CN103069268A - 利用标准化样本容器的用于确定中子流的中子激发分析 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种用于对大体积样本进行无破坏的元素分析的方法以及执行该方法的设备。在该方法中，用快中子脉冲式地照射样本并且测量从样本发射的伽马射线。在从光峰面积中除去背景信号之后对包含在样本中的元素的数量评估，所述光峰由该元素在计数率-能量图中引起。根据本发明，对从样本的子区域中发射的伽马射线进行评估以确定样本位置处的中子流，所述子区域的组成是已知的。作为这样的子区域例如可以选择样本的金属包封，例如标准化的废料桶。基于多参数分析的新型评估方法由此可以比现有技术更快和更精确地量化各个参数的存在性。该设备的特征在于被反射中子的材料、尤其是石墨包围的样本空间。

Description

利用标准化样本容器的用于确定中子流的中子激发分析
本发明涉及一种利用中子射线对大体积样本进行无破坏的元素分析的方法以及一种用于执行该方法的设备。
背景技术
在接触以及特别是在存放危险物质时重要的是要知道确切地在用什么物质做事。在这种关联中混合废料会产生特别的困难，所述混合废料例如是容纳载有不同有害物质的物体的团块的废料桶。如果没有存在什么有害物质的认识，则与该废料接触是有危险的。但是为了得到这样的认识，人们必须正好与该废料接触。由于必要的保护措施，为了所述分析而例如从其中用水泥浇注放射性废料的桶中取出岩心样本是非常费事的和昂贵的。
中子激发分析提供了一条出路。其中用中子对样本进行透射。样本中的原子核由此被激励为发射对每种元素都表现出特征性签名的伽马射线。由此通过评估从所述样本发射的伽马射线，可以无破坏地检查在该样本中存在什么元素。
特别是对于大体积对象的检查来说，从WO01/07888A2公知一种用于在非放射性大体积样本中确定通过美国的“Resource Conservation and Recovery Act（资源保护和恢复法案）”（RCRA）被分级为特别危险的金属的方法。其中将样本置于脉冲式中子射线下。从样本所发射的伽马射线的光谱中，评估该样本中通过中子轰击引起的原子核的即时和延迟的伽马射线。所述伽马射线被用于确定在样本中存在的元素。
缺点是对样本中的元素的量化需要耗费时间和高强度计算的蒙特卡洛仿真，从而该方法不适用于使用高通过量对很多样本的连续测量。
任务和方案
因此本发明的任务是提供一种用于对大体积样本进行无破坏的元素分析的方法，该方法更快速地执行并且由此适用于使用高通过量的按照规程的连续测量。
该任务根据本发明通过根据独立权利要求的方法和根据并列权利要求的设备解决。其它有利设计分别由引用所述权利要求的从属权利要求得出。
发明内容
在本发明的范围中开发了一种用于对大体积样本进行无破坏的元素分析的方法。其中用快中子脉冲式地照射样本，并且测量从样本发射的伽马射线。在从光峰面积中除去背景信号之后评估包含在样本中的元素的数量，所述光峰由该元素在计数率-能量图中引起。
根据本发明，对从样本的子区域—所述子区域的组成是已知的—中发射的伽马射线进行评估以确定样本位置处的中子流。作为这样的子区域例如可以选择样本的金属包封。恰好是化学和放射性废料通常被封装到标准化的钢桶中，所述钢桶优选能被用于测量中子流。术语“中子流”既包括慢中子也包括快中子。
本发明的方法和设备例如也适用于从回收利用工业领域对样本或材料进行元素分析和质量控制。从而例如可以评估来自玻璃工业、塑料工业或金属工业、电/电子废料工业、替代燃料工业、建筑混合废料产生、工艺工业、汽车工业、充填工业的废料、具有金属/金属化合物和过渡金属/过渡金属化合物的废料（例如锑、铍、钴、氟石、镓、锗、铟、镁、铌、铂族金属、钽、钨）、工业矿物废料或还有包含稀土金属的废料。
在从光峰面积中除去背景信号之后评估包含在样本中的元素的数量，所述光峰由该元素在计数率-能量图中引起。以伽马能量Eγ为中心的峰值的净光峰面积P(Eγ)通过下式给出：
Figure DEST_PATH_IMAGE001
其中M是元素的已知克分子质量，A是阿伏伽德罗常数，σ(Eγ)是用于产生光子的元素的同样已知的作用横截面。ft是时间因子，该时间因子取决于伽马射线是由慢中子还是快中子激励的以及是即时还是延迟的伽马射线。由此ft仅取决于照射类型、所执行的测量的类型以及在用延迟的中子照射时附加地还取决于所产生的核素的半值时间。由此ft在任何情况下都是已知的。由此为了能确定所查找元素在样本中总共存在的质量m，作为未知量仅还要确定在样本位置处的光峰效率ε(Eγ)和中子流Φ。
已经认识到，对来自具有已知组成的样本区域（校准区域）的伽马射线的评估在实验中简单、可再现地并且同时准确地得出样本位置处的中子流Φ。由于校准区域的组成是已知的，因此已知从该区域发射出什么样的特定于材料的伽马能量。由此来自校准区域的伽马射线与来自剩余样本的伽马射线可能不同。因此来自校准区域的射线的P(Eγ)是已知的并且可以用在上述等式中。除了参量M，A，σ(Eγ)和ft之外，校准区域的质量m也是已知的，从而只需要再确定光峰效率ε(Eγ)，以根据样本位置处的中子流Φ求解所述等式。校准区域（钢桶）的光峰效率ε(Eγ)同样仅取决于校准区域的前提是已知的组成和几何形状，因此同样是可获得的。尤其是当检查一系列分别用标准化钢桶包封的样本时，光峰效率是固定参量。于是钢桶可以分别用做校准区域。
由此已知所有确定Φ所需要的参量。该中子流在用慢中子进行照射的情况下在整个样本中是均匀的。对于快中子，中子流在样本内部通过屏蔽效应被减小。但是所述屏蔽效应是已知的并且可以被校正去除，以确定平均快的中子流。利用平均快的中子流可以对样本中查找的元素的存在进行量化。
根据现有技术，样本位置处的中子流只能通过蒙特卡洛仿真来估计。这是一种迭代的和非常高计算强度的方法。对于诸如废料桶的大体积样本，根据实际的测量在标准PC硬件上仅对中子流的估计就需要高达一天的计算时间。根据本发明不对中子流进行估计，而是实际上测量中子流。这避免了高的计算开销并且同时增大了最终结果的精确度。
通过这种方式测量的中子流Φ准确地说不是真实的中子流，而是在以下含义中的有效中子流，即该中子流对于以下地点是减小的，从所述地点发射的伽马射线中仅有很小一部分到达检测器。如果例如要检查用水泥填充的钢桶并且该钢桶的一个侧面面向检测器，则被发射到钢桶的背离检测器的侧面的伽马射线通过水泥填充物衰减。但是为了由净光峰面积P(Eγ)对元素进行量化，恰好该有效中子流是决定性的，因为相同的屏蔽效应即使是在确定P(Eγ)时也起作用。
于是只有样本中所查找的元素的光峰效率ε(Eγ)是未知的。该光峰效率取决于所述元素在样本中的几何分布以及从元素发射的伽马射线通过大体积样本所经历的屏蔽。
