CN103186803A - 基于拉曼光谱的纳米条码智能标签及其识别方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种基于拉曼光谱的纳米条码智能标签及其识别方法，该智能标签包括：基材和设置于基材上的可拉曼光谱编码的纳米颗粒编码层，可拉曼光谱编码的纳米颗粒编码层为包括若干种具有不同拉曼特征峰的纳米材料的混合层。本发明的智能标签使用少量的纳米颗粒即可构成编码，在使用时，采用相应的拉曼检测仪器对加有这种编码纳米颗粒的商品标签进行检测，检测出该编码信息，通过数据库比对，即可显示出其编码及相应商品的信息，而且这种编码信息与条形码相比，很难被消除或被更换而且信息容量更大，制作成本低廉。
Description
技术领域
本发明涉及信息编码与识别技术领域，具体而言涉及一种基于拉曼光谱技术的纳米条码智能标签及其识别方法。
背景技术
现有技术中最常用的编码信息的载体是条形码。条形码是由宽度不同、反射率不同的条和空，按照一定的编码规则（码制）编制成的，用以表达一组数字或字母符号信息的图形标示符。条码技术是一种被广泛使用的自动化智能识别方法，它已经成为现代化物流管理不可或缺的手段。但条码和被标示的物体是分离的，通常印制在外包装上，一旦包装被拆开，条码就难以再使用，同样的问题也存在于大量使用的电子标签技术。除此之外，条形码信息容量低，防伪性能差；而电子标签成本本身就很高，寻找更理想的货物标签成为十分迫切的需要。
在过去的几年里，随着纳米技术的快速发展，在不同的领域使用微型条码和纳米条码已经引起了人们的广泛注意。纳米条码通常有两种制作方法，一种是微粒子组合成编码模块，大多数的编码解译是通过模式识别方式来完成的，所以它被称为是“图解法”，这种纳米条码比较常见的有剪裁粒子的形状、大小、从而产生不同的编码。另外一种是微粒子负载编码成分。编码成分为具有可识别特性的分子或者纳米粒子。材料光谱具有特定形状，确定的峰位和半宽,以及很好的灵敏度，所以迄今为止，这种编码目前研究最多的要属于光谱编码，其中以荧光编码最为常见。
传统染料分子的荧光发射带的峰的半高宽FWHM(full width at half maximum)值为50-200nm。同时，在可见区域(400-800nm)内，仅仅能够提供4-6个不同的具有合适的光谱交迭的荧光染料来调节。半导体纳米晶体在它们的荧光发射区域内，有更小的FWHM值为10-20nm。因此，10-12种不同的纳米晶体可以应用于相同的检测窗口。拉曼散射带进一步减少了FWHM值，为荧光发射峰的十分之一甚至更小。因此，从理论上来说，制作更多的编码是可行的。比如一般拉曼光谱仪可检测的范围是40-4000cm-1，而一般纳米晶体材料的拉曼光谱信号的半高宽小于10cm-1，检测窗口可检测的成分数量理论上为几百个。
虽然迄今为止，荧光编码方法已经逐渐成熟，相关研究也已有专利申请，比如中国发明专利CN02148466.X，高容量信息编码与解码方法及装置书及使用新型专利CN02286667.1，高容量信息编码与解码，国外也在某些领域（药物检测）初步实现了商业化，但具有更高信息密度的拉曼光谱编码方法仍处在初步探索阶段。研究基于拉曼光谱纳米条码智能标签技术可以突破传统荧光编码限制，增加信息容量，建立更广阔的数据库，来获得更多的应用前景。
发明内容
