CN103367639B - 一种氧化锌纳米线低功耗阻变存储器及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种氧化锌纳米线低功耗阻变存储器，包括：一氧化硅片衬底；一下电极，设置于所述氧化硅片衬底上方；一阻变纳米线，设置于所述下电极上方；一上电极，设置于所述阻变纳米线上方；其中，所述阻变纳米线为铜掺杂的氧化锌纳米线。本发明具有工艺兼容性好、结构简单的特性，由于采用铜作为掺杂物质，增加了氧化锌内部的氧空位，从而降低了写操作电流和电压，功耗也随着减小。
Description
技术领域
本发明涉及半导体存储器技术领域，尤其是一种氧化锌纳米线低功耗阻变存储器及其制备方法。
背景技术
阻变存储器（RRAM）因其存储密度高、读写速度快、CMOS工艺兼容性好并能在较薄膜厚下实现存储等诸多优点，得到业界高度关注。阻变存储器（RRAM）通常由简单三明治结构（电极/存储介质/电极）构成，通过施加电信号，改变存储材料的电阻状态，实现双稳态的存储功能（高阻代表“1”，低阻代表“0”）。通常，器件由高阻变为低阻的过程称为SET过程，而低阻回复到高阻的过程称为RESET过程。提高存储器的存储密度是保证可靠性和降低成本的双重要求。实现方案之一就是用自组装的线状存储介质取代传统的薄膜状存储介质，并使线状介质直立于硅片，从而尽可能小地占据硅片面积。然而，基于单根氧化锌纳米线存储器的转变电流和电压通常较大（通常为Ireset=1mA以上、Vset=10V以上），需要驱动存储器的MOS管具有较大宽长比，这将导致MOS占用较大芯片面积，集成度下降。为了保证较高集成度，必须降低纳米线存储器转变电流。
发明内容
有鉴于此，本发明的目的是提供一种氧化锌纳米线低功耗阻变存储器，通过元素掺杂可以有效降低氧化锌纳米线存储器SET/RESET电压及电流，功耗也随之大大降低。
本发明采用以下方案实现：一种氧化锌纳米线低功耗阻变存储器，其特征在于，包括：
一氧化硅片衬底；
一下电极，设置于所述氧化硅片衬底上方；
一阻变纳米线，设置于所述下电极上方；
一上电极，设置于所述阻变纳米线上方；
其中，所述阻变纳米线为铜掺杂的氧化锌纳米线。
在本发明一实施例中，所述上电极和下电极材料为导电金属、金属合金、导电金属化合物或半导体。
在本发明一实施例中，所述导电金属为Ta、Cu、Pt、Au、W、Ni或Ag；所述金属合金为Pt/Ti、Ti/Ta、Cu/Ti、Cu/Au、Cu/Al、Ti/W或Al/Zr；所述导电金属化合物为TiN、TiW、TaN或WSi；所述半导体为Si、Ge、ZnO、ITO、GZO、AZO或FTO。
本发明的另一目的是提供一种氧化锌纳米线低功耗阻变存储器的制备方法。
采用以下方案实现：一种氧化锌纳米线低功耗阻变存储器的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
S01：以氧化硅片作为衬底；
S02：在氧化硅片上制备下电极；
S03：在下电极上生长铜掺杂的氧化锌纳米线；
S04：在氧化锌纳米线上制备上电极。
在本发明一实施例中，所述的氧化硅片是硅片通过氧化后，表面存在SiO2层的硅片。
在本发明一实施例中，所述上电极和下电极采用磁控溅射、PECVD、MOCVD或蒸发的方式制备。
在本发明一实施例中，所述生长铜掺杂的氧化锌纳米线的方法为水热法、气相法或扩散法。
在本发明一实施例中，所述生长铜掺杂的氧化锌纳米线的方法为水热法时，其具体步骤为：
S311：配制含有锌元素且浓度为0.001-1M/L的溶液；
S312：将含有铜元素的物质添加进上述含锌溶液中，含铜物质在整体溶液中的浓度是0.0001-1M/L；
S313：将均匀混合两种物质的溶液经充分搅拌后，放入所述步骤S02中制作的基片；
S314：放入60-150度的水浴或油浴锅中，生长纳米线1-600分钟；
S315：直接进行所述步骤S04或者经过退火后再进行所述步骤S04。
在本发明一实施例中，所述生长铜掺杂的氧化锌纳米线的方法为气相法时，其具体步骤为：
S321：将含锌物质与含铜物质按照一预设摩尔比进行充分混合；
S322：将混合物放置在400-1200摄氏度的环境中以便气化，并将所述步骤S02中制作的基片放置在500-950摄氏度的环境中；
S323：通入气体使其将混合物的蒸发成份吹往基片，并生长纳米线1-600分钟；
S324：直接进行所述步骤S04或者经过退火后再进行所述步骤S04。
