CN102830128A - α能谱测量空气中222Rn、220Rn子体的方法 - Google Patents

α能谱测量空气中222Rn、220Rn子体的方法 Download PDF

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Abstract

一种α能谱测量空气中222Rn、220Rn子体的方法,采用空气采样泵将空气中氡子体采集到滤膜上,然后利用α能谱仪测量滤膜上的α放射性。采用短测量周期测量时,测量周期为2-20分钟,周期数量大于或等于3个,利用各个测量周期的不同特征峰的计数从而计算得到开始测量时刻的滤膜上的222Rn、220Rn子体数量,然后反推得到空气中222Rn、220Rn子体浓度;采用长测量周期测量时,测量周期只有2个,两个测量周期分别为30-300分钟,利用两个测量周期的不同特征峰的计数从而计算得到开始测量时刻的滤膜上的222Rn、220Rn子体数量,然后反推得到空气中222Rn、220Rn子体浓度。

Description

α能谱测量空气中222Rn、220Rn子体的方法
技术领域
本发明涉及一种核辐射探测技术,特别是一种利用α能谱测量空气中222Rn、220Rn子体的方法。
背景技术
近年来,随着人们对222Rn、220Rn及其子体研究的深入,发现在有的环境中220Rn及其子体所致剂量不可忽略且其对222Rn及其子体测量造成干扰。由于222Rn、220Rn的衰变子体的辐射剂量远远高于氡本身,加之220Rn及其子体的平衡关系随时间、地点是变化的,仅仅根据222Rn、220Rn水平的测量结果来估算222Rn、220Rn及其子体所产生的剂量是不够的。为了更加准确地评价222Rn、220Rn的危害,有必要对环境空气中222Rn、220Rn子体的水平进行同时测量。以往同时测量222Rn、220Rn子体水平的方法主要有二段法和五段法,此类测量方法属于总α方法,要么测量时间较长,要么测量误差较大。近年来α能谱法区分能量的优点在222Rn和220Rn子体水平测量中得到了运用,实现了空气中222Rn和220Rn子体水平快速、可靠测量。基于保持总的测量时间最短和不确定度最小的原则对α能谱法进行优化可得到各种优化测量方法,由于不同核素的最佳测量时间段不同,而使得各种优化测量方法的测量时间段之间出现了重叠。此外,在使用α能谱法对短寿命的放射性核素衰变链进行定量测量时,最佳测量时间段之间也出现了重叠。
发明内容
本发明的目的是克服现有技术的上述不足而提供一种根据222Rn、220Rn子体放射性衰变特性,对采样后222Rn、220Rn子体样品的放射性衰变产生的高能α粒子进行能量识别,应用两种不同的测量方法得到222Rn、220Rn子体浓度。
本发明的技术方案是:一种α能谱测量空气中222Rn、220Rn子体的方法,采用空气采样泵将空气中222Rn、220Rn子体采集到滤膜上,然后测量滤膜上的α放射性,从而计算得到空气中222Rn、220Rn子体浓度。
在222Rn子体衰变链中,有剂量学意义的是RaA(218Po)、RaB(214Pb)、RaC(214Bi),由于RaC’(214Po)的半衰期很短(164μs),因此人们常把RaC’的放射性归结为RaC的放射性;在220Rn子体衰变链中,有剂量学意义的是ThB(212Pb)、ThC(212Bi),将ThC’(212Po)、ThC”(208Tl)的放射性归结为ThC(212Bi)的放射性。α能谱法测量由于对α粒子能量进行了鉴别,因而能够迅速、准确地测量222Rn、220Rn子体,而且222Rn、220Rn子体的测量互不干扰。
本方法基于以下条件:
1) 采样过程中222Rn、220Rn子体浓度和空气采样泵采样流率恒定不变;
2) 滤膜的过滤效率和自吸收因子均为恒定常数,且不依气溶胶粒径改变; 在使用微孔滤膜时,可以认为没有自吸收。
3) α能谱仪探测器的探测效率为恒定常数,且不依α粒子能量改变。本条件依赖于滤膜具有较小的自吸收和滤膜与α能谱仪探测器距离较小。
222Rn、220Rn子体采样过程中,一方面,滤膜上的氡子体数量随着采样而不断增长,另一方面,其数量还会由于从母体核素衰变而增加和自身衰变而减少,可用下述微分方程组表述:
dN RaA / dt = QGC RaA / λ RaA - N RaA λ RaA dN RaB / dt = QGC RaB / λ RaB + N RaA λ RaA - N RaB λ RaB dN RaC / dt = QGC RaC / λ RaC + N RaB λ RaB - N RaC λ RaC dN ThB / dt = QGC ThB / λ ThB - N ThB λ ThB dN ThC / dt = QGC ThC / λ ThC + N ThB λ ThB - N ThC λ ThC - - - ( 1 )
式中G为过滤效率,Q为采样流率,CRaA、CRaB CRaC、CThB、CThC分别为RaA、RaB、RaC、ThB、ThC活度浓度,λRaA、λRaBλRaC、λThB、λThC分别为RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的半衰期,NRaA、NRaB NRaC、NThB、NThC分别为采样过程中滤膜上积累的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的原子数。
对式(1)求解能得到:采样时间T1结束时滤膜上积累的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的原子数与空气中RaA、RaB、RaC、ThB、ThC活度浓度的关系。
采样结束后,取下滤膜送入α能谱仪进行测量,该时间间隔为T2。滤膜上的222Rn、220Rn子体以采样结束时刻的数量为初始值开始衰变,同时子体核素还由于母体核素的衰变而增加,可用下述微分方程组表述:
dN RaA / dt = - N RaA λ RaA dN RaB / dt = N RaA λ RaA - N RaB λ RaB dN RaC / dt = N RaB λ RaB - N RaC λ RaC dN ThB / dt = - N ThB λ ThB dN ThC / dt = N ThB λ ThB - N ThC λ ThC - - - ( 2 )
对式(2)求解就可得到采样结束后经过T2时间衰变,滤膜上的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的原子数与采样结束时刻的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的原子数的关系。
α能谱仪开始对滤膜测量瞬间,滤膜上的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的原子数分别为NRaA1、NRaB1 NRaC1、NThB1、NThC1,根据式(1)、(2)能倒推得到空气中的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC活度浓度。
采样后,将滤膜送入α能谱仪,α能谱仪然后开始测量NRaA1、NRaB1 NRaC1、NThB1、NThC1。α能谱仪有两种测量方式:一是在空气中测量α能谱;二是在真空中测量α能谱。222Rn子体的特征能量峰包括:RaA(218Po)6.0MeV、RaC’(214Po)7.69MeV;220Rn子体的特征能量峰包括:ThC (212Bi) 6.05MeV、ThC’(212Po) 8.78MeV。即使在真空中测量α能谱,RaA(218Po)6.0MeV 和ThC (212Bi)6.05MeV两个特征能量峰堆叠在一起,无法区分。在空气中测量α能谱时其他特征能量峰也会出现严重的峰重叠,能利用重叠因子修正,得到各特征能量峰的计数。
α能谱仪开始测量后,滤膜上的222Rn、220Rn子体仍然按式(2)衰变。解得测量过程中滤膜上任意时刻的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的原子数为:
N RaA ( t ) = N RaA 1 e - λ RaA t - - - ( 3 )
N RaB ( t ) = N RaA 1 e - λ RaA t λ RaB - λ RaA - ( N RaA 1 λ RaB - λ RaA - N RaB 1 ) e - λ RaB t - - - ( 4 )
N RaC ( t ) = - ( N RaA 1 λ RaB - λ RaA - N RaB 1 ) λ RaB e - λ RaB t λ RaC - λ RaB + N RaA 1 λ RaB - λ RaA λ RaB e - λ RaA t λ RaC - λ RaA + [ N RaC 1 + ( N RaA 1 λ RaB - λ RaA - N RaB 1 ) λ RaB λ RaC - λ RaB - N RaA 1 λ RaB - λ RaA λ RaB λ RaC - λ RaA ] e - λ RaC t - - - ( 5 )
N ThB ( t ) = N ThB 1 e - λ ThB t - - - ( 6 )
N ThC ( t ) = N ThB 1 e - λ ThB t λ ThC - λ ThB - ( N ThB 1 λ ThC - λ ThB - N ThC 1 ) e - λ ThC t - - - ( 7 )
将式(3)、(4)、(5)、(6)、(7)转换为活度形式:
A RaA ( t ) = λ RaA N RaA 1 e - λ RaA t - - - ( 8 )
A RaB ( t ) = λ RaB [ N RaA 1 e - λ RaA t λ RaB - λ RaA - ( N RaA 1 λ RaB - λ RaA - N RaB 1 ) e - λ RaB t ] - - - ( 9 )
N RaC ( t ) = λ RaC { - ( N RaA 1 λ RaB - λ RaA - N RaB 1 ) λ RaB e - λ RaB t λ RaC - λ RaB + N RaA 1 λ RaB - λ RaA λ RaB e - λ RaA t λ RaC - λ RaA + [ N RaC 1 + ( N RaA 1 λ RaB - λ RaA - N RaB 1 ) λ RaB λ RaC - λ RaB - N RaA 1 λ RaB - λ RaA λ RaB λ RaC - λ RaA ] e - λ RaC t } - - - ( 10 )
N ThB ( t ) = λ ThB N ThB 1 e - λ ThB t - - - ( 11 )
N ThC ( t ) = λ ThC [ N ThB 1 e - λ ThB t λ ThC - λ ThB - ( N ThB 1 λ ThC - λ ThB - N ThC 1 ) e - λ ThC t ] - - - ( 12 )
滤膜上的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的活度分别为ARaA、ARaB ARaC、AThB、AThC
根据222Rn、220Rn放射性衰变规律,8.78MeV的特征峰计数来自于0.64×AThC(t);7.69MeV的特征峰计数来自于ARaC(t);6.0MeV特征峰计数来自于ARaA(t)+0.36×AThC(t)。
α能谱仪测量周期有两种,分为短测量周期测量和长测量周期测量:
(1)短测量周期测量,测量周期t为2-20分钟,周期数量大于或等于3个。
8.78MeV的特征峰在每个测量周期的计数为nThC(i),i为测量周期;7.69MeV的特征峰在每个测量周期的计数为nRaC(i),6.0MeV特征峰在每个测量周期的计数为nRaA(i)。