为了确定该分布，在本发明的一种特别有利的设计中将样本围绕一个轴旋转，并且依据旋转角度来测量伽马射线。不依据旋转角度改变的伽马射线返回到或多或少均匀地分布在样本中的元素上。表现出清楚的角度依赖性的伽马射线返回到样本中空间有限的夹杂物上。样本也可以先后围绕两个相互线性独立的轴旋转，以也采集仅沿着第一轴集中并因此在围绕该轴旋转时不表现出旋转角度依赖性的夹杂物。
典型地，样本在8个分别相差45°的角度位置之间旋转。在每一个角度位置处典型地测量大约20分钟长。
有利地，从伽马射线对旋转角度的依赖性中评估出样本中元素相对于旋转轴的径向分布。例如对于该分布制作具有自由参数的数列，并且由该分布得到的旋转角度依赖性可以通过改变参数来与试验中获得的旋转角度依赖性拟合。
在本发明的特别有利的设计中，为了确定元素的光峰效率将样本近似为由该元素组成的、被屏蔽的点源。于是光峰效率ε(Eγ)可以通过数学积分根据以下等式计算：
Figure 757275DEST_PATH_IMAGE002
该等式适用于针对用慢中子和/或快中子激发被校准区域（钢桶）包封的样本的所有情况计算光峰效率ε(Eγ)。其中，N是样本体积所离散化的点i的数量。N越大，结果越精确，但是计算也持续得越长。dm,i和ds,i是从位置i出发的伽马射线在样本基质中或在校准区域（对样本进行包封的钢桶）中直到检测器所必须经过的路径距离。ρm和ρs是样本（钢桶内容）基质的密度或校准区域（钢桶）的密度。(μ/ρ)m和(μ/ρ)s是样本基质或校准区域（钢桶）的质量衰减系数。ρm是在没有包封的情况下样本的平均可见密度。该密度可以作为样本的总质量减去钢桶的已知质量与钢桶内部空间体积的商来获得。在说明书中提到的示例中，分别假定为了有利于最佳地利用空间分别用基质（例如水泥填充物）完全填充钢桶。在具体应用中如果对此存在疑问，则可以事先无破坏地用数字放射线照相术方法来检查钢桶的填料位置。
ε0(Eγ)是样本中心的点源的光峰效率，该点源与检测器的距离为d0。di是所观察的参考点至检测器的距离。光峰效率ε0(Eγ)，对于在与HPGe检测器距离d0处的点源来说，直到10MeV都通过光峰效率曲线的标准化来确定。为此利用不同能量的中子来照射空钢桶并且依据伽马能量Eγ测量光峰面积P(Eγ)。该曲线定性地是与光峰面积对点状检验辐射器的伽马能量Eγ的依赖性类似的分布。这后一种依赖性是用高达1.4MeV的伽马能量的检验辐射器来测量的。由曲线分布的比较得到所需要的标准化。
ωi是活动分布的参考点的权重因子。其基本上取决于中子能量：利用慢中子可以通过多次反射来照射样本，使得样本被均匀地透射。于是活动分布同样是均匀的，从而所有权重因子等于1。相反对于快中子，权重因子取决于中子的宏观作用横截面和中子在被透射材料中的平均路径长度：
Figure DEST_PATH_IMAGE003
。
在此，ΣS和ΣM是在校准区域（钢桶）或在样本基质中吸收快中子的宏观作用横截面。参量lS,i和lM,i是快中子（例如具有14MeV的能量）在校准区域（钢桶）或样本基质中经过、直到其最终在位置i处被吸收并且激励样本发射伽马射线的平均路径长度。值ΣS由校准区域的已知材料组成—在钢桶情况下主要是铁—来确定。值ΣM由对用慢中子执行的激发尝试的评估以及测量对象的平均密度来确定。因此有意义的是，首先评估涉及通过慢中子的激发的数据，然后评估涉及通过快中子的激发的数据。
在本发明的另一个有利构成中，样本中元素相对于旋转轴的事先确定的径向分布被用于对样本进行近似。如果例如通过该测量已知该元素均匀地分布在样本中，则针对其光峰效率ε(Eγ)的上述近似可被进一步简化。该元素在样本中的总质量m于是可以根据简化的公式得到量化：
Figure 674415DEST_PATH_IMAGE004
其中V是样本（具有内容的桶）的体积，R是该样本的半径。F0是样本中心内的面向检测器的横截面积。ds是校准区域的厚度（钢桶的壁厚）。样本中所查找的元素的均匀分布例如在该样本被旋转并且光峰面积P(Eγ)不取决于旋转角度θ的情况下给出。
在本发明的另一种特别有利的设计中，通过假定在样本中包含伽马屏蔽结构来计算光峰面积。该面积与从测量结果中获得的面积的比较被评估为对该假定有效性的度量。尤其是可以通过对在计算的光峰面积与从测量结果中获得的光峰面积之间的偏差的Chi平方测试来评估该假定的有效性。
例如，首先可以在空间中假定样本不包含屏蔽结构。将基于该假定计算的光峰面积与从测量结果中获得的面积相比较，尤其是借助Chi平方测试。如果不产生显著的偏差，则可以假设不存在屏蔽结构。相反如果表现出显著的偏差，则该假定被证明是错误的，并且必须假设存在屏蔽结构。
如果样本中所查找的元素是均匀分布的，则对于Chi平方测试来说例如可以采用以下检验参量：
Figure DEST_PATH_IMAGE005
对于i≠j，其中
Figure 391836DEST_PATH_IMAGE006
其中，i和j涉及同一种元素的不同γ线，该元素应当在样本中被量化。因子qi,j可以由以下边界条件来确定，即用从元素发射的每一个γ线对元素的量化必定分别导致该元素在样本中总共存在的相同质量m。如果该条件未得到满足，则这在Chi平方测试中表现为错误。
因此有利的是在所述假定中考虑由在样本中查找的元素的不同伽马线产生的光峰面积的预期比例。
如果在样本中不存在伽马屏蔽结构，则由元素在样本中的存在发射的伽马射线仅通过样本基质并且通过用作校准区域的包封（钢桶）屏蔽。在所查找的元素在样本中均匀分布的情况下，所述元素被激励为发射伽马射线，以及在样本中存在均匀的中子流的情况下，仅仅这两种屏蔽机制就对P(Eγ,i)与P(Eγ,j)之间的比例产生影响。检验参量χ2现在测量P(Eγ,i)与P(Eγ,j)之间的实际比例与通过这种方式理论上预测的比例相差多大。如果在样本中不存在伽马屏蔽结构，则χ2的值是最小的。因此如果χ2的值低于取决于所选择的显著水平的临界阈值，则样本不包含伽马屏蔽结构的假设的正确概率是分配给所选择的显著水平的概率。
屏蔽结构例如可以是由铅和其它屏蔽材料构成的初级封装，其中所查找的元素在消磨之前被填充到作为废料容器的钢桶中。但是也可以是由铅和其它对于伽马射线来说不可穿透的材料构成的其它物体，所述其它物体偶然进入所查找的元素在样本中的存在与检测器之间的伽马射线光路中。这通常在标准化钢桶被用作有害物体的整个团块的收集废料容器并且接着例如用水泥浇注时发生。
关于是否存在屏蔽结构的测试在样本旋转的情况下或者对每个旋转角度θ单独地或者对在所有旋转角度θ下执行的测量的和或积分进行。
