CN103293181A - 高流通量组合式储氢工程性质分析器 - Google Patents

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迈克尔·罗伯特·戴尔·齐奥
杨俊�
安吉丽雅·珀斯肯姆普
平野伸一
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Abstract

一种高流通量组合式储氢工程性质分析器，所述组合式储氢工程性质分析器可由盖子、样品托盘和基座形成。在至少一个实施例中，样品托盘包括多个冷却翅片，所述多个冷却翅片的每个包括形成在其中的样品井。多种储氢材料可通过各个样品井开口被装载在每个样品井中和从每个样品井移走。相结合的盖子和样品托盘限定可在加压氢气源和每个样品井之间流体连通的至少一个加压室。所述冷却翅片可被冷却室容置，所述冷却室形成在基座内并被构造成容纳热交换流体的通流。特定实施例可包括在加压室和氢源之间流体连通的一个或者更多压力换能器以及连接到冷却翅片的一部分的热换能器。

Description

高流通量组合式储氢工程性质分析器
技术领域
本公开涉及一种便于评估各种各样的储氢材料的热和储存性质(包括分析这些储氢材料和各种热交换材料之间的界面热相互作用(interfacialthermal interaction))的装置。
背景技术
与简单的压力储罐相比，储氢材料在容积效率方面表现出相当多的优点。这些材料通常涉及较宽范围的所需要的操作压力-温度条件，这些操作压力-温度条件对于实现材料的最大的储氢容量来说是必要的。例如，吸附剂通常要求低温储存(例如，77K)，而复杂的化学氢化物依赖加热(至高达600K)，以利于氢释放。为了与传统的油箱灌充时间相匹配，美国能源部设置了2010目标，即，对于这些储氢材料，实现大约3分钟的燃料加注时间。另一方面，0.02(g/s)/kW的(用于氢释放)最小满流率通常需要合适的燃料电池操作。在氢再充期间，需要释放出大量的热，而为了产生合适的氢解吸率(hydrogendesorption rate)需要供应适量的热。因此，为了满足这些要求，有效地冷却/加热储存装置以匹配给定的被储存材料的最佳操作温度(以及基本的固有的材料动力学)是关键的。这需要表征各种备选储氢材料的工程性质(例如，诸如，容量、动力学、热导率、循环稳定性、杂质影响等)，特别是在与各种相关的热交换结构相结合时。
界面热阻(interfacial heat resistance)和热导率可以是表征其中热产生和热传递往往限制相关处理的速率(例如，给定的储氢材料的氢吸收率和氢解吸率)的任何装置的重要的工程性质。符合ASTM D-5470-06的传统的热特性表征技术通常采用容纳单种储存材料的压力容器和使样品材料流过的热交换器(包括翅片和冷却剂管)。在这样的系统中，通常测量来自三种界面的热阻(材料-热交换器、材料-容器和材料-冷却剂管)。操作这种类型的测试系统存在特定的挑战。首先，材料和热交换器的热阻数据与来自材料-容器界面和材料-冷却剂管界面的数据混淆。因此，为了分离出所要的材料-热交换器界面的热信息，会需要人执行繁冗的标定和数据处理，以去掉其他两个界面的影响。第二，这样的压力容器测试设置的结构通常允许一次仅测量一种储存材料和热交换器的组合。第三，由于填充容器需要大量样品材料以及通常以耗时的方式装载和封装样品，因此用这样的系统进行测量处理往往是昂贵的并且具有挑战性的。
发明内容
在特定的示例中，储氢工程性质分析器可包括盖子、样品托盘和基座。样品托盘通常包括冷却翅片阵列，每个冷却翅片具有形成在该冷却翅片内的各自的样品井。每个样品井可包括样品井开口，储氢材料可通过样品井开口被装载在各个样品井中和从各个样品井被移出。样品托盘和盖子可以是可结合的，以限定在样品井开口和流体口之间流体连通的加压室。