针对现有技术的不足，本发明的目的旨在提供一种基于拉曼光谱的纳米条码智能标签，可使用少量的纳米颗粒构成编码，存储信息。
本发明的另一目的还在于提供一种基于拉曼光谱的解码方法，采用拉曼检测仪器对含有用拉曼光谱编码的纳米颗粒的标签进行检测，检测出编码信息，通过数据库比对，即可得到编码及其所含有的信息。
为达成上述目的，本发明提出一种基于拉曼光谱的纳米条码智能标签，包括：基材和设置于基材上的可拉曼光谱编码的纳米颗粒编码层，所述可拉曼光谱编码的纳米颗粒编码层为包括若干种具有不同拉曼特征峰的纳米材料的混合层。
进一步，所述混合层由若干种（如1-10种）具有独立可区别拉曼特征光谱的纳米颗粒的混合构成，不同的纳米颗粒在拉曼光谱上不同位置的谱峰排列代表二进制的不同位数，峰位的有无代表二进制的“1”和“0”。
进一步，所述混合层还包括用于黏贴的粘结剂。
进一步，所述基于拉曼光谱的纳米条码智能标签还包括位于所述基材和可拉曼光谱编码的纳米颗粒编码层之间的用于黏贴的粘结剂层。
进一步，所述基材是纸制品、塑料、纺织品、木材、竹材、玻璃和金属材料中的一种。
进一步，所述基材为一产品包装或产品的一部分。
进一步，所述可拉曼光谱编码的纳米颗粒编码层还包括油墨，并以一维或者二维条码的形式组装到基材上。
进一步，采用滴定、打印、涂敷、印刷中的至少一种方式将所述可拉曼光谱编码的纳米颗粒编码层组装到所述基材上，其所形成的每一个独立的点、或线、或小块，均代表一组n位的二进制数。
本发明的另一方面还提出一种基于拉曼光谱的纳米条码标签的识别方法，所述纳米条码标签包括由若干种（尤其是2-12种）具有独立可区别拉曼特征光谱的纳米颗粒混合形成的纳米颗粒编码层，所述识别方法通过光栅窄带通滤波元件和光电探测器获取所述纳米颗粒所发出的不同频谱段的特征光谱信号，该信号经信号处理模块进行信号处理后，经由通信模块传输至编码识别处理装置并通过识别软件和数据库来解码特征光谱信号所对应的含义从而解码纳米颗粒编码层所携带的信息。2种纳米颗粒编码层在防伪应用上已经给出很多效果上的应用。3、4种应用编码防伪效果更好，而8种应用当然更好，本发明的应用方法可以是同时组合2-20种纳米颗粒编码材料的应用。
进一步，所述光栅窄带通滤波元件的通光频段与所述纳米颗粒中的特征拉曼光谱峰位相对应，其带宽分辨率优于10cm-1进行应用。
进一步，所述编码识别处理装置为一计算机。
进一步，所述光电探测器为一电荷耦合元件（CCD）。
由以上本发明的技术方案可知，本发明的有益效果在于：使用少量的纳米颗粒即可构成编码，在使用时，采用相应的拉曼检测仪器对加有这种编码纳米颗粒的商品标签进行检测，检测出该编码信息，通过数据库比对，即可显示出其编码及相应商品的信息。而且这种编码信息与条形码相比很难被消除或被更换，信息容量更大。同时制作这种编码标签的成本也十分低廉，可以在任何商品上大规模使用，因此该技术有更广泛的用途。更重要的是由于标签中所加的编码纳米材料制备技术含量高、含量少，因此本发明的智能标签具有隐蔽性强、更难于仿制，达到高防伪的目的。
附图说明
图1为基于拉曼光谱的纳米条码智能标签的结构示意图。
图2a和图2b为光谱范围200-800cm-1内实现八个峰位信息编码的原理示意图。
图3为识别装置原理示意图。
图4a-4d为光谱范围200-400cm-1内实现信息编码的原理示意图。
