CN102937573B - Z扫描光学非线性测量装置和测量方法 - Google Patents

Abstract

一种Z扫描光学非线性测量装置和测量方法，本发明可以实现两个激光波长的测量，光源既可以是连续光，也可以是脉冲光，且脉冲宽度和重复频率可调；入射激光功率从0到100%连续可调；装置中的光隔离器能有效消除光学元件及待测样品表面反射光对激光器的影响，使得测量结果准确可靠；旋转λ/4波片可以测量线偏振、圆偏振、椭圆偏振态激光作用下样品的非线性光学参数；调节光路，改变两束光的相对强度可以实现双色时间分辨的非线性吸收和折射测量；调节泵浦光和探测光的偏振态可以测量不同偏振态激光作用下样品的时间响应特性；能够同时测量透射开孔、透射闭孔和反射开孔数据，不仅适用于测量透明样品，也适用于测量半透明样品。

Description

Z扫描光学非线性测量装置和测量方法

技术领域

本发明涉及非线性光学，特别是一种用于透明样品和半透明样品非线性吸收系数和非线性折射率测量的Z扫描光学非线性测量装置和测量方法。

背景技术

材料的三阶光学非线性使得折射率和吸收系数与光强成正比，利用该非线性效应，可制备实时动态全光开关、光学晶体管、光限幅器和光学双稳态器件并应用于光学超分辨。利用材料的非线性效应，对非线性光学参数的测量非常关键。传统测量光学非线性方法有：非线性干涉、简并四波混频、近简并三波混频、椭偏技术和光束畸变测量等。前四种方法测量灵敏度高，但是不能测量非线性折射率的符号，而且测量装置非常复杂，实现起来比较困难。

1990年，由M.Sheik-Bahae等人首先提出来的单光束Z-扫描技术具有装置简单、测量灵敏度较高等优点，可以探测到λ/300的波前畸变，而且这种方法可同时测量非线性折射率和非线性吸收系数的大小与符号（参见SHEIK-BAHAE,M.;SAID,A.A.;WEI,T.H.;HAGAN,D.J.；STRYLAND,E.W.V.,Sensitive measurement of optical nonlinearities usinga single beam.IEEE J.Quantum Elecrron.1990,26(4),760-769.）。在此基础上，J.Wang等人又提出了时间分辨双色Z扫描技术，可以测量不同时间延迟下的非简并非线性吸收和非简并非线性折射率（参见Wang,J.;Sheik-Bahae,M.;Said,A.A.;Hagan,D.J.;Stryland,E.W.V.,Time-resolved z-scan measurements of optical nonlinearities.J.Opt.Soc.Am.B 1994,11(6),1009-1017.）。后来，又有很多研究者提出了许多改进的方法，Z扫描技术已经发展成为材料非线性光学特性研究中一种广泛使用的具有重要实际应用价值的实验方法。

但是，现有的Z扫描方法不适用于半透明或不透明样品的光学非线性测量，特别是针对线性吸收很强的半导体薄膜，其表面反射光空间分布会因为Kerr非线性和热膨胀发生改变，不可忽略样品反射光信息（参见Petrov，D.V.;Gomes,A.S.L.;Arabjo,C.B.d.,Reflection z-scantechnique for measurements of optical-properties of surfaces.Appl.Phys.Lett.1994,65(9),1065-1067.）。不同的样品，反射Z扫描测量结果有很大的不同，针对不同的反射测量结果，应该有不同的数据处理方式。而且，对于研究材料光学非线性效应的内部机理，需要测量不同波长、不同功率（光强）、不同脉冲宽度（连续光、脉冲光）、不同脉冲重复频率的激光作用下不同厚度样品的非线性光学特性的差异，不同偏振态激光作用下材料表现出的非线性光学性质也有所不同(参见Yan,X.-Q.;Liu,Z.-B.;Zhang,X.-L.;Zhou,W.-Y.;Tian,J.-G.,Polarization dependence of Z-scanmeasurement-theory and experiment.Opt.Express 2009,17(8),6397-6406.)。我们在实验过程中还发现，光学元件及待测样品表面反射光对激光器(特别是半导体激光器)输出功率稳定性有重要影响，样品在Z轴的不同位置时，入射光由样品表面反射进入激光器谐振腔导致激光器输出功率不稳定，需要消除反射光对非线性光学测量的影响。因此，必须对现有的Z扫描测量进行改进，提出一种参数容易调节，光路容易实现，有效消除反射光影响，数据处理简单合理，测量准确度能够保证的新型Z扫描装置和测量方法。