如果已知在样本中存在伽马屏蔽结构，则在本发明的另一个有利设计中可以基于针对该伽马屏蔽结构的作用的参数化定律来计算光峰面积，并且通过改变所述参数将该面积与测量结果中包含的面积的偏差最小化。该偏差达到其最小值时采用的参数于是可以用作伽马屏蔽结构的特征值。例如，可以选择屏蔽结构的平均厚度和平均密度作为参数，并且在离散空间中变化。所述偏差尤其是可以根据Chi平方方法来最小化。
对于存在具有平均厚度da和平均密度ρa的屏蔽结构并且剩余的样本基质具有密度ρq的假设来说，作为该假设的Chi平方测试的检验参量，例如下式合适：
对于i≠j，其中
Figure 724728DEST_PATH_IMAGE008
(μ/ρ)a和(μ/ρ)q分别是屏蔽结构和样本中包含的剩余材料的质量衰减系数。因此样本总共由两种主要成分组成，即被分配了密度ρs和厚度ds的校准区域（钢桶）以及封闭在其中的密度为ρm的基质（例如具有所查找的元素的夹杂物的水泥填充物）。基质的成份现在可以更详细地分解为屏蔽结构以及具有平均密度ρq的剩余部分，所述屏蔽结构通过其平均密度ρa和其平均厚度da来描述。
由此有利的是在参数化定律中考虑由在样本中查找的元素的不同伽马线产生的光峰面积的预期比例。
对来自样本的事先执行的量化元素分析的认识可以被用于设定或者限制参数。如果例如已经认识到样本包含高密度的元素（例如铅或镉），则这些元素的密度是屏蔽结构的平均密度ρa的可能起始值。
在屏蔽结构沿着样本（例如被废料填充的钢桶）的整个高度延伸的简化假定下，不属于屏蔽结构的剩余材料的密度ρq通过整个样本基质（例如填充材料水泥减去屏蔽结构和所查找元素的夹杂物）的已知平均密度ρm并且通过从参数最优化中获得的屏蔽结构的平均密度ρa来表达：
Figure DEST_PATH_IMAGE009
这由以下边界条件产生，即样本的平均总密度乘以样本的总体积必定得到已知的样本总质量。
如果通过参数最优化使得样本中屏蔽结构的平均厚度da和平均密度ρa已知并且样本的剩余基质具有密度ρq，则对于在该剩余基质中均匀分布的元素的质量m来说存在封闭表达式：
Figure 476783DEST_PATH_IMAGE010
其中Vq是样本的体积，其既不是通过用作校准区域的包封（钢桶）也不是通过屏蔽结构占用：
Figure DEST_PATH_IMAGE011
。
在本发明的另一个特别有利的设计中，样本被旋转。由样本发射的伽马射线、尤其是该伽马射线的强度对旋转角度的依赖性将基于在样本中局部集中的元素的位置的假定而计算得出。该角度依赖性与从测量结果中获得的角度依赖性的比较被评估为该假定有效性的度量。
该假定的有效性在此尤其是可以通过所计算的角度依赖性与从测量结果中获得的角度依赖性之间的偏差的Chi平方测试来评估。
角度依赖性在此例如可以作为在旋转角度上绘制的计数率的图存在，该计数率尤其是被标准化到该曲线的最大值。
样本例如可以是圆柱形的（被废料填充的钢桶）。对于这样的样本可以在下列假定下对取决于角度的计数率分布
Figure 236929DEST_PATH_IMAGE012
进行仿真，所述假定即
●在样本的一半高度上，也就是在具有中子源和检测器的平面中，在不同的位置
Figure 2011800358660100002DEST_PATH_IMAGE013
处分别局部集中所查找像素的伽马，其中
Figure 503962DEST_PATH_IMAGE014
是位置i的半径分量，
Figure DEST_PATH_IMAGE015
是位置i的方位角分量；
●样本除了所查找的元素之外还包含具有平均厚度
Figure 640545DEST_PATH_IMAGE016
和平均密度
Figure DEST_PATH_IMAGE017
的屏蔽结构；以及
●样本的剩余基质具有平均密度
Figure 309424DEST_PATH_IMAGE018
。
于是依据这些参数表达
Figure DEST_PATH_IMAGE019
：
Figure 64690DEST_PATH_IMAGE020
其中
Figure DEST_PATH_IMAGE021
是检测器（例如HPGe检测器）与所查找的元素在位置i处的局部集中存在之间的距离。所仿真的计数率分布可以与从净光峰面积的测量结果中获得的以下计数率分布相比较。
Figure DEST_PATH_IMAGE023
有利的是，由样本发射的伽马射线、尤其是该伽马射线的强度对旋转角度的依赖性基于针对样本中局部集中的元素的位置的参数化定律来计算，并且与从测量结果中获得的角度依赖性的偏差通过改变参数来最小化。该偏差尤其是根据Chi平方方法最小化。
例如，对于所仿真的依赖角度的计数率
Figure 431397DEST_PATH_IMAGE022
的上述表达和对于从测量结果中获得的依赖角度的计数率
Figure 954782DEST_PATH_IMAGE024
的上述表达可以组合成Chi平方检验参量：
Figure DEST_PATH_IMAGE025
其中说明了角度刻度的自由度。
Figure DEST_PATH_IMAGE027
和
Figure 563935DEST_PATH_IMAGE028
分别是所仿真的计数率和从测量结果中获得的计数率的最大值，所述计数率被标准化到该最大值以用于比较。
Figure DEST_PATH_IMAGE029
作为未知量仅取决于参数
Figure 776742DEST_PATH_IMAGE014
，
Figure 420213DEST_PATH_IMAGE015
，
Figure 693062DEST_PATH_IMAGE018
，和
Figure 500798DEST_PATH_IMAGE016
。
Figure 936459DEST_PATH_IMAGE029
取得最小值时的参数值以分配给所选择的显著水平的概率是实际上存在于样本中的值。
在本发明的另一个特别有利的设计中，计算由元素构成的球的直径，如果该球被设置在样本中元素的局部集中的位置处，则发射的伽马射线对旋转角度的所测量的依赖性就表现出该球。接着根据该直径与由所述元素构成的参考球—该参考球的质量已知—的直径的比较来评估在样本中局部集中的元素的总质量m。
通过这种方式可以在量化所述质量m时考虑元素的局部集中具有有限的空间扩展。如果在该局部集中的内部由于用中子进行照射而发射伽马射线，则该伽马射线的一部分又被元素自身吸收而不能到达检测器。如果不考虑该自吸收，则对质量m的量化受到系统误差的影响。该系统误差越大，样本中元素的局部集中就扩展得越大，并且该元素吸收伽马射线越好。于是该系统误差尤其是在所查找的元素是诸如铅或镉的重金属的情况下很突出。
现在根据本发明计算由所查找的元素构成的球形几何形状，该球形几何形状的伽马射线表现出与样本中所查找的元素的实际局部集中的存在相同的角度依赖性。对于球形几何形状，可以特别简单地计算自吸收，从而在对质量m量化时将自吸收校正去除。