图5为纳米条码丝网印刷套印原理示意图。
图6a-d中所示为使用一至两种纳米材料进行编码的实例图。
其中：图6a没有纳米材料；图6b仅有纳米硅材料；图6c仅有纳米碳化硅材料；图6d有纳米硅和纳米碳化硅两种材料。
具体实施方式
为了更了解本发明的技术内容，特举具体实施例并配合所附图式说明如下。
如图1所示，根据本发明的第一个实施例，基于拉曼光谱的纳米条码智能标签包括：基材1和设置于基材1上的可拉曼光谱编码的纳米颗粒编码层2，可拉曼光谱编码的纳米颗粒编码层为包括若干种具有不同拉曼特征峰的纳米材料的按照确定比例组成的混合层。可拉曼光谱编码的纳米颗粒编码层通过其内置的粘结剂黏贴在基材上，即可拉曼光谱编码的纳米颗粒编码层为纳米颗粒与粘结剂的混合层。在另外的实施例中，可拉曼光谱编码的纳米颗粒编码层与基材之间还设有粘结剂层，通过该粘结剂层将可拉曼光谱编码的纳米颗粒编码层与基材黏结在一起。纳米颗粒比例不同代表不同信息，粘结剂和油墨的添加使材料体系保持黏性便于印刷。
本实施例中，混合层由若干种具有独立可区别拉曼特征光谱的纳米颗粒的混合构成，不同的纳米颗粒在拉曼光谱上不同位置的谱峰排列代表二进制的不同位数，峰位的有无代表二进制的“1”和“0”。由于所含的可拉曼编码的纳米颗粒具有不同的拉曼峰值，当不同的纳米颗粒组合时，它们可以在光谱上产生一系列不同的拉曼图像，这些“纳米颗粒组合”，对应的这些“不同拉曼图像”是按照不同的数字编码组成的，通过编码来存储信息。这些信息可由拉曼光谱检测设备进行读取和识别。
根据拉曼光谱的基本原理，传统拉曼光谱仪可测量的范围是40-4000cm-1，本实施例中，根据待用的纳米材料的可区分的峰宽把这段拉曼光谱分为若干区域，每个区域的谱线宽度可设定与纳米材料的半峰宽或峰宽相同，规定在一区域内有拉曼峰为“1”，无拉曼峰为“0”，或者反之。这样就可以把一系列以“1”和“0”组成的数字编码通过改变纳米材料的组合直接映射到拉曼光谱上。
下面将详细说明本实施例的智能标签的信息容量。假设可用的拉曼光谱的宽度为W，每个区域的宽度为d，则信息容量为2的（W/d）次方。
其中图2a中的确8个图中的峰所示为对应用八种纳米颗粒不同位置拉曼特征峰分别代表不同位数，图2b所示为这些纳米颗粒的组合可以形成八位的二进制组合。参考图2a和2b所示，比如选定200-800cm-1这段光谱，利用半峰宽为20cm-1的拉曼光谱材料，我们可以用30种不同的纳米颗粒来表示230种不同物质或者相应的谱的峰位，也就是其一个点或者一条线的信息容量为230即109。一般拉曼光谱的半峰宽比20cm-1要窄很多，因此其容量可以被大幅度提高，比如同样频谱段，谱峰宽为5cm-1，我们可以用120种不同纳米材料，该方法的容量提升至2120即1.3*1036。
通常拉曼光谱可测量的光谱频段是40-4000cm-1。如果选定40-4000cm-1这段光谱，利用半峰宽为10cm-1的拉曼光谱材料，我们可以用396种不同的纳米颗粒来表示2396=1.6*10119种不同物质或者情况，也就是说其容量是1.6*10119。而拉曼光谱半峰宽比10cm-1更窄的材料很多，因此其容量可以被大幅度提高，比如，同样的频谱段，但拉曼光谱半峰宽为5cm-1，我们可以用792种不同的纳米材料，该方法的容量可以提升至2.6*10238。通过这样的方式，我们可以把拉曼光谱数字化。只要一个数字小于该谱的容量，我们就可以通过把该数字换算成二进制码，然后直接映射到拉曼光谱上。可见，基于拉曼光谱的纳米条码智能标签较传统的编码技术，其容量更大更容易扩容。