发明内容

本发明的目的在于克服上述现有技术的不足，提供一种用于透明样品和半透明样品非线性吸收系数和非线性折射率测量的Z扫描装置和测量方法，该装置和方法能够在两个光源（λ₁和λ₂）之间方便地切换，入射激光功率从0到100%连续可调，入射激光脉冲宽度在10ns到连续范围内可调，入射激光偏振态可以调节为线偏振、圆偏振、椭圆偏振，可同时对样品进行透射开孔、透射闭孔和反射开孔测量，不仅适用于测量透明样品的非线性吸收系数和非线性折射率，也适用于测量半透明样品（如半导体薄膜等）。可以更加准确可靠地测量非线性吸收系数和非线性折射率，研究材料非线性的内部机理。

本发明的技术解决方案如下：

一种双光束无反馈入射光偏振态可调节的Z扫描光学非线性测量装置，特征在于其构成包括输出波长为λ₁的第一激光器和输出波长为λ₂的第二激光器、光源参数调节部分、光隔离部分、偏振态调节部分、反射开孔测量、透射开孔测量、透射闭孔测量、双色时间分辨测量等。沿所述波长为λ₁的第一激光器输出的主光路上依次为第一滤波小孔、第一λ/2波片、第一分束镜、工作波长λ₁的光隔离器、第一λ/4波片、透射λ₁反射λ₂的双色分光镜、扩束镜、聚焦透镜、非偏振分束棱镜、待测样品、第一双凸透镜、第三分束镜、中心在光轴上的小孔、第三光电探测器；另外，第二激光器输出的波长为λ₂的激光经第二滤波小孔、第二λ/2波片、第二分束镜、工作波长λ₂的光隔离器、第二λ/4波片、透射λ₁反射λ₂的双色分光镜反射到主光路上；所述的第一激光器与双色分光镜之间的距离和第二激光器与双色分光镜之间的距离近似相等；所述的第一分束镜和第二分束镜都与光路成45°度角放置，反射和透射分光比都为1:9，即只反射10%的入射光，反射光分别用第一光电探测器和第二光电探测器接收，并与数据采集器相连再传输到计算机；所述透射λ₁反射λ₂的双色分光镜与主光路成45°角放置，λ₁的透过率以及λ₂的反射率均能达到98%；主光路上的λ/2波片、λ/4波片和光隔离器对应于λ₁波长，第二激光器光路上的λ/2波片、λ/4波片和光隔离器对应于λ₂波长；扩束镜、非偏振分束棱镜可工作于λ₁和λ₂两个波长，只需微调即可；样品控制台可沿Z轴正负方向匀速移动，并由计算机通过软件控制；待测样品表面的反射光一部分经过非偏振分束棱镜反射，被第二双凸透镜聚焦在第四光电探测器；第三分束镜和非偏振分束棱镜的分光比均为1:1，被第三分束镜分出来的反射光被第五光电探测器收集；所有五个光电探测器的输出端均与数据采集器相连，然后再将信号输出到计算机。

所述装置可以在两个光源（λ₁和λ₂）之间方便切换，且两个光源发出的激光光束均为高斯光束，采用可调节的λ/2波片可使得激光功率从0到100%连续可调，通过信号发生器的调制两个半导体激光器的输出可以是连续光，也可以是脉冲宽度和脉冲重复频率连续可调的脉冲光，最小脉宽可达10ns。

所述装置增加了针对波长λ₁和λ₂的光隔离器，可有效消除光学元件及待测样品表面反射光对激光器输出稳定性的影响，排除样品反射光对非线性测量的影响，使得材料非线性光学参数测量更加准确可靠。

所述装置可以通过旋转针对波长λ₁和λ₂的λ/4波片测量任意偏振态（包括线偏振、圆偏振、椭圆偏振）激光作用下材料的光学非线性吸收系数和非线性折射率。

所述装置和测量方法可以同时进行透射开孔、透射闭孔和反射开孔测量，不仅适用于测量透明样品的非线性系数，也适用于测量半透明样品（如半导体薄膜）的非线性吸收系数和非线性折射率。

所述装置经过简单调节，在第二激光器光路中插入由两个反射镜和一个直角棱镜构成的时间延迟器，直角棱镜可以一维平移运动，第三分束镜换成双色分光镜，调节λ₁和λ₂的相对强度，旋转第一λ/4波片和第二λ/4波片调节泵浦和探测光的偏振态，可测量不同偏振态下的双色时间分辨Z扫描。