其计算方法有两种:
A. 根据第i个测量周期的计数nThC(i),nRaC(i),nRaA(i),求得第i个测量周期的单位时间的平均计数。由于测量周期较短,这些平均计数与AThC(t),ARaC(t),ARaA(t)在该测量周期中点的值近似相等,有:
n ThC ( i ) / t = 0.64 EA ThC ( it - 1 2 t ) = 0.64 Eλ ThC [ N ThB 1 e - λ ThB ( it - 1 2 t ) λ ThC - λ ThB - ( N ThB 1 λ ThC - λ ThB - N ThC 1 ) e - λ ThC ( it - 1 2 t ) ] - - - ( 13 )
E为探测器对α粒子的探测效率。
n RaC ( i ) / t = EA RaC ( it - 1 2 t ) = E λ RaC { - ( N RaA 1 λ RaB - λ RaA - N RaB 1 ) λ RaB e - λ RaB ( it - 1 2 t ) λ RaC - λ RaB + N RaA 1 λ RaB - λ RaA λ RaB e - λ RaA ( it - 1 2 t ) λ RaC - λ RaA + [ N RaC 1 + ( N RaA 1 λ RaB - λ RaA - N RaB 1 ) λ RaB λ RaC - λ RaB - N RaA 1 λ RaB - λ RaA λ RaB λ RaC - λ RaA ] e - λ RaC ( it - 1 2 t ) } - - - ( 14 )
n RaA ( i ) / t = E { A RaA ( it - 1 2 t ) + 0.36 A ThC ( it - 1 2 t ) } = E { λ RaA N RaA 1 e - λ RaA ( it - 1 2 t ) + 0.36 λ ThC [ N ThB 1 e - λ ThB ( it - 1 2 t ) λ ThC - λ ThB - ( N ThB 1 λ ThC - λ ThB - N ThC 1 ) e - λ ThC ( it - 1 2 t ) ] } - - - ( 15 )
利用式(13)对nThC(i)/t的数据进行非线性拟合,能得到NThB1,NThC1的值;将NThB1,NThC1的值带入式(15),利用式(15)对nRaA(i)/t的数据进行非线性拟合,能得到NRaA1的值;将NRaA1的值带入式(14),利用式(14)对nRaC(i)/t的数据进行非线性拟合,能得到NRaB1,NRaC1的值。
得到NRaA1、NRaB1 NRaC1、NThB1、NThC1的值后,根据式(1)、(2)能倒推得到空气中RaA、RaB、RaC、ThB、ThC活度浓度。
B.求AThC(t),ARaC(t),ARaA(t)在第i个测量周期的积分:
A ThC ( i ) = ∫ ( i - 1 ) t it A ThC ( t ) dt - - - ( 16 )
A RaA ( i ) = ∫ ( i - 1 ) t it A RaA ( t ) dt - - - ( 17 )
A RaC ( i ) = ∫ ( i - 1 ) t it A RaC ( t ) dt - - - ( 18 )
应用最小二乘法求解222Rn,220Rn子体浓度,引入残差RThC
R ThC = Σ i = 1 n w i ( n ThC ( i ) - 0.64 EA ThC ( i ) ) 2 - - - ( 19 )
式中wi是i测量周期的权重因子,权重因子的引入是考虑每个测量周期的计数统计误差不同对拟合结果的误差影响。
根据最小二乘法原理,使得残差RThC取最小值,能得到NThB1、NThC1的值。
应用最小二乘法继续求解222Rn、220Rn子体浓度,引入残差RRaA
R RaA = Σ i = 1 n w i ( n RaA ( i ) - 0.36 EA ThC ( i ) - EA RaA ( i ) ) 2 - - - ( 20 )
将NThB1、NThC1的值带入式(20),使得残差RRaA取最小值,能得到NRaA1的值。
应用最小二乘法继续求解222Rn、220Rn子体浓度,引入残差RRaC
R RaC = Σ i = 1 n w i ( n RaC ( i ) - EA RaC ( i ) ) 2 - - - ( 21 )
将NRaA1的值带入式(21),使得残差NRaC取最小值,能得到NRaB1,NRaC1的值。
得到NRaA1、NRaB1 NRaC1、NThB1、NThC1的值后,根据式(1)、(2)能倒推得到空气RaA、RaB、RaC、ThB、ThC活度浓度。
(2)长测量周期,测量周期只有2个,测量周期t1,t2分别为30-300分钟。
其计算方法为:
两个测量周期的计数分别为nThC(1),nRaC(1),nRaA(1);nThC(2),nRaC(2),nRaA(2)。
n ThC ( 1 ) = 0.64 E ∫ 0 t 1 A ThC ( t ) dt - - - ( 22 )
n ThC ( 2 ) = 0.64 E ∫ t 1 t 1 + t 2 A ThC ( t ) dt - - - ( 23 )
根据式(22)、(23)能解得NThB1、NThC1
n RaA ( 1 ) + n RaA ( 2 ) = E ∫ 0 t 1 + t 2 [ A RaA ( t ) + 0.36 A ThC ( t ) ] dt - - - ( 24 )
将NThB1、NThC1的值带入式(24),能解得NRaA1
n RaC ( 1 ) = E ∫ 0 t 1 A RaC ( t ) dt - - - ( 25 )
n RaC ( 2 ) = E ∫ t 1 t 1 + t 2 A RaC ( t ) dt - - - ( 26 )