基材可以是纸制品、塑料、纺织品、木材、竹材、玻璃或者金属材料等多种材料。基材可以是产品或者产品包装的一部分。可拉曼光谱编码的纳米颗粒层可以直接黏贴在产品的包装上，例如内包装、外包装或说明书上，包括但不限于包装纸、包装盒、包装袋、包装箱、包装膜等，即基材为产品包装的一部分。
在另外的实施例中，可拉曼光谱编码的纳米颗粒层直接黏贴在产品表面上，即以产品的一部分作为基材，标签与产品紧密结合成一体。
在另一些实施例中，由于拉曼光谱含有丰富的材料信息，除了拉曼光谱的谱峰位置，还有强度、峰宽等信息，这些信息也可以用来编码，比如增加浓度调节纳米颗粒编码层中纳米颗粒浓度的变化，把每个频谱段拉曼峰的不同强度代表不同的信息；或者把不同的峰宽作为编码因素考虑，可以突破二进制，代表更多数字，增加信息容量。参考图4a-4d所示，选定光谱范围200-400cm-1内实现信息编码；其中图4a所示为其中包含具有特征拉曼峰的不同纳米颗粒在不同频谱段有不同的拉曼峰，峰位作为编码内容，峰宽W为20cm-1；图4b所示为采用更窄的拉曼峰，峰宽W为10cm-1，具有更高的信息密度，容量增加一倍；图4c所示为将峰强作为编码内容，不同强度比例的拉曼峰代表不同信息的示意图；图4d所示为将峰宽作为编码内容，不同峰宽代表不同信息的示意图。其中图4a所示为包含具有特征拉曼峰的不同纳米颗粒在不同频谱段有不同的拉曼峰，峰位作为编码内容，峰宽W为20cm-1；图4b所示为采用更窄的拉曼峰，峰宽W为10cm-1，具有更高的信息密度，容量增加一倍；图4c所示为将峰强作为编码内容，不同强度比例的拉曼峰代表不同信息；图4d所示为将峰宽作为编码内容，不同峰宽代表不同信息。
本实施例的智能标签在制作时，混合层内科进一步包括油墨成分，然后进行混合或者直接将不同纳米颗粒混合，再通过滴定、打印、涂敷、印刷等方式将信息编码纳米颗粒以一维或者二维条码的形式组装到基材上，其中所形成的每一个独立的点、或线、或小块，代表一组n位的二进制数。印刷可以采用丝印、胶印、移印的方式进行。参考图5所示，以丝印为例，将不同组合的纳米颗粒加入油墨中，配置成编码油墨，采用丝网印刷，网版套印的方法施行。根据设计好的编码规则，设计好条码所需要表达的信息内容，设计条码外观及排版，分版，制作胶片，显影曝光，制作丝印网版；根据设计要求，选择印刷基材，印刷前经平面设计及排版。使用含纳米编码材料的油墨，经过一体化丝网印刷机，通过套印的方式把不同含有不同编码颗粒的油墨印刷到基材的条码位置。烘干条码，使油墨固化，储存含拉曼编码信息的纳米条码。
可见，本实施例的智能标签的生产方法简便，可塑性很大，可以在很多物体、商品包装和产品上大规模的使用，适用性强。与传统条形码和电子标签相比，本实施例的智能标签有更大的适用范围，它甚至可以直接用来标签液体，由于拉曼光谱检测设备的高灵敏度，不会由于稀释而失去。
智能标签所携带的编码信息可由一带有激发光源的拉曼光谱检测装置来读取，利用一波长激光光源照射并激发可拉曼光谱编码的纳米颗粒编码层，使其中的纳米颗粒发出相应的组合的拉曼光谱，利用拉曼光谱仪的光栅分别获取不同频谱段的特征光谱，从而提取出纳米颗粒编码层所携带的信息。