利用所述的双光束无反馈偏振态可调节的Z扫描光学非线性测量装置进行样品非线性参数测量时，其特征包括下列步骤：

i.打开输出波长λ₁的第一激光器，调整光路，调节信号发生器设置为连续光CW输出，旋转第一λ/2波片调节入射功率为P₁，旋转第一λ/4波片得到线偏振态；打开数据采集器和所有光电探测器的电源，启动计算机并打开计算机上的数据采集软件，数据采集通道数设置为5个；

ii  将待测样品安装在样品控制台上，调节待测样品的位置使待测样品的表面与主光轴垂直；激光入射方向为Z轴正方向，聚焦透镜的焦点处定义为z=0位置，设置样品台的运动参数（运动步数，运动速度和运动方向），使样品运动范围从-10z₀到+10z₀之间，且待测样品的初始位置设为-10z₀，其中z₀是瑞利长度，z₀=kw₀ ²/2，为束腰半径，k=2π/λ为波矢，λ为第一激光器输出波长，NA为聚焦透镜的数值孔径；

iii.在计算机界面上同时启动数据采集和样品控制台运动，运动范围从-10z₀到+10z₀，所述的第一光电探测器、第三光电探测器、第四光电探测器和第五光电探测器将采集到的光信号转换为电压信号经过数据采集器处理后传输给计算机并显示在数据采集软件界面，纵坐标是电压信号，横坐标为相应的Z轴位置；所述的第一光电探测器、第三光电探测器、第四光电探测器和第五光电探测器分别收集待测样品的功率监测信号、透射闭孔数据T_C、反射开孔数据R_O和透射开孔数据T_O；

iv.观察第一光电探测器的功率监测信号曲线，当该功率监测信号曲线是一条近似平行于横坐标的水平直线，则装置的光学元件和待测样品表面的反射光已被所述的第一光隔离器有效隔离，测量的实验数据准确可靠，保存T_C，R_O，T_O数据留待后续处理；否则需要重新调节光路和光隔离器，重复步骤②③④；

v.调节第一λ/2波片改变入射激光功率为P₂，重复步骤iii和iv，获得待测样品在激光功率P₂作用下的透射闭孔数据T_C、反射开孔数据R_O和透射开孔数据T_O，并保存；重复步骤v，测量不同激光功率作用下待测样品的透射闭孔数据T_C、反射开孔数据R_O和透射开孔数据T_O，并分别保存；注意每次变换实验条件时均要改变待测样品的激光作用点位置，并保持待测样品垂直于主光路；

vi.调节信号发生器改变入射激光脉冲参数(脉冲宽度和重复频率)，重复步骤iii，iv，v，测量不同脉冲宽度及重复频率的脉冲光作用下，待测样品的透射闭孔数据T_C、反射开孔数据R_O和透射开孔数据T_O，并分别保存；

vii.旋转第一λ/4波片改变入射激光的偏振态，使入射激光的偏振态处于圆偏振或椭圆偏振，重复步骤iii，iv，v，vi，测量不同偏振态激光作用下，待测样品的透射闭孔数据T_C、反射开孔数据R_O和透射开孔数据T_O，并分别保存；

viii.把光源切换为波长λ₂的第二激光器，调节光路，调节信号发生器设置为连续光CW输出，旋转第二λ/2波片到所需的入射功率，旋转第二λ/4波片到线偏振态，调节待测样品使其垂直于主光轴，类似于步骤ii，待测样品的初始位置为-10z₀，其中z₀是相对于第二激光器波长λ₂的瑞利长度，按照ii中公式计算数值，重复步骤iii,iv,v,vi,vii，测量波长λ₂的激光作用下待测样品的T_C，R_O，T_O数据并保存；

ix.在第二激光器所在分光路中插入由两个反射镜和一个直角棱镜组成的时间延迟器TD，样品后的第三分束镜换成双色分光镜，用信号发生器同时调制波长λ₁第一激光器和波长λ₂第二激光器的输出脉宽，调节对应λ/2波片分别改变两束激光功率，调节两光束使其在样品上的作用点重合，可以把λ₁作为探测光，λ₂作为泵浦光，也可反之；把样品移动到聚焦透镜的焦点位置（z＝0），移动时间延迟器TD中的直角棱镜，做开孔时间分辨扫描；再把样品移动到上面闭孔测量时峰和谷对应的z位置（z＝±0.858z₀），做闭孔时间分辨扫描；分别得到不同时间延迟t_d下的透射开孔数据T_OA~t_d和不同时间延迟t_d的透射闭孔峰谷差数据ΔT_p-v~t_d，进而计算出不同时间延迟t_d下的非线性吸收系数β~t_d和非线性折射率n₂~t_d；

x.对测量数据进行处理：

根据步骤iv-viii中第四光电探测器测量的反射开孔R_O数据曲线的变化规律，分下列三种情况讨论：

1)当第四光电探测器测得的反射开孔R_O数据曲线随横坐标基本没有变化，且纵坐标接近于零，即R=0，透明样品（如CS₂）对应于这种情况；

利用Sheikbahae等提出的公式拟合测量数据，首先将透射开孔数据T_O做归一化处理，即将曲线所有纵坐标数值除以z＝+10z₀或z＝-10z₀处的纵坐标数值，得到归一化透射开孔曲线T_O ^nor.，该曲线在焦点z=0处出现峰或谷，且峰谷左右对称，远离焦点处透过率为1；将归一化透射开孔曲线T_O ^nor.焦点z=0处的纵坐标值T(0)，带入下式计算得到待测样品的非线性吸收系数β：

