CN103151089A - 硬X射线微聚焦多厚度比复合多层膜Laue透镜 - Google Patents

Abstract

本发明涉及硬X射线微聚焦多厚度比复合多层膜Laue透镜，针对透镜结构中，从中心到外层不同区域的局部光栅选择不同的膜层厚度比γ(以WSi₂/Si材料组合为例，γ＝d_si/(d_WSi2+d_si)：对中心区域周期较大的光栅选择较小的γ，减小应力；对外层区域周期较小的光栅选择相对较大的γ，保证衍射效率。与传统的多层膜Laue透镜相比，本发明提出多厚度比复合结构的设计，在保证衍射效率的前提下，减小上千层膜层镀制过程中膜系的应力，从而可以制作更厚的多层膜结构，有效增大Laue透镜的口径和光通量。

Description

硬X射线微聚焦多厚度比复合多层膜Laue透镜

技术领域

本发明涉及高分辨率X射线显微聚焦元件的研究，属精密光学元件研究领域，尤其是涉及一种硬X射线微聚焦多厚度比复合多层膜Laue透镜。

背景技术

根据瑞利判据，光源的波长越短，光学系统的分辨率越高。X射线波长远远小于可见光、可实现纳米级的分辨率。相比软X射线，硬X射线的能量高、穿透深度大，硬X射线显微术能实现高原子序数元素的鉴定，并可对更厚样品进行无损深度检测。扫描X射线荧光显微镜以及3维层析技术的发展使得硬X射线显微术在生命、材料、和环境科学等领域获得重要应用。X射线显微成像系统的分辨率由微聚焦光斑的尺寸决定。由于在X射线波段，所有材料的折射率都接近于1，传统的折射透镜无法实现X射线聚焦。波带片是X射线波段常用的微聚焦元件之一，能提供很高的分辨率。基于菲涅尔波带片的X射线显微镜已在软X射线波段获得接近10nm的成像分辨率。但在硬X射线波段，理想波带片的高宽比(深度/最外层宽度)要做到几百甚至上千，利用传统刻蚀的方法难以实现。这大大制约了高分辨率的硬X射线显微技术的发展。

为从根本上克服大高宽比的限制，美国Argonne国家实验室在2004年提出一种新型的一维多层膜波带片结构，多层膜Laue透镜(MLL)。它通过在平面基底上从最外层开始倒序镀制梯度多层膜结构，再进行切片减薄抛光，获得一维波带片结构。2个多层膜Laue透镜垂直拼接可实现2维聚焦。这种方法既可以获得非常大的高宽比，又保证了多层膜波带片膜层的精确位置和成膜质量，有效提高了硬X射线波带片的聚焦效率和分辨率。2008年，Argonne实验室利用多层膜Laue透镜在19.5keV处实现了16nm的一维线聚焦。2010年，2个Laue透镜通过精确垂直拼接实现了25×27nm²的二维聚焦。

由于Laue透镜是基于多层膜技术制作的一维波带片结构，上千层薄膜沉积过程中产生的应力问题使得透镜的口径难以做大。而为实现二维聚焦功能，需要将2块透镜进行垂直拼接，入射光经过2次衍射后通量衰减更大；这限制了利用多层膜Laue透镜进行聚焦成像实验时所能获得的光通量，影响了硬X射线显微成像的质量和采集时间。

发明内容

本发明的目的就是为了克服上述现有技术存在的缺陷而提供一种。

本发明的目的可以通过以下技术方案来实现：

硬X射线微聚焦多厚度比复合多层膜Laue透镜，由WSi₂和Si两种材料层交替镀制形成，其中每层WSi₂材料层和Si材料层构成局部光栅结构。

所述的局部光栅结构具有厚度比γ，γ＝d_si/(d_WSi2+d_si)，其中d_si是局部光栅中Si膜层的厚度，d_WSi2是局部光栅中WSi₂膜层的厚度。

所述的厚度比γ取值在0.2～0.7。

复合多层膜Laue透镜可以采用倾斜式结构(tilted)或楔形式结构(wedged)。

所述的倾斜式结构是透镜整体倾斜固定角度，所述的楔形式结构是从透镜中心到外层的不同局部光栅分别倾斜对应的Bragg角，以完全满足Bragg条件。

(1)根据高通量显微实验应用时要求的能段、工作距离、聚焦成像分辨率和通量要求，选择WSi₂/Si多层膜Laue透镜的工作波长λ、焦距f和最外层光栅的周期Dr_out；并确定透镜结构是倾斜型(tilted)或是楔型(wedged)。