在本发明一实施例中，所述生长铜掺杂的氧化锌纳米线的方法为扩散法时，其具体步骤为：
S331：用水热法或气相法生长未掺杂的氧化锌纳米线；
S332：在未掺杂的氧化锌纳米线表面制备含铜物质的薄膜或含铜物质的颗粒物；
S333：在高温下退火，使铜扩散进氧化锌，获得铜掺杂的氧化锌纳米线。
与现有技术相比，本发明采用铜作为掺杂物对氧化锌纳米线进行改性，由于氧空位的引入使其SET/RESET过程更加容易进行，同时由于铜也引入了非晶成分提高了器件的动态电阻，SET/RESET电流和电压因此下降，降低了器件功耗。
为使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下将通过具体实施例和相关附图，对本发明作进一步详细说明。
附图说明
图1为本发明氧化锌纳米线低功耗阻变存储器的结构示意图。
图2为本发明中铜掺杂氧化锌纳米线XPS分析中的氧（O1s）峰。
图3为本发明中无掺杂氧化锌纳米线XPS分析中的氧（O1s）峰。
图4为本发明铜掺杂氧化锌纳米线阻变存储器的电流电压特性曲线。
图5为未掺杂氧化锌纳米线阻变存储器的电流电压特性曲线。
图示说明：01-上电极，02-阻变纳米线，03-下电极，04-氧化硅片衬底。
具体实施方式
本发明提供优选实施例，只用于本发明做进一步的说明，不应该被认为仅限于在此阐述的实施例，也不能理解为对本发明保护范围的限制，该领域技术熟练人员根据上述发明内容对本发明做出的一些非本质的改进和调整，仍属于本发明的保护范围。下述优选实施例中所使用的实验方法如无特殊说明，均为常规方法；所用的材料、试剂等，如无特殊说明，均可从商业途径获得。在图示中，上电极、氧化锌纳米线、下电极、氧化硅片衬底等结构为理想化模型，不应该被认为严格规定其参数、几何尺寸。在此，参考图是本发明的理想化实施例的示意图，本发明所示的实施例不应该被认为仅限于图中所示的区域的特定形状，而是包括能够实现相同功能的其他形状。
如图1所示，本发明提供一种氧化锌纳米线低功耗阻变存储器，包括：
一氧化硅片衬底04；
一下电极03，设置于所述氧化硅片衬底04上方；
一阻变纳米线02，设置于所述下电极03上方；
一上电极01，设置于所述阻变纳米线02上方；
其中，所述阻变纳米线02为铜掺杂的氧化锌纳米线。
优选的，所述上电极01和下电极03材料为导电金属、金属合金、导电金属化合物或导电性良好的半导体等；其中，所述导电金属为Ta、Cu、Pt、Au、W、Ni或Ag等；所述金属合金为Pt/Ti、Ti/Ta、Cu/Ti、Cu/Au、Cu/Al、Ti/W或Al/Zr等；所述导电金属化合物为TiN、TiW、TaN或WSi等；所述导电性良好的半导体为Si、Ge、ZnO、ITO、GZO、AZO或FTO等。
本发明还提供一种氧化锌纳米线低功耗阻变存储器的制备方法，包括以下步骤：
S01：以氧化硅片作为衬底；
S02：在氧化硅片上制备下电极；
S03：在下电极上生长铜掺杂的氧化锌纳米线；
S04：在氧化锌纳米线上制备上电极。
所述的氧化硅片是硅片通过氧化后，表面存在SiO2层的硅片。
优选的，所述上电极和下电极可以采用磁控溅射、PECVD、MOCVD或蒸发等方式制备。所述生长铜掺杂的氧化锌纳米线的方法可以使水热法、气相法或扩散法等。
当所述生长铜掺杂的氧化锌纳米线的方法为水热法时，其具体步骤为：
S311：配制含有锌元素且浓度为0.001-1M/L的溶液；采用的溶质可以是醋酸锌、硝酸锌或硫酸锌等锌盐或化合物，但不限于此；溶剂可以是去离子水、酒精、丙酮、油或双氧水等，但不限于此；
S312：将含有铜元素的物质添加进上述含锌溶液中，含铜元素的物质可以是醋酸铜、硝酸铜或硫酸铜等可溶化合物，但不限于此，含铜物质在整体溶液中的浓度是0.0001-1M/L；
S313：将均匀混合两种物质的溶液经充分搅拌后，放入所述步骤S02中制作的基片；
S314：放入60-150度的水浴或油浴锅中，生长纳米线1-600分钟；
S315：直接进行所述步骤S04或者经过退火后再进行所述步骤S04。
当所述生长铜掺杂的氧化锌纳米线的方法为气相法时，其具体步骤为：
S321：将含锌物质（如：金属锌、锌氧化物或锌盐等）与含铜物质（如：金属铜、铜氧化物或铜盐等）按照一预设摩尔比（如：Zn/Cu=1～100）进行充分混合，该混合物中可以添加助燃剂或发热剂；