等效球的直径D由下式得到：
Figure DEST_PATH_IMAGE031
其中对于
Figure 708106DEST_PATH_IMAGE022
来说存在以下依赖角度的计数率分布定律，即对于该计数率分布来说在与从测量结果中获得的计数率分布相比较时校验参量
Figure 596428DEST_PATH_IMAGE029
达到其最小值。ρ是所查找的元素的密度并且是已知的。
Figure 478933DEST_PATH_IMAGE032
是在伽马能量
Figure DEST_PATH_IMAGE033
的情况下由所查找元素构成的、具有直径D的球的自吸收系数。该系数通过下式给出：
μ(Eγ)对于在样本中查找的元素从表格中已知。由此
Figure 711648DEST_PATH_IMAGE032
可以用以下参数化定律表达为D的函数：
Figure DEST_PATH_IMAGE035
如果针对
Figure 87266DEST_PATH_IMAGE032
的两个表达式都被计算为D的函数，则所述比较（拟合）提供仅取决于伽马能量的常数
Figure 507883DEST_PATH_IMAGE036
，和
Figure 918136DEST_PATH_IMAGE038
，其中还包含μ(Eγ)等。该参数化定律对于所查找的球直径D的数值确定来说可明显更好地处理，但是为此受到少许的拟合误差的影响。
有利的是，作为参考球选择这样的球，如果该球被设置在样本中元素的局部集中的位置处，则该球与同样位于那里的、由所述元素构成的具有预定几何形状的圆柱体表现出相同的所测量的伽马射线对旋转角度的依赖性。
原则上，为此需要对不同的圆柱体一直计算参考球，直到产生具有以下直径的参考球，该直径等于从所测量的数据中确定的等效球的直径D。这需要更长的计算时间，对于连续测量来说更长的计算时间是有妨碍的。但是该问题可以通过以下方式简化，即通过样本的尺寸和将圆柱体预先给定地定位在圆柱形样本（废料填充的桶）中的极坐标
Figure DEST_PATH_IMAGE039
处，预先给定由所查找元素构成的假设圆柱体的长度和直径的最大值。
现在有意义的是，对所有可能的圆柱体尺寸分别在以下附加边界条件下计算出相应参考球的直径，即所有圆柱体都应当具有相同的体积并由此也应当具有相同的预定质量（单位质量）mref。现在在该圆柱体的集合中存在具有最小直径Dmin的参考球和具有最大直径Dmax的参考球。如果从所测量的数据中获得的等价球的直径D位于Dmin和Dmax之间，则这意味着在样本中恰好是单位质量m= mref局部集中在所查找的元素处。如果D在该范围之外，则在样本中局部集中的元素的所查找的质量m由以下等式得到：
Figure 969268DEST_PATH_IMAGE040
其中与圆柱体等效的球的计数率
Figure DEST_PATH_IMAGE041
和直径
Figure 832182DEST_PATH_IMAGE042
是分别在所有被测试的圆柱体上进行了平均的。
在确定元素的质量m时的不确定性
Figure 56490DEST_PATH_IMAGE043
用以下等式确定：
Figure DEST_PATH_IMAGE044
其中
Figure 55670DEST_PATH_IMAGE045
是
Figure DEST_PATH_IMAGE046
的标准偏差，
Figure 340021DEST_PATH_IMAGE047
是检验参数的最小值的Chi平方拟合的标准偏差。包含该元素的未知径向位置的不确定性，即所查找的元素被封闭在桶中的什么高度处的不确定性。
在本发明的特别有利的设计中，在中子脉冲之后的时间间隔中测量伽马射线，在该时间间隔中该脉冲的中子的至少50%、优选至少75%和特别优选的至少90%被减弱到100eV与1KeV之间的能量。
已经认识到，通过中子脉冲激励的、由样本发射的伽马射线由通过不同物理相互作用机制引起的成份组成。这些成份不是全都同时被发射，而是以时间顺序先后发射。
首先所有落在样本上的中子都是快的。快中子的一部分将样本中的原子核激励为即时地发射伽马射线。中子的另一部分将样本中的原子核转换为具有不同半值时间的放射性核素，所述放射性核素明显在稍后才由于它们的放射衰变而发射伽马射线。中子的另一部分通过与样本中的轻元素的相互作用或者还利用样本空间的壁而被减弱到所要求保护的能量范围中。
减弱的中子现在其本身将样本中的其它原子核激励为即时发射伽马射线，其方式是所述中子被这些原子核俘获，和/或所述中子将其它原子核转换为放射性核素。这些反应相对于直接通过快中子触发的反应被延迟了到所要求保护的范围中的减弱所持续的时间间隔。由此由慢中子引发的即时伽马射线在以下情况下才引起对由检测器记录的全部伽马射线贡献明显的份额，即由快中子引发的份额已经又被衰减。
通过中子照射在样本中形成的放射性核素明显稍后才开始其本身发射伽马射线。此外该伽马射线弱到完全后退到由减弱的中子引发的即时伽马射线之后。
由此在中子脉冲之后存在一个时间窗，在该时间窗中实际上由检测器记录的全部伽马射线是由减弱到要求保护的范围中的中子引发的即时伽马射线。由此如果在该时间窗中测量，则事先确定在净光峰面积
Figure DEST_PATH_IMAGE048
的公式中的时间因子
Figure 837495DEST_PATH_IMAGE049
，并且在对样本中所查找的元素进行量化时不会再引起显著的不精确性。
所述时间窗典型地具有几毫秒的宽度。该时间窗典型地在中子脉冲结束之后打开约200μs。然后例如由石墨组成的样本空间壁的通过快中子引起的激发一般也被衰减。该时间窗通过以下方式关闭，即首先减弱到要求保护的能量范围中的中子进一步被减弱到更小的能量范围中，从而在脉冲的中子中小于50%（优选是75%，特别优选的是90%）留在要求保护的能量范围中。
在本发明的特别有利的设计中，附加地在中子脉冲之后的以下时间间隔中测量伽马射线，在该时间间隔中脉冲中子的至少50%、优选至少75%和特别优选的至少90%被减弱到低于1eV的能量。在该时刻几乎还没有其能量足以激励起即时伽马射线的发射的中子可用。被检测器所记录的伽马射线于是实际上还仅来自通过中子照射形成的寿命更长的放射性核素。
由此延迟的伽马射线通过一直等到即时伽马射线被衰减为止都与即时伽马射线物理分离地被采集。由此该延迟的伽马射线用其自己的时间因子
Figure 27168DEST_PATH_IMAGE049
而被用于由净光峰面积来量化所查找的元素，该自己的时间因子与即时伽马射线的时间因子
Figure 864674DEST_PATH_IMAGE049