$\mathrm{\β}=2\sqrt{2[}1-T\left(0\right)]/\left(I_0{L}_{\mathrm{eff}}\right)---[1]$

式中，I₀是轴上焦点处的激光强度，P是入射到样品表面的激光功率，L_eff为待测样品的有效厚度，L_eff＝[1-exp(-α₀L)]/α₀，α₀为待测样品的线性吸收系数；

然后，对透射闭孔T_C数据做归一化处理得到T_C ^nor.，再除以上面得到的T_O ^nor.，得到类似于sin或则cos函数形状的曲线，取该曲线峰和谷的差值ΔT_p-v，带入下式可以算出待测样品的非线性折射率n₂：

$n_2=\frac{{\mathrm{\ΔT}}_{p-v}}{{0.406(1+S)}^{0.25}{\mathrm{kI}}_0{L}_{\mathrm{eff}}}---\left[2\right]$

式中，S是小孔的透过率函数，r_a,w_a分别为小孔的半径和光束截面半径；

2)当第四光电探测器测得的反射开孔R_O数据曲线随横坐标基本没有变化，但纵坐标明显不为零，即R=const.，这种情况对应半透明样品；

对于这种情况的数据处理和1）中完全相似，只需要考虑菲涅尔反射损耗；利用反射率已知的铝膜，将R_O的纵坐标值换算成绝对反射率R，用样品内的有效光强I₀′＝(1-R)I₀代替公式[1]和[2]中的I₀即可计算出非线性吸收系数β和非线性折射率n₂；

3)当第四光电探测器测得的反射开孔R_O数据曲线随横坐标有变化，在焦点处为一个峰或谷，即R=R(z)，一些半透明样品或者不透明样品对应于这种情况；

首先，和1）中一样，对透射开孔T_O和反射开孔R_O数据进行归一化处理；再把归一化后的T_O ^nor.和R_O ^nor.数据相加减去1，得到消除了非线性反射的归一化透射曲线，由该曲线焦点z=0处的纵坐标值T_T-R(0)带入公式[1]，可计算得出非线性吸收系数β；此时需要注意，公式[1]中的I₀必须用z=0处对应样品内的有效光强I₀″＝[1-R(0)]I₀代替，R(0)为z=0处待测样品的绝对反射率；通过非线性吸收系数β，利用下列公式计算出在z=0位置处，由于吸收系数变化导致的消光系数变化Δκ：

$\mathrm{\Δ\κ}=\frac{{\mathrm{\βI}}_0^{\′\′}\left(0\right)}{2k}=\frac{{\mathrm{\βI}}_0^{\′\′}\left(0\right)\mathrm{\λ}}{4\mathrm{\π}}---\left[3\right]$

垂直入射时,反射率公式为其中

当z/z₀≈10时，只需考虑线性折射率和消光系数，

当z/z₀≈0时，必须加入非线性折射和非线性消光系数项，

$\tilde{n}=n_0+n_{2}I+i({\mathrm{\κ}}_0+\mathrm{\Δ\κ});$

从上面反射开孔R_O数据曲线可以得出z/z₀=10和z/z₀=0位置处的绝对反射率关系R(0)/R(10z₀)，结合公式[3]并带入已知的n₀、κ₀、λ、I₀″和β的值，由下式计算出相应的非线性折射率n₂：

$\frac{R\left(0\right)}{R\left({10z}_0\right)}=\frac{{\left|\right[n_0+n_2{I}_0^{\′\′}-1+i({\mathrm{\κ}}_0+\mathrm{\Δ\κ})]/[n_0+n_2{I}_0^{\′\′}+1+i({\mathrm{\κ}}_0+\mathrm{\Δ\κ})\left]\right|}^2}{{|(n_0-1+i{\mathrm{\κ}}_0)/n_0+1+i{\mathrm{\κ}}_0)|}^2}---\left[4\right]$