将NRaA1的值带入式(25)、(26),根据式(25)、(26)能解得NRaB1,NRaC1
得到NRaA1、NRaB1 NRaC1、NThB1、NThC1的值后,根据式(1)、(2)能倒推得到空气中RaA、RaB、RaC、ThB、ThC活度浓度。
222Rn、220Rn子体采集系统由带有过滤膜的采样头、采样杆、流量计、连接管和抽气泵组成,采样头和采样杆连接,采样杆和流量计连接,流量计通过连接管和抽气泵连接。
本发明与现有技术相比具有如下特点:
本发明采用空气采样泵将空气中氡子体采集到滤膜上,然后利用α能谱仪测量滤膜上的α放射性。采用短测量周期测量时,测量周期为2-20分钟,周期数量大于或等于3个,利用各个测量周期的不同特征峰的计数从而计算得到开始测量时刻的滤膜上的222Rn、220Rn子体数量,然后反推得到空气中222Rn、220Rn子体浓度;采用长测量周期测量时,测量周期只有2个,两个测量周期分别为30-300分钟,利用两个测量周期的不同特征峰的计数从而计算得到开始测量时刻的滤膜上的222Rn、220Rn子体数量,然后反推得到空气中222Rn、220Rn子体浓度。本发明提供的测量方法减少了测量时间,提高了测量精度。
以下结合附图和具体实施方式对本发明的详细结构作进一步描述。
附图说明
附图1为222Rn、220Rn子体采集系统示意图。
具体实施方式
实施例一、一种α能谱测量空气中222Rn、220Rn子体的方法,本实施例α能谱测量采用短时间测量周期,采用空气采样泵5将空气中氡子体采集到滤膜6上,然后测量滤膜6上的α放射性,从而计算得到氡子体空气浓度。
本方法基于以下条件:
1) 采样过程中222Rn、220Rn子体浓度和空气采样泵5采样流率恒定不变;
2) 滤膜6的过滤效率和自吸收因子均为恒定常数,且不依气溶胶粒径改变; 在使用微孔滤膜时,可以认为没有自吸收。
3) α能谱仪探测器的探测效率为恒定常数,且不依α粒子能量改变。本条件依赖于滤膜6具有较小的自吸收和滤膜6与α能谱仪探测器距离较小。
222Rn、220Rn子体采样过程中,一方面,滤膜6上的氡子体数量随着采样而不断增长,另一方面,其数量还会由于从母体核素衰变而增加和自身衰变而减少,可用下述微分方程组表述:
dN RaA / dt = QGC RaA / λ RaA - N RaA λ RaA dN RaB / dt = QGC RaB / λ RaB + N RaA λ RaA - N RaB λ RaB dN RaC / dt = QGC RaC / λ RaC + N RaB λ RaB - N RaC λ RaC dN ThB / dt = QGC ThB / λ ThB - N ThB λ ThB dN ThC / dt = QGC ThC / λ ThC + N ThB λ ThB - N ThC λ ThC - - - ( 1 )
式中G为过滤效率,Q为采样流率,CRaA、CRaB CRaC、CThB、CThC分别为RaA、RaB、RaC、ThB、ThC活度浓度,λRaA、λRaB λRaC、λThB、λThC分别为RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的半衰期,NRaA、NRaB NRaC、NThB、NThC分别为采样过程中滤膜6上积累的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的原子数。
对式(1)求解能得到:采样时间T1结束时滤膜6上积累的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的原子数与空气中RaA、RaB、RaC、ThB、ThC活度浓度的关系。
采样结束后,取下滤膜6送入α能谱仪进行测量,该时间间隔为T2。滤膜6上的222Rn、220Rn子体以采样结束时刻的数量为初始值开始衰变,同时子体核素还由于母体核素的衰变而增加,可用下述微分方程组表述:
dN RaA / dt = - N RaA λ RaA dN RaB / dt = N RaA λ RaA - N RaB λ RaB dN RaC / dt = N RaB λ RaB - N RaC λ RaC dN ThB / dt = - N ThB λ ThB dN ThC / dt = N ThB λ ThB - N ThC λ ThC - - - ( 2 )
对式(2)求解就可得到采样结束后经过T2时间衰变,滤膜6上的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的原子数与采样结束时刻的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的原子数的关系。
α能谱仪开始对滤膜6测量瞬间,滤膜6上的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的原子数分别为NRaA1、NRaB1 NRaC1、NThB1、NThC1,根据式(1)、(2)能倒推得到空气中的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC活度浓度。
采样后,将滤膜6送入α能谱仪,α能谱仪然后开始测量NRaA1、NRaB1 NRaC1、NThB1、NThC1。α能谱仪有两种测量方式:一是在空气中测量α能谱;二是在真空中测量α能谱。222Rn子体的特征能量峰包括:RaA(218Po)6.0MeV、RaC’(214Po)7.69MeV;220Rn子体的特征能量峰包括:ThC (212Bi) 6.05MeV、ThC’(212Po) 8.78MeV。即使在真空中测量α能谱,RaA(218Po)6.0MeV 和ThC (212Bi)6.05MeV两个特征能量峰堆叠在一起,无法区分。在空气中测量α能谱时其他特征能量峰也会出现严重的峰重叠,能利用重叠因子修正,得到各特征能量峰的计数。