不同。相反，如果即时的和延迟的伽马射线被共同采集并且随后通过去卷积方法又被相互分离，则为此需要附加的计算时间，这对很多样本的连续检查来说是有妨碍的。此外，对于即时的和延迟的伽马射线来说，去卷积方法作为副作用将原始数据带有的每一个噪声放大为最终结果中的显著误差。通过经由时间分离的检测事先分开采集两个射线，可以避免该缺点。
对于测量延迟的伽马射线多长时间，根据应当检测通过中子轰击形成的哪些放射性核素来确定。不同的放射性核素可以通过其半值时间来相互区分。例如，可以在两个中子脉冲之间的几毫秒的持续时间上测量寿命较短的放射性核素的延迟的伽马射线。在照射结束之后，在几分钟到几小时的时间段上测量寿命较长的放射性核素的延迟的伽马射线。
中子的要求保护的能量范围100eV到1KeV在以下情况下是特别有利的，即样本包含诸如镉、硼或亚汞的材料，这些材料非常强烈地吸收热中子。在该范围中给出用于俘获中子的足够作用横截面，所述俘获导致即时伽马射线的发射。但是同时中子也穿透金属夹杂物，从而所述金属夹杂物不会导致阴影效应。
即时的和延迟的伽马射线之间的区别在以下情况下是特别重要的，即样本包含很多元素的混合物。如果样本例如既包含砷又包含镉，则镉的即时伽马射线的强度最大的主线具有与砷的延迟的伽马射线的强度最大的主线相同的能量。即时的和延迟的伽马射线的分离采集使得可以更可靠地区分这两种元素。
类似的还可以分离地采集由快中子引发的即时伽马射线。为此测量直到脉冲中子的至少50%被减弱到介于100eV与1KeV之间能量的时刻的伽马射线。但是该测量在技术上是很有挑战性的，因为被快中子激励的即时伽马射线比被减弱的中子激励的即时伽马射线强多个数量级，并且每个检测器仅具有介于起动阈值和饱和之间的有限动态范围。
伽马射线尤其是可以被光谱分析地测量，也就是根据各个事件的能量测量。于是检测器在所检查的能量时的计数率有利地在一定数量的中子脉冲上累加，由此该计数率在统计学上是具有说服力的。
有利地，用具有高于10MeV的能量的中子照射样本。例如，电子D-T中子发生器提供14MeV的中子能量。在该能量范围中的中子尤其是可以深深地进入到大体积的样本中，以便在那里被减弱。
在本发明的特别有利的设计中，至少一部分穿透样本的中子被反射回样本中。于是可以利用给定速率的中子将样本激励为更强的伽马射线，所述中子是中子源每一秒提供的。这尤其是在样本中待确定的元素仅具有对于中子很小的作用横截面时是有利的。
同时，所述反射被用于总的来说更均匀地向样本的内部施加慢中子。这尤其适用于样本被放入其中中子可以被多次反射的样本空间中的情况。
在本发明的范围中，还开发了一种用于执行本发明方法的设备。该设备包括用于容纳待检查样本的样本空间、用于照射样本的脉冲式中子源以及用于从样本发射的伽马射线的检测器。
根据本发明，样本空间被反射中子的材料包围，该材料能够将未被样本吸收的中子反射回样本空间中。
已经认识到，在样本空间中来自中子源的未在第一次穿透样本中被吸收的中子一次或多次反射穿过样本，并且在此过程中同时可以被逐步地减弱。
由此出现了时间程序，该时间程序使中子减弱。相应于该时间程序可以在执行本发明的方法时设定其中对伽马射线进行测量的一个或多个时间间隔。
如果材料具有足够的厚度，则中子通过该材料的减弱相对于样本自身中的减弱是更占主导的效果。由此于是还基本上仅通过样本空间的特性而不是通过样本的特性确定用于减弱中子的所述时间程序。这对连续检查大量样本而言是特别有利的。在连续检查的情况下，对于每个新样本来说在实际测量之前都必须校准参数是很花时间的因此也是不利的。现在如果样本空间的构造对于中子的减弱是占主导的，则对于所述时间间隔来说存在不论怎样都已经达到良好结果的标准设置。为了使该结果更好，时间窗在时间轴上的位置可以通过精细优化与样本对减弱的影响匹配。对于该精细优化来说，标准化设置提供有意义的起点。
在一种特别有利的设计中，中子是反射性材料石墨。铍原则上同样适用，但是很昂贵，毒性高并且由于其原则上适用于作为核武器的中子反射器而不能自由地获得很大的数量。
在本发明的另一个有利设计中，检测器相对于样本空间设置为，使得从检测器来看样本最多填充0.6球面度的空间角度。于是保证来自样本中每一个位置的伽马射线中有足够的分量落入检测器的接受角度内并且可以被检测器记录。于是检测器可以同时采集来自样本的所有区域的伽马射线，从而样本不必以扫描的方式从检测器旁移过。这样的扫描移动一方面使得难以解释测量结果，因为这些测量结果总是涉及不同的、部分重叠的样本空间区域并且必须事后组合成样本的整体观察。另一方面用于扫描移动的调节组件（例如升降设备）一般包含金属，该金属通过中子照射被激励并且导致检测器上的附加背景信号。从样本（例如200公升废料桶）的最大0.6球面度的预定空间角度以及几何尺寸中确定样本被设置在离检测器多大距离处。此外，检测器必须被准直到在扫描范围中正好是相关的区域。这一般通过屏蔽掉来自样本的恰好不相关区域的高能伽马射线来实现。为此需要大量的屏蔽材料，其通过中子射线被激发并且从现在开始使测量信号负担了背景信号。如果屏蔽材料例如由铅组成，则追踪被检查样本中的铅只能更困难。
在本发明的另一个有利设计中，检测器包括用于从样本发射的伽马射线的初级检测器、至少部分地包围初级检测器的次级检测器以及用于初级检测器和次级检测器的反符合电路的装置。从样本发射的伽马量子的能量不总是完全沉积在初级检测器中：有伽马量子在那里未被吸收，而是仅被康普顿散射。初级检测器越薄，越多的被康普顿散射的伽马量子可以又离开初级检测器，从而其能量的一部分在能量测量时仍然不被考虑。次级检测器现在被用于恰好记录这些漏泄的伽马量子。如果在选通时间内初级检测器和次级检测器响应，则在反符合测量中假设两个事件都是由初级检测器中对伽马量子的康普顿散射引起。这些事件于是被丢弃。次级检测器不需要具有高的能量分辨率；其只需要可靠地记录是否有伽马量子到达。因此次级检测器必须具有针对高能量伽马射线的好的吸收能力。为了不记录错误的一致性事件，次级检测器必须很好地屏蔽掉从样本发射的伽马射线并且也屏蔽掉来自中子源的中子。
样本所填充的小的空间角度同时间接地引起在对样本中元素进行量化时误差被减小。如果计算在光峰下方的面积上样本中的元素总共存在的量，则该元素在样本上的分布进入光峰效率中。通过将样本围绕一个轴旋转，可以确定样本中的径向分布，但是沿着旋转轴的径向分布是未知的并且导致剩余不确定性。样本沿着旋转轴的高度与至检测器的距离相比越小，该剩余不确定性就越小。
有利的，检测器具有由6Li构成的中子屏蔽。该中子屏蔽对于从样本发射的、在相关能量范围中的伽马射线来说是足够透明的，并且同时吸收慢中子，而不会由此被激励为发射伽马射线。
有利的，检测器相对于中子源设置，使得检测器只能被多次反射的中子达到。同时这些中子通过多次反射也被减弱到降低的能量，特别是当使用石墨或其它反射中子的材料时，所述材料也适用作中子减速剂。于是这些中子可以在屏蔽中被俘获。快中子将穿过屏蔽并且在检测器中导致射线损伤。