基座可包括限定冷却室的表面，所述冷却室被构造成容纳冷却翅片。基座可具有凸缘部分，所述凸缘部分被构造成容纳多个紧固件元件，通过所述多个紧固件元件可将基座、样品托盘和盖子按照密封的方式固定在一起。实施例通常包括分别与冷却室流体连通的冷却剂入口和冷却剂出口。在特定实施例中，冷却剂入口和冷却剂出口可设置在基座的相对的侧部。
特定实施例可包括盖子密封元件和基座密封元件。盖子密封元件可被构造成确保盖子和样品托盘之间的密封，以防止流体从加压室泄漏。基座密封元件可被构造成确保基座和样品托盘之间的密封，以防止冷却剂从冷却室泄漏。
特定实施例可包括与流体口流体连通的压力换能器。进一步的实施例可包括附着到所述冷却翅片中的一个或者更多个(例如，样品井内、冷却翅片的外表面上或者样品井内和冷却翅片的外表面上二者)上的一个或者更多热换能器。
实施例可被描述为“高流通量”储氢工程性质分析器，这是因为所述储氢工程性质分析器可用于同时评估多种不同的储存材料和热交换器的组合。实施例还能够实现非常大量的储氢材料的快速冷却或者加热，并在各种操作温度-压力条件下提供对热传递、热性质、氢容量和动力学的大量测量。
在特定实施例中，储氢工程性质分析器可包括：盖子，包括流体口；样品托盘，包括多个冷却翅片，所述多个冷却翅片的每个包括形成在其中的样品井，所述样品井彼此分布开，使得不同的储氢材料可通过各个样品井开口被装载在所述样品井中，所述样品托盘和盖子限定在所述样品井开口和流体口之间流体连通的加压室；基座，所述基座包括形成冷却室的表面，所述冷却室被构造成容纳所述冷却翅片，所述基座具有凸缘部分，所述凸缘部分被构造成容置将基座、样品托盘和盖子紧固在一起的多个紧固件元件；冷却剂入口和冷却剂出口，分别与冷却室流体连通；储氢材料，在所述样品井的一个或者更多个中，并且液体冷却剂位于冷却室内。
在特定实施例中，盖子、样品托盘和基座基本上可由铝6061制成。
在特定实施例中，储氢工程性质分析器可包括：盖子；样品托盘，包括多个冷却翅片，所述多个冷却翅片的每个包括形成在其中的样品井，所述样品井彼此分布开，使得不同的储氢材料可通过各个样品井开口被装载在所述样品井中，所述样品托盘和盖子限定与所述样品流体连通的加压室；基座，限定被构造成容纳所述冷却翅片的冷却室。
在特定实施例中，所述储氢工程性质分析器还可包括盖子密封元件和基座密封元件，盖子密封元件被构造成总体上密封地设置在盖子和样品托盘之间，基座密封元件被构造成总体上密封地设置在基座和样品托盘之间。
在特定实施例中，所述冷却翅片基本上可按照矩形阵列分布。
在特定实施例中，所述冷却翅片基本上可按照圆形阵列分布。
在特定实施例中，所述冷却翅片具有基本上可呈矩形的横截面形状。
在特定实施例中，所述储氢工程性质分析器还可包括延伸穿过盖子并与加压室流体连通的流体口。
在特定实施例中，所述储氢工程性质分析器还可包括通常设置在基座的相对的侧部的冷却剂入口和冷却剂出口。
在特定实施例中，所述冷却剂入口和冷却剂出口可延伸穿过盖子和样品托盘，使得冷却剂入口和冷却剂出口均不与加压室流体连通。
在特定实施例中，基座可包括凸缘部分，所述凸缘部分被构造成容纳将基座、样品托盘和盖子紧固在一起的多个紧固件元件。
在特定实施例中，每个样品井可包括各自的热传感器。
在特定实施例中，盖子、样品托盘和基座基本上可由相同的材料制成。
在特定实施例中，所述储氢工程性质分析器还可包括与流体口流体连通的压力换能器。
在特定实施例中，所述储氢工程性质分析器还可包括多个流体口，每个流体口与加压室流体连通。
在特定实施例中，所述储氢工程性质分析器还可包括在所述样品井的一个或者更多个内的储氢材料和在冷却室内的液体冷却剂。
附图说明
图1是储氢工程性质分析器的实施例的概要透视图；
