CN103260739A - 用于由合成气来生产烃的反应装置 - Google Patents

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Abstract

公开了一种由合成气来生产烃的反应装置，其中烃、烯烃、含氧物等是在费-托催化剂上使用合成气来生产的，这样催化剂粒子能够容易地与排出到外部的浆体分离。即，本发明提供一种由合成气来生产烃的反应装置，其中在该反应器内安装有内部过滤器系统，用于分离由于催化剂的聚结现象而增大的粒子，并且分离装置单独布置在外部，以使得可以只再循环具有适于在浆体相中进行费-托合成的尺寸的粒子，另外，可以有效地排出和处理在浆态床反应器中由于细催化剂粒子、在运行过程中破碎的催化剂等与液烃、共生成的水等的结合而聚集成的催化剂块。

Description

用于由合成气来生产烃的反应装置
技术领域
本发明涉及一种用于由合成气来生产烃的反应装置，更具体地，涉及用于由合成气来生产烃的反应装置，其中烃、烯烃、含氧物等是在费-托催化剂上使用合成气来生产的，以这样的方式使得催化剂粒子能够容易地与排出到外部的浆体分离。
发明背景
通过由Fischer和Tropsch(德国化学家)在1923年开发的费-托合成方法，可以由煤、天然气、生物质等通过合成气来生产液烃。由煤生产液烃的方法被称作煤变油(CTL)方法，由天然气生产液烃的方法被称作气变油(GTL)方法，由生物质生产液烃的方法被称作生物质变油(BTL)方法，并且类似的方法最近被统称为XTL方法。
所述方法首先使用气化方法、重整方法等将每种源材料(煤、天然气、生物质等)变成合成气。对于适于生产液体燃料的XTL方法的合成气的组成来说，氢气与一氧化碳的比率可以为大约2，如下面的等式所示。
      CO + 2H2 + -[CH2]-n → -[CH2]-n+1 + H2O
CO、H2、-[CH2]-n、H2O分别表示一氧化碳、氢气、链长为n(n个碳原子)的烃和水。但是，当氢气的比率高时，甲烷的选择性提高，这样C5+(具有5个或更多碳原子的烃)的选择性相对降低，高比率的氢气是不适当的。作为副产物产生烯烃、含氧物(含有原子氧的分子，例如醇、醛和酮)等以及具有前述形式的直链烃。
因为XTL方法的主要目的之一是获得液体燃料，因此最近的趋势是通过优化钴基催化剂、合成气的比率、温度、压力等，来高选择性地生产直链烃，特别是具有C5+的烃。除了钴基催化剂之外，铁基催化剂是最广泛使用的催化剂。铁基催化剂主要在早期使用，并且比钴基催化剂更廉价，其在高温下具有低的甲烷选择性，并且在烃中具有高的烯烃选择性，除了液体燃料之外还会产生许多基于烯烃的产物。与其相比，钴催化剂主要产生液体燃料，产生较少的二氧化碳，并且具有长的寿命。但是，钴催化剂的价格远高于铁，其甲烷选择性提高，因此钴催化剂必需在低温下反应，并且钴催化剂的价格高，因此必需通过将少量钴催化剂充分分布在载体的表面上来使用钴催化剂。耐高温氧化物材料，如氧化铝、二氧化硅、二氧化钛等，被用作载体，并通过使用贵金属，如Ru、pt和Re，作为助催化剂来改进其性能。
目前为止所考虑的反应器形式被分为管式固定床反应器、流化床反应器和浆态床反应器(slurry phase reactor)，并且代表性的流化床反应器是循环流化床反应器和固定流化床反应器。因为产物的反应特性和分布受反应器的形式影响，因此需要考虑目标的最终产物来适当地选择反应器的形式。
就商业化而言，在反应器中，流化床反应器主要在高温下运行，并且最终产物的主要组分是汽油和轻质烯烃。管式固定床反应器和浆态床反应器主要适于生产柴油、润滑油基础油、蜡等，并且在商业上是通过低温F-T方法运行的。在低温F-T方法中，产生了60%或更多的沸点高于柴油的烃，因此通过随后的加工(例如加氢裂化)另外生产了柴油，并且通过打算使用的脱蜡过程将蜡组分变成了高品质的润滑油基础油。比较在低温F-T反应中有代表性的固定床反应器和浆态床反应器，浆态床反应器具有以下优点。
- 设备费用和建造费用低。
- 热量和材料传递效率高。
- 轴向压力降比较小。
- 生产能力(每反应器体积的生产能力)高。
- 容易装入催化剂，并且在运行过程中可以另外装入和排出催化剂。
由于前述优点，浆态床反应器是优选的，但是产物混合有预期作为浆态获得的催化剂粒子，因此需要能够有效分离催化剂粒子和液烃的方法。就此而言，过滤法、离心法、磁分离法、使用水力旋流器的分离方法是众所周知的代表性方法。
回顾过滤法，过滤设备可以根据过滤设备的安装位置而分成内部过滤设备和外部过滤设备。US专利6462098和7098251公开了一个例子，其中过滤设备安装在浆态床反应器内部，US专利7008966提出了一种设想的例子，其中可以除去安装在内部的过滤设备，US专利6929754公开了一个例子，其中通过在反应器外部安装过滤设备和调整滤饼来改进过滤性能。此外，还尝试了磁分离方法，其需要高价装置，但是对于铁催化剂具有优异的分离性能(Energy & Fuels，第10卷，第5期，1996)。US专利No.4919792和6974842描述了离心分离器可以用于从浆体中分离催化剂，并且此外，在许多专利和文献中已经报告了各种催化剂分离方法。
