CN103252162B - 用磷酸铵盐脱除生物质烟气中气相钾离子的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种用磷酸铵盐脱除生物质烟气中气相钾离子的方法,包括以下步骤:在生物质燃烧装置中通过喷入装置,将设定量的磷酸铵盐添加剂加入锅炉的炉排料层上、或者锅炉的炉膛中,所述磷酸铵盐添加剂在设定的温度下与烟气中的气相氯化钾、及碳酸钾反应生成磷酸钾盐以脱除生物质燃烧烟气中气相钾离子;本发明能够高效脱除生物质燃料燃烧时烟气中的钾离子,避免生物质锅炉受热面积灰、结渣和腐蚀等问题,同时磷酸铵盐受热分解产生的氨基能够促进NOx的脱除。
Description
技术领域
本发明涉及生物质燃料燃烧时烟气污染物脱除技术领域,尤其涉及一种用磷酸铵盐脱除生物质烟气中气相钾离子的方法。
背景技术
因生物质燃料本身富含钾和氯元素,直燃发电无论采用层状燃烧还是流态化燃烧,锅炉受热面都将面对氯化钾为主引起的积灰、结渣和腐蚀;随着《火电厂大气污染物排放标准》实施及《锅炉大气污染物排放标准》修订,生物质锅炉的NOx排放将不能满足标准要求。由于生物质灰富含碱金属氧化物,极易引起SCR脱硝催化剂中毒,生物质与煤混烧发电无疑为烟气SCR脱硝带来难于预测的风险,纯烧生物质机组采用SCR技术投资及脱硝成本大。虽然生物质发电机组容量比燃煤发电的小很多,但该类问题直接影响到生物质发电机组可靠运行和效益,随着生物质发电装机容量增加,此类问题亟待解决。
现有技术中围绕碱金属的转化迁移采用的方法有:
1、钾离子在底灰中的转化
在研究稻秆、玉米秸秆热解中碱金属的析出时,发现在燃烧环境中,生物质中极大部分的钾以气态方式析出,并且会导致流化床料严重烧结。其原因是碱金属氧化物和盐类可以与SiO2发生反应,形成低温共熔体K2O·4SiO2和Na2O·2SiO2。它们的熔融温度分别仅为764℃和874℃,从而造成严重的烧结现象。在此基础上,利用生物质与煤混燃过程中碱性矿物质与硫相互作用机理及对底灰特性的影响,稻秆混煤并添加FeS2,且S/K摩尔比小于2时,明显增加硫酸钾的形成,减少了KCl和KOH的气相释放,增加了HCl的气相释放。900℃时,硫酸钾和硅铝氧化物反应形成硅铝酸钾。麦秆混煤800℃燃烧,烟气中KCl和NaCl的量达到最大值,底灰中固相水溶性K2SO4、Na2SO4随温度的升高表现出下降趋势;900℃时,KAlSiO4、KAlSiO6与其它矿物或非金属氧化物形成低温共熔体是致使底灰发生熔融。可见,燃烧温度高于800℃,仅以添加剂抑制碱金属的气相释放和改善灰熔融特性是有限的。
另有现有技术从添加剂对碱金属的形态转化和灰熔融特性进行了大量模拟和实验研究。通过模拟分析500-1200℃下不同元素对碱金属物理相的影响得出,其中添加Al,Al+Si在整个计算温度范围内,以及S在温度低于900℃、P在温度低于1100℃使熔融相K减少尤为明显。进而通过实验和模拟研究850℃添加剂对灰熔融特性,通过对样品燃烧生成的底灰进行观测分析,得到较理想的添加剂NH4H2PO4,Al2(SO4)3·18H2O,CaSO4、CaO、CaCO3,测试样品底灰结果表明,NH4H2PO4可将稻草中钾转化为高熔点的K2CaP2O7;CaSO4、Al2(SO4)3·18H2O则可将碱金属钾以K2SO4形式固定在底灰中;CaO、CaCO3不直接与碱金属反应,与SiO2形成硅酸钙,促进稻草中熔融态钾的转化析出。
此外现有技术还有利用900℃麦秆灰与高岭土(Al2O3·2SiO2·2H2O)、白云石[CaMg(CO3)2]反应特性,指出还原性气氛有助于促进高岭土和碱金属的反应,主要形成较稳定的化合物KAlSiO4、KAlSiO6。虽然有研究者认为CaO、CaCO3、白云石没有参与碱金属的反应,但有学者的研究表明Na2O·2SiO2和CaO、SiO2的反应形成Na2O·2CaO·3SiO2与Na2O·3CaO·6SiO2。可以推测,添加CaO改变了底灰的熔融性。