图2是在图1中示出的实施例的进一步的概要透视图；
图3是在图1中示出的实施例的概要分解视图；
图4是在图1中示出的实施例的样品托盘的概要透视图；
图5是沿着图1的5-5线截取的概要截面视图；
图6是储氢工程性质分析器的另一实施例的概要透视图；
图7是沿着图6的7-7线截取的概要截面视图；
图8是沿着图7的8-8线截取的概要截面视图；
图9概括性地示出了紧固的螺栓的影响区；
图10是示出在固定内径b＝6mm的条件下，Von Mises屈服条件关于外径a的视图。
具体实施方式
根据需要，在此披露本发明的详细实施例；然而，应该理解，公开的实施例仅仅是可以以各种方式和可选的形式被实施的本发明的示例性实施例。附图不一定要按比例绘制；一些特征可以被夸大或者最小化，以示出特定组件的细节。因此，在此公开的具体结构和功能性细节不应该被解释为限制，而是仅仅作为用于教导本领域技术人员以各种方式实施本发明的代表性基础。
储氢系统的动力学速率限定燃料电池的燃料加注速率(吸氢)和燃料供应速率(释氢)。这些动力学速率由包括储存材料的固有的动力学性质的多种因素确定。在系统层面上，几个特性(包括储存材料、材料壳体(包括热交换器)和环境之间的热传递、相对于材料热力学平衡压力的操作超压和欠压以及储存材料的封装密度)影响动力学速率。在充入和排放期间，大部分材料依赖充足的能量(作为热)的有效供应和消散。因此，在基于材料的储氢系统的最终的动力学性能方面，热传递可起到至关重要的作用。作为示例，对于反应焓(ΔH)为20kJ/mol的材料，在3分钟内使5kg的氢重新形成氢化物需要差不多300kW的冷却负荷(cooling load)。作为另外的示例，大部分吸附剂材料(例如，金属有机骨架(MOF))目前在低温下运行。因此，对应的用于吸附剂的容纳装置应该能够在小于所要求的三分钟的燃料加注时间内将材料冷却至77K。总之，处理足够的能量载荷(例如，用于冷却、加热或热消散)的能力需要有效的并且通常复杂的热管理系统。
对于示出于此的几个附图，储氢工程性质分析器的特定实施例总体上由100表示。特定实施例可能够快速并同时评估与选择的热交换材料相关的各种储氢介质118的传热性质。储氢材料和热交换器之间的固有的界面传热性质可被准确地确定，并不与普通的最新水平的分析器中存在的辅助界面混淆。实施例有时可被描述为“高流通量”，这是因为对于给定的热交换材料，实施例能够同时收集各种各样的储氢材料(包括传统的金属氢化物、复合氢化物(complex hydride)、吸附剂和化学氢化物)的热数据并且评估所述储氢材料的所有储存性质。热交换材料的特性也是可变的。
参照用于举例说明的附图3和图5，储存性质分析器100的实施例总体上可包括盖子102、样品托盘104和基座106。通过最少化组件的数量，所需要的密封表面也被最小化，从而帮助避免在分析器100操作过程中从分析器100泄漏例如氢气或者液体冷却剂108的可能性。这里，盖子102和样品托盘104的组合可被称为储存容器。
在特定的优选实施例中，基座106可包括凸缘部分110，凸缘部分110被构造成容置紧固件元件112，例如螺栓、夹具等，紧固件元件112用于将基座106、样品托盘104和盖子102可释放地紧固在一起。
在实施例中，样品托盘104通常包括多个空心的柱子或者冷却翅片114。每个冷却翅片114可包括样品井116，样品井116能够容纳储氢材料118的样品，例如，诸如低温吸附剂(例如，MOF)。除了容纳样品之外，这些单独的样品柱子还用作便于快速冷却储氢材料118的换热翅片。样品托盘104被构造成坐置于浴槽或者冷却室120内，通过冷却室120可泵送连续的冷却剂(例如，液氮)108流。冷却剂入口122和冷却剂出口124可位于(例如)基座106的相对的侧部，以在样品托盘104的冷却翅片114之间提供被控流速的冷却剂流。在特定的优选实施例中，冷却剂室120内的冷却剂储液池可使用不同的加热或者冷却液体按照从O到2L/M的流速在例如从77至673K的任何范围运行。