S322：将混合物放置在400-1200摄氏度的环境中以便气化，并将所述步骤S02中制作的基片放置在500-950摄氏度的环境中；
S323：通入气体使其将混合物的蒸发成份吹往基片，并生长纳米线1-600分钟；气体可以选择Ar、O2、N2或由他们组成的混合气体；
S324：直接进行所述步骤S04或者经过退火后再进行所述步骤S04。
当所述生长铜掺杂的氧化锌纳米线的方法为扩散法时，其具体步骤为：
S331：用水热法或气相法生长未掺杂的氧化锌纳米线；
S332：在未掺杂的氧化锌纳米线表面制备含铜物质的薄膜或含铜物质的颗粒物（例如涂敷薄层铜）；
S333：在高温下退火，使铜扩散进氧化锌，获得铜掺杂的氧化锌纳米线。
本发明中，氧化锌纳米线的导电机制与空间电荷限制效应相符。即，施加低电压的时候，氧空位的存在使注入电荷被束缚，存储器仍保持高阻。当施加较高电压时，由于大量空位已经被填满，并在两电极之间形成导电通道，电流迅速增加，存储器由高阻转变为低阻。由于铜掺杂在氧化锌纳米线中引入了额外氧空位（如图2所示，X射线光电子能谱XPS中铜掺杂在氧化锌纳米线中引入了大量氧空位，而图3中的无掺杂氧化锌纳米线中基本没有氧空位），这将有益于电荷通过氧空位在两电极之间输运，使导电通道更加容易形成，从而降低SET/RESET电压。另一方面，铜还在纳米线内造就了大量的非晶区域，导致整体电阻上升，低阻态的电阻也因此提高，导致SET/RESET电流降低。从而实现了低功耗运行的效果。
以下结合优选的实施例进行详细说明。
实施例1：
一种氧化锌纳米线低功耗阻变存储器，其结构如图1所示，由氧化硅片衬底04、100nm厚的Au下电极03、直径100nm且长度1000nm的掺铜氧化锌纳米线02、300nm厚的Au上电极01构成。
该阻变存储器的具体制备步骤如下：
以氧化硅片作为衬底，所述氧化硅片是硅通过氧化后，表面存在氧化硅层的硅片；
通过蒸发法制备100nm厚Au膜并通过剥离工艺制作平行的线状下电极；
在下电极上采用气相法制备长度为1000nm的氧化锌纳米线，具体条件和步骤为：首先，将锌粉与铜粉按照摩尔比Zn/Cu=100进行充分混合；其次，将混合物放置在1100摄氏度的地方，具有下电极的基片放置在900摄氏度的地方；最后，通入氩氧混合气体将混合物的蒸发成份吹往基片，以便生长纳米线；
通过蒸发法制备300nm厚的Au膜，并通过剥离工艺制作垂直于下电极的平行线状上电极；
通过半导体参数测试仪分析其电学特性表明，该器件为双极性特性RESET电流为80μA。
实施例2：
一种氧化锌纳米线低功耗阻变存储器，其结构如图1所示，由氧化硅片衬底04、300nm厚的Ti下电极03、直径500nm且长度3000nm的掺铜氧化锌纳米线02、300nm厚的Ti上电极01构成。
该阻变存储器的具体制备步骤如下：
以氧化硅片作为衬底，所述氧化硅片是硅通过氧化后，表面存在氧化硅层的硅片；
通过溅射法制备300nm厚的Ti膜并通过剥离工艺制作平行的线状下电极；
在下电极上制备长度为3000nm的掺铜氧化锌纳米线，其步骤如下：首先，采用醋酸铜和醋酸锌（摩尔比，Cu/Zn=1%）为溶质，去离子水为溶液，配置0.1M/L的醋酸锌溶液（此时，醋酸铜浓度为0.001M/L）；其次，将混合溶液充分搅拌30分钟；最后，将含有下电极的基片放置于溶液中，并将他们一起放置在水温95摄氏度的水浴锅，生长纳米线3小时；
通过溅射法制备300nm厚的Ti膜，并通过剥离工艺制作垂直于下电极的平行线状上电极。
通过半导体参数测试仪分析其电学特性，如图4所示，该器件具有双极特性，可以实现反复转变，其SET/RESET电流小于100μA，SET/REET电压小于25V。如图5所示，未掺杂氧化锌纳米线虽然也表现双极特性，但其SET/RESET电流介于500-1000μA，SET/RESET电压大于80V。
上述实施例的结果表明，本发明采用铜掺杂氧化锌纳米线制作的阻变存储器具有工艺兼容性好、结构简单、有效降低写操作电流和电压的特性，其中，掺杂铜引入了额外氧空位，有利于写操作电压的降低，因此，存储器的功耗降低。
上列较佳实施例，对本发明的目的、技术方案和优点进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (6)
1.一种氧化锌纳米线低功耗阻变存储器，其特征在于，包括 ：
一氧化硅片衬底 ；
一下电极，设置于所述氧化硅片衬底上方 ；
一阻变纳米线，设置于所述下电极上方 ；