(2)多厚度比复合多层膜Laue透镜在入射面(深度z＝0)处，膜层位置由公式(1)确定： $R_n\≈\left\{\begin{array}{cc}\sqrt{\mathrm{n\λf}}& ,n=\mathrm{2,4,6}...\\ \sqrt{(n+1)\mathrm{\λf}}\·(1-\frac{\mathrm{\γ}}{n+1})& ,n=1,3,5...\end{array}\right.---\left(1\right)$

其中n为从中心向外的膜层数，R_n为第n层膜层的位置半径，γ为局部光栅的厚度比。不同半径位置局部光栅的周期由公式(2)确定：

${\mathrm{Dr}}_n=\frac{\mathrm{\λf}}{R_n}---\left(2\right)$

(3)采用衍射动力学中的一维耦合波理论，分别计算周期依次为D₁＝Dr_out(最外层光栅的周期)，D₂＝Dr_out+10nm，D₃＝Dr_out+20nm，…，D_n＝70nm的n个不同光栅，在厚度比γ＝0.2～0.8(间距Δγ取0.05)时，1级衍射效率随深度z变化的曲线η_n(γ，z)。其中采用倾斜结构的透镜是计算倾斜固定角度时的衍射效率，理想结构的透镜是计算理想情况下的衍射效率。

(4)为便于对透镜结构中所有光栅进行分区和优化厚度比，假定步骤(3)中的n个光栅代表透镜结构中的n个区域。除了第1个和第n个光栅，其他第i个光栅(1＜i＜n)代表的区域内光栅的周期分布范围是(D_i-5nm，D_i+5nm)。而光栅1代表周期范围是(Dr_out，Dr_out+5nm)的区域，光栅n代表周期范围是D≥65nm的区域。

(5)取γ＝0.5，计算n个光栅的平均衍射效率 $\stackrel{\‾}{\mathrm{\η}(0.5,z)}=({\mathrm{\η}}_1(0.5,z)+{\mathrm{\η}}_2(0.5,z)+...+$ ${\mathrm{\η}}_n(0.5,z))/n,$ 取平均效率曲线中最大值对应的深度z_opt1(γ＝0.5)，计算具有动力学衍射效应的光栅的最大周期

(6)针对步骤(3)中n个光栅，确定其中周期D≤D_dyna。的局部光栅1，2，…m，的厚度比优化范围：要求在此范围内，取任意厚度比γ₁时，这m个光栅中每个光栅的最大衍射效率都不小于γ＝0.5时该光栅最大效率的90％，η_max(γ₁，z)≥0.9×η_max(0.5，z)。

(7)根据步骤(6)的计算结果，对于周期D≤D_dyna。的局部光栅1，2，…m，最优厚度比统一取值为优化范围内的最小值γ_opt1。

(8)根据步骤(7)的结果，局部光栅1，2，…，m的厚度比为γ_opt1，而对于n个光栅中周期D＞D_dyna。的光栅m+1，m+2，…，n，厚度比统一取γ_opt2＝0.2。计算这n个光栅的平均衍射效率， $\stackrel{\‾}{\mathrm{\η}({\mathrm{\γ}}_{\mathrm{opt}},z)}=({\mathrm{\η}}_1({\mathrm{\γ}}_{\mathrm{opt}1},z)+...+{\mathrm{\η}}_m({\mathrm{\γ}}_{\mathrm{opt}1},z)+{\mathrm{\η}}_{m+1}(0.2,z)+...+{\mathrm{\η}}_n(0.2,z))/n.$ 如果此平均效率的最大值不小于步骤(5)中γ全取0.5时n个光栅平均效率的最大值的90％，