如上所述，已经公开了不同的催化剂粒子分离方法，但是仅通过过滤方法来分离催化剂存在局限，因为细催化剂粒子或在浆体反应过程中破碎的催化剂粒子堵塞了细的过滤孔。此外，离心分离器的缺点在于具有运行旋转装置的负担，和沉降方法需要较长的时间。磁分离方法是一种有效的方法，但是价格非常高，并且可使用的催化剂仅限于几类催化剂。
在催化剂粒子分离方法中一个不应当被忽视的重要问题是催化剂聚结现象。催化剂聚结现象是指其中细催化剂粒子或在反应中破碎的小粒子与液烃、共生成的水等一起彼此混杂，发生聚结的现象。
已经报道了针对催化剂聚结现象的不同尝试和研究，并且根据韩国专利申请公开No.2010-0034970，描述了通过加入高沸点醇可以显著解决聚结现象，其非常有助于改进催化剂的长期运行稳定性和延长催化剂的寿命。此外，根据US专利No.5977192，发现一个问题，当将小于20μm的细催化剂粒子注射到反应器中时，由于与液烃接触而产生聚结现象，以致催化剂粒子没有很好地分配在反应器内，加工性能通过加入醇、酮、酯、醚或其混合物(其是液体极性含氧物，不是酸性的)来改进。
通过加入另外的添加剂来抑制聚结的方法，例如前述方法，非常不利于根本的解决方案，但是事实是很显然催化剂是由于长期运行引起的催化剂疲劳(catalyst fatigue)的积聚而被破碎的，或者当注射另外的催化剂时，不可避免地会以预定比例插入细催化剂粒子，不可能完全防止所述细催化剂粒子聚集。此外，还必须考虑在加工过程中注射另外的化合物所产生的费用增加和其他另外的问题，并且即使用生产方法过程中共生成的相似类型的副产物来代替高沸点醇或极性含氧物，也会由分离和精炼很少量的化合物而产生大量费用。
因此，需要一种能够除去聚结或聚集的催化剂的新反应器和分离方法。
发明的详细说明
技术问题
本发明是用于解决发生在浆态床反应器中的催化剂聚结现象的研究的结果，和在相关领域内使用其的催化剂分离方法，其目的在于提供一种用于由合成气来生产烃的反应装置，其中在该反应器内安装有内部过滤器系统，用于分离由于聚结导致的增大的催化剂块，并且分离装置单独布置在外部，以使得能够只再循环具有适于在浆体相中进行费-托合成的尺寸的粒子，另外，可以有效地排出和处理在浆态床反应器中由于细催化剂粒子、在运行过程中破碎的催化剂等与液烃、共生成的水等的结合而聚集成的催化剂块。
技术方案
为了实现前述目标，本发明提供了一种由合成气来生产烃的反应装置，其包括用于在费-托催化剂上反应合成气的反应器，和安装在该反应器内的下端侧用于分配合成气的合成气分配器，该反应装置包括：安装在反应器内的下端的内部过滤器；与形成在反应器的底部的下出口相连的下分离装置，用于过滤或分离包括催化剂块的浆体；与形成在反应器上部的预定位置处的上出口相连的上分离装置，用于过滤或分离混有细催化剂的浆体；气体排出装置，其配置为用于排出反应器内的未反应的(non-reacted)气体；和再循环排出装置，其配置为用于再循环或排出在上和下分离装置中过滤的催化剂。
有利的效果
通过前述方案，本发明提供了以下效果。
根据本发明，可以只向反应器再循环具有适于在浆体相中进行F-T合成的尺寸的粒子，和可以通过安装内部过滤器(其用于分离由于反应器内催化剂粒子的聚结现象而增大的粒子)和将分离装置单独布置在外部，来解决可内部产生的催化剂粒子聚结现象，由此更稳定地促进XTL(CTL，GTL，BTL等)技术的发展和产品的生产。
附图说明
图1显示了根据本发明的第一示例实施方案在浆态床反应器R1内安装内部过滤器F0和外部分离装置F1和F2。
图2说明了在本发明的浆态床反应器内有关气泡和浆体速度的模拟结果。
图3示意显示了在根据本发明的第一示例实施方案的反应器内的流体流动以及该反应器。
图4显示了分别从侧面和顶侧观察时，在根据本发明的第一示例实施方案的反应器内的内部过滤器的结构。
图5显示了根据本发明的第二示例实施方案的反应器，其具有与图1所示的第一示例实施方案相同的构造，只是合成气分配器的方向与图1所示的第一示例实施方案的合成气分配器相反。
图6显示了根据本发明的第三示例实施方案的反应器，并且显示了一个其中在外部分离装置中多个上分离装置串联连接的例子。
图7显示了根据本发明的第四示例实施方案的反应器，并且显示了一个其中所有的多个上和下分离装置(其是外部分离装置)都串联连接的例子。
图8显示了根据本发明的第五示例实施方案的反应器，其具有与第二示例实施方案相同的构造，只是内部过滤器具有凸面形状，在反应器下部的下出口的数目是复数，对分配器的方向没有限制。
图9显示了根据本发明的第六示例实施方案的反应器，其具有与第五示例实施方案相同的构造，只是内部过滤器具有盒子形状，对分配器的方向没有限制。