由此推断可以看出,改变底灰熔融性主要是将固定在灰中的碱金属转化为高温稳定化合物,如K2CaP2O7(熔点1143℃),K2O·3CaO·6SiO2(熔点1029℃)、K2O·2CaO·3SiO2(熔点1284℃)、KAlSiO4(熔点1686℃)及321KAlSiO6(熔点1100℃)。
总而言之,采用添加剂将底灰熔融特性得以较好的改善,但燃烧温度850℃以上时尚有较多的KCl、HCl释放到气相中,最终造成过热器积灰腐蚀和污染排放。因而仅从燃料添加剂入手较难彻底解决碱金属和氯盐的沉积腐蚀和污染排放。
2、钾离子在气相中的转化
前述在生物质燃烧中,大部分钾以KCl、KOH形式释放到气相中,在高氯燃料中以KCl形态释放为主。KCl极易在过热器表面沉积并产生腐蚀,并且在K2CO3的存在下可以大大加速304L钢的腐蚀。然而K2SO4对腐蚀速率具有较弱的影响,因而,国外学者对KCl的气相捕集/转化进行了较多研究。有学者采用沸石和污泥与高氯燃料混烧,使得烟气中的部分KCl转化为K2SO4,部分K被灰捕集,与Si、Al、Ca、Fe和P形成化合物,以铝硅酸钾为主。高岭土、煤灰等在固定床反应器上捕集的实验表明,KCl转化为较稳定的KAlSiO4、KAlSiO6。但反应温度在850℃以上,甚至900-1300℃才实现较好的反应活性和脱除效率。反应温度过低会使脱除效率过低或者需要的反应时间太长,添加剂利用率降低。
另外,现有技术中利用煤泥混烧捕集和喷入硫酸氨脱除KCl,结果表明,在S/Cl摩尔比为1时,硫酸铵明显脱除KCl,积灰中未发现氯元素。取得了较好的抗腐蚀性,主要原因为将KCl转化为K2SO4,而K2SO4对304L不锈钢表面的铬氧化物的腐蚀微弱。硫酸铵虽然可使KCl硫酸化,并且氨根离子对NOx起到还原作用,但硫酸铵的喷入需要过量,主要因为SO2和SO3在烟气中存在平衡浓度,并产生新的二氧化硫排放。
可见,硫酸铵的喷入能够明显减轻KCl的积灰腐蚀,而生成的K2SO4具有较低的熔点1067℃,过量的硫酸根转化为SO2,浓度可达90-160ppm(氧浓度为6%),而HCl浓度为原来的2倍左右(70-100ppm,氧浓度为6%)。如何将气相KCl转化为低腐蚀性盐类且不产生二次污染物的添加剂是急需解决的问题。
发明内容
本发明为了解决现有技术存在的上述不足,提供了一种用磷酸铵盐脱除生物质烟气中气相钾离子的方法;本发明能够高效脱除生物质燃料燃烧时烟气中的钾离子,避免生物质锅炉受热面由KCl、NaCl、硫酸钾等低熔点盐引起的积灰、结渣和腐蚀等问题,同时磷酸铵盐受热分解产生的氨基能够促进NOx的还原成N2。
为达到上述目的,本发明所采用的技术方案是:
一种用磷酸铵盐脱除生物质烟气中气相钾离子的方法,包括以下步骤:
在生物质燃烧装置中通过喷入装置,将设定量的磷酸铵盐添加剂加入锅炉的炉排料层上、或者锅炉的炉膛中,所述磷酸铵盐添加剂在设定的温度下与烟气中的气相氯化钾、及碳酸钾反应生成磷酸钾盐以脱除生物质燃烧烟气中气相钾离子。
所述磷酸铵盐添加剂为磷酸铵[(NH4)3PO4]、磷酸二氢铵[NH4H2PO4]、磷酸氢二铵[(NH4)2HPO4]的一种或者几种的组合,所述磷酸铵盐添加剂中的磷酸根与烟气中钾离子的摩尔比为0.5-4。
所述设定温度为700-1000℃。
所述磷酸钾盐包括磷酸氢二钾(K2HPO4)、磷酸二氢钾(KH2PO4)、磷酸钾(K3PO4)、焦磷酸钾(K4P2O7)、偏磷酸钾((KPO3)n)、以及磷酸根与氨根、钾离子组成的复盐,或磷酸氢根与氨根、钾离子组成的复盐。磷酸铵盐添加剂,在700-1000℃下发生如下反应:
H3PO4(液)+2KCl(气)→K2HPO4(固)+HCl(气)(2)
