CN103280537B - 一种叠层有机电致发光器件 - Google Patents
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Abstract
一种叠层有机电致发光器件，设置有:a）阳极；b)阴极；c）设置于阳极和阴极之间的多个电致发光单元，电致发光单元至少设置有一个发光层；以及d）设置于相邻两个发光单元之间的中间连接器；中间连接器叠层设置有电子接受层、电子阻挡层和电子注入层；电子接受层由LUMO能级大于4.5eV的有机物或者无机物制备而成；电子阻挡层由功函数大于3.0eV的金属或者金属氧化物制备而成；电子注入层由LUMO能级大于2.5eV、带隙宽度小于2.8eV的有机物制备而成。该叠层有机电致发光器件驱动电压低、效率高，且结构简单，制备方便。
Description
技术领域
本发明涉及有机电致发光器件技术领域，尤其涉及一种叠层有机电致发光器件。
背景技术
有机电致发光二极管(Organic Light Emitting Device，简称OLED)是在衬底上形成的薄膜结构，通常包括阳极、阴极和夹在两电极中间的有机电致发光单元。在外界电压条件下，电子和空穴分别从阴极和阳极注入到有机发光器件的电子传输层和空穴传输层，进而在有机层中相遇形成激子发光。
OLED本质是一种电流驱动器件，通过电流在有机层中的传输，形成激子辐射发光。电流在有机层中传输实际就是在外部电压下，有机材料不断的氧化还原。为了增强OLED的亮度，必然要求增加电流注入提高激子辐射发光。但是，过大电流的注入又会使得部分材料在氧化还原过程中分解破环，降低器件寿命。为了提高器件效率和寿命，日本山形大学城户淳二教授等人提出了串联式OLED，利用Cs：BCP/V2O5当作连接层，将数个发光单元串联起来，此器件拥有较高的发光效率，随着串联元件个数的增加，效率可以成倍增加，同样电流密度下，器件亮度成倍增长，可以实现低电流密度高亮度发光，这就减少了大电流注入造成的器件寿命降低。
目前已经有多种关于串联式OLED的专利技术。US6717358专利中公开了一种“n型/中间层/p型连接层”的结构，减小了电压增加的现象。
中国专利申请 CN1957486A公开了一种“n型/无机材料”结构的中间连接层；中国专利申请CN101128936A专利中公开了一种“n型/电子接受层”结构的中间连接层；中国专利申请CN102414861A专利中公布了一种至少还有25%的7，10-二芳基取代的荧蒽化合物的“n型/中间层/p型连接层”结构；中国专利申请CN102185112A中公布了p型半导体和n型半导体以及其两侧的空穴、电子注入层构成的串联结构。
虽然上述各种中间连接体能够有效提高OLED的亮度，但是上述的中间连接体几乎都是使用了掺杂结构或者多层注入结构，制备这种结构工艺复杂，此外由于无机化合物注入层材料的相互扩散，器件稳定性较差。
因此，针对现有技术不足，提供一种制备简单，能够兼顾低电压、高效率的叠层有机电致发光器件以克服现有技术不足甚为必要。
发明内容
本发明的目的是提供一种叠层有机电致发光器件，具有制备工艺简单，且兼具低电压、高效率的特点。
本发明的上述目的通过如下技术手段实现。
一种叠层有机电致发光器件，设置有:
a） 阳极；
b) 阴极；
c）设置于阳极和阴极之间的多个电致发光单元，所述电致发光单元至少设置有一个发光层；
d）设置于相邻两个发光单元之间的中间连接器；
所述中间连接器叠层设置有电子接受层、电子阻挡层和电子注入层；
所述电子接受层由LUMO能级大于4.5 eV的有机物或者无机物制备而成；
所述电子阻挡层由功函数大于3.0 eV的金属或者金属氧化物制备而成；
所述电子注入层由LUMO能级大于2.5 eV、带隙宽度小于2.8eV的有机物制备而成。
上述电子接受层具体由HAT-CN或者F4TCNQ或者二氧化钛制备而成。
上述电子接受层的厚度设置为5nm-100nm。
上述电子阻挡层具体由银、金、钼、铝、铜、锡、钛、锆或者由氧化铟锡、氧化锌、氧化铟锌、氧化镓锌制备而成。
上述电子阻挡层的厚度设置为0.1nm-3nm。
上述电子注入层由酞菁配合物、芘类化合物或者噻吩衍生物制备而成。
上述电子注入层具体由酞菁铜、酞菁锌、PTCBI或者寡聚噻吩制备而成。
上述电子注入层的厚度设置为1nm-50nm。