则周期D＞D_dyna。区域内所有光栅厚度比取γ_opt2＝0.2。

(9)根据(8)的计算结果，如果

则由周期D＞D_dyna。区域内周期较小的光栅开始，依次对光栅m+1，…m+k，(1≤k≤n-m)，增大厚度比γ_opt2＝γ_opt2+Δγ(步径Δγ＝0.05)，而保持其他周期较大的光栅厚度比不变(定义为γ_opt3)，以此类推，不断增大光栅的厚度比。此时周期D＞D_dyna。区域内，从光栅m+1到光栅n的厚度比出现单调递减的多级分布。以2级分布为例(存在2种厚度比)，计算此时n个光栅的平均衍射效率 $\stackrel{\‾}{\mathrm{\η}({\mathrm{\γ}}_{\mathrm{opt}},z)}=({\mathrm{\η}}_1({\mathrm{\γ}}_{\mathrm{opt}1},z)$ $+...+{\mathrm{\η}}_m({\mathrm{\γ}}_{\mathrm{opt}1},z)+{\mathrm{\η}}_{m+1}({\mathrm{\γ}}_{\mathrm{opt}2},z)+...+{\mathrm{\η}}_{m+k}({\mathrm{\γ}}_{\mathrm{opt}2},z)+{\mathrm{\η}}_{m+k+1}({\mathrm{\γ}}_{\mathrm{opt}3},z)+...+{\mathrm{\η}}_n({\mathrm{\γ}}_{\mathrm{opt}3},z))/n,$ 直到使

时，停止增大厚度比。此时，光栅m+1，…m+k，的厚度比定为γ_opt2，光栅m+k+1，…，n的厚度比定为γ_opt3。

(10)根据步骤(7，8，9)的计算结果，大口径多层膜Laue透镜不同区域局部光栅厚度比的优化结果最终确定如下：对于周期D≤D_dyna。的区域，所有光栅厚度比为γ_opt1；对于周期D＞D_dyna。的区域，若符合步骤(8)的条件，则该区域所有光栅厚度比取γ_opt2＝0.2；若符合步骤(9)的条件，以2级分布为例，则周期D的值在(D_dyna。，D_m+k+5nm)范围内的所有光栅厚度比为γ_opt2，周期D＞(D_m+k+5nm)的所有光栅厚度比为γ_opt3。

(11)根据步骤(10)确定的厚度比，计算此时n个光栅的平均衍射效率取平均效率最大值对应的深度z为透镜的深度值。

(12)确定最优厚度比和深度，即透镜的结构后，计算透镜局部光栅衍射效率随膜层位置R_n的变化曲线，并获得透镜出射面的电场分布。

(13)根据出射面的电场分布，利用基尔霍夫-菲涅尔衍射积分，计算像面上的光强分布，获得WSi₂/Si多厚度比复合多层膜Laue透镜的聚焦分辨率。

与现有技术相比，本发明如下特点：普通的多层膜Laue透镜，所有局部光栅厚度比都为0.5，膜系应力较大。WSi₂/Si多厚度比复合多层膜Laue透镜利用WSi₂/Si多层膜的应力特性，在外层动力学衍射区域，选择相对较大的厚度比，保证关键膜层的衍射效率；对中心周期较大的局部光栅，选择较小的厚度比，尽量减小应力。新型结构可以有效减小多层膜的整体应力值，从而能制备更厚的多层膜结构，增大Laue透镜的口径和光通量。