有利地，所述设备具有用于样本的旋转盘。该旋转盘尤其是可以通过不能或很难被中子轰击激发的材料—例如碳纤维强化的塑料—而与样本邻接。由此有利地避免了附加的背景信号。
具体描述
下面借助附图详细阐述本发明的主题，而不会由此限制本发明的主题。
图1以俯视图(a)和沿着图1a(b)的线A-A的截面图示出本发明设备的实施例。
图2示出在离桶中心14cm的径向位置处对于500cm3Pb圆柱体（r=3.26cm/h=15cm）的标准化计数率分布的Chi平方拟合。
图3示出在离桶中心14cm的径向位置处对于500cm3Pb圆柱体（r=7.98cm/h=25cm）的标准化计数率分布的Chi平方拟合。
图4示出在离桶中心14cm的径向位置处以及圆柱体之间的角度距离45°时对于两个500cm3Pb圆柱体（r=3.26cm/h=15cm）的标准化计数率分布的Chi平方拟合。
图5示出在离桶中心14cm的径向位置处以及圆柱体之间的角度距离180°时对于两个500cm3Pb圆柱体（r=3.26cm/h=15cm）的标准化计数率分布的Chi平方拟合。
图6示出在离桶中心14cm的径向位置处以及圆柱体之间的角度距离180°时对于两个500cm3Pb圆柱体（r=7.98cm/h=25cm）的标准化计数率分布的Chi平方拟合。
图7示出在离桶中心14cm的径向位置处以及圆柱体之间的角度距离90°时对于两个1000cm3Pb圆柱体（r1=2cm/h1=80cm；r2=14cm/h2=1.62cm）的标准化计数率分布的Chi平方拟合。
图8示出在离桶中心14cm的径向位置处对于1000cm3Pb圆柱体（r=2cm/h=80cm）以及对于桶中心处的5000cm3Pb圆柱体（r=7.98cm/h=25cm）的标准化计数率分布的Chi平方拟合。
图1示出本发明设备的实施例。子图a是俯视图中的图。子图b是截面图，其中截面沿着在子图a中绘出的线A-A实施。用于容纳样本5的旋转盘1设置在具有壁厚度40cm的石墨室2内，该石墨室用作中子反射器。石墨室2的内部空间是80cm宽，140cm长和140cm高。石墨室具有由板子2a以及设置在板子2a上方的石墨2b构成的罩，所述板子2a由碳纤维强化的塑料制成。
在石墨室2中，样本可以在旋转盘1上被施加来自D-T中子发生器3的中子。用55cm来选择样本5的中心与D-T中子发生器3的氚靶之间的距离，使得各向同性地从氚靶发射的中子在样本5中到处都引起足够的流。为此，中子发生器3在石墨室2的壁中被定位在样本5的一半高度处（开口的几何形状）。在中子发生器3与HPGe-检测器4之间不存在直接的可视连接。
因此检测器4只能被多次在石墨室2中反射并且在此过程中减弱的中子达到。由此检测器4不被快中子达到，所述快中子穿过该检测器的6Li屏蔽4a并且导致射线损伤。HPGe检测器4同样在石墨室2的壁中相对于中子发生器3错开90°地定位在样本5的一半高度上（开口的几何形状）。用100cm来选择样本5中心与HPGe检测器（具有100%的相对效率）之间的距离，使得从样本5中每一个点各向同性发射的伽马射线中有足够的部分落在检测器4的接受角度内并且有用于检测器的信号。
中子发生器脉冲式地运行。
下面借助几个针对样本的示例对在执行本发明的方法时预期有什么样的实验数据以及本发明的方法分别提供样本中所查找的元素的多大质量m作为最终结果进行仿真。该质量m分别与根据仿真假定实际上在样本中包含的元素的质量相比较。
在表格1中说明针对不同成形的铅圆柱体的依据角度的计数率分布，所述计数率分布在测量中得到（以次数/秒为单位的
Figure DEST_PATH_IMAGE050
）和在上述简化假定下从理论上预测（以次数/秒/克铅为单位的
Figure 430785DEST_PATH_IMAGE051
）。对于体积分别为1000cm3的圆柱体（ρ=11.34g/cm3；mref=11.34kg），针对1064keV的伽马能量（核素Pb-207m）计算计数率，所述圆柱体在它们的半径和长度（r和h，分别用cm来说明）方面相互不同。圆柱体分别在用水泥基质填充的200公升标准桶中在离桶中心14cm的径向位置处嵌入。圆柱体位于桶的一半高度处的平面中，并由此在具有中子源和检测器的平面中。圆柱体的最大长度对于具有86cm高度的桶来说被设定为80cm。圆柱体的最大直径是28cm，并且等于桶的半径。水泥的密度是1.5g/cm3。
计数率分布与假定的径向位置关联，样本中所查找的元素就位于所述假定的径向位置处。如果该假定变化，则应当计算新的这种校准组。如果所查找的元素在样本中的假定径向位置与真实径向位置之间的差异增大，则在评估结束时获得的样本中该元素的总质量m与该元素的真实总质量的偏差更大。元素在样本中的径向位置可以通过对依据角度的计数率分布的分析来确定。
表格1
Figure 670136DEST_PATH_IMAGE053
D是球的直径，该球的发射性能与分别考察的圆柱体的发射性能等效。Pb中1064keV的自吸收的参数是：=0.1397；
Figure 30710DEST_PATH_IMAGE055
=0.4098和
Figure DEST_PATH_IMAGE056
=0.0737。
平均计数率是
Figure 355512DEST_PATH_IMAGE057
=5.958±1.795c/s。由此得到等效球的平均直径
Figure 725314DEST_PATH_IMAGE058
=17.49cm。
球直径位于Dmin=14.25cm与Dmax=20.63cm之间。
示例1
确定具有半径3.26cm和长度15cm的500cm3Pb圆柱体的质量。在离桶中心14cm的径向位置处，该圆柱体位于桶的一半高度处的平面中。作为旋转角度θ的函数的计数率被总结在表格2中。
Figure DEST_PATH_IMAGE059
是对样本中位置
Figure 553593DEST_PATH_IMAGE060
的以下值、屏蔽结构的密度
Figure DEST_PATH_IMAGE061
和厚度
Figure 288330DEST_PATH_IMAGE062
以及剩余样本材料的密度而说明的，对于这些值来说与
Figure 834849DEST_PATH_IMAGE064
的比较通过Chi平方测试在标准偏差σ为14%时提供检验参数
Figure DEST_PATH_IMAGE065
的最小值。
Figure 8342DEST_PATH_IMAGE059
和
Figure 19023DEST_PATH_IMAGE064
的被标准化到其相应最大值
Figure 924662DEST_PATH_IMAGE066