上述发光单元还设置有空穴传输层、电子传输层中的至少一种。
本发明的叠层有机电致发光器件，设置有:a）阳极；b) 阴极；c）设置于阳极和阴极之间的多个电致发光单元，所述电致发光单元至少设置有一个发光层；d）设置于相邻两个发光单元之间的中间连接器；所述中间连接器叠层设置有电子接受层、电子阻挡层和电子注入层；所述电子接受层由LUMO能级大于4.5 eV的有机物或者无机物制备而成；所述电子阻挡层由功函数大于3.0 eV的金属或者金属氧化物制备而成；所述电子注入层由LUMO能级大于2.5 eV、带隙宽度小于2.8eV的有机物制备而成。该叠层有机电致发光器件，由于设置有由电子接收层、电子阻挡层和电子注入层构成的中间连接器，能够实现空穴和电子向两边电致发光单元的有效注入，降低了叠层OLED的驱动电压，提高了器件效率，而且结构简单，制备方便。
附图说明
利用附图对本发明作进一步的说明，但附图中的内容不构成对本发明的任何限制。
图1是本发明一种叠层有机电致发光器件的示意图。
图2 是实施例2的四个样品的性能参数对比结果示意。
图3是实施例2的样品1的电压-电流密度特性示意图。
图4是实施例2的样品2的电压-电流密度特性示意图。
图5是实施例2的样品3的电压-电流密度特性示意图。
图6是实施例2的样品4的电压-电流密度特性示意图。
图7是实施例2的四个样品的电流密度-电流效率特性示意图。
在图1至图7中，包括：
100阳极；
200-1第一电致发光单元；
200-2第二电致发光单元；
200-n第n电致发光单元；
300-1第一中间连接器；
300-(n-1) 第n-1中间连接器；
400阴极；
310电子注入层；
320电子阻挡层；
330电子接受层。
具体实施方式
结合以下实施例对本发明作进一步描述。
实施例1。
一种叠层有机电致发光器件， 如图1所示，设置有:
a） 阳极100；
b) 阴极400；
c）设置于阳极100和阴极400之间的多个电致发光单元，每个电致发光单元至少设置有一个发光层；以及
d）相邻两个电致发光单元之间设置的中间连接器。
作为本领域的公知常识，叠层有机电致发光器件是在衬底上依次沉积阳极100、第一电致发光单元200-1、第一中间连接器300-1、第二电致发光单元200-2、第二中间连接器、……第n-1中间连接器300-(n-1)、第n电致发光单元200-n和阴极400。通常使用真空蒸镀设备进行制备，具体工艺参数在此不再赘述。
需要说明的是，叠层有机电致发光器件的叠层数量可以根据实际需要灵活设置，可以为两层、三层或者其它数量。
具体的，阳极100可以为无机材料或者导电聚合物或者单质碳材料。作为阳极100的无机材料可以为氧化铟锡、氧化锌、氧化铟锌、氧化镓锌等金属氧化物，也可采用金、铂等高功函数金属作为阳极100材料。
阴极400可以选择低功函数金属、金属化合物或合金，也可以选择碱金属化合物结合金属构成阴极400。
电致发光单元至少设置有一发光层，可以根据需要发射单色光或者发射多种混合光。发光单元也可以根据需要设置其他功能层中的一种或者多种，如设置空穴传输层、电子传输层等。
需要说明的是，电致发光单元的数量设置为两个或者两个以上，具体的数量可以根据实际需要灵活设置。
在相邻两个电致发光单元之间设置有中间连接器，因此，中间连接器的数量比电致发光单元的数量少一个。
具体的，中间连接器叠层设置有电子接受层330、电子阻挡层320和电子注入层310。
电子接受层330由LUMO能级大于4.5 eV的有机物或者无机物制备而成，如可以通过HAT-CN或者F4TCNQ或者二氧化钛制备而成。电子接受层330的厚度设置为5nm-100nm。
电子阻挡层320能够促进电子由电子接受层330注入到电子注入层310的HOMO能级，阻挡电子从电子注入层310的LUMO能级向电子接受层330传递。电子阻挡层320由功函数大于3.0 eV的金属或者金属氧化物制备而成，具体可由银、金、钼、铝、铜、锡、钛、锆或者由氧化铟锡、氧化锌、氧化铟锌、氧化镓锌制备而成。电子阻挡层320的厚度设置为0.1nm-3nm。
电子注入层310由LUMO能级大于2.5 eV、带隙宽度小于2.8eV的有机物制备而成。具体的，电子注入层310可由酞菁配合物、芘类化合物或者噻吩衍生物制备而成,具体如由酞菁铜、酞菁锌、PTCBI或者寡聚噻吩等制备而成。电子注入层310的厚度设置为1nm-50nm。