附图说明

图1为本发明的结构示意图。

图中，1为局部光栅，2为Si层，3为WSi₂层，4为元件的截面深度，5为透镜结构的外层区域、6为透镜结构的中心区域、7为多层膜的总厚度。

具体实施方式

下面结合附图和具体实施例对本发明进行详细说明。

实施例

如图1所示，多层膜Laue透镜可看作由一系列周期渐变的局部光栅1组成，局部光栅的间隔层和吸收层材料分别是Si层2和WSi₂层3，厚度比是Si层2的厚度占光栅周期的比例值。普通Laue透镜结构中所有局部光栅的厚度比都为0.5，膜系应力较大，总厚度7难以做大。因此提出新型WSi₂/Si多厚度比复合多层膜Laue透镜的设计。Laue透镜的分辨率由最外层膜层决定，同时由于Laue透镜应用于硬X射线波段，深度4很大，因此外层区域5的局部光栅属于动力学衍射区域，厚度比越大，衍射效率越高；而中心区域6局部光栅对分辨率性能贡献较小，同时衍射效率对厚度比的依赖也较小。另一方面，实验证明WSi₂/Si多层膜的应力随厚度比的减小而减小。所以，提出在外层区域5选择相对较大的厚度比，保证关键膜层的衍射效率；在中心区域6选择较小的厚度比，减小应力。这样在保证新型透镜的平均衍射效率不低于原透镜的90％时，应力得到明显降低，从而可以制作更厚的多层膜结构，增大透镜口径和光通量。由于所有局部光栅的周期和位置固定不变，改变厚度比对多层膜Laue透镜的聚焦分辨率影响很小。

采用本发明的方法，针对高通量硬X射线聚焦显微实验应用，设计了WSi₂/Si多厚度比复合多层膜Laue透镜，工作在E＝16keV(λ＝0.077nm)，f＝13.852mm，Dr_out＝20nm，使用倾斜式的结构：

(1)根据透镜结构公式(1，2)算得多层膜Laue透镜的初始结构，并选择透镜倾角＝1.54mrad；

(2)利用一维耦合波理论，分别计算周期依次为D₁＝20nm(最外层光栅的周期)，D₂＝30nm，D₃＝40nm，…，D₆＝70nm的6个不同光栅，在厚度比γ＝0.2～0.8(间距Δγ取0.05)时，倾斜1.54mrad的1级衍射效率随深度z变化的曲线η_n(γ，z)。

(3)取γ＝0.5，计算6个光栅的平均衍射效率

平均效率曲线中最大值对应的深度z_opt1＝13μm，计算具有动力学衍射效应的光栅的最大周期D_dyna。≈32nm。

(4)光栅1和2的周期D＜D_dyna。，这2个光栅的厚度比优化范围是γ＝0.4～0.8，取其中最小值为周期D＜D_dyna。的所有光栅的最优厚度比γ_opt1＝0.4。

(5)局部光栅1和2的厚度比为γ_opt1＝0.4，对于6个光栅中周期D＞D_dyna。的光栅3，4，5，6，厚度比统一取γ_opt2＝0.2。计算6个光栅的平均衍射效率，发现平均效率的最大值小于γ全取0.5时6个光栅平均效率的最大值的90％，

对光栅3增大厚度比，当厚度比增大到0.3时，实现了

这时周期D＞D_dyna。的区域内光栅厚度比为2级分布，光栅3厚度比为0.3，光栅4，5，6厚度比为0.2。

(6)因此，Laue透镜不同区域的厚度比确定为：周期D≤32nm的区域，所有光栅厚度比为γ_opt1＝0.4；对于D_dyna。＜D＜45nm的区域，所有光栅厚度比为γ_opt2＝0.3；对于D≥45nm的区域，所有光栅厚度比为γ_opt3＝0.2。

(7)根据确定的厚度比分布，计算此时6个光栅的平均衍射效率

平均效率最大值对应深度z＝13.5μm，即为透镜的深度值。

(8)根据确定的厚度比和深度，计算WSi₂/Si多厚度比复合多层膜Laue透镜，在倾斜1.54mrad时，局部光栅衍射效率随膜层位置R_n的变化曲线以及聚焦分辨率，发现设计的多厚度比复合透镜的平均效率为γ全取0.5时的93％，半片Laue透镜的聚焦分辨率为26nm。基于这种设计，我们已成功制作了总厚度达到40μm的Laue透镜多层膜结构。

本申请并不局限于本发明详细记载的实施例，本领域技术人员可以对此作出各种变形或修改，例如材料组合更换为MoSi₂/Si等。但是这些变形或修改只要不背离本发明的精神和意图，仍在本发明的保护范围之内。