α能谱仪开始测量后,滤膜6上的222Rn、220Rn子体仍然按式(2)衰变。解得测量过程中滤膜6上任意时刻的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的原子数为:
N RaA ( t ) = N RaA 1 e - λ RaA t - - - ( 3 )
N RaB ( t ) = N RaA 1 e - λ RaA t λ RaB - λ RaA - ( N RaA 1 λ RaB - λ RaA - N RaB 1 ) e - λ RaB t - - - ( 4 )
N RaC ( t ) = - ( N RaA 1 λ RaB - λ RaA - N RaB 1 ) λ RaB e - λ RaB t λ RaC - λ RaB + N RaA 1 λ RaB - λ RaA λ RaB e - λ RaA t λ RaC - λ RaA + [ N RaC 1 + ( N RaA 1 λ RaB - λ RaA - N RaB 1 ) λ RaB λ RaC - λ RaB - N RaA 1 λ RaB - λ RaA λ RaB λ RaC - λ RaA ] e - λ RaC t - - - ( 5 )
N ThB ( t ) = N ThB 1 e - λ ThB t - - - ( 6 )
N ThC ( t ) = N ThB 1 e - λ ThB t λ ThC - λ ThB - ( N ThB 1 λ ThC - λ ThB - N ThC 1 ) e - λ ThC t - - - ( 7 )
将式(3)、(4)、(5)、(6)、(7)转换为活度形式:
A RaA ( t ) = λ RaA N RaA 1 e - λ RaA t - - - ( 8 )
A RaB ( t ) = λ RaB [ N RaA 1 e - λ RaA t λ RaB - λ RaA - ( N RaA 1 λ RaB - λ RaA - N RaB 1 ) e - λ RaB t ] - - - ( 9 )
N RaC ( t ) = λ RaC { - ( N RaA 1 λ RaB - λ RaA - N RaB 1 ) λ RaB e - λ RaB t λ RaC - λ RaB + N RaA 1 λ RaB - λ RaA λ RaB e - λ RaA t λ RaC - λ RaA + [ N RaC 1 + ( N RaA 1 λ RaB - λ RaA - N RaB 1 ) λ RaB λ RaC - λ RaB - N RaA 1 λ RaB - λ RaA λ RaB λ RaC - λ RaA ] e - λ RaC t } - - - ( 10 )
N ThB ( t ) = λ ThB N ThB 1 e - λ ThB t - - - ( 11 )
N ThC ( t ) = λ ThC [ N ThB 1 e - λ ThB t λ ThC - λ ThB - ( N ThB 1 λ ThC - λ ThB - N ThC 1 ) e - λ ThC t ] - - - ( 12 )
滤膜6上的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的活度分别为ARaA、ARaB ARaC、AThB、AThC
根据222Rn、220Rn放射性衰变规律,8.78MeV的特征峰计数来自于0.64×AThC(t);7.69MeV的特征峰计数来自于ARaC(t);6.0MeV特征峰计数来自于ARaA(t)+0.36×AThC(t)。
短测量周期测量,测量周期t为2-20分钟,周期数量大于或等于3个。
8.78MeV的特征峰在每个测量周期的计数为nThC(i),i为测量周期;7.69MeV的特征峰在每个测量周期的计数为nRaC(i),6.0MeV特征峰在每个测量周期的计数为nRaA(i)。
其计算方法有两种:
A. 根据第i个测量周期的计数nThC(i),nRaC(i),nRaA(i),求得第i个测量周期的单位时间的平均计数。由于测量周期较短,这些平均计数与AThC(t),ARaC(t),ARaA(t)在该测量周期中点的值近似相等,有:
n ThC ( i ) / t = 0.64 EA ThC ( it - 1 2 t ) = 0.64 Eλ ThC [ N ThB 1 e - λ ThB ( it - 1 2 t ) λ ThC - λ ThB - ( N ThB 1 λ ThC - λ ThB - N ThC 1 ) e - λ ThC ( it - 1 2 t ) ] - - - ( 13 )
E为探测器对α粒子的探测效率。
n RaC ( i ) / t = EA RaC ( it - 1 2 t ) = E λ RaC { - ( N RaA 1 λ RaB - λ RaA - N RaB 1 ) λ RaB e - λ RaB ( it - 1 2 t ) λ RaC - λ RaB + N RaA 1 λ RaB - λ RaA λ RaB e - λ RaA ( it - 1 2 t ) λ RaC - λ RaA + [ N RaC 1 + ( N RaA 1 λ RaB - λ RaA - N RaB 1 ) λ RaB λ RaC - λ RaB - N RaA 1 λ RaB - λ RaA λ RaB λ RaC - λ RaA ] e - λ RaC ( it - 1 2 t ) } - - - ( 14 )
n RaA ( i ) / t = E { A RaA ( it - 1 2 t ) + 0.36 A ThC ( it - 1 2 t ) } = E { λ RaA N RaA 1 e - λ RaA ( it - 1 2 t ) + 0.36 λ ThC [ N ThB 1 e - λ ThB ( it - 1 2 t ) λ ThC - λ ThB - ( N ThB 1 λ ThC - λ ThB - N ThC 1 ) e - λ ThC ( it - 1 2 t ) ] } - - - ( 15 )