本发明的叠层有机电致发光器件采用高LUMO能级材料作为电子接受层330，能够吸引相邻有机电致发光单元的有机材料HOMO能级的电子，促进了相邻发光单元空穴注入。利用电子阻挡层320将电子接受层330LUMO能级的电子传递给电子注入层310材料的HOMO能级。电子注入层310电子在外界光和器件本身光的激发下，从HOMO能级跃迁到LUMO能级，再从LUMO能级向相邻发光单元注入。同时，电子阻挡层320还能阻挡电子注入层310的电子向电子接受层330传递。
通过采用具有电子注入层310、电子阻挡层320和电子接受层330结构的中间连接器，能够实现空穴和电子向两边发光单元的有效注入，降低了叠层OLED的驱动电压，提高了器件效率，并且结构简单，制备方便。
实施例2。
为了验证本发明的器件性能，制备如下四种样品，并对其进行性能检测分析,结果如图2至图7所示。其中样品1、样品2为对比例，样品3和样品4为本发明的方法制备的样品。
使用的材料说明：
ITO：氧化铟锡；
TAPC：二[4-(N,N-二甲苯基-氨基)苯基]环己烷；
MeO-TPD: N,N,N',N-四(4-甲氧苯基)联苯胺；
F4TCNQ：四氟-四氰基-二甲基对苯醌；
CBP:4,4’-N,N-二咔唑-联苯；
Bphen：4,7-二苯基-1,10-菲咯啉；
Ir(ppy)3：三（2-苯基吡啶）合铱；
TPBi：1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯；
Bepp2：双(2-(2-酚基) 吡啶)铍；CSCO3：碳酸铯；
HAT-CN：二吡嗪[2,3-f:2',3'-h] 喹恶啉-2,3,6,7,10,11-六甲氰；
PTCBI：双苯并咪唑[2,1-a:1',2-b']蒽[2,1,9-def:6,5,10-d'e'f']二异喹啉-10,21-二酮；
CuPc：酞菁铜。
采用如下工艺分别制备四个样品,各样品的制备工艺流程基本一致：首先将商用ITO玻璃通过图案化、清洗、烘干后送入真空蒸镀设备；之后采用真空热沉积方法制备各个功能层；蒸发速率、掺杂浓度和实际厚度由膜厚监测仪实时控制；使用KEITHLEY2400和光度计评价器件EL性能。各样品的各功能层按自下往上顺序依次蒸镀。
具体的，样品1按以下顺序蒸镀各功能层：
1. 蒸镀1000Å厚的空穴注入p型掺杂层，具体采用掺杂有4%浓度F4TCNQ的MeO-TPD材料制备而成。
2. 蒸镀200Å厚的空穴传输层，具体采用 TAPC材料制备而成。
3. 蒸镀300Å厚的绿光发光层，具体采用掺杂有8%浓度Ir(ppy)3的CBP材料制备而成。
4. 蒸镀150Å厚的电子传输层，具体采用Bepp2材料制备而成。
5. 蒸镀100Å厚的电子注入n型掺杂层，具体采用掺杂有50%浓度的CSCO3的Bphen材料制备而成。
6. 蒸镀300Å厚的空穴注入p型掺杂层，具体采用掺杂有4%浓度F4TCNQ的MeO-TPD材料制备而成。
7. 蒸镀200Å厚的空穴传输层，具体采用 TAPC材料制备而成。
8. 蒸镀300Å厚的绿光发光层，具体采用掺杂有8%浓度Ir(ppy)3的CBP材料制备而成。
9. 蒸镀150Å厚的电子传输层，具体采用Bepp2材料制备而成。
10. 蒸镀100Å厚的电子传输层，具体采用Bphen材料制备而成。
11. 蒸镀10Å厚的电子注入层，具体采用LiF材料制备而成。
12.制备铝电极。
说明：以B：C（xÅ ,y%）表示结构中的一层，其制作材料为B，并且掺杂了C材料，比例为y%，该层的厚度为xÅ (埃)。
最终得到样品1的结构为：
Meo-TPD：F4TCNQ（1000Å,4%）/ TAPC（200Å）/CBP：Ir(ppy)3（300Å, 8%）/ Bepp2（150Å）/BPhen：CSCO3（100Å ，50%）/Meo-TPD：F4TCNQ（300Å,4%）/TAPC（200Å）/CBP：Ir(ppy)3（300Å, 8%）/ Bepp2（150Å）/ BPhen（100Å）/LiF（10Å）/AL。
样品2按以下顺序蒸镀各功能层：
1. 蒸镀1000Å厚的空穴注入p型掺杂层，具体采用掺杂有4%浓度F4TCNQ的MeO-TPD材料制备而成。
2. 蒸镀200Å厚的空穴传输层，具体采用 TAPC材料制备而成。