本发明具有的优点：

1.本发明装置较为简单，光路容易实现，可以在不同模式下测量

2.本发明采用两个光源λ₁和λ₂，可方便地在两光源之间切换，以研究材料非线性吸收和非线性折射与波长的关系；还可以稍微调节光路，引入时间延迟器TD，改变两入射光的相对强度，使其中一束强光作为泵浦光，另外一束较弱的光作为探测光，实现双色时间分辨的非线性吸收和折射测量，进而区分具有不同时间响应的非线性光学效应

3.采用可调节的λ/2波片使得激光功率从0到100%连续可调，采用信号发生器可调节半导体激光器输出脉冲宽度和重复频率，脉冲宽度从10ns到连续光任意可调，参数设置方便

4.本发明可以通过旋转其中针对波长λ₁或λ₂的λ/4波片测量任意偏振态（包括线偏振、圆偏振、椭圆偏振）激光作用下材料的光学非线性吸收系数和非线性折射率；在泵浦-探测时间分辨测量中也可以分别独立地改变泵浦光和探测光的偏振态，测量不同偏振态激光作用下的样品的时间响应特性，这对研究材料的非线性内部机理十分重要

5.装置中针对波长λ₁和λ₂的自由空间磁光隔离器，可有效消除光学元件及待测样品表面反射光对激光器输出稳定性的影响，使得材料非线性光学参数测量更加准确可靠

6.本发明可以同时进行透射开孔、透射闭孔和反射开孔测量，不仅适用于测量透明样品，也适用于测量半透明的样品（如半导体薄膜）的非线性吸收系数和非线性折射率

7.本发明考虑了样品反射对非线性测量的影响，针对不同样品提出不同的数据处理方式，更加符合实际情况，改进了传统Z扫描计算方法

附图说明

图1是本发明Z扫描光学非线性测量装置的光路结构图。

图2是本发明Z扫描光学非线性测量装置归一化透射开孔实验值与理论值。

图3是本发明Z扫描光学非线性测量装置归一化透射开孔和归一化反射开孔的实验值和理论拟合随Z位置的变化关系。

具体实施方式

下面结合实施例及附图对本发明做进一步说明，但不应该以此限制本发明的保护范围：

请先参阅图1，图1是本发明Z扫描光学非线性测量装置和测量方法的光路结构图。从图可见，本发明Z扫描光学非线性测量装置包括输出波长为λ₁的第一激光器和波长为λ₂的第二激光器、光源参数调节部分、光隔离部分、偏振态调节部分、反射测量和透射测量等。沿所述第一激光器2输出激光的主光路构成的主光轴上依次分布有（从左至右）：第一滤波小孔3、λ/2波片4、第一分束镜5、工作波长λ₁的光隔离器7、λ/4波片8、透射λ₁反射λ₂的双色分光镜9、扩束镜17、聚焦透镜18、非偏振分束棱镜19、待测样品20、第一双凸透镜22、第三分束镜23、小孔24、第三光电探测器25；另外，第二激光器10输出的波长为λ₂的激光经第二滤波小孔11、λ/2波片12、第二分束镜13、工作波长λ₂的光隔离器15、λ/4波片16、透射λ₁反射λ₂的双色分光镜9反射到主光路上；所述的第一激光器2与双色分光镜9之间的距离和第二激光器10与双色分光镜9之间的距离近似相等；所述的第一分束镜5和第二分束镜13都与光路成45度角放置，分光比都为1:9，即只反射10%的入射光，反射光分别用第一光电探测器6和第二光电探测器14接收；所述透射λ₁反射λ₂的双色分光镜9与主光路成45°放置，λ₁透过率以及λ₂的反射率均能达到98%；λ/2波片4和λ/4波片8对应的波长为λ₁，λ/2波片12和λ/4波片16对应的波长为λ₂；扩束镜17、非偏振分束棱镜19可工作于λ₁和λ₂两波长；样品台21可沿Z轴正负方向移动，并由计算机30通过软件控制；待测样品20表面的反射光经过非偏振分束棱镜19反射，被第二双凸透镜26聚焦在第四光电探测器27；第三分束镜23和非偏振分束棱镜19的分光比均为1:1，被第三分束镜23分出来的反射光进入第五光电探测器28；所有五个光电探测器6、14、25、27、28的输出端均与数据采集器29相连，然后将信号传输给计算机30。

两个光源λ₁和λ₂之间能方便地来回切换，调节信号发生器1使得半导体激光器2和10输出所需脉冲宽度和重复频率的脉冲光，调节λ/2波片4和12改变入射到待测样品表面的激光功率。旋转λ/4波片8和16以获得特定偏振态（线偏振、圆偏振、椭圆偏振）的激光入射在样品表面。第一探测器6和第二探测器14主要监测激光器输出功率的稳定性，在光隔离器作用下探测到的数据曲线是一条近似平行于横坐标的水平直线。这样，可以判断光学元件和待测样品表面的反射光没有进入激光器，可忽略其对非线性测量的影响，实验数据准确可靠；第三探测器25、第四探测器27、第五探测器28探测透射闭孔、反射开孔和透射开孔信号。

