况下，SCR2块110的SCR催化剂负载浓度为单独地选自于不小于0.5g/in3、1.0g/in3、1.5g/in3、2.0g/in3且不大于6.0g/in3、5.0g/in3、4.0g/in3或3.0g/in3的范围。
SCR1/PF 108的SCR催化剂负载浓度与SCR2 110的负载浓度的比，在至少另一实施例中为0.1至3.0，在另一实施例中为0.5至2.8，在另一实施例中为1.0至2.5。
在至少另一实施例中，SCR1/PF 108与SCR2 110之间的距离可以单独地选自于不小于0.5厘米、10厘米、20厘米、30厘米、40厘米、50厘米或60厘米且不大于70厘米、80厘米、90厘米、100厘米、110厘米或120厘米。
在至少一个实施例中，第一SCR催化剂被负载在壁流式颗粒过滤器上，以形成具有沿颗粒过滤器的纵向轴延伸的多个大致平行的管的SCR1/PF块。典型地，在颗粒过滤器的一端阻塞每根管，并且在相对的端部交替地阻塞通道。示例性的壁流式颗粒过滤器由类陶瓷材料构成，例如由堇青石、α-氧化铝、碳化硅、氮化硅、氧化锆、莫来石、锂辉石、氧化铝-二氧化硅-氧化镁或硅酸锆构成。选择孔隙尺寸和孔隙率等级以在确保颗粒过滤器的总回压为最小的同时能够通过孔隙进行流动交换。
可以利用任一适合的方法将SCR催化剂涂覆到SCR1/PF块108或SCR2块上。在Patchett等人的美国专利7,229,597中示出了这种涂覆的一种示例性方法，该专利的全部内容通过引用包含于此。实质上，具有期望孔隙率的颗粒过滤器浸没在催化剂料浆中，随后在压缩空气下对催化剂料浆进行干燥。可以重复这种浸渍-干燥工艺，直到实现了期望水平的涂覆。在涂覆后，可以在100℃的温度下干燥颗粒过滤器，随后在300℃至500℃范围内的温度下煅烧颗粒过滤器。
在至少一个实施例中，如图1b所示，氧化催化剂114可以设置在发动机112和孔118之间的尾气通道102内。包含铂系金属、贱金属或它们的组合的氧化催化剂通过将HC和CO气态污染物以及至少一部分颗粒物氧化为二氧化碳和水来促进这些污染物的转化。氧化催化剂114通常有助于将尾气中的污染物分解为危害较小的组分。具体地讲，氧化催化剂114利用钯催化剂和铂催化剂根据下面的反应式主要帮助减少未燃碳氢化合物和一氧化碳：CO+O2→CO2。
当如图1b所示使用氧化催化剂114时，通过尾气通道102将包含未燃碳氢化合物(HC)、一氧化碳(CO)、氧化氮(NOx)和颗粒物(PM)的尾气从发动机112排到氧化催化剂114。在氧化催化剂114中，未燃碳氢化合物和一氧化碳燃烧形成二氧化碳和水。利用氧化催化剂114去除HC和CO有助于在处理尾气的过程中减轻下游分级催化剂系统106的一些负担。
此外，氧化催化剂114还将一氧化氮NO的特定部分转换为二氧化氮NO2，使得NO/NO2比更适于下游的SCR催化反应。由于上游氧化催化剂114的催化反应使得在NOx中NO2的比例增加，与NOx组分中包含较少比例的NO2的尾气流相比，增强了NOx的还原。此外，氧化催化剂114有助于再生颗粒过滤器用于连续的发动机操作。在柴油发动机操作过程中，烟灰通常将随着时间的流逝而聚积在颗粒过滤器上，并将造成回压升高，使得发动机的总操作效率降低。一种解决办法是产生在大约600℃至700℃范围内的足够高的温度，从而通过将燃料注入到氧化催化剂114中引起烟灰的燃烧。
在没有实质上改变它的预期功能的情况下，分级催化剂系统106还可以在其构型方面进行改变。
如图1b所示，第二氧化催化剂124可以设置在分级催化剂系统106的下游。当第二氧化催化剂124与第一氧化催化剂114一起使用时，第二氧化催化剂124主要用来氧化可能已经穿过尾气通道102逸出的氨分子，并用来将逸出的氨分子转化为N2。此外，任何剩下的未被处理的未燃碳氢化合物可以在最终释放到空气之前在此处被氧化。
本发明的一个或多个实施例进一步通过下面的非限制性示例示出。
示例
示例1
在稳定状态下执行催化效率测试，其中，使用的催化剂处于非老化或新鲜状态；以350ppm(每百万份中350份)的水平供应氨；提供模拟的尾气流，该尾气流具有350ppm NOx；其它测试参数设定如下：14％的氧气，5％的二氧化碳，4.5％的水和余量的氮气。术语“SCR1/PF+SCR2”表示集成式颗粒过滤器和SCR系统，其中，表示为“SCR1/PF”的第一SCR催化剂是涂覆在柴油机颗粒过滤器上的含铁沸石，SCR2代表第二SCR催化剂，其中，第二SCR催化剂为含铜沸石。以每小时30,000或30K/h的空速(space velocity)测试集成式颗粒过滤器和SCR系统。