图10和11显示了根据本发明的第七示例实施方案的反应器，其具有与分别在图3和4中显示的第一示例实施方案相同的构造，只是该反应器的内部过滤器F0具有平板形状。
最佳实施方式
下文中，将参考附图来详细描述本发明的示例实施方案。
本发明专注于通过有效地排出催化剂块来保持用于由合成气来容易地生产烃的反应装置的性能，在所述催化剂块中浆态床反应器内的细催化剂粒子、运行过程中所产生的破碎的催化剂粒子等与液烃、共生成的水等结合而发生聚集。
即，本发明提供一种新的反应装置，其中对反应器内的下部结构进行了改进，并且布置了外部分离装置来容易地除去浆态床鼓泡反应器(SBCR)内聚集的或破碎的催化剂，所述反应器用于使用费-托合成来生产气态或液态烃。
下面将描述根据本发明的每个示例实施方案的用于此目的的反应装置。
附图1显示了根据本发明的第一示例实施方案在反应装置的浆态床反应器R1内安装内部过滤器F0和外部分离装置F1和F2，图2说明了在本发明的浆态床反应器内有关气泡和浆体速度的模拟结果，图3示意显示了在根据本发明的第一示例实施方案的反应器内的流体流动以及该反应器，图4显示了分别从侧面和顶侧观察时，根据本发明的第一示例实施方案的反应器内的内部过滤器的结构。
根据本发明的第一示例实施方案，在反应器R中用于排出用于分离催化剂粒子的浆体的地方通常设置在上部和下部的两侧，并且外部分离装置安装在这两个地方以便彼此相连，将连接到下部的外部分离装置表示为下分离装置F1，和将连接到上部的外部分离装置表示为上分离装置F2。
下分离装置F1是包括聚集的催化剂的浆体考虑到反应器R内的流体流动通过反应器的下出口B排出到地方，并且当下分离装置F2是过滤装置时，下分离装置F1可以使用一部分分离的液烃作为溶剂来防止过滤器堵塞，并且在连接下出口B和下分离装置F1的管线上进一步安装了下脱气器V1。
此外，上出口A形成在反应器R的上部中心附近，考虑到反应器内的流体流动可以在上出口A上连接管或取样装置(通过其可以在反应器上部中心附近提取浆体)，其中混合有平均尺寸的粒子和细催化剂的浆体通过上出口A排出，以使得催化剂粒子在被过滤出来时被循环到反应器，而过滤的液烃被送往随后的加工，例如改质单元。
特别的，上分离装置F2连接到上出口A，且当安装在外面的上分离装置F2是过滤装置时，该过滤器可能会被细粒子堵塞，由此上分离装置F2可以使用一部分分离的液烃作为溶剂，并且一部分过滤了一次或多次的含有细催化剂的液烃可以排出到生产过程之外，在连接上出口A和上分离装置F2的管线上进一步安装了上脱气器V2。
上和外部分离装置F1和F2(即，两种类型的外部分离装置)不限于所述类型，并且在需要时可以通过并联或串联连接多个外部分离装置来提高生产量和分离性能，如下面所述的另一种示例实施方案中记述的那样。
此外，如图1所示，反应器R内的内部过滤器F0可以作为主体部分pt1来形成，该主体部分具有凹面容器的形状，该容器在其下端中心处具有孔，其是以包围合成气分配器下端的形式来安装的，并且如同下面所述的另一种示例实施方案中那样，内部过滤器F0可以采用通过以不含盖子(Pt2)的凸面、四边形或平面形状形成内部过滤器F0来覆盖合成气分配器D的方案。凸面形状的过滤器和盒子形状的过滤器在其中心处没有孔。
在这种情况中，在反应器R的下部或底部处形成了浆体排出通道Ex，其用于将浆体排出到内部过滤器F0外壁和反应器R内壁之间的空间。
同时，通过模拟来认识反应器R的内部气泡和浆体的运动，因此在反应器R上部中心的预定位置处形成了上出口A(其是用于提取中间产物液体蜡的部件)，和在反应器R下端中心的预定位置处形成了下出口B(其是用于排出包含聚集的催化剂块的浆体的部件)。
此外，内部过滤器F0安装在反应器R内的下部，以使得通过待通过下出口B排出到外部的浆体的再循环运动，聚集的催化剂粒子自由进入浆体排出通道Ex中，其是内部过滤器F0外径和反应器R内壁之间的开放空间。
此外，浆体的流动被反应器R的内部结构(未示出的用于冷却的管等)扭曲，以致聚集的催化剂可能会被掉到反应器R下部的中心，可以诱导该掉落的聚集的催化剂，以使得其穿过形成在内部过滤器F0的中心处的诱导孔Ho自然下落到下出口B。
此外，在诱导孔Ho上还额外布置了分开的盖子Pt2，盖子Pt2用于限制掉落到反应器R的下部中心的催化剂块，以防掉落到反应器R的下部中心的催化剂块轻易地向上运动到反应器R的上部中心，因此盖子Pt2本质上不是必需的，并且允许在其中除去盖子Pt2的状态下运行反应器。
使用Process Systems Enterprise Company的模拟器“gProms simulator”来计算按如上所述所提供的浆体在反应器内的再循环运动，其结果表示在图2中。
如图2所示，可以看到反应器内的浆体和气泡在从反应器中心直至大约75%的点都是向上流动，并且其速度逐渐变小，浆体和气泡在随后的空间中改为向下流动，这样的现象示意显示在附图3中。