本实施例中，第一激光器波长λ₁为658nm的红光，第二激光器波长λ₂为405nm的蓝光，聚焦透镜18的数值孔径NA=0.08。待测样品为半导体薄膜材料，样品厚度L＝30nm，测量其非线性吸收系数和非线性折射率的具体操作步骤如下：

1.先按图1调节好光路，启动波长658nm激光器2，调节信号发生器1设置设置为连续光CW输出，调节λ/2波片4至功率P₁，功率由可移动光功率计测量，旋转λ/4波片8调到线偏振态；打开数据采集器29和所有光电探测器的电源，启动计算机；

2.将待测样品20安装在样品台21上，调节待测样品位置使得样品表面与主光轴垂直；定义聚焦透镜18的焦点位置为z=0，设置样品台21的运动参数，使得样品运动范围在-10z₀到+10z₀之间，且待测样品的初始位置为-10z₀，其中z₀是瑞利长度，z₀=kw₀ ²/2，为束腰半径，k=2π/λ为波矢，对于658nm波长的激光，z₀=120.18um；

3.打开计算机上的数据采集软件，设置数据通道数为5个，采样点数2500，同时启动样品控制台运动和数据采集软件开始采集信号；光电探测器将采集到的光信号转换为电压信号经过数据采集器29处理后传输给计算机30直观的显示在数据采集软件界面，纵坐标是电压信号，横坐标对应于Z轴位置；所述的第一光电探测器6、第三光电探测器25、第四光电探测器27和第五光电探测器28分别收集待测样品20的功率监测信号、透射闭孔数据T_C、反射开孔数据R_O和透射开孔数据T_O；

4.观察第一光电探测器6的功率监测信号曲线，当该功率监测信号曲线是一条近似平行于横坐标的水平直线，则装置的光学元件和待测样品20表面的反射光已被所述的第一光隔离器7有效隔离，测量的实验数据准确可靠，保存T_C，R_O，T_O数据留待后续处理；否则需要重新调节光路和光隔离器7，重复2、3、4；

5.调节第一λ/2波片4改变入射激光功率为P₂，重复步骤3和4，获得待测样品20在激光功率P₂作用下的透射闭孔数据T_C、反射开孔数据R_O和透射开孔数据T_O，并保存；注意每次变换实验条件时均要改变待测样品20的激光作用点位置，并保持待测样品20垂直于主光路；

6.调节信号发生器1改变入射激光脉冲参数(脉冲宽度和重复频率)，重复步骤3、4、5，测量不同脉冲宽度及重复频率的脉冲光作用下，待测样品的透射闭孔、透射开孔和反射开孔数据并保存；

7.旋转λ/4波片8改变入射激光的偏振态，使入射激光处于圆偏振或椭圆偏振，重复步骤3、4、5、6，测量不同偏振态的激光作用下待测样品的透射闭孔、反射开孔和透射开孔数据并保存；

8.把光源切换为波长405nm的激光器10，调节信号发生器设置为连续光CW输出，旋转λ/2波片12到所需入射功率，旋转λ/4波片16到线偏振，调节待测样品20垂直于主光轴，调节样品到初始位置-10z₀，对于405nm激光，z₀=73.97um，重复步骤3、4、5、6、7，测量波长405nm激光作用下待测样品20的光学非线性数据并保存；

9.在405nm激光器光路上插入由两个反射镜和一个直角棱镜组成的时间延迟器TD，第三分束镜23换成双色分光镜，用信号发生器同时调制405nm激光器和658nm激光器的输出脉宽，调节两光束使其在样品上的作用点重合，分别调节对应λ/2波片改变两激光强度，可以把658nm作为探测光，405nm作为泵浦光，也可反之；选定样品在焦点位置（z＝0）以及闭孔测量时的峰和谷对应的Z位置（z＝±0.858z₀），移动时间延迟器TD中的直角棱镜，做时间分辨扫描，得到不同时间延迟t_d下的透射开孔曲线T_OA~t_d和透射闭孔峰谷差曲线ΔT_p-v~t_d，进而可以计算出不同时间延迟t_d下的非线性吸收系数β和非线性折射率n₂；值得注意的是因为聚焦透镜对泵浦-探测光有微小色差，上面提到的焦点位置和峰、谷对应的Z位置是针对探测光波长来说的，这三个位置可以在步骤3-8中确定；