空速定义为v/V，其中，v是以升每小时为单位表示的尾气的流速，V是在尾气通过的一部分尾气通道内的催化剂的体积。在该实验中，尾气以每分钟6.44升的流速行进，于是得到的空速为(6.44L/min)×(60min)/(0.01287L)，近似等于每小时30K。同时与只有SCR1/PF或只有SCR2相对比进行该测试。要注意的是，在“SCR1/PF+SCR2”构型中，尾气流速变成两倍即每分钟12.88升以保持每小时30K的空速。当尾气的量和尾气流速(例如，每分钟6.44升)保持相同时，空速为每小时15K的“SCR1/PF+SCR2”与空速为每小时30K的单独的SCR1/PF或者空速为每小时30K的单独的SCR2相当。对于在此公开的实验的目的，通过尾气供应小于最大量的量的NOx；或者以不同的方式，以30K/h的空速的SCR1/PF、SCR2和SCR1/PF+SCR2均能够在适合的操作温度下转化全部的NOx。
图2示出了作为操作温度(以℃为单位)的应变量的NOx去除率。以30K/h的空速，并且为了去除所供应的全部NOx的至少90％(重量)，SCR1/PF在大约285℃至大约540℃的温度范围内具有催化活性。对于SCR2催化剂的相当范围是大约200℃至大约420℃。
相反，以“SCR1/PF+SCR2”示出的集成式颗粒过滤器和SCR系统具有跨度为330℃的大约210℃至大约540℃的温度范围，比只有SCR2的温度范围宽至少110℃，比只有SCR1/PF的温度范围宽至少75℃。
示例2
在与上面示例1中所提到的条件相同的条件下执行该实验。在该示例中，监测氨氧化量。氨氧化量是在还原NOx以及被尾气中的氧氧化的过程中消耗了多少氨的可选择的表示法。通常没有被氧化或消耗的氨穿过催化剂，并被释放到空气中。
如在图3中所描绘的，在150℃至550℃的温度范围内，以30K/h的空速，通过氨氧化的氨(NH3)用量在单独的SCR1/PF(在该示例中，在DPF上的Fe/沸石)中是最低的，在单独的SCR2(在该示例中，Cu/沸石)中是最高的。在DPF上的Fe/沸石催化剂即使高达500℃也只有相当于最低的NH3氧化活性，而Cu/沸石催化剂具有更高的NH3氧化活性。以30K/h的空速，在440℃实现了100％的NH3去除率。对于分级构型，NH3氧化率随着温度升高而改变，但在440℃仍然实现了100％的NH3去除率。分级构型SCR1/PF+SCR2在较低的温度下提供相对较低的氨氧化量，从而有利于用NH3实现快速的NOx转化，并且在较高的温度(例如，440℃和更高的温度)下有利于氨的逸出控制，使得过量的氨被氧化而形成危害较小的N2。
示例3
在与上面示例1中示出的条件相同的条件下执行该实验。在该示例中，监测氨逸出量。在测试的所有三种构型中，如图4所示，只有SCR1/PF的构型在150℃至300℃范围内的温度下引起最高的氨逸出量。SCR1/PF构型中的氨逸出量在350℃以上快速下降到10ppm以下。
由于在给定的催化剂环境下氨氧化量通常与氨逸出量互逆，所以观察到——在图4中示出的SCR1/PF构型的氨逸出曲线与在图3中所记录的同一SCR1/PF构型的氨氧化量相反。这与在图3中对SCR1/PF所记录的氨氧化的活性是一致的。所有被测试的构型都表现出：当催化剂温度在250℃或高于250℃时，最小的氨逸出量为50ppm或低于50ppm的水平。
示例4
在与上面示例1中示出的条件相同的条件下执行该实验。在该示例中，在模拟的尾气流中，对各种NO/NO2组成比做比较地，检查了作为操作温度(以℃为单位)的应变量的单独的SCR1/PF块的NOx去除率。如图5所示，当在模拟尾气流中提供了NO/NO2化学计量比为50/50的混合物时，单独的SCR1/PF表现出在160℃的温度下90％的NOx去除率，与具有100％/0％和80％/20％的NO/NO2比的较低化学计量比的对比物在300℃的温度下的NOx去除率相当。在此显示的这些结果与下面的发现相一致：NO向NO2的一部分转化使NO/NO2比更接近于化学计量关系，这对NOx转化率是有利的。
示例5