一上电极，设置于所述阻变纳米线上方 ；
其中，所述阻变纳米线为铜掺杂的氧化锌纳米线，所述阻变存储器的SET/RESET电流小于100μA，SET/RESET电压小于25V。
2.根据权利要求 1 所述的一种氧化锌纳米线低功耗阻变存储器， 其特征在于 ：所述上电极和下电极材料为导电金属、 金属合金、 导电金属化合物或半导体。
3.根据权利要求 2 所述的一种氧化锌纳米线低功耗阻变存储器， 其特征在于 ： 所述导电金属为 Ta、 Cu、 Pt、 Au、 W、 Ni 或 Ag ； 所述金属合金为 Pt/Ti、 Ti/Ta、 Cu/Ti、 Cu/Au、 Cu/Al、Ti/W或Al/Zr ； 所述导电金属化合物为TiN、 TiW、 TaN或WSi ； 所述半导体为Si、 Ge、 ZnO、 ITO、GZO、 AZO 或 FTO。
4.一种如权利要求 1-3 任一项所述的氧化锌纳米线低功耗阻变存储器的制备方法，
其特征在于， 包括以下步骤 ：
S01 ： 以氧化硅片作为衬底 ；
S02 ： 在氧化硅片上制备下电极 ；
S03 ： 在下电极上生长铜掺杂的氧化锌纳米线 ；
S04 ： 在氧化锌纳米线上制备上电极;
其中，所述生长铜掺杂的氧化锌纳米线的方法为水热法，其具体步骤为 ：
S311 ：配制含有锌元素且浓度为 0.001-1M/L 的溶液 ；
S312 ：将含有铜元素的物质添加进上述含锌溶液中， 含铜物质在整体溶液中的浓度是0.0001-1M/L ；
S313 ：将均匀混合两种物质的溶液经充分搅拌后， 放入所述步骤 S02 中制作的基片 ；
S314 ：放入 60-150 度的水浴或油浴锅中， 生长纳米线 1-600 分钟 ；
S315 ：直接进行所述步骤 S04 或者经过退火后再进行所述步骤 S04。
5.一种如权利要求 1-3 任一项所述的氧化锌纳米线低功耗阻变存储器的制备方法，
其特征在于， 包括以下步骤 ：
S01 ： 以氧化硅片作为衬底 ；
S02 ： 在氧化硅片上制备下电极 ；
S03 ： 在下电极上生长铜掺杂的氧化锌纳米线 ；
S04 ： 在氧化锌纳米线上制备上电极;
其中，所述生长铜掺杂的氧化锌纳米线的方法为气相法，其具体步骤为 ：
S321 ：将含锌物质与含铜物质按照一预设摩尔比进行充分混合 ；
S322 ：将混合物放置在 400-1200 摄氏度的环境中以便气化， 并将所述步骤 S02 中制作的基片放置在 500-950 摄氏度的环境中 ；
S323 ：通入气体使其将混合物的蒸发成份吹往基片， 并生长纳米线 1-600 分钟 ；
S324 ：直接进行所述步骤 S04 或者经过退火后再进行所述步骤 S04。
6.一种如权利要求 1-3 任一项所述的氧化锌纳米线低功耗阻变存储器的制备方法，
其特征在于， 包括以下步骤 ：
S01 ： 以氧化硅片作为衬底 ；
S02 ： 在氧化硅片上制备下电极 ；
S03 ： 在下电极上生长铜掺杂的氧化锌纳米线 ；
S04 ： 在氧化锌纳米线上制备上电极;
其中，所述生长铜掺杂的氧化锌纳米线的方法为扩散法，其具体步骤为 ：
S331 ：用水热法或气相法生长未掺杂的氧化锌纳米线 ；
S332 ：在未掺杂的氧化锌纳米线表面制备含铜物质的薄膜或含铜物质的颗粒物 ；
S333 ：在高温下退火，使铜扩散进氧化锌，获得铜掺杂的氧化锌纳米线。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| C06 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| C10 | Entry into substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| C14 | Grant of patent or utility model | ||
| GR01 | Patent grant | ||
| CF01 | Termination of patent right due to non-payment of annual fee | ||
| CF01 | Termination of patent right due to non-payment of annual fee |
Granted publication date: 20150909 Termination date: 20190725 |