10.对测量数据进行处理：

根据第四光电探测器测量的反射开孔R_O数据曲线的不同变化规律，分下列三种情况讨论：

1）当第四光电探测器测得的反射开孔R_O数据曲线随横坐标几乎没有变化，且纵坐标接近于零，即R=0，透明样品（如CS₂）对应于这种情况；

利用Sheikbahae等提出的公式拟合测量数据，首先将透射开孔T_O数据做归一化处理，将曲线所有纵坐标数值除以z＝+10z₀或z＝-10z₀处的纵坐标数值，这样得到的T_O ^nor.曲线在焦点z=0处出现峰或谷，且峰谷左右对称，远离焦点处透过率为1；由归一化透射开孔曲线T_O ^nor.焦点z=0处的纵坐标值T(0)，带入下式计算得到待测样品的非线性吸收系数β：

$\mathrm{\β}=2\sqrt{2[}1-T\left(0\right)]/\left(I_0{L}_{\mathrm{eff}}\right)---[1]$

式中，I₀是轴上焦点处的激光强度，P是入射到样品表面的激光功率，L_eff为待测样品20的有效厚度，L_eff＝[1-exp(-α₀L)]/α₀，α₀为待测样品的线性吸收系数。

然后，对透射闭孔T_C数据做归一化处理得到T_C ^nor.，再除以上面得到的归一化T_O ^nor.，获得类似于sin或则cos函数形状的曲线，取该曲线峰和谷的差值ΔT_p-v，带入下式计算出待测样品的非线性折射率n₂：

$n_2=\frac{{\mathrm{\ΔT}}_{p-v}}{{0.406(1+S)}^{0.25}{\mathrm{kI}}_0{L}_{\mathrm{eff}}}---\left[2\right]$

式中，S是小孔24的透过率函数，r_a,w_a分别为小孔的半径和光束截面半径；

2）当第四光电探测器测得的反射开孔R_O数据曲线随横坐标基本没有变化，但纵坐标明显不为零，即R=const.，这种情况对应半透明样品；

对于这种情况的数据处理和1）中完全相似，只需要考虑菲涅尔反射损耗；利用反射率已知的铝膜，将R_O的纵坐标值换算成绝对反射率R，用样品内的有效光强I₀′＝(1-R)I₀代替公式[1]和[2]中的I₀即可计算出非线性吸收系数β和非线性折射率n₂；

3）当第四光电探测器测得的反射开孔R_O数据曲线随横坐标有变化，在焦点处为一个峰或谷，即R=R(z)，一些半透明样品或者不透明样品对应于这种情况；

首先，和1）中一样，对透射开孔T_O和反射开孔R_O数据进行归一化处理；再把归一化后的T_O ^nor.和R_O ^nor.数据相加减去1，得到消除了非线性反射的归一化透射曲线，由该曲线焦点z=0处的纵坐标值T_T-R(0)带入公式[1]，可计算得出非线性吸收系数β；此时需要注意，公式[1]中的I₀必须用z=0处对应样品内的有效光强I₀″＝[1-R(0)]I₀代替，R(0)为z=0处待测样品的绝对反射率；由非线性吸收系数β和下列公式计算出在z=0位置处，由于吸收系数的变化导致的消光系数变化Δκ：

$\mathrm{\Δ\κ}=\frac{{\mathrm{\βI}}_0^{\′\′}\left(0\right)}{2k}=\frac{{\mathrm{\βI}}_0^{\′\′}\left(0\right)\mathrm{\λ}}{4\mathrm{\π}}---\left[3\right]$

垂直入射时，反射率公式为其中

当z/z₀≈10时，只需考虑线性折射率和消光系数，

当z/z₀≈0时，必须考虑非线性折射和非线性消光系数项，

$\tilde{n}=n_0+n_{2}I+i({\mathrm{\κ}}_0+\mathrm{\Δ\κ});$

从上面反射开孔R_O数据曲线可以得出z/z₀=10和z/z₀=0的绝对反射率关系R(0)/R(10z₀)，结合公式[3]并带入已知的n₀、κ₀、λ、I₀″和β的值，由下式计算出相应的非线性折射率n₂：

$\frac{R\left(0\right)}{R\left({10z}_0\right)}=\frac{{\left|\right[n_0+n_2{I}_0^{\′\′}-1+i({\mathrm{\κ}}_0+\mathrm{\Δ\κ})]/[n_0+n_2{I}_0^{\′\′}+1+i({\mathrm{\κ}}_0+\mathrm{\Δ\κ})\left]\right|}^2}{{|(n_0-1+i{\mathrm{\κ}}_0)/n_0+1+i{\mathrm{\κ}}_0)|}^2}---\left[4\right]$