利用式(13)对nThC(i)/t的数据进行非线性拟合,能得到NThB1、NThC1的值;将NThB1、NThC1的值带入式(15),利用式(15)对nRaA(i)/t的数据进行非线性拟合,能得到NRaA1的值;将NRaA1的值带入式(14),利用式(14)对nRaC(i)/t的数据进行非线性拟合,能得到NThB1、NThC1的值。
得到NRaA1、NRaB1 NRaC1、NThB1、NThC1的值后,根据式(1)、(2)能倒推得到空气中RaA、RaB、RaC、ThB、ThC活度浓度。
B.求AThC(t),ARaC(t),ARaA(t)在第i个测量周期的积分:
A ThC ( i ) = ∫ ( i - 1 ) t it A ThC ( t ) dt - - - ( 16 )
A RaA ( i ) = ∫ ( i - 1 ) t it A RaA ( t ) dt - - - ( 17 )
A RaC ( i ) = ∫ ( i - 1 ) t it A RaC ( t ) dt - - - ( 18 )
应用最小二乘法求解222Rn,220Rn子体浓度,引入残差RThC
R ThC = Σ i = 1 n w i ( n ThC ( i ) - 0.64 EA ThC ( i ) ) 2 - - - ( 19 )
式中wi是i测量周期的权重因子,权重因子的引入是考虑每个测量周期的计数统计误差不同对拟合结果的误差影响。
根据最小二乘法原理,使得残差RThC取最小值,能得到NThB1、NThC1的值。
应用最小二乘法继续求解222Rn、220Rn子体浓度,引入残差RRaA
R RaA = Σ i = 1 n w i ( n RaA ( i ) - 0.36 EA ThC ( i ) - EA RaA ( i ) ) 2 - - - ( 20 )
将NThB1、NThC1的值带入式(20),使得残差RRaA取最小值,能得到RRaA1的值。
应用最小二乘法继续求解222Rn、220Rn子体浓度,引入残差RRaC
R RaC = Σ i = 1 n w i ( n RaC ( i ) - EA RaC ( i ) ) 2 - - - ( 21 )
将NRaA1的值带入式(21),使得残差RRaC取最小值,能得到NRaB1,NRaC1的值。
得到NRaA1、NRaB1 NRaC1、NThB1、NThC1的值后,根据式(1)、(2)能倒推得到空气RaA、RaB、RaC、ThB、ThC活度浓度。
222Rn、220Rn子体采集系统由带有滤膜6的采样头1、采样杆2、流量计3、连接管4和采样泵5组成,采样头1和采样杆2连接,采样杆2和流量计3连接,流量计3通过连接管4和抽气泵5连接。
实施例二、一种α能谱测量空气中222Rn、220Rn子体的方法,本实施例α能谱测量采用长时间测量周期,采用空气采样泵5将空气中氡子体采集到滤膜6上,然后测量滤膜6上的α放射性,从而计算得到氡子体空气浓度。
本方法基于以下条件:
1) 采样过程中222Rn、220Rn子体浓度和空气采样泵5采样流率恒定不变;
2) 滤膜6的过滤效率和自吸收因子均为恒定常数,且不依气溶胶粒径改变; 在使用微孔滤膜时,可以认为没有自吸收。
3) α能谱仪探测器的探测效率为恒定常数,且不依α粒子能量改变。本条件依赖于滤膜6具有较小的自吸收和滤膜6与α能谱仪探测器距离较小。
222Rn、220Rn子体采样过程中,一方面,滤膜6上的氡子体数量随着采样而不断增长,另一方面,其数量还会由于从母体核素衰变而增加和自身衰变而减少,可用下述微分方程组表述:
dN RaA / dt = QGC RaA / λ RaA - N RaA λ RaA dN RaB / dt = QGC RaB / λ RaB + N RaA λ RaA - N RaB λ RaB dN RaC / dt = QGC RaC / λ RaC + N RaB λ RaB - N RaC λ RaC dN ThB / dt = QGC ThB / λ ThB - N ThB λ ThB dN ThC / dt = QGC ThC / λ ThC + N ThB λ ThB - N ThC λ ThC - - - ( 1 )
式中G为过滤效率,Q为采样流率,CRaA、CRaB CRaC、CThB、CThC分别为RaA、RaB、RaC、ThB、ThC活度浓度,λRaA、λRaB λRaC、λThB、λThC分别为RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的半衰期,NRaA、NRaB NRaC、NThB、NThC分别为采样过程中滤膜6上积累的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的原子数。
对式(1)求解能得到:采样时间T1结束时滤膜6上积累的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的原子数与空气中RaA、RaB、RaC、ThB、ThC活度浓度的关系。
采样结束后,取下滤膜6送入α能谱仪进行测量,该时间间隔为T2。滤膜上的222Rn、220Rn子体以采样结束时刻的数量为初始值开始衰变,同时子体核素还由于母体核素的衰变而增加,可用下述微分方程组表述:
dN RaA / dt = - N RaA λ RaA dN RaB / dt = N RaA λ RaA - N RaB λ RaB dN RaC / dt = N RaB λ RaB - N RaC λ RaC dN ThB / dt = - N ThB λ ThB dN ThC / dt = N ThB λ ThB - N ThC λ ThC - - - ( 2 )