在实施例中，样品托盘104通常也用作热交换器，从而避免引入会混淆热性质数据的不同材料。样品托盘104可由相关的多种材料(包括，例如，铝、钢、其他合适的或者传统的热交换材料，等)构成。样品托盘104的冷却翅片114内的样品井116被隔开分布，从而它们可通过各自的井开口138装载不同的储氢材料。样品托盘104和盖子102可限定加压室128，加压室128通常在井开口138和流体口126之间流体连通。一旦样品井116被各种储存材料118填充，就可同时收集与选择的样品托盘材料相关的所有储存材料118的所有工程性质。
可被构造成紧固到样品托盘104的顶部以用于密封的盖子102可包括流体口126，所述流体口126用于排放样品材料118或者通过加压室128对样品材料118加压。特定的实施例可包括多于一个流体口126。例如，多个流体口126中的一个可专门用于将加压氢气引入到加压室128，多个流体口126中的另一个可专门用于加压室128的排放。为了将第二气体引入到加压室128中，可包括另外的流体口126。在仅具有一个流体口126的特定实施例中，加压室128可通过流体口126进行加压和排放。
例如，如图3所示，流体口126、冷却剂入口122和冷却剂出口124各自可与各自的配件结合。例如，入口配件140和出口配件142可适于将冷却剂室120快速连接到冷却剂回路。类似地，流体口配件144可适于便于将加压室128快速连接到(例如)被控制的加压氢气源。
参照用于举例说明的图3，对于特定的示出的实施例，用于密封材料的凹槽134和136分别被示出在位于盖子102和基座106上。相关地，特定实施例可包括(例如)盖子密封元件130和基座密封元件132。密封元件可由适于在加压系统中使用的各种材料制成。例如，虽然铟金属密封件已表现出在低温高压条件下运行效果好，但是也可使用较便宜的替代品，例如，石墨密封件。
实施例通常包括用于控制和数据收集的一个或者更多压力传感器和热传感器(未示出)。特定实施例包括(例如)与每个流体口126流体连通的至少一个压力换能器。热换能器(例如，热电偶)可设置在(例如)样品井116中的一个或者更多个中或者设置在冷却翅片114外。在特定实施例中，例如，热电偶可朝着样品井116的封闭端放置，以及放置在各个冷却翅片114的每个的外表面上。热电偶可通过例如环氧树脂或者其他合适的粘结或者紧固方式贴在各个冷却翅片114或者样品井116上。来自热传感器的配线可通过(例如)一个或者更多密封的配线管路口等从储氢工程性质分析器100出来。举例来说，来自不同的样品井116内的热换能器的配线可从盖子102中的单个封闭的配线束出来。压力换能器和热换能器通常连接到合适的电子硬件，以便于数据获得和自动控制。
在代表性的实施例中，盖子102、样品托盘104和基座106由相同的材料制成，以避免在操作条件下可由不同的热膨胀和收缩导致结合处密封件遭到破坏。例如，在特定的实施例中，盖子102、样品托盘104和基座106可由铝6061形成，铝6061已经表现出能够通过高屈服应力提供良好的结构性质，同时与钢合金相比，在传热系数方面保持显著的优势。因此，实施例中的结构可保持相对紧凑，同时保持它们的功能，例如，支持高压再充和快速温度响应。
可以设想在特定实施例中，盖子102和样品托盘104的组合可限定两个或者更多独立的加压室128，其中，例如，一个加压室与一组样品井流体连通，另一个加压室与另一组样品井流体连通。在这样的实施例中，盖子102和样品托盘104仍然最好分别由单件材料形成。这样的实施例也可具有这样的特征，例如，围绕每个加压室128设置单独的盖子密封元件130。