Claims (7)

1.硬X射线微聚焦多厚度比复合多层膜Laue透镜，其特征在于，该复合多层膜Laue透镜由在基底上通过交替镀制WSi₂和Si两种材料层形成，其中每层WSi₂材料层和Si材料层构成局部光栅结构。

2.根据权利要求1所述的硬X射线微聚焦多厚度比复合多层膜Laue透镜，其特征在于，所述的局部光栅结构具有厚度比γ，γ＝d_si/(d_WSi2+d_si)，其中d_si是局部光栅中Si膜层的厚度，d_WSi2是局部光栅中WSi₂膜层的厚度。

3.根据权利要求2所述的硬X射线微聚焦多厚度比复合多层膜Laue透镜，其特征在于，所述的厚度比γ取值在0.2～0.7。

4.根据权利要求1所述的硬X射线微聚焦多厚度比复合多层膜Laue透镜，其特征在于，复合多层膜Laue透镜可以采用倾斜式结构(tilted)或楔形式结构(wedged)。

5.根据权利要求4所述的硬X射线微聚焦多厚度比复合多层膜Laue透镜，其特征在于，所述的倾斜式结构是透镜整体倾斜固定角度，所述的楔形式结构是从透镜中心到外层的不同局部光栅分别倾斜对应的Bragg角，以完全满足Bragg条件。

6.根据权利要求1所述的硬X射线微聚焦多厚度比复合多层膜Laue透镜，其特征在于，为减小透镜的膜系应力，同时保证多层膜Laue透镜的衍射效率，透镜结构从中心到外层被分为多个不同厚度比的区域，区域的划分和厚度比的确定包括以下步骤：

(1)根据高通量实验应用时要求的能段、工作距离、聚焦成像分辨率和光通量要求，选择多层膜Laue透镜的工作波长λ、焦距f和最外层的光栅周期Dr_out；

(2)多厚度比复合多层膜Laue透镜在入射面(深度z＝0)处，膜层位置由公式(1)确定： $R_n\≈\left\{\begin{array}{cc}\sqrt{\mathrm{n\λf}}& ,n=\mathrm{2,4,6}...\\ \sqrt{(n+1)\mathrm{\λf}}\·(1-\frac{\mathrm{\γ}}{n+1})& ,n=1,3,5...\end{array}\right.---\left(1\right)$

其中n为从中心向外的膜层数，R_n为第n层膜层的位置半径，γ为局部光栅的厚度比。不同半径位置局部光栅的周期由公式(2)确定：

${\mathrm{Dr}}_n=\frac{\mathrm{\λf}}{R_n}---\left(2\right)$

(3)根据一维耦合波理论，分别计算周期依次为D₁＝Dr_out(最外层光栅的周期)，D₂＝Dr_out+10nm，D₃＝Dr_out+20nm，…，D_n＝70nm的n个不同光栅，在厚度比γ＝0.2～0.8(间距Δγ取0.05)时，1级次的衍射效率随深度z变化的曲线η_n(γ，z)，其中采用倾斜结构的透镜是计算倾斜固定角度时的衍射效率，楔形结构的透镜是计算满足Bragg条件的理想情况下的衍射效率；

(4)为便于对透镜结构中所有局部光栅进行分区和优化厚度比，假定步骤(3)中的n个光栅代表透镜结构中的n个区域，第1个光栅代表周期分布为(Dr_out，Dr_out+5nm)的区域，第n个光栅代表周期D≥65nm的区域，其他第i个光栅(1＜i＜n)代表周期分布范围是(D_i-5nm，D_i+5nm)的区域；

(5)取γ＝0.5，计算n个光栅的平均衍射效率 $\stackrel{\‾}{\mathrm{\η}(0.5,z)}=({\mathrm{\η}}_1(0.5,z)+{\mathrm{\η}}_2(0.5,z)+...+$ ${\mathrm{\η}}_n(0.5,z))/n,$ 取平均效率曲线中最大值对应的深度z_opt1(γ＝0.5)，计算具有动力学衍射效应的光栅的最大周期