如图3所示，当在反应器R内的下部安装内部过滤器D，使得内部过滤器外壁和反应器内壁之间的最近距离Fop与其中流体速度为0的距离R0匹配时，由催化剂聚集所产生的块可以通过再循环移动而轻易地在浆体排出通道Ex(该通道具有内部过滤器外壁和反应器内壁之间的距离Fop)中流动，进入内部过滤器D下部的块不能轻易地穿过过滤器的孔，从而被防止进入到反应器R的上部，作为结果，该块大部分通过形成在反应器R下端的下出口B排出到外部。
附图4显示了分别从侧面和上侧观察时，在本发明的反应器内的内部过滤器的结构，附图标记Pt1表示内部过滤器F0的主体部分，附图标记Pt2表示盖子部分。
内部过滤器F0的主体部分Pt1是以U形安装的，其中诱导孔Ho穿过底部中心，同时具有环绕合成气分配器D的下部和侧部的形状，并且盖子Pt2布置成与诱导孔Ho的上侧空间隔开，和布置成与合成气分配器D1的下表面空间隔开。
在这种情况下，主体部分Pt1是以半径等于或大于反应器R内的反应器半径的70%的U形安装的，并且反应器内壁和主体部分Pt1的外壁(外径)之间的距离在反应器半径的30%以内。
此外，内部过滤器F0的主体部分Pt1与反应器R内壁整体连接，以通过多个支撑固定装置S1、S2和S3来支撑，并且盖子Pt2与主体部分Pt1整体连接，以通过支撑固定装置S4支撑。
诱导孔Ho形成在主体部分Pt1的下部中心处，因此当聚集的催化剂刚刚进入到主体部分Pt1的凹面中心时，该聚集的催化剂就穿过主体部分Pt1和盖子Pt2之间的空间，并且同时穿过诱导孔Ho通过形成在反应器下端中心处的下出口B排出。
优选地，内部过滤器F0的主体部分Pt1和盖子Pt2各自的孔隙率都为30%或更高，过滤器的每个孔的尺寸为1mm或更大，内部过滤器外壁和反应器内壁之间的距离Fop在反应器半径的30%以内，内部过滤器F0的诱导孔Ho小于过滤器直径的100%，并且盖子Pt2以与主体部分Pt1间隔至少1mm来安装，以这样一种方式使得盖子Pt2的面积能够覆盖主体部分Pt1的诱导孔Ho的全部面积。
同时，图4中用于支撑内部过滤器F0的支撑固定装置 S1-S4只用来帮助理解本发明，不受类型、形状和数目的限制，并且如果执行至少一种支撑内部过滤器F0的功能，则也不受其支撑位置的限制，但是其体积要在支撑固定装置S1-S4不干扰反应物的浮动的范围。
下面将描述使用包括上述构造的本发明的反应装置来分离催化剂的方法。
当将通过合成供给管线1向反应器R 内的合成气分配器D供给用于费-托合成的合成气和在合成气分配器D中同时分配反应器R内的合成气时，合成气在变成气泡同时被分配在液烃中，并同时与催化剂粒子混合，由此获得浆体相。
即，在其中进行用于使用催化剂的由合成气的费-托(F-T)合成的浆体反应的情况下，以一氧化碳和氢气为主要组分的合成气在浆体反应器R中的费-托催化剂上反应，生成烃、烯烃、含氧物等，并且在该情况下，在反应器中合成气是与液烃和催化剂粒子混合在一起以浆体相获得的。
在这种情况下，细催化剂粒子或在运行中破碎的催化剂粒子与液烃、共生成的水等在浆态床反应器R中结合，由此产生具有聚集形式的催化剂块，聚集的催化剂块以浆体的形式排出。
更具体地，内部过滤器D如上所述安装在反应器R内的下部，以这样一种方式使得内部过滤器外壁和反应器内壁之间的最接近的距离Fop与其中流体速度为0的距离R0匹配，从而由于催化剂聚集所产生的块可以通过再循环运动轻易地流入浆体排出通道Ex(该通道具有在内部过滤器外壁和反应器内壁之间的距离Fop)，由此进入内部过滤器D下部的块不能容易地穿过过滤器的孔，而被防止进入到反应器R的上部，作为结果，所述的块大部分通过形成在反应器R下端的下出口B排出到外面。
接下来，通过反应器R的下出口B排出的浆体在穿过下脱气器V1之后，通过外部分离装置中的下分离装置F1来分离，以便分离的液体(其具有小粒径)再循环到反应器，并且一部分的滞留物(其具有大粒径)再循环到反应器或在加工后排出到外部。
更具体地，当将通过反应器R的下出口B排出的浆体在穿过下脱气器V1之后送到外部分离装置中的下分离装置F1时，通过下分离装置F1分离的滤出液沿着滤出液排出管线5(其是再循环装置)进入一个或多个容器V3，然后再循环到反应器R，并且与此一起，下分离装置F1的一部分滞留物被再循环到反应器中，或被排出到外面，以防止用作下分离装置的过滤器的孔被堵塞。
在这种情况下，将在反应器R上部取样的浆体通过上出口A排出，并在穿过上脱气器V2之后送到外部分离装置中的上分离装置F2，穿过外部过滤器(其为上分离装置F2)并且包括催化剂的滞留物被通过滞留物排出管线11(其是再循环装置)送到容器V3，以再循环到反应器R，并且滤出液(其中过滤了催化剂粒子)被送往随后的加工例如改质，其能够通过滤出液排出管线10基本获得烃燃料。
即，考虑到反应器中的流体的流动，管道或取样装置(可以通过其来提取浆体)安装在形成在反应器上部中心附近的上出口A中，其，使得当其中混合有平均尺寸的粒子和细催化剂的浆体通过取样装置流出时，催化剂粒子被通过滞留物排出管线11送到容器V3，以再循环到反应器R，而其中过滤了催化剂粒子的滤出液，即液烃被通过滤出液排出管线10送往随后的加工，例如改质单元。