在特定实施例中，例如，在图6至图8中示出的实施例中，冷却剂入口122和冷却剂出口124可穿过盖子102和样品托盘104延伸，使得冷却剂入口122和冷却剂出口124均不与加压室128流体连通。
分析器100的各个实施例的最终尺寸和容量可基于期望的储存材料成分或者应用而被选择。举例来说，在优选的实施例中，样品井116已经形成有5000mm3的体积，使得样品井116尤其适于容纳低温金属有机骨架(MOF)。这样的实施例例如可用于将5-10克氢储存在MOF-177中。
如在几个附图中所示，通孔螺栓图案已被设计成提供密封所需的夹持力。通过使用由紧固的螺栓产生的影响区来确定螺栓孔间距，所述影响区围成从螺栓肩与头部接合的位置按照45°角发散的圆锥形区域。螺栓112布置成使得螺栓的影响区之间在最高的密封表面处具有小的重叠。图9示出了紧固的螺栓的影响区。
例如，如图5所示，在至少一个优选的实施例中，包括加压室和样品井的压力室通常没有尖的内角，以避免当压力室在例如100巴的内压下运行时引入不必要的高的应力集中。由于相同的理由，样品井116通常是圆柱形的，具有无棱的底部几何形状。在该示例性实施例中的柱子或者冷却翅片114的壁厚基于圆柱形压力容器的应力张量等式而被选择：
σ1＝(pb2)/(a2-b2)    (等式1)
σ2＝[(pb2)*(a2+r2)]/[r2*(a2-b2)]    (等式2)
σ3＝[-(pb2)*(a2-r2)]/[r2*(a2-b2)]    (等式3)
τ2，3＝(σ2-σ3)/2    (等式4)
其中，σi是圆柱坐标中的应力张量，1表示对应于z方向深度，2表示沿着圆柱坐标的θ方向，3表示沿着径向厚度，τ是2，3方向的剪切应力，是仅有的非零剪切分量，p是容器内压，a和b分别是容器的外半径和内半径，r是整个壁厚的径向距离。当在容器的内壁处，r＝b时，应力张量的每个分量出现最大值：
σ1，max＝(pb2)/(a2-b2)    (等式5)
σ2，max＝p*(a2+b2)/(a2-b2)    (等式6)
σ3，max＝-p    (等式7)
τ2，3，max＝p*a2/(a2-b2)    (等式8)
这样的压力容器的屈服条件可通过Von Mises屈服应力σy近似为：
σy＝(1/2*[(σ1-σ2)2+(σ2-σ3)2+(σ3-σ1)2]+3τ)1/2(等式9)
当Von Mises屈服应力超过材料屈服应力时，开始发生塑性变形。容器被设计成通过增加的安全因素使得100巴的内压不引起塑性变形。在图10中示出了在固定内径b＝6mm的条件下，Von Mises屈服应力关于改变的外径a的曲线。
在至少一个优选的实施例中，样品井116的内径通过根据需要将15克氢储存在容器中而被确定，并且基于MOF材料性质。铝6061的材料屈服应力是55.2MPa。该屈服强度从室温下降至低温(所述装置被设计成在所述低温下运行是精确的)。在该实施例中，样品托盘104的冷却翅片114的外部尺寸和样品井116之间的最小壁厚被设计成4mm，并且是特定实施例的失败模式的位置。这对应于10mm的最小外径和小于30MPa的Von Mises应力，例如，如图10所示。
分析器100的实施例的各个方面通常是可改变的，以允许进一步评估工程性质。例如，根据将来的需求和性能目标，所述装置的组件能够由具有变化的屈服强度和传热系数值的不同材料制造。可采用不同的冷却剂方法，以进一步提高冷却效率。在数量、构造和形状方面容易地改变翅片设计，以改善冷却或者提供更加有效的氢吸附。例如，冷却翅片可按照矩形阵列(例如，见图3)、圆形阵列(例如，见图8)或者另外的优选的布置被布置。此外，翅片尺寸、翅片之间的冷却剂间距、构造材料和壁厚之间的平衡均可被优化，以控制系统层面上的体积和重量密度。最后，可定制各个实施例以包含期望的属性(例如，储氢性质)或者平衡包括分析器的期望的重量、成本和尺寸的特性。在特定实施例中，模块的三明治式设计帮助去除或者最小化可能的热膨胀问题，例如，如果样品托盘104由与盖子102和基座106不同的材料构成，则会出现热膨胀问题。