3. 蒸镀300Å厚的绿光发光层，具体采用掺杂有8%浓度Ir(ppy)3的CBP材料制备而成。
4. 蒸镀150Å厚的电子传输层，具体采用Bepp2材料制备而成。
5. 蒸镀100Å厚的电子注入n型掺杂层，具体采用掺杂有50%浓度的CSCO3的Bphen材料制备而成。
6. 蒸镀500Å厚的电子接受层，具体采用HAT-CN材料制备而成。
7. 蒸镀200Å厚的空穴传输层，具体采用 TAPC材料制备而成。
8. 蒸镀300Å厚的绿光发光层，具体采用掺杂有8%浓度Ir(ppy)3的CBP材料制备而成。
9. 蒸镀150Å厚的电子传输层，具体采用Bepp2材料制备而成。
10. 蒸镀100Å厚的电子传输层，具体采用Bphen材料制备而成。
11. 蒸镀10Å厚的电子注入层，具体采用LiF材料制备而成。
12.制备铝电极。
最终得到样品2的结构为：
Meo-TPD：F4TCNQ（1000 Å,4%）/ TAPC（200 Å）/CBP：Ir(ppy)3（300 Å, 8%）
/ Bepp2（150 Å）/BPhen：CSCO3（100Å，50%）/HAT-CN（500Å）/TAPC（200Å）
/CBP：Ir(ppy)3（300Å，8%)/ Bepp2（150Å）/ BPhen（100Å）/LiF（10Å）/AL。
样品3按以下顺序蒸镀各功能层：
1. 蒸镀1000Å厚的空穴注入p型掺杂层，具体采用掺杂有4%浓度F4TCNQ的MeO-TPD材料制备而成。
2. 蒸镀200Å厚的空穴传输层，具体采用 TAPC材料制备而成。
3. 蒸镀300Å厚的绿光发光层，具体采用掺杂有8%浓度Ir(ppy)3的CBP材料制备而成。
4. 蒸镀150Å厚的电子传输层，具体采用Bepp2材料制备而成。
5. 蒸镀50Å厚的电子注入层，具体采用CuPc材料制备而成。
6. 蒸镀0.5Å厚的电子阻挡层，具体采用Ag 材料制备而成。
7. 蒸镀500Å厚的电子接受层，具体采用HAT-CN材料制备而成。
8. 蒸镀200Å厚的空穴传输层，具体采用 TAPC材料制备而成。
9. 蒸镀300Å厚的绿光发光层，具体采用掺杂有8%浓度Ir(ppy)3的CBP材料制备而成。
10. 蒸镀150Å厚的电子传输层，具体采用Bepp2材料制备而成。
11. 蒸镀100Å厚的电子传输层，具体采用Bphen材料制备而成。
12. 蒸镀10Å厚的电子注入层，具体采用LiF材料制备而成。
13. 蒸镀铝电极。
最终得到样品3的结构为：
Meo-TPD：F4TCNQ（1000Å,4%）/TAPC（200Å）/CBP: Ir(ppy)3（300Å, 8%）
/ Bepp2（150Å）/CuPc（50Å） /Ag（0.5Å）/HAT-CN（500Å）/TAPC（200Å）
/CBP: Ir(ppy)3（300Å, 8%）/ Bepp2（150Å）/ BPhen（100Å）/LiF（10Å）/AL。
样品4按以下顺序蒸镀各功能层：
1. 蒸镀1000Å厚的空穴注入p型掺杂层，具体采用掺杂有4%浓度F4TCNQ的MeO-TPD材料制备而成。
2. 蒸镀200Å厚的空穴传输层，具体采用 TAPC材料制备而成。
3. 蒸镀300Å厚的绿光发光层，具体采用掺杂有8%浓度Ir(ppy)3的CBP材料制备而成。
4. 蒸镀150Å厚的电子传输层，具体采用Bepp2材料制备而成。
5. 蒸镀20Å厚的电子注入层，具体采用PTCBI材料制备而成。
6. 蒸镀0.5Å厚的电子阻挡层，具体采用Ag 材料制备而成。
7. 蒸镀500Å厚的电子接受层，具体采用HAT-CN材料制备而成。
8. 蒸镀200Å厚的空穴传输层，具体采用 TAPC材料制备而成。
9. 蒸镀300Å厚的绿光发光层，具体采用掺杂有8%浓度Ir(ppy)3的CBP材料制备而成。
10. 蒸镀150Å厚的电子传输层，具体采用Bepp2材料制备而成。
11. 蒸镀100Å厚的电子传输层，具体采用Bphen材料制备而成。
12. 蒸镀10Å厚的电子注入层，具体采用LiF材料制备而成。
13. 蒸镀铝电极。
最终得到样品4的结构为：
Meo-TPD：F4TCNQ（1000Å,4%）/ TAPC（200Å）/CBP：Ir(ppy)3（300Å, 8%）
/ Bepp2（150Å）/ PTCBI （20Å）/Ag（0.5Å）/HAT-CN（500Å）/TAPC（200Å）