对式(2)求解就可得到采样结束后经过T2时间衰变,滤膜6上的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的原子数与采样结束时刻的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的原子数的关系。
α能谱仪开始对滤膜6测量瞬间,滤膜6上的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的原子数分别为NRaA1、NRaB1 NRaC1、NThB1、NThC1,根据式(1)、(2)能倒推得到空气中的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC活度浓度。
采样后,将滤膜6送入α能谱仪,α能谱仪然后开始测量NRaA1、NRaB1 NRaC1、NThB1、NThC1。α能谱仪有两种测量方式:一是在空气中测量α能谱;二是在真空中测量α能谱。222Rn子体的特征能量峰包括:RaA(218Po)6.0MeV、RaC’(214Po)7.69MeV;220Rn子体的特征能量峰包括:ThC (212Bi) 6.05MeV、ThC’(212Po) 8.78MeV。即使在真空中测量α能谱,RaA(218Po)6.0MeV 和ThC (212Bi)6.05MeV两个特征能量峰堆叠在一起,无法区分。在空气中测量α能谱时其他特征能量峰也会出现严重的峰重叠,能利用重叠因子修正,得到各特征能量峰的计数。
α能谱仪开始测量后,滤膜6上的222Rn、220Rn子体仍然按式(2)衰变。解得测量过程中滤膜6上任意时刻的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的原子数为:
N RaA ( t ) = N RaA 1 e - λ RaA t - - - ( 3 )
N RaB ( t ) = N RaA 1 e - λ RaA t λ RaB - λ RaA - ( N RaA 1 λ RaB - λ RaA - N RaB 1 ) e - λ RaB t - - - ( 4 )
N RaC ( t ) = - ( N RaA 1 λ RaB - λ RaA - N RaB 1 ) λ RaB e - λ RaB t λ RaC - λ RaB + N RaA 1 λ RaB - λ RaA λ RaB e - λ RaA t λ RaC - λ RaA + [ N RaC 1 + ( N RaA 1 λ RaB - λ RaA - N RaB 1 ) λ RaB λ RaC - λ RaB - N RaA 1 λ RaB - λ RaA λ RaB λ RaC - λ RaA ] e - λ RaC t - - - ( 5 )
N ThB ( t ) = N ThB 1 e - λ ThB t - - - ( 6 )
N ThC ( t ) = N ThB 1 e - λ ThB t λ ThC - λ ThB - ( N ThB 1 λ ThC - λ ThB - N ThC 1 ) e - λ ThC t - - - ( 7 )
将式(3)、(4)、(5)、(6)、(7)转换为活度形式:
A RaA ( t ) = λ RaA N RaA 1 e - λ RaA t - - - ( 8 )
A RaB ( t ) = λ RaB [ N RaA 1 e - λ RaA t λ RaB - λ RaA - ( N RaA 1 λ RaB - λ RaA - N RaB 1 ) e - λ RaB t ] - - - ( 9 )
N RaC ( t ) = λ RaC { - ( N RaA 1 λ RaB - λ RaA - N RaB 1 ) λ RaB e - λ RaB t λ RaC - λ RaB + N RaA 1 λ RaB - λ RaA λ RaB e - λ RaA t λ RaC - λ RaA + [ N RaC 1 + ( N RaA 1 λ RaB - λ RaA - N RaB 1 ) λ RaB λ RaC - λ RaB - N RaA 1 λ RaB - λ RaA λ RaB λ RaC - λ RaA ] e - λ RaC t } - - - ( 10 )
N ThB ( t ) = λ ThB N ThB 1 e - λ ThB t - - - ( 11 )
N ThC ( t ) = λ ThC [ N ThB 1 e - λ ThB t λ ThC - λ ThB - ( N ThB 1 λ ThC - λ ThB - N ThC 1 ) e - λ ThC t ] - - - ( 12 )
滤膜6上的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的活度分别为ARaA、ARaB ARaC、AThB、AThC
根据222Rn、220Rn放射性衰变规律,8.78MeV的特征峰计数来自于0.64×AThC(t);7.69MeV的特征峰计数来自于ARaC(t);6.0MeV特征峰计数来自于ARaA(t) +0.36×AThC(t)。
α能谱仪测量采用长时间测量周期,测量周期只有2个,测量周期t1,t2分别为30-300分钟。
其计算方法为:
两个测量周期的计数分别为nThC(1),nRaC(1),nRaA(1);nThC(2),nRaC(2),nRaA(2)。
n ThC ( 1 ) = 0.64 E ∫ 0 t 1 A ThC ( t ) dt - - - ( 22 )
n ThC ( 2 ) = 0.64 E ∫ t 1 t 1 + t 2 A ThC ( t ) dt - - - ( 23 )
根据式(22)、(23)能解得NThB1、NThC1
n RaA ( 1 ) + n RaA ( 2 ) = E ∫ 0 t 1 + t 2 [ A RaA ( t ) + 0.36 A ThC ( t ) ] dt - - - ( 24 )