在与上面示例1中示出的条件相同的条件下执行该实验。在该示例中，在模拟的尾气流中，对各种NO/NO2组成比做比较地，检查了作为操作温度(以℃为单位)的应变量的单独的SCR2块的NOx去除率。如图6所示，当在模拟尾气流中提供了NO/NO2化学计量比为50/50的混合物时，与具有100％/0％和80％/20％的NO/NO2比的较低化学计量比的对比物相比，单独的SCR2表现出在150℃至250℃的温度下总体较高的NOx去除率。在此显示的这些结果与下面的发现相一致：NO向NO2的一部分转化使NO/NO2比更接近于化学计量关系，这对NOx转化率是有利的。
虽然已经示出和描述了本发明的实施例，但是这些实施例并不意图对本发明的所有可能的形式进行示出和描述。相反，在说明书中使用的词语是描述性的词语，而非限制性的词语，应该理解的是，在不脱离本发明的精神和范围的情况下，可以做出各种改变。

Claims (20)

1.一种分级催化剂系统，用于减少内燃机的尾气中的废物，所述分级催化剂系统包括：
集成式颗粒过滤器块，在集成式颗粒过滤器块上负载第一选择性催化还原催化剂；
流过式催化剂块，在所述流过式催化剂块上负载第二选择性催化还原催化剂，其中，集成式颗粒过滤器块设置在内燃机的下游并处于流过式催化剂块的上游。
2.如权利要求1所述的分级催化剂系统，其中，集成式颗粒过滤器块和流过式催化剂块分隔开不超过120厘米的距离。
3.如权利要求1所述的分级催化剂系统，其中，第一选择性催化还原催化剂的负载浓度是每立方英寸的集成式颗粒过滤器块0.5克至3.0克。
4.如权利要求1所述的分级催化剂系统，其中，第一选择性催化还原催化剂具有在270℃至660℃的温度范围内将按体积计为85％或85％以上的氧化氮转化为氮气的催化活性。
5.如权利要求1所述的分级催化剂系统，其中，第一选择性催化还原催化剂是含铁沸石。
6.如权利要求1所述的分级催化剂系统，其中，第二选择性催化还原催化剂的负载浓度是每立方英寸的流过式催化剂块0.5克至6.0克。
7.如权利要求1所述的分级催化剂系统，其中，第二选择性催化还原催化剂具有在170℃至450℃的温度范围内将按体积计为85％或85％以上的氧化氮转化为氮气的催化活性。
8.如权利要求1所述的分级催化剂系统，其中，第二选择性催化还原催化剂是含铜沸石。
9.如权利要求1所述的分级催化剂系统，其中，集成式颗粒过滤器块与流过式催化剂块之间的选择性催化还原催化剂负载比为0.1至3.0。
10.一种排放控制系统，用于减少来自内燃机的在尾气通道中传送的废物，所述排放控制系统包括：
还原剂源，将还原剂引入内燃机下游的尾气通道内；
集成式颗粒过滤器块，设置在尾气通道内并处于还原剂源的下游，在集成式颗粒过滤器块上负载第一选择性催化还原催化剂；
流过式催化剂块，设置在尾气通道内并处于集成式颗粒过滤器块的下游，在所述流过式催化剂块上负载第二选择性催化还原催化剂。
11.如权利要求10所述的排放控制系统，其中，集成式颗粒过滤器块和流过式催化剂块分隔开不超过120厘米的距离。
12.如权利要求10所述的排放控制系统，其中，在集成式颗粒过滤器块的上游距集成式颗粒过滤器块不超过140厘米的位置处将还原剂引入到尾气通道中。
13.如权利要求10所述的排放控制系统，所述排放控制系统还包括氧化催化剂，所述氧化催化剂设置在尾气通道内并处于集成式颗粒过滤器块的上游。
14.如权利要求10所述的排放控制系统，所述排放控制系统还包括氧化催化剂，所述氧化催化剂设置在尾气通道内并处于流过式催化剂块的下游。
15.如权利要求10所述的排放控制系统，其中，第一选择性催化还原催化剂是含铁沸石。
16.如权利要求10所述的排放控制系统，其中，第二选择性催化还原催化剂是含铜沸石。
17.一种减少内燃机的尾气中的气体的方法，所述方法包括以下步骤：
使尾气与还原剂和集成式颗粒过滤器块接触，以形成第一处理的尾气，所述集成式颗粒过滤器块上包含第一选择性催化还原催化剂；
使第一处理的尾气与含有第二选择性催化还原催化剂的流过式催化剂块接触，从而形成第二处理的尾气。
18.如权利要求17所述的方法，其中，还原剂设置在位于内燃机的下游且位于集成式颗粒过滤器块的上游的尾气通道内。
19.如权利要求17所述的方法，所述方法还包括：在使尾气与集成式颗粒过滤器块接触之前，使尾气与氧化催化剂接触。
20.如权利要求17所述的方法，所述方法还包括：使第二处理的尾气与氧化催化剂接触。
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