参考图3所示，智能标签所携带的编码信息可通过一由拉曼光谱检测装置和编码识别处理装置构成的识别系统来实现，通过光栅窄带通滤波元件和光电探测器获取所述纳米颗粒所发出的不同频谱段的特征光谱信号，该信号依次经信号放大电路、AD转换电路和译码校验电路进行信号处理后，经由通信模块传输至编码识别处理装置并通过识别软件和数据库来解码特征光谱信号所对应的含义从而解码纳米颗粒编码层所携带的信息。
编码识别处理装置可为一计算机设备，其安装有解码信息数据库和前述的识别软件，通过人机互动界面可实现对拉曼光谱检测装置和编码识别处理装置的控制，并可将纳米颗粒编码层所包含的信息反馈到计算机设备的显示界面上。
光电探测器采用全色成像CCD，其带宽分辨率优于10cm-1。例如通光频段取200-800cm-1，每个20个波数为一位，即可有30位二进制，按照上述的编码，将具有不同拉曼光谱发射特性的纳米颗粒分散组装到基材（即信息载体）上，该基材就具备了信息编码特征。利用拉曼光谱检测装置和编码识别处理装置即可解码其所代表的含义。
图6a-d中所示为使用一至两种纳米材料进行编码的实例图，所用材料为10nm左右的Si纳米晶和经过丙三醇钝化过的5nm左右的3C-SiC纳米颗粒。对于508cm-1的峰位和967cm-1的峰位按照二进制高低位进行编码，其峰位的有无分别代表二进制中的1、0，如图所示不同的材料组合分别对应于下面的二进制。另外传统Si材料是在520cm-1处有个尖锐的F2g拉曼峰，纳米硅的拉曼光谱根据其尺寸的变化会向低频方向移动，并其线宽也随之增大，我们选取材料的拉曼峰值508cm-1；通常3C-SiC体材料在790cm-1有比较强的TO振动峰强于970cm-1的LO振动峰，我们的经过丙三醇钝化过的5nm左右的3C-SiC纳米颗粒在量子限制和表面等离激元共同作用下可以降低TO振动峰增强LO振动峰，如图我们制备的3C-SiC纳米材料仅在967cm-1有个比较强的振动峰。这些纳米材料的新性质所展现的拉曼峰很难仿造，可以有效的防伪。
因此，将具有二种以上不同拉曼光谱发射特性的纳米颗粒分散组装到基材（即信息载体）上，该基材就具备了信息编码特征。
综上所述，本发明可以用极少量的可拉曼光谱编码的纳米材料构成编码，使用时，采用相应的拉曼光谱检测仪器对加有这种标签的商品进行检测，可以检测到该编码信息，即可显示出其编码，而且这种编码信息与传统条形码相比，信息容量更高，更难被消除或被更换，有很好的隐蔽性，可用来防伪。加设这种编码所花费的成本也十分低廉，可以在任何物体上大规模的使用。该智能标签的识别方法简单高效，不像电子标签需要专门的芯片；而且信息一旦存储，不可变换，可用来防伪。
本发明的智能标签把不同的可拉曼光谱编码的纳米颗粒混合，在拉曼光谱上形成人造谱线，通过定义在一频谱段有或无拉曼峰为“1”或“0”或一特定数字，把数字化的信息在拉曼光谱上表示出来。因为光谱不占用物理空间，只要能形成所需的人造光谱即可，所以标签可以做得很小，因为使用纳米材料进行拉曼光谱编码，标签可以小到微米量级，也因为该标签体积极小，所以它可以直接和被标示的物理混合在一起，也可以附着在被标示物体表面，还可以混合在被标示物体的表面涂料或印刷油墨中。