图2是对应以上数据处理2）情况的样品测量得到的归一化透射开孔实验数据和理论拟合，反射开孔曲线是一个恒定值（未画出），结合讨论2）可求出非线性吸收系数。

图3是对应以上数据处理3）情况的样品测量得到的归一化透射开孔和归一化反射开孔实验数据及其理论拟合，其反射开孔曲线随Z轴位置变化，在焦点处出现一个谷，结合讨论3）可求得非线性吸收系数和非线性折射率。

Claims (4)

1.一种用于透明样品和半透明样品非线性吸收系数和非线性折射率测量的Z扫描光学非线性测量装置，特征在于其构成包括输出波长为λ₁的第一激光器(2)和输出波长为λ₂的第二激光器(10)，沿所述的第一激光器(2)输出激光的主光路方向上依次是第一滤波小孔(3)、第一λ/2波片(4)、第一分束镜(5)、第一光隔离器(7)、第一λ/4波片(8)、双色分光镜(9)、扩束镜(17)、聚焦透镜(18)、非偏振分束棱镜(19)、待测样品(20)、第一双凸透镜(22)、第三分束镜(23)、小孔(24)和第三光电探测器(25)；沿所述的第二激光器(10)输出激光的前进方向依次是第二滤波小孔(11)、第二λ/2波片(12)、第二分束镜(13)、第二光隔离器(15)、第二λ/4波片(16)和所述的双色分光镜(9)，然后反射到所述的主光路上；所述的第一分束镜(5)和第二分束镜(13)都与所述的主光路成45°角放置，反射光和透射光之比都为1:9，在所述的第一分束镜(5)的反射光的光路上设置第一光电探测器(6)，在所述的第二分束镜(13)的反射光路上设置第二光电探测器(14)；所述的第一激光器(2)与双色分光镜(9)之间的距离和第二激光器(10)与双色分光镜(9)之间的距离近似相等；

所述的双色分光镜(9)与主光路成45°角放置，对所述的第一激光器(2)输出的波长为λ₁激光的透过率为98％，对所述的第二激光器(10)输出的波长为λ₂激光的反射率为98％；所述的第一λ/2波片(4)和第一λ/4波片(8)对应的工作波长为λ₁，所述的第二λ/2波片(12)和第二λ/4波片(16)对应的工作波长为λ₂；所述的扩束镜(17)和非偏振分束棱镜(19)工作于λ₁和λ₂两波长；

所述的待测样品(20)固定在样品控制台(21)上，该样品控制台(21)在计算机(30)的控制下带动待测样品(20)沿平行于主光路的Z轴方向匀速移动；

所述的待测样品(20)表面的反射光经所述的非偏振分束棱镜(19)反射后，被第二双凸透镜(26)聚焦在第四光电探测器(27)；

所述的第三分束镜(23)和非偏振分束棱镜(19)的分光比均为1:1，被第三分束镜(23)分出来的反射光进入第五光电探测器(28)；

所述的第一光电探测器(6)、第二光电探测器(14)、第三光电探测器(25)、第四光电探测器(27)、第五光电探测器(28)的输出端均通过数据采集器(29)与所述的计算机(30)相连；所述的第一激光器(2)和第二激光器(10)均由信号发生器(1)调制。

2.根据权利要求1所述的Z扫描光学非线性测量装置，其特征在于：所述的第一激光器(2)和第二激光器(10)均由5V电源适配器驱动，并由信号发生器(1)输出的电压信号进行调制，第一激光器(2)和第二激光器(10)发出的激光光束均为高斯光束，通过调节第一λ/2波片(4)和第二λ/2波片(12)使得激光功率从0到100％连续可调，通过所述的信号发生器(1)的选择控制，第一激光器(2)和第二激光器(10)输出连续光或者脉冲宽度和重复频率可调的脉冲光，最小脉宽可达10ns。

3.根据权利要求1所述的Z扫描光学非线性测量装置，其特征在于：所述装置可以同时进行透射开孔、透射闭孔和反射开孔测量，不仅适用于测量透明样品的光学非线性系数，也适用于测量半透明样品的非线性吸收系数和非线性折射率。

4.根据权利要求1所述的Z扫描光学非线性测量装置，其特征在于：在第二激光器(10)到双色分光镜(9)之间的光路中插入由两个反射镜和一个直角棱镜构成的时间延迟器，直角棱镜可以一维平移运动，第三分束镜(23)换成和双色分光镜(9)一样的分离λ₁和λ₂的双色分光镜，调节λ₁和λ₂的相对强度，再旋转第一λ/4波片(8)和第二λ/4波片(16)调节第一激光器和第二激光器的出射光的偏振态，并使这两束光在样品上的作用点重合，可测量不同偏振态下的双色时间分辨Z扫描。