H3PO4(液)+2KOH(气)→K2HPO4(固)+2H2O(气)(3)
H3PO4(液)+K2SO4(固)→K2HPO4(固)+SO2(气)+H2O(气)+1/2O2(气)(4)
2K2HPO4(固)→K4P2O7(固)+H2O(气)(5)
其中K2HPO4与过量的磷酸根易于碱土金属氧化物形成稳定的磷酸盐如[K2CaP2O7](熔点1143℃)和Ca3(PO4)2(熔点1670℃)。而磷酸盐能在铁、锌、铝等金属表面形成一层保护膜,且磷酸盐具有极低的腐蚀性,故本发明应用磷酸铵盐替代硫酸铵盐将气相KCl转化为低腐蚀性的磷酸盐,避免现有技术中存在的问题。
所述反应是指在与气相钾离子进行热化学反应中所发生的所有反应。
本发明的工作原理:本发明利用磷酸盐在高温下离解出的磷酸根离子,与高温下气相中的钾离子发生反应,生成高熔点的K2HPO4等产物,从而将气相钾离子转化为高熔点固体灰分,完成了气相钾离子的脱除。
本发明的有益效果:
1.本发明能够高效脱除生物质燃料燃烧时烟气中的钾离子,避免生物质锅炉受热面由KCl、NaCl、硫酸钾等低熔点盐引起的积灰、结渣和腐蚀问题,同时磷酸铵盐受热分解产生的氨基能够促进NOx的还原成N2;
2.本发明反应生成的磷酸盐能在铁、锌、铝等金属表面形成一层保护膜,且磷酸盐具有极低的腐蚀性,故本发明应用磷酸铵盐替代硫酸铵盐将气相KCl转化为低腐蚀性的磷酸盐,避免现有技术中存在的问题,解决了锅炉受热面因氯化钾引起的积灰、结渣和腐蚀;
3.本发明解决了现有技术中通过燃料添加剂的方法仍然存在碱金属和氯盐的沉积腐蚀、以及环境等污染排放;
4.应用本发明后,可以将烟气中气相钾离子控制在一个较低的水平,避免了下行设备因碱金属引起的积灰与腐蚀。
附图说明
图1700℃时磷酸二氢铵与氯化钾生成物XRD分析;
图2a)850℃时第一种停留时间和磷钾摩尔比下磷酸二氢铵与氯化钾生成物XRD分析;
图2b)850℃时第二种停留时间和磷钾摩尔比下磷酸二氢铵与氯化钾生成物XRD分析;
图2c)850℃时第三种停留时间和磷钾摩尔比下磷酸二氢铵与氯化钾生成物XRD分析;
图2d)850℃时第四种停留时间和磷钾摩尔比下磷酸二氢铵与氯化钾生成物XRD分析;
图3950℃时磷酸二氢铵与氯化钾生成物XRD分析;
图41000℃时磷酸二氢铵与氯化钾生成物XRD分析;
图5(a)加入不同物质的量的[NH4H2PO4]对烟气氛围下气相KCl脱除的影响;
图5(b)加入不同物质的量的[NH4H2PO4]对烟气氛围下气相KCl脱除的影响;
图5(c)加入不同物质的量的[NH4H2PO4]对烟气氛围下气相KCl脱除的影响;
图5(d)加入不同物质的量的[NH4H2PO4]对烟气氛围下气相KCl脱除的影响;
图6在不同温度下定量[NH4H2PO4]对烟气氛围下气相KCl脱除的影响。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明做进一步说明。
一种用磷酸铵盐脱除生物质烟气中气相钾离子的方法,结合图1至图6,包括以下步骤:
在生物质燃烧装置中通过喷入装置,将设定量的磷酸铵盐添加剂加入锅炉的炉排料层上、或者锅炉的炉膛中,所述磷酸铵盐添加剂在设定的温度下与烟气中的气相氯化钾、及碳酸钾反应生成磷酸钾盐以脱除生物质燃烧烟气中气相钾离子。
所述磷酸铵盐添加剂为磷酸铵[(NH4)3PO4]、磷酸二氢铵[NH4H2PO4]、磷酸氢二铵[(NH4)2HPO4]的一种或者几种的组合,所述磷酸铵盐添加剂中的磷酸根与烟气中钾离子的摩尔比为0.5-4。
所述设定温度为700-1000℃。
所述磷酸钾盐包括磷酸氢二钾(K2HPO4)、磷酸二氢钾(KH2PO4)、磷酸钾(K3PO4)、焦磷酸钾(K4P2O7)、偏磷酸钾((KPO3)n)、以及磷酸根与氨根、钾离子组成的复盐,或磷酸氢根与氨根、钾离子组成的复盐。即磷酸铵盐添加剂在700-1000℃下发生如下等反应:
H3PO4(液)+2KCl(气)→K2HPO4(固)+HCl(气)(2)
H3PO4(液)+2KOH(气)→K2HPO4(固)+2H2O(气)(3)
H3PO4(液)+K2SO4(固)→K2HPO4(固)+SO2(气)+H2O(气)+1/2O2(气)(4)
2K2HPO4(固)→K4P2O7(固)+H2O(气)(5)
其中K2HPO4与过量的磷酸根易于碱土金属氧化物形成稳定的磷酸盐,如[K2CaP2O7](熔点1143℃)、Ca3(PO4)2(熔点1670℃)。而磷酸盐能在铁、锌、铝等金属表面形成一层保护膜,且磷酸盐具有极低的腐蚀性,故本发明应用磷酸铵盐替代硫酸铵盐将气相KCl转化为低腐蚀性的磷酸盐,避免现有技术中存在的问题。
所述反应是指在与气相钾离子进行热化学反应中所发生的所有反应。
实施例1停留时间和磷钾摩尔比对气相钾离子脱除的影响
以磷酸二氢铵[NH4H2PO4]为例,称取一定量的磷酸二氢铵和氯化钾(KCl)按不同磷钾摩尔比混合后,通过浸渍处理并干燥筛分后放在干燥玻璃瓶中备用。
在立式管式炉实验系统上研究不同温度(T)、停留时间(t)和磷钾摩尔比(P/K)对气相钾离子脱除的影响。实验中的标准工况为:O2浓度3%,实验温度700℃、850℃、900℃和1000℃。实验中标准工况为:P/K=1,停留时间分别为3s;850℃时分别取停留时间为1s和3s,磷钾摩尔比为1和3,研究其对气相钾离子脱除的影响。实验时,通过给粉装置将按特定磷钾摩尔比混合好的磷酸二氢铵与氯化钾喷入炉膛中,在炉膛底部设置一生成物收集装置,对收集到的生成物进行XRD分析,实验结果如图1,图2(a),图2(b),图2(c),图2(d)图3和图4所示。其中,
图1T=700℃,P/K=1,t=3s;图中横坐标为样品转动角度的2倍,即探头收集到的射线经历的角度,纵坐标为衍射强度,单位为脉冲计数/s;
图2(a)T=850℃,P/K=1,t=1s;图中横坐标为样品转动角度的2倍,即探头收集到的射线经历的角度,纵坐标为衍射强度,单位为脉冲计数/s;
图2(b)T=850℃,P/K=1,t=3s;图中横坐标为样品转动角度的2倍,即探头收集到的射线经历的角度,纵坐标为衍射强度,单位为脉冲计数/s;
图2(c)T=850℃,P/K=3,t=1s;图中横坐标为样品转动角度的2倍,即探头收集到的射线经历的角度,纵坐标为衍射强度,单位为脉冲计数/s;
图2(d)T=850℃,P/K=3,t=3s。图中横坐标为样品转动角度的2倍,即探头收集到的射线经历的角度,纵坐标为衍射强度,单位为脉冲计数/s;
图3T=950℃,P/K=1,t=3s;图中横坐标为样品转动角度的2倍,即探头收集到的射线经历的角度,纵坐标为衍射强度,单位为脉冲计数/s;
图4T=1000℃,P/K=1,t=3s;图中横坐标为样品转动角度的2倍,即探头收集到的射线经历的角度,纵坐标为衍射强度,单位为脉冲计数/s。
从图中可以看出,磷酸二氢铵可以与氯化钾反应生成磷酸钾盐以及复合磷酸铵钾盐,在不同温度下,磷酸二氢铵与氯化钾的生成物不同;增加停留时间以及磷钾摩尔比均可以促进气相钾离子的脱除,促进磷酸钾盐以及复合磷酸铵钾盐的生成。
实施例2加入不同物质的量的[NH4H2PO4]对烟气氛围下气相KCl脱除的影响
本实例使用热力学模拟软件FactSage模拟烟气氛围下不同物质的量的[NH4H2PO4]对烟气氛围下气相KCl脱除效果的影响。
模拟选取温度分别选为700℃、850℃、950℃和1000℃,烟气的组成气氛为O23%、CO216%、H2O20%、N256.5%、CO0.01%、KCl0.004%、SO20.0009%、NO0.0086%、HCl0.0035%及其它痕量气体,并令气相KCl的物质的量为4mol,其它气体按比例进行设定。[NH4H2PO4]从初始的0mol一直递增到4mol,用热力学模拟软件FactSage中热力学化学平衡模型Equilib进行模拟之后,模拟结果如图5(a),图5(b)所示。其中,