和
Figure DEST_PATH_IMAGE067
的角度依赖性的比较在图2中示出。
在该示例以及在其它示例中，为了说明该方法仿真假定的一部分是样本仅包含水泥作为填充材料而没有附加屏蔽结构。因此=0和
Figure 670081DEST_PATH_IMAGE062
=0。
表格2
在离桶中心14cm的径向位置处500cm3Pb圆柱体（r=3.26cm/h=15cm）的计数率。
Figure DEST_PATH_IMAGE069
参考球的直径是D=13.00cm并且位于间隔[Dmin,Dmax]之外，所述参考球的伽马射线具有与
Figure 472952DEST_PATH_IMAGE059
相同的角度依赖性。m因此由参考质量mref通过上述用计数率和自吸收的衡量得到，计数率和自吸收分别涉及在表格1中观察的所有参考球的平均值。由此圆柱体的质量被确定为5.39±1.79kg，这与根据仿真假定为5.67kg的“真实”值很好地一致。
示例2
确定具有半径7.98cm和长度25cm的5000cm3Pb圆柱体的质量。在离桶中心14cm的径向位置处，圆柱体位于桶的一半高度处的平面中。作为旋转角度θ的函数的计数率被总结在表格3中。标准化计数率分布的Chi平方拟合在图3中示出。其它的措施与示例1相同。
表格3
在离桶中心14cm的径向位置处5000cm3Pb圆柱体（r=7.98cm/h=25cm）的计数率。
Figure DEST_PATH_IMAGE071
参考球的直径是D=32.19cm并且位于间隔[Dmin,Dmax]之外。通过使用计数率和自吸收对参考质量的衡量确定圆柱体的质量m为52±18kg。这与根据仿真假定为56.7kg的“真实”值很好地一致。
示例3
确定具有半径3.26cm和长度15cm的两个500cm3Pb圆柱体的总质量。在离桶中心14cm的径向位置处，这些圆柱体位于桶的一半高度处的一个平面中。两个圆柱体的角度位置在该平面中相差45°。其它的措施与示例1相同。作为旋转角度θ的函数的计数率被总结在表格4中。标准化计数率分布的Chi平方拟合在图4中示出。
表格4
在离桶中心14cm的径向位置以及圆柱体之间的角度距离为45°时两个500cm3Pb圆柱体（r=3.26cm/h=15cm）的计数率。
Figure DEST_PATH_IMAGE073
参考球的直径是d=12.63cm并且位于间隔[Dmin,Dmax]之外。通过使用计数率和自吸收对参考质量的衡量计算的圆柱体的总质量为10.0±3.2kg，并且这与根据仿真假定为11.34kg的“真实”值很好地一致。
示例4
确定具有半径3.26cm和长度15cm的两个500cm3Pb圆柱体的总质量。在离桶中心14cm的径向位置时，这些圆柱体位于桶的一半高度处的一个平面中。这些圆柱体在该平面中恰好彼此相对（角度距离180°）。其它的措施与示例1相同。作为旋转角度θ的函数的计数率被总结在表格5中。标准化计数率分布的Chi平方拟合在图5中示出。
表格5
在离桶中心14cm的径向位置以及圆柱体之间的角度距离为180°时两个500cm3Pb圆柱体（r=3.26cm/h=15cm）的计数率。
Figure DEST_PATH_IMAGE075
参考球的直径是D=13.01cm并且位于间隔[Dmin,Dmax]之外。通过使用计数率和自吸收对参考质量的衡量计算的圆柱体的总质量为10.7±3.4kg，并且这与根据仿真假定为11.34kg的“真实”值很好地一致。
示例5
确定具有半径7.97cm和长度25cm的两个5000cm3Pb圆柱体的总质量。在离桶中心14cm的径向位置时，这些圆柱体位于桶的一半高度处的一个平面中。这些圆柱体在该平面中恰好彼此相对（角度距离180°）。其它的措施与示例1相同。作为旋转角度θ的函数的计数率被总结在表格6中。标准化计数率分布的Chi平方拟合在图6中示出。
表格6
在离桶中心14cm的径向位置以及圆柱体之间的角度距离为180°时两个5000cm3Pb圆柱体（r=7.98cm/h=25cm）的计数率。
Figure DEST_PATH_IMAGE077
参考球的直径是D=32.20cm并且位于间隔[Dmin,Dmax]之外。通过使用计数率和自吸收对参考质量的衡量计算的圆柱体的总质量为103±34kg，并且这与根据仿真假定为113.4kg的“真实”值很好地一致。
示例6
确定一个具有半径2cm和长度80cm的1000cm3Pb圆柱体和一个具有半径14cm和长度1.62cm的1000cm3Pb圆柱体的总质量。在离桶中心14cm的径向位置时，这些圆柱体位于桶的一半高度处的一个平面中。这两个圆柱体之间的角度距离为90°。其它的措施与示例1相同。作为旋转角度θ的函数的计数率被总结在表格7中。在考虑1点活动（1P）和2点活动（2P）条件下的标准化计数率分布的Chi平方拟合在图7中示出。
1点活动意味着，在样本中存在的两个源中只有一个被考虑用于对发射的伽马射线仿真。2点活动意味着两个源都要被考虑。
表格7
在离桶中心14cm的径向位置以及圆柱体之间的角度距离为90°时两个1000cm3Pb圆柱体（r1=2cm/h1=80cm；r2=14cm/h2=1.62cm）的计数率。
Figure DEST_PATH_IMAGE079
从具有1点活动的标准化计数率分布的分析中获得的参考球直径是D=25.31cm并且位于间隔[Dmin,Dmax]之外。通过利用计数率和自吸收对参考质量的衡量计算的圆柱体的总质量为28.5±13.1kg，并且比额定值22.7kg高25%。其中表现出通过仅一个发射伽马射线的夹杂物进行的样本的近似对于在此给出的两部分样本来说太不精确并且不起作用。
从具有2点活动的标准化计数率分布的分析获得的参考球直径是D=17.89cm并且位于间隔[Dmin,Dmax]之内。圆柱体的总质量是参考质量的两倍：22.7±6.7kg。由此对样本模型的精确化以所查找元素的更精确的量化的形式表现出来。
对于示例7建立新的校准组，因为样本中所查找元素的径向位置相对于目前的示例被改变了。在表格8中类似于表格1，作为旋转角度θ的函数绘制在1064keV（核素Pb-207m）时对于1000cm3（ρ=11.34g/cm3;m=11.34kg）Pb圆柱体在水泥基质中不同的半径和长度(r,h)在离桶中心8cm的径向位置时的依据角度的计数率。这些圆柱体位于桶的一半高度处的一个平面中。圆柱体的最大长度对于具有高度86cm的桶被设定为80cm。圆柱体的最大直径是28cm并且等于桶的半径。水泥的密度是1.5g/cm3。
表格8
D是球的直径，该球的发射行为与分别观察的圆柱体的发射行为等效。针对Pb中1064keV的自吸收的参数是：
Figure 487176DEST_PATH_IMAGE054