实施例能够等同地用于进行使用任何当前储氢材料或者需要压力室和快速温度变化二者的任何材料的实验。如在此所讨论的，特定优选实施例已被专门设计成使用储氢材料(例如MOF(金属有机骨架)以及化学氢化物和复合氢化物二者)进行工作。使用用于冷却和加热两种目的的热交换器的能力进一步允许材料测试的多样化。
实施例中的结构可容易地按比例增大，以在实现整车范围的载氢量方面来模拟对车辆级别系统的车辆运行要求。实施例在某种意义上还可被认为是组合式的，几个单元可并列或者串联运行，以改善总储氢容量或者测试效率。例如，特定实施例可被地相互连接，以例如允许多个这样的分析器100共享相同的液体冷却剂回路或者氢源。
与传统的测试装配相比，分析器100的实施例可提供很多优点。例如，具体地讲，当与大部分当前发展水平的储氢性质分析方法(通常包括“一次一种”构造的压力容器和热交换器管)相比，实施例被期望在测试时间、材料和总成本方面效率提高。这样的传统的系统针对热性质通常会产生差的数据解析度，并需要大量的昂贵的研究材料。相比之下，所讨论的实施例(例如)能够通过快速筛选并优化储氢介质和辅助组成材料(例如，热交换器和容器)实现高流通量的基于材料的储氢系统设计和检验。具体地讲，实施例提供根据氢吸收和氢解吸条件(氢A/D压力和温度、冷却剂温度和流量)描述备选冷却剂、备选热交换器和备选储氢介质之间的热传递性质的有效方式。除了汽车市场之外，实施例对消费品制造商、汽车零部件供应商、制药公司和医疗器械开发者来说也被认为证明是有用的，消费产品制造商、汽车零部件供应商、医药工业和药疗仪器开发者中的一些需要类似的筛选方法。
尽管在上面描述了示例性实施例，但是这些实施例并非意在描述本发明所有可能的形式。另外，在说明书中使用的词语是描述性词语而非限制性词语，应该理解的是，在不脱离本发明的精神和范围的情况下，可进行各种改变。此外，各个实施的实施例的特征可被结合，以形成本发明的进一步的实施例。

Claims (4)

1.一种储氢工程性质分析器，所述储氢工程性质分析器包括：
盖子，包括流体口；
压力换能器，与流体口流体连通；
样品托盘，包括多个冷却翅片，所述多个冷却翅片的每个包括形成在其中的样品井，所述样品井彼此分布开，使得不同的储氢材料可通过各个样品井开口被装载在所述样品井中，所述样品井中的至少一个样品井包括热换能器，所述样品托盘和盖子限定在所述样品井开口和流体口之间流体连通的加压室；
基座，所述基座包括形成冷却室的表面，所述冷却室被构造成容纳所述冷却翅片，所述基座具有凸缘部分，所述凸缘部分被构造成容置将基座、样品托盘和盖子紧固在一起的多个紧固件元件；
冷却剂入口和冷却剂出口，分别与冷却室流体连通，并且设置在基座的相对的侧部；
盖子密封元件和基座密封元件，盖子密封元件密封地设置在盖子和样品托盘之间，以防止流体从压力室泄漏，基座密封元件密封地设置在基座和样品托盘之间，以防止冷却剂从冷却室泄漏。
2.如权利要求1所述的储氢工程性质分析器，所述储氢工程性质分析器还包括在冷却室内的液体冷却剂以及多种储氢材料，所述储氢材料中的至少两种彼此不同，每种储氢材料被设置在所述样品井中的对应的一个中。
3.如权利要求1所述的储氢工程性质分析器，其中，盖子、样品托盘和基座由相同材料制成。
4.如权利要求2所述的储氢工程性质分析器，其中，所述储氢材料中的至少一种是低温金属有机骨架。
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