(6)针对步骤(3)中n个光栅，对于其中周期D≤D_dyna。的局部光栅1，2，…m，确定其厚度比的优化范围：要求在此范围内，取任意厚度比γ₁，这m个光栅中每个光栅的最大衍射效率都不小于γ＝0.5时该光栅最大效率的90％，η_max(γ₁，z)≥0.9×η_max(0.5，z)；

(7)对于周期D≤D_dyna。的局部光栅1，2…m，最优厚度比统一取值为步骤(6)确定的优化范围内的最小值γ_opt1；

(8)根据步骤(7)的结果，局部光栅1，2，…，m的厚度比为γ_opt1，而对于n个光栅中周期D＞D_dyna。的光栅m+1，m+2，…，n，厚度比统一取γ_opt2＝0.2。计算这n个光栅的平均衍射效率， $\stackrel{\‾}{\mathrm{\η}({\mathrm{\γ}}_{\mathrm{opt}},z)}=({\mathrm{\η}}_1({\mathrm{\γ}}_{\mathrm{opt}1},z)+...+{\mathrm{\η}}_m({\mathrm{\γ}}_{\mathrm{opt}1},z)+{\mathrm{\η}}_{m+1}(0.2,z)+...+{\mathrm{\η}}_n(0.2,z))/n,$ 如果此平均效率的最大值不小于步骤(5)中γ全取0.5时n个光栅平均效率最大值的90％，

则周期D＞D_dyna。区域内所有光栅厚度比取γ_opt2＝0.2；

(9)根据(8)的计算结果，如果

则由周期D＞D_dyna。区域内周期较小的光栅开始，依次对光栅m+1，…m+k，(1≤k≤n-m)，增大厚度比γ_opt2＝γ_opt2+Δγ(步径Δγ＝0.05)，而保持其他周期较大的光栅厚度比不变(定义为γ_opt3)，以此类推，不断增大光栅的厚度比，此时周期D＞D_dyna。区域内，从光栅m+1到光栅n的厚度比会出现单调递减的多级分布，以2级分布为例(存在2种厚度比)，计算此时n个光栅的平均衍射效率 $\stackrel{\‾}{\mathrm{\η}({\mathrm{\γ}}_{\mathrm{opt}},z)}=({\mathrm{\η}}_1({\mathrm{\γ}}_{\mathrm{opt}1},z)$ $+...+{\mathrm{\η}}_m({\mathrm{\γ}}_{\mathrm{opt}1},z)+{\mathrm{\η}}_{m+1}({\mathrm{\γ}}_{\mathrm{opt}2},z)+...+{\mathrm{\η}}_{m+k}({\mathrm{\γ}}_{\mathrm{opt}2},z)+{\mathrm{\η}}_{m+k+1}({\mathrm{\γ}}_{\mathrm{opt}3},z)+...+{\mathrm{\η}}_n({\mathrm{\γ}}_{\mathrm{opt}3},z))/n,$ 直到使时，停止增大厚度比，此时，光栅m+1，…m+k，的厚度比定为γ_opt2，光栅m+k+1，…，n的厚度比定为γ_opt3；

(10)根据步骤(7，8，9)的计算结果，大口径多层膜Laue透镜不同区域局部光栅厚度比的优化结果最终确定如下：对于周期D≤D_dyna的区域，所有光栅厚度比为γ_opt1；对于周期D＞D_dyna。的区域，若符合步骤(8)的条件，则该区域所有光栅厚度比取γ_opt2＝0.2；若符合步骤(9)的条件，以2级分布为例，则周期D的值在(D_dyna。，D_m+k+5nm)范围内的所有光栅厚度比为γ_opt2，周期D＞(D_m+k+5nm)的所有光栅厚度比为γ_opt3。

7.根据权利要求6所述的硬X射线微聚焦多厚度比复合多层膜Laue透镜，其特征在于，多层膜Laue透镜确定厚度比分布后，计算此时n个光栅的平均衍射效率

取平均效率最大值对应的深度z_max为透镜结构的深度值。