图5(a)T=700℃;
图5(b)T=850℃;
图5(c)T=950℃。
图5(d)T=1000℃
在模拟温度T=700℃的情况下,随着[NH4H2PO4]加入,气相KCl的物质的量迅速减少,生成物K2HPO4的物质的量增加,到[NH4H2PO4]加入1.2mol,即P/K=0.3的时候,反应曲线趋于稳定,不随[NH4H2PO4]继续加入而有大的变动。
在模拟温度T=850℃的情况下,随着[NH4H2PO4]加入,气相KCl的物质的量迅速减少,生成物K2HPO4的物质的量增加,到[NH4H2PO4]加入2.0mol,即P/K=0.5的时候,反应曲线趋于稳定,不随[NH4H2PO4]继续加入而有大的变动。
在模拟温度T=950℃的情况下,随意[NH4H2PO4]加入,气相KCl的物质的量迅速减少,生成物K2HPO4的物质的量增加,到[NH4H2PO4]加入2.0mol,即P/K=0.5的时候,反应曲线趋于稳定,不随[NH4H2PO4]继续加入而有大的变动,但相对于850℃下反应效果来看,对气相KCl脱除的最终效果弱一些。
在模拟温度T=1000℃的情况下,随意[NH4H2PO4]加入,气相KCl的物质的量减少,但减少的速率较其它温度下慢,生成物K2HPO4的物质的量增加,反应曲线逐渐趋于稳定,但仍然随[NH4H2PO4]继续加入有细微的变动,变动逐渐减少,相对于700℃、850℃和950℃下反应效果来看,对气相KCl脱除的最终效果比较弱。
实施例3在不同温度下定量[NH4H2PO4]对烟气氛围下气相KCl脱除的影响
在KCl与[NH4H2PO4]物质的量比即P/K=0.5的初始条件下模拟不同温度下的反应情况,如图6所示,现分析如下:
随着温度的升高,气相KCl的物质的量不断升高,在950℃以上的温度上升的非常快,同时生成物K2HPO4的物质的量急速下隆,说明当温度超过950℃后,[NH4H2PO4]对气相KCl的脱除效果已经不明显。
在低于900℃下,[NH4H2PO4]的加入能够使气相KCl的物质的量维持在一个较低的水平,这表明[NH4H2PO4]对气相KCl的脱除有很强的作用。
实施例4在某流化床燃烧装置中进行[NH4H2PO4]对烟气中气相KCl脱除实验
在某流化床燃烧装置上进行了相关实验。在加入[NH4H2PO4]前,KCl的浓度一直维持在39ppm,当喷入固体[NH4H2PO4]后,检测到的KCl浓度明显减少。
在所述反应温度700-1000℃下的实验中,[NH4H2PO4]均能减少气相KCl的浓度。
上述虽然结合附图对发明的具体实施方式进行了描述,但并非对本发明保护范围的限制,所属领域技术人员应该明白,在本发明的技术方案的基础上,本领域技术人员不需要付出创造性劳动即可做出的各种修改或变形仍在本发明的保护范围以内。
Claims (1)
1.一种用磷酸铵盐脱除生物质烟气中气相钾离子的方法,其特征是,包括以下步骤:在生物质燃烧装置中通过喷入装置,将设定量的磷酸铵盐添加剂加入锅炉的炉排料层上、或者锅炉的炉膛中,所述磷酸铵盐添加剂在设定的温度下与烟气中的气相氯化钾、及碳酸钾反应生成磷酸钾盐以脱除生物质燃烧烟气中气相钾离子;
所述磷酸铵盐添加剂为磷酸铵、磷酸二氢铵、磷酸氢二铵的一种或者几种的组合,所述磷酸铵盐添加剂中的磷酸根与烟气中钾离子的摩尔比为0.5-4;
所述设定温度为700-1000℃;
停留时间为3s;
所述磷酸钾盐包括磷酸氢二钾、磷酸二氢钾、磷酸钾、焦磷酸钾、偏磷酸钾,以及磷酸根与氨根、钾离子组成的复盐,或磷酸氢根与氨根、钾离子组成的复盐。
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