下面将描述本发明的反应装置的第2到第7示例实施方案。
如图5所示，根据本发明的第二示例实施方案的反应装置是以与第一示例实施方案相同的构造来制造的，只是合成气分配器D的合成气分配方向与第一示例实施方案相反。
即，在根据第一示例实施方案的反应装置中，合成气供给管线1位于合成气分配器D之上，使得合成气分配器D的合成气分配方向从上部朝着下部，但是在根据第二示例实施方案的反应装置中，合成气供给供给管线1位于合成气分配器D之下，使得合成气分配器D的合成气分配方向从下部朝着上部。
根据本发明第三示例实施方案的反应装置是以与第一示例实施方案相同的构造来制造的，只是在外部分离装置中，串联连接了多个上分离装置。
更具体地，如图6所示，为了改进过滤性能，从上脱气器V2的排出管线串联安装了作为上分离装置的多个过滤器F2(1)，F2(2)，...，和F2(n)(n是等于或大于2的正整数)，以这样一种方式，即，通过逐步减小孔径，使得最后的过滤器的孔径等于或小于例如10 μm。
因此，当浆体通过安装在距反应器中心在70%直径内的空间中的管来取样时，即，浆体通过该管可以取样到外部，通过反应器R的上出口A，取样的浆体穿过上脱气器V2，然后依次穿过作为外部过滤器的多个上分离装置F2(1)、F2(2)和F2(n)，在图6中，附图标记10(1)、10(2)和10(n)表示滤出液排出管线，附图标记11(1)、11(2)、11(n)表示滞留物排出管线。
根据本发明的第四示例实施方案的反应装置与第三示例实施方案相同，特征在于除了串联安装多个上分离装置的构造之外，还串联连接了多个下分离装置。
更具体地，如图7所示，为了改进过滤性能，从下脱气器V1的排出管线串联安装了作为下分离装置的多个过滤器F1(1)，F1(2)，...，和F1(n)(n是等于大于2的正整数)，以这样一种方式，即，通过逐步减小孔径，使得最后的过滤器的孔径等于或小于例如300μm。
因此，从反应器R下部的下出口B排出的浆体穿过下脱气器V1，然后依次穿过作为外部过滤器的多个下分离装置F1(1)、F1(2)和F1(n)，由此改进过滤浆体的性能。
同时，在各自阶段的多个过滤器(其为上和下分离装置F1和F2)可以并联安装。
根据本发明的第五、第六和第七示例实施方案的反应装置的特征在于分别使用不同的内部过滤器形状和下出口形状。
如图8所示，根据本发明的第五示例实施方案的反应器的特征在于内部过滤器F0的形状制造成具有向上凸的横截面结构以从上到下覆盖合成气分配器D，并且在内部过滤器F0外面的位置上形成有多个下出口B1和B2。
根据本发明的第六示例实施方案的反应器具有与第五示例实施方案相同的构造，但是特征在于，如图9中可见，内部过滤器的形状采取矩形盒子形状，制造成从上到下覆盖合成气分配器D的结构，并且内部过滤器F0之外的位置上形成有多个下出口B1和B2。
根据本发明第七示例实施方案的反应器具有与第一示例实施方案相同的构造，只是反应器的内部过滤器F0制造成平板形状 (当从上部观察时，可以采用任何类型的形状，例如圆形、椭圆形、星状和四边形)。
即，如附图10和11所示，根据第七示例实施方案的内部过滤器F0包括平坦的主体部分Pt1，其中诱导孔Ho穿过其中心，并且盖子Pt2位于主体部分Pt1的诱导孔Ho之上，同时覆盖主体部分Pt1的诱导孔Ho，并且主体部分Pt1通过支撑固定装置S1整体连接到反应器F的壁表面上以被支撑，并且盖子Pt2通过用于支撑的支撑固定装置S2整体连接到主体部分Pt1上。
在这种情况下，主体部分Pt1是作为半径等于或大于反应器R内的反应器半径的70%的板形过滤器来安装的，并且反应器内壁和主体部分Pt1的外壁(或外径)之间的距离在反应器的半径的30%之内。
在本发明的各个示例实施方案中未描述的附图标记4、9和13表示未反应的气体排出管线。
此外，为了防止在各个示例实施方案中用作上分离装置的外部过滤器的过滤器孔发生堵塞，一部分过滤的液体可以通过图1、5、8和9中用附图标记11表示的上分离装置的滞留物排出管线和用附图标记6表示的下分离装置的滞留物排出管线排出到所述加工之外。
类似地，一部分过滤的液体可以通过图6和7中用附图标记11(1)，11(2)，...，和11(n)表示的上分离装置的滞留物排出管线和用附图标记6(1)，6(2)，...，6(n)表示的下分离装置的滞留物排出管线排出到所述加工之外。
在这种情况下，在上分离装置中过滤的一部分待进入存储状态的滞留物通过上分离装置的滞留物排出管线11，11(1)，11(2)，...，11(n)流入容器V3，然后再循环到反应器R，并且同时，在上分离装置中过滤的非存储的滤出液通过上分离装置的滤出液排出管线10，10(1)，10(2)，...，和10(n)直接排出到外面(随后的加工例如改质)。