综上所述，本发明的智能标签使用少量的纳米颗粒即可构成编码，在使用时，采用相应的拉曼检测方法和系统对加有这种编码纳米颗粒的商品标签进行检测，检测出该编码信息，通过数据库比对，即可显示出其编码及相应商品的信息。而且这种编码信息与条形码相比很难被消除或被更换，信息容量更大。同时制作这种编码标签的成本也十分低廉，可以在任何商品上大规模使用，因此该技术有更广泛的用途。更重要的是由于标签中所加的编码纳米材料制备技术含量高、含量少，因此本发明的智能标签具有隐蔽性强、更难于仿制，达到高防伪的目的。
虽然本发明已以较佳实施例揭露如上，然其并非用以限定本发明。本发明所属技术领域中具有通常知识者，在不脱离本发明的精神和范围内，当可作各种的更动与润饰。因此，本发明的保护范围当视权利要求书所界定者为准。
Claims (10)
1.一种基于拉曼光谱的纳米条码智能标签，其特征在于，包括：基材和设置于基材上的可拉曼光谱编码的纳米颗粒编码层，所述可拉曼光谱编码的纳米颗粒编码层为包括若干种具有不同拉曼特征峰的纳米材料的按照确定的比例组成的混合层。
2.根据权利要求1所述的基于拉曼光谱的纳米条码智能标签，其特征在于，所述包括若干种具有不同拉曼特征峰的纳米材料的混合层由若干种具有独立可区别拉曼特征光谱的纳米颗粒的混合构成，不同的纳米颗粒在拉曼光谱上不同位置的谱峰排列代表二进制的不同位数，峰位的有无代表二进制的“1”和“0”。
3.根据权利要求1所述的基于拉曼光谱的纳米条码智能标签，其特征在于，所述混合层还包括用于黏贴的粘结剂。
4.根据权利要求1所述的基于拉曼光谱的纳米条码智能标签，其特征在于，所述基于拉曼光谱的纳米条码智能标签还包括位于所述基材和可拉曼光谱编码的纳米颗粒编码层之间的用于黏贴的粘结剂层；所述基材为一产品包装或产品的一部分。
5.根据权利要求1所述的基于拉曼光谱的纳米条码智能标签，其特征在于，所述基材是纸制品、塑料、纺织品、木材、竹材、玻璃和金属材料中的一种。
6.根据权利要求1所述的基于拉曼光谱的纳米条码智能标签，其特征在于，采用二种以上不同拉曼光谱发射特性的纳米颗粒分散组装到基材上，该基材就具备了信息编码特征。
7.根据权利要求1-6中任意一项所述的基于拉曼光谱的纳米条码智能标签，其特征在于，所述可拉曼光谱编码的纳米颗粒编码层还包括油墨，并以一维或者二维条码的形式组装到基材上。
8.根据权利要求7所述的基于拉曼光谱的纳米条码智能标签，其特征在于，采用滴定、打印、涂敷、印刷中的至少一种方式将所述可拉曼光谱编码的纳米颗粒编码层组装到所述基材上，其所形成的每一个独立的点、或线、或小块，均代表一组n位的二进制数。
9.根据权利要求1-8所述的基于拉曼光谱的纳米条码标签的识别方法，其特征在于，所述纳米条码标签包括由若干种具有独立可区别拉曼特征光谱的纳米颗粒混合形成的纳米颗粒编码层，所述识别方法通过光栅窄带通滤波元件和光电探测器获取所述纳米颗粒所发出的不同频谱段的特征光谱信号，该信号经信号处理模块进行信号处理后，经由通信模块传输至编码识别处理装置并通过识别软件和数据库来解码特征光谱信号所对应的含义从而解码纳米颗粒编码层所携带的信息。
10.根据权利要求9所述的基于拉曼光谱的纳米条码标签的识别方法，其特征在于，所述光栅窄带通滤波元件的通光频段与所述纳米颗粒中的特征拉曼光谱峰位相对应，其带宽分辨率优于10cm-1。
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