/CBP：Ir(ppy)3（300Å, 8%）/ Bepp2（150Å）/ BPhen（100Å）/LiF（10Å）/AL。
样品1是使用传统p、n结构作为连接层，从图2的对比结果可以看出，器件电压较高，且效率偏低，器件在1000(cd/m2)亮度时，电压比其他三个器件高出1.8伏。
样品2虽然电压比样品1有所降低，但是其效率更低。
样品3和样品4是本发明的结构，可以看出器件启亮电压和1000(cd/m2)亮度时电压均低于其他两个对比器件，且效率高于两对比器件。从电流效率图也可以看出，随着电流增加，样品 1、样品2衰减比较快，这说明了样品1和样品2中存在无机化合物离子扩散，降低了器件稳定性。
综上分析，可以看出本发明不使用n型掺杂和多层注入结构，驱动电压低，器件效率高，稳定性好，并且结构简单，制备方便。能够利用简单的常规工艺制备电压和效率兼得的串联OLED。
最后应当说明的是，以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非对本发明保护范围的限制，尽管参照较佳实施例对本发明作了详细说明，本领域的普通技术人员应当理解，可以对本发明的技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本发明技术方案的实质和范围。
Claims (2)
1.一种叠层有机电致发光器件，其特征在于，依次包括：采用掺杂有4%浓度F4TCNQ的MeO-TPD材料制备而成的 1000Å厚的空穴注入p型掺杂层、采用 TAPC材料制备而成的200Å厚的空穴传输层、采用掺杂有8%浓度Ir(ppy)3的CBP材料制备而成的300Å厚的绿光发光层、采用Bepp2材料制备而成的150Å厚的电子传输层、采用CuPc材料制备而成的50Å厚的电子注入层、采用Ag 材料制备而成的0.5Å厚的电子阻挡层、采用HAT-CN材料制备而成的500Å厚的电子接受层、采用 TAPC材料制备而成的200Å厚的空穴传输层、采用掺杂有8%浓度Ir(ppy)3的CBP材料制备而成的300Å厚的绿光发光层、采用Bepp2材料制备而成的150Å厚的电子传输层、采用Bphen材料制备而成的100Å厚的电子传输层、采用LiF材料制备而成的10Å厚的电子注入层及铝电极。
2.一种叠层有机电致发光器件，其特征在于，依次包括：依次包括：采用掺杂有4%浓度F4TCNQ的MeO-TPD材料制备而成的 1000Å厚的空穴注入p型掺杂层、采用 TAPC材料制备而成的200Å厚的空穴传输层、采用掺杂有8%浓度Ir(ppy)3的CBP材料制备而成的300Å厚的绿光发光层、采用Bepp2材料制备而成的150Å厚的电子传输层、采用PTCBI材料制备而成的20Å厚的电子注入层、采用Ag 材料制备而成的0.5Å厚的电子阻挡层、采用HAT-CN材料制备而成的500Å厚的电子接受层、采用 TAPC材料制备而成的200Å厚的空穴传输层、采用掺杂有8%浓度Ir(ppy)3的CBP材料制备而成的300Å厚的绿光发光层、采用Bepp2材料制备而成的150Å厚的电子传输层、采用Bphen材料制备而成的100Å厚的电子传输层、采用LiF材料制备而成的10Å厚的电子注入层及铝电极。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| C06 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| C10 | Entry into substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| C14 | Grant of patent or utility model | ||
| GR01 | Patent grant | ||
| CF01 | Termination of patent right due to non-payment of annual fee | ||
| CF01 | Termination of patent right due to non-payment of annual fee |
Granted publication date: 20160525 Termination date: 20180607 |