同时，在下分离装置中过滤的一部分待进入存储状态的滞留物通过下分离装置的滞留物排出管线6，6(1)，6(2)，...，6(n)再循环到反应器，其剩余部分排出到外面，另外，在下分离装置中过滤的一部分非存储的滤出液通过下分离装置的滤出液排出管线5，5(1)，5(2)，...，5(n)流入容器V3中，然后再循环到反应器R。
同时，可以使用能够分离粒子的另一种分离装置来代替用作上和下分离装置F1和F2的外部过滤装置，例如离心分离器、磁分离器、水力旋流器等可以用于此处，对过滤或分离粒子的装置的类型没有限制。
如果需要，可以通过图1和5-9中的附图标记20和21表示的单独的外部注射管线将分离的液烃溶液注射到上和下分离装置F1和F2中，以除去附着或堆叠在各个分离装置内的催化剂粒子、烃残留物等。
附图标记和符号说明
A：上出口
B，B1，B2：下出口
D：合成气分配器
Ex：浆体排出通道
F0：内部过滤器
F1，F1(1)，F1(2)，F1(n)：下分离装置
F2，F2(1)，F2(2)，F2(n)：上分离装置
Ho：诱导孔
Pt1：主体部分
Pt2：盖子
R：浆态床反应器
S1，S2，S3，S4：支撑固定装置
V1：下脱气器
V2：上脱气器
V3：容器
1：合成气供给管线
5，5(1)，5(2)，5(n)：滤出液排出管线
6，6(1)，6(2)，6(n)：滞留物排出管线
10，10(1)，10(2)，10(n)：滤出液排出管线
11，11(1)，11(2)，11(n)：滞留物排出管线
4，9，13：未反应的气体排出管线
20，21：外部注射管线
权利要求书(按照条约第19条的修改)
1.一种用于由合成气来生产烃的反应装置，其包括用于在费-托催化剂上反应合成气的反应器(R)，和安装在该反应器(R)内的下端侧用于分配合成气的合成气分配器(D)，该反应装置包括：
安装在反应器(R)内的下端的内部过滤器(F0)；
与形成在反应器(R)的底部的下出口(B)相连的下分离装置(F1)，用于过滤或分离包括催化剂块的浆体；
与形成在反应器(R)上部的预定位置处的上出口(A)相连的上分离装置(F2)，用于过滤或分离混有细催化剂的浆体；
气体排出装置，其配置为用于排出反应器(R)内所产生的未反应的气体；
再循环排出装置，其配置为用于再循环或排出在上和下分离装置(F1和F2)中过滤的催化剂；和
形成在内部过滤器(F0)和反应器(R)内壁之间的浆体排出通道(Ex)。
2.权利要求1的反应装置，其中内部过滤器(F0)位于反应器(R)内的合成气分配器(D)之上或之下，并且具有凹面容器的形状，其是以其中诱导孔(Ho)选择性穿过内部过滤器(F0)的底部中心的形式提供的，并且包括通过支撑固定装置(S1、S2和S3)固定到反应器(R)内壁上的主体部分(Pt1)。
3.权利要求2的反应装置，其中内部过滤器(F0)与主体部分(Pt1)的诱导孔(Ho)空间隔开并且位于其之上或之下，具有比诱导孔(Ho)大的面积，并且进一步包括通过支撑固定装置(S4)与主体部分(Pt1)相连的盖子(Pt2)。
4.权利要求1的反应装置，其中内部过滤器(F0)位于反应器(R)内的合成气分配器(D)之上或之下，具有其中诱导孔Ho选择性穿过其中心的平坦结构，并且包括通过支撑固定装置(S1)整体连接到反应器(R)壁表面上的主体部分(Pt1)。
5.权利要求4的反应装置，其中内部过滤器(F0)与主体部分(Pt1)的诱导孔(Ho)空间隔开并且位于其之上或之下，具有比诱导孔(Ho)大的面积，并且进一步包括通过支撑固定装置(S4)与主体部分(Pt1)相连的盖子(Pt2)。
6.权利要求2或4的反应装置，其中内部过滤器(F0)的主体部分(Pt1)的外径与反应器(R)的内壁之间的空间是作为浆体排出空间(Ex)而形成的，以使得其小于反应器半径的30%。
7.权利要求2或4的反应装置，其中内部过滤器(F0)的主体部分(Pt1)和盖子(Pt2)各自的孔隙率为30%或更高，并且每个孔的尺寸为1mm或更大。
8.权利要求1的反应装置，其中当内部过滤器(F0)的下端制成整体连接到反应器(R)底部的矩形盒子的形状，或者该矩形盒子形状的上表面制成向上凸的横截面结构，以完全覆盖反应器(R)内的合成气分配器(D)时，在内部过滤器(F0)外面的位置上形成有多个下出口(B1和B2)。
9.权利要求1的反应装置，其中采用孔径为300 μm或更小的过滤器作为下分离装置(F1)。
10.权利要求1或9的反应装置，其中采用多个串联连接的过滤器(F1(1)，F1(2)，...，F1(n))作为下分离装置(F1)，并且通过逐步减小各个过滤器的孔径，而使得最后位置的过滤器的孔径为300μm或更小。
11.权利要求10的反应装置，其中所述多个串联连接的过滤器(F1(1)，F1(2)，...，F1(n))中的每一个采取并联连接。
12.权利要求1的反应装置，其中采用孔径为10μm或更小的过滤器作为上分离装置(F2)。