=0.1397；=0.4098和
Figure 258003DEST_PATH_IMAGE056
=0.0737。
平均计数率是
Figure 180959DEST_PATH_IMAGE057
=3.311±1.028c/s。由此得到参考球的平均直径
Figure 490718DEST_PATH_IMAGE058
为16.87cm。该直径位于Dmin=13.80cm与Dmax=19.95cm之间。
示例7
确定一个在离桶中心14cm的径向位置处具有半径2cm和长度80cm的1000cm3Pb圆柱体和一个在桶中心处具有半径7.98cm和长度25cm的5000cm3Pb圆柱体的总质量。在离桶中心14cm的径向位置时，这些圆柱体位于桶的一半高度处的一个平面中。其它的措施与示例1相同。作为旋转角度θ的函数的计数率被总结在表格9中。在考虑1点活动条件下的标准化计数率分布的Chi平方拟合在图8中示出。最佳的Chi平方值是针对8cm的平均径向位置获得的。
表格9
在离桶中心14cm的径向位置处的1000cm3Pb圆柱体（r=2cm/h=80cm）的计数率以及桶中心处的5000cm3Pb圆柱体（r=7.98cm/h=25cm）的计数率。
从具有1点活动的标准化计数率分布的分析中获得的参考球直径是d=36.37cm并且位于间隔[Dmin,Dmax]之外。根据等式（17）计算的圆柱体的总质量为77±28kg，并且比额定值68kg高13%。在示例7中假定的样本由此可以比较好地被近似为被屏蔽的各个伽马射线源。这通过以下方式产生，所查找元素的通过中子轰击被激励为伽马射线的一大部分位于桶中心。在那里如果桶旋转则所查找元素不会对计数率的角度依赖性有任何作用。

Claims (26)

1.一种用于对大体积样本进行无破坏的元素分析的方法，其中
●用快中子脉冲式地照射样本，
●测量从样本发射的伽马射线，以及
●在从光峰面积中除去背景信号之后对包含在样本中的元素的数量进行评估，所述光峰由该元素在计数率-能量图中引起，
其特征在于，
对从样本的子区域中发射的伽马射线进行评估以确定样本位置处的中子流，所述子区域的组成是已知的。
2.根据权利要求1的方法，其特征在于，作为子区域选择样本的金属包封。
3.根据权利要求1至2之一的方法，其特征在于，将样本围绕一个轴旋转，并且依据旋转角度来测量伽马射线。
4.根据权利要求3的方法，其特征在于，从伽马射线对旋转角度的依赖性中评估出样本中元素相对于旋转轴的径向分布。
5.根据权利要求1至4之一的方法，其特征在于，为了确定元素的光峰效率将样本近似为由该元素组成的、被屏蔽的点源。
6.根据权利要求1至5之一的方法，其特征在于，样本中元素相对于旋转轴的事先确定的径向分布被用于对样本进行近似。
7.根据权利要求1至6之一的方法，其特征在于，通过假定在样本中包含伽马屏蔽结构来计算光峰面积，并且该面积与从测量结果中获得的面积的比较被评估为对该假定有效性的度量。
8.根据权利要求7的方法，其特征在于，通过在计算的光峰面积与从测量结果中获得的光峰面积之间的偏差的Chi平方测试来评估所述假定的有效性。
9.根据权利要求1至8之一的方法，其特征在于，基于针对在样本中包含的伽马屏蔽结构的作用的参数化定律来计算光峰面积，并且通过改变参数将该面积与从测量结果中获得的面积的偏差最小化，尤其是根据Chi平方方法。
10.根据权利要求9的方法，其特征在于，对来自样本的事先执行的量化元素分析的认识被用于限制或者设定伽马屏蔽结构的参数。
11.根据上述权利要求7至10之一的方法，其特征在于，由样本中查找的元素的不同伽马线产生的光峰面积的预期比例被考虑在所述假定或参数化定律中。
12.根据权利要求1至11之一的方法，其特征在于，样本被旋转，以及由样本发射的伽马射线对旋转角度的依赖性将基于在样本中局部集中的元素的位置的假定而计算得出，并且该角度依赖性与从测量结果中获得的角度依赖性的比较被评估为该假定有效性的度量。
13.根据权利要求12的方法，其特征在于，所述假定的有效性通过所计算的角度依赖性与从测量结果中获得的角度依赖性之间的偏差的Chi平方测试来评估。
14.根据权利要求1至13之一的方法，其特征在于，由样本发射的伽马射线对旋转角度的依赖性基于针对样本中局部集中的元素的位置的参数化定律来计算，并且与从测量结果中获得的角度依赖性的偏差通过改变参数来最小化，尤其是根据Chi平方方法。
15.根据权利要求12至14之一的方法，其特征在于，
●计算由元素构成的球的直径，如果该球被设置在样本中元素的局部集中的位置处，则发射的伽马射线对旋转角度的所测量的依赖性就表现出该球，以及
●根据该直径与由所述元素构成的参考球的直径的比较来评估在样本中局部集中的元素的总质量m，该参考球的质量已知。
16.根据权利要求15的方法，其特征在于，作为参考球选择这样的球，如果该球被设置在样本中元素的局部集中的位置处，则该球与同样位于那里的、由所述元素构成的具有预定几何形状的圆柱体展示出相同的所测量的伽马射线对旋转角度的依赖性。
17.根据权利要求1至16之一的方法，其特征在于，在中子脉冲之后的时间间隔中测量伽马射线，在该时间间隔中该脉冲的中子的至少50%被减弱到100eV与1KeV之间的能量。
18.根据权利要求1至17之一的方法，其特征在于，在中子脉冲之后的时间间隔中测量伽马射线，在该时间间隔中该脉冲的中子的至少50%被减弱到低于1eV的能量。
19.根据权利要求1至18之一的方法，其特征在于，用具有高于10MeV的能量的中子照射样本。
20.根据权利要求1至19之一的方法，其特征在于，至少一部分穿透样本的中子被反射回样本中。
21.一种用于执行根据权利要求1至20之一的方法的设备，该设备包括用于容纳待检查样本的样本空间、用于照射样本的脉冲式中子源以及用于从样本发射的伽马射线的检测器，
其特征在于，
样本空间被反射中子的材料包围，该材料能够将未被样本吸收的中子反射回样本空间中。
22.根据权利要求21的设备，其特征在于，中子是反射性材料石墨。
23.根据权利要求21至22之一的设备，其特征在于，检测器相对于样本空间设置为，使得从检测器来看样本最多填充最高0.6球面度的空间角度。
24.根据权利要求21至23之一的设备，其特征在于，该设备包括用于样本的旋转盘。
25.根据权利要求21至24之一的设备，其特征在于，检测器包括用于从样本发射的伽马射线的初级检测器、至少部分地包围初级检测器的次级检测器以及用于初级检测器和次级检测器的反符合电路的装置。
26.根据权利要求21至25之一的设备，其特征在于，检测器具有由6Li构成的中子屏蔽。
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