13.权利要求1或12的反应装置，其中采用多个串联连接的过滤器(F2(1)，F2(2)，...，F2(n))作为上分离装置F2，并且通过逐步减小每个过滤器的孔径，而使得最后位置的过滤器的孔径为10μm或更小。
14.权利要求13的反应装置，其中所述多个串联连接的过滤器(F2(1)，F2(2)，...，F2(n))中的每一个采取并联连接。
15.权利要求1的反应装置，其中采用选自下面的任何一个作为上分离装置(F2)和下分离装置(F1)：过滤器、离心分离器、磁分离器、水力旋流器、蒸馏器和能够分离催化剂粒子的蒸发器或其两种或更多种类型的组合。
16.权利要求1的反应装置，其中该气体排出装置包括：
安装在反应器(R)的上出口(A)和上分离装置(F2)之间的上脱气器(V2)，用于将未反应的气体排出到外面；和
安装在反应器(R)的下出口(B)和下分离装置(F1)之间的下脱气器(V1)，用于将未反应的气体排出到外面。
17.权利要求1的反应装置，其中该再循环排出装置包括：
容器(V3)，其配置为用于存储在上和下分离装置(F1和F2)中过滤的催化剂粒子，然后将该存储的催化剂粒子送到反应器(R)；
滞留物排出管线(11，11(1)，11(2)，11(n))，其连接在上分离装置(F2)和容器(V3)之间，用于将一部分未过滤的滞留物送到容器(V3)，并且将其余部分排出到外面；
滤出液排出管线(5(1)，5(2)，5(n))，其连接在下分离装置(F1)和容器(V3)之间，用于将过滤的滤出液送到容器(V3)；
滤出液排出管线(10，10(1)，10(2)，...，10(n))，其从上分离装置(F2)延伸出来，用于将上分离装置(F2)中过滤的滤出液送往随后的加工；和
滞留物排出管线(11，11(1)，11(2)，11(n))，其从下分离装置(F1)延伸出来，用于将在下分离装置(F1)中未过滤的一部分滞留物再循环到反应器，并且将其余部分排出到外面。
18.权利要求1的反应装置，其中将能够注射分离的液烃溶液的外部注射管线(20和21)连接到上和下分离装置(F1和F2)。
说明或声明(按照条约第19条的修改)
中国专利局PCT处：
   
    我公司卷号：CPCH1360526P
 
申请人根据“专利合作条约第19条”的有关规定，在国际阶段对原国际申请的权利要求书作了如下修改：
                   修改说明
1．申请人在2012年4月5日收到PCT/KR2011/005300的国际检索报告，根据“专利合作条约第19条”进行了修改。
2．国际检索报告认为权利要求1的发明不能被授予专利，因为D1(KR10-2009-0093249)公开了一种用于费-托合成的反应器，安装在反应器下端的气体分配器(D)，安装在反应器下端的过滤器，且D2-D5公开了用于过滤或分离从反应器中排出的浆体的分离装置或用于将分离装置中过滤出的催化剂再循环的再循环装置。此外权利要求15的发明不能被授予专利，因为D2-D5分别公开了旋液分离、热高压分离和磁力分离。
3．因此，申请人通过添加D2-D5中未公开的“形成在内部过滤器(F0)和反应器(R)内壁之间的浆体排出通道(Ex)”修改了权利要求，以克服国际检索报告中所述的缺乏创造性。
- 修改的权利要求书：权利要求1(向权利要求中添加了元件)
- 权利要求1的修改基础：［0052］、［0054］、［0059］
下面显示了修改前后的区别。即，通过添加有关浆体排出通道(Ex)方面的限制缩小了权利要求1的范围。
“一种用于由合成气来生产烃的反应装置，其包括用于在费-托催化剂上反应合成气的反应器(R)…
…再循环排出装置，其配置为用于再循环或排出在上和下分离装置(F1和F2)中过滤的催化剂；和
形成在内部过滤器(F0)和反应器(R)内壁之间的浆体排出通道(Ex)。”
4．我们认为所述修改在提交国际申请时提交的原始说明书的范围之内，且权利要求书的范围没有扩大。
                                                                HALLA Patent & Law Firm
 
随函附上原权利要求书的全文替换页。
 
                                       此致
敬礼！
                              中国专利代理（香港）有限公司
                               化学和生物部
 

Claims (18)

1.一种用于由合成气来生产烃的反应装置，其包括用于在费-托催化剂上反应合成气的反应器(R)，和安装在该反应器(R)内的下端侧用于分配合成气的合成气分配器(D)，该反应装置包括：
安装在反应器(R)内的下端的内部过滤器(F0)；
与形成在反应器(R)的底部的下出口(B)相连的下分离装置(F1)，用于过滤或分离包括催化剂块的浆体；
与形成在反应器(R)上部的预定位置处的上出口(A)相连的上分离装置(F2)，用于过滤或分离混有细催化剂的浆体；
气体排出装置，其配置为用于排出反应器(R)内所产生的未反应的气体；和
再循环排出装置，其配置为用于再循环或排出在上和下分离装置(F1和F2)中过滤的催化剂。
2.权利要求1的反应装置，其中内部过滤器(F0)位于反应器(R)内的合成气分配器(D)之上或之下，并且具有凹面容器的形状，其是以其中诱导孔(Ho)选择性穿过内部过滤器(F0)的底部中心的形式提供的，并且包括通过支撑固定装置(S1、S2和S3)固定到反应器(R)内壁上的主体部分(Pt1)。
3.权利要求2的反应装置，其中内部过滤器(F0)与主体部分(Pt1)的诱导孔(Ho)空间隔开并且位于其之上或之下，具有比诱导孔(Ho)大的面积，并且进一步包括通过支撑固定装置(S4)与主体部分(Pt1)相连的盖子(Pt2)。
4.权利要求1的反应装置，其中内部过滤器(F0)位于反应器(R)内的合成气分配器(D)之上或之下，具有其中诱导孔Ho选择性穿过其中心的平坦结构，并且包括通过支撑固定装置(S1)整体连接到反应器(R)壁表面上的主体部分(Pt1)。
5.权利要求4的反应装置，其中内部过滤器(F0)与主体部分(Pt1)的诱导孔(Ho)空间隔开并且位于其之上或之下，具有比诱导孔(Ho)大的面积，并且进一步包括通过支撑固定装置(S4)与主体部分(Pt1)相连的盖子(Pt2)。
6.权利要求2或4的反应装置，其中内部过滤器(F0)的主体部分(Pt1)的外径与反应器(R)的内壁之间的空间是作为浆体排出空间(Ex)而形成的，以使得其小于反应器半径的30%。
7.权利要求2或4的反应装置，其中内部过滤器(F0)的主体部分(Pt1)和盖子(Pt2)各自的孔隙率为30%或更高，并且每个孔的尺寸为1mm或更大。
8.权利要求1的反应装置，其中当内部过滤器(F0)的下端制成整体连接到反应器(R)底部的矩形盒子的形状，或者该矩形盒子形状的上表面制成向上凸的横截面结构，以完全覆盖反应器(R)内的合成气分配器(D)时，在内部过滤器(F0)外面的位置上形成有多个下出口(B1和B2)。
9.权利要求1的反应装置，其中采用孔径为300 μm或更小的过滤器作为下分离装置(F1)。
10.权利要求1或9的反应装置，其中采用多个串联连接的过滤器(F1(1)，F1(2)，...，F1(n))作为下分离装置(F1)，并且通过逐步减小各个过滤器的孔径，而使得最后位置的过滤器的孔径为300μm或更小。
11.权利要求10的反应装置，其中所述多个串联连接的过滤器(F1(1)，F1(2)，...，F1(n))中的每一个采取多个并联连接。
12.权利要求1的反应装置，其中采用孔径为10μm或更小的过滤器作为上分离装置(F2)。
13.权利要求1或12的反应装置，其中采用多个串联连接的过滤器(F2(1)，F2(2)，...，F2(n))作为上分离装置F2，并且通过逐步减小每个过滤器的孔径，而使得最后位置的过滤器的孔径为10μm或更小。
14.权利要求13的反应装置，其中所述多个串联连接的过滤器(F2(1)，F2(2)，...，F2(n))中的每一个采取多个并联连接。
15.权利要求1的反应装置，其中采用选自下面的任何一个作为上分离装置(F2)和下分离装置(F1)：过滤器、离心分离器、磁分离器、水力旋流器、蒸馏器和能够分离催化剂粒子的蒸发器或其两种或更多种类型的组合。
16.权利要求1的反应装置，其中该气体排出装置包括：
安装在反应器(R)的上出口(A)和上分离装置(F2)之间的上脱气器(V2)，用于将未反应的气体排出到外面；和
安装在反应器(R)的下出口(B)和下分离装置(F1)之间的下脱气器(V1)，用于将未反应的气体排出到外面。
17.权利要求1的反应装置，其中该再循环排出装置包括：
容器(V3)，其配置为用于存储在上和下分离装置(F1和F2)中过滤的催化剂粒子，然后将该存储的催化剂粒子送到反应器(R)；
滞留物排出管线(11，11(1)，11(2)，11(n))，其连接在上分离装置(F2)和容器(V3)之间，用于将一部分未过滤的滞留物送到容器(V3)，并且将其余部分排出到外面；
滤出液排出管线(5(1)，5(2)，5(n))，其连接在下分离装置(F1)和容器(V3)之间，用于将过滤的滤出液送到容器(V3)；
滤出液排出管线(10，10(1)，10(2)，...，10(n))，其从上分离装置(F2)延伸出来，用于将上分离装置(F2)中过滤的滤出液送往随后的加工；和
滞留物排出管线(11，11(1)，11(2)，11(n))，其从下分离装置(F1)延伸出来，用于将在下分离装置(F1)中未过滤的一部分滞留物再循环到反应器，并且将其余部分排出到外面。
18.权利要求1的反应装置，其中将能够注射分离的液烃溶液的外部注射管线(20和21)连接到上和下分离装置(F1和F2)。
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