将NThB1、NThC1的值带入式(24),能解得NRaA1
n RaC ( 1 ) = E ∫ 0 t 1 A RaC ( t ) dt - - - ( 25 )
n RaC ( 2 ) = E ∫ t 1 t 1 + t 2 A RaC ( t ) dt - - - ( 26 )
将NRaA1的值带入式(25)、(26),根据式(25)、(26)能解得NRaB1,NRaC1
得到NRaA1、NRaB1 NRaC1、NThB1、NThC1的值后,根据式(1)、(2)能倒推得到空气中RaA、RaB、RaC、ThB、ThC活度浓度。
222Rn、220Rn子体采集系统由带有滤膜6的采样头1、采样杆2、流量计3、连接管4和采样泵5组成,采样头1和采样杆2连接,采样杆2和流量计3连接,流量计3通过连接管4和抽气泵5连接。

Claims (2)

1.一种α能谱测量空气中222Rn、220Rn子体的方法,采用空气采样泵将空气中氡子体采集到滤膜上,然后测量滤膜上的α放射性,从而计算得到氡子体空气浓度;
本方法基于以下条件:
1) 采样过程中222Rn、220Rn子体浓度和空气采样泵采样流率恒定不变;
2) 滤膜的过滤效率和自吸收因子均为恒定常数,且不依气溶胶粒径改变; 在使用微孔滤膜时,可以认为没有自吸收;
3) α能谱仪探测器的探测效率为恒定常数,且不依α粒子能量改变;本条件依赖于滤膜具有较小的自吸收和滤膜与α能谱仪探测器距离较小;
222Rn、220Rn子体采样过程中,一方面,滤膜上的氡子体数量随着采样而不断增长,另一方面,其数量还会由于从母体核素衰变而增加和自身衰变而减少,可用下述微分方程组表述:
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE001
               (1)
式中G为过滤效率,Q为采样流率,
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE002
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE003
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE004
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE006
分别为RaA、RaB、RaC、ThB、ThC活度浓度,
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE008
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE009
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE010
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE011
分别为RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的半衰期,
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE013
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE014
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE015
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE016
分别为采样过程中滤膜上积累的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的原子数;
对式(1)求解能得到:采样时间T1结束时滤膜上积累的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的原子数与空气中RaA、RaB、RaC、ThB、ThC活度浓度的关系;
采样结束后,取下滤膜送入α能谱仪进行测量,该时间间隔为T2;滤膜上的222Rn、220Rn子体以采样结束时刻的数量为初始值开始衰变,同时子体核素还由于母体核素的衰变而增加,可用下述微分方程组表述:
               (2)
对式(2)求解就可得到采样结束后经过T2时间衰变,滤膜上的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的原子数与采样结束时刻的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的原子数的关系;
α能谱仪开始对滤膜测量瞬间,滤膜上的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的原子数分别为
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE019
Figure DEST_PATH_IMAGE020
Figure DEST_PATH_IMAGE022
,根据式(1)、(2)能倒推得到空气中的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC活度浓度;
采样后,将滤膜送入α能谱仪,α能谱仪然后开始测量
Figure 256832DEST_PATH_IMAGE018
Figure 16027DEST_PATH_IMAGE020
Figure 411236DEST_PATH_IMAGE021
;α能谱仪有两种测量方式:一是在空气中测量α能谱;二是在真空中测量α能谱;222Rn子体的特征能量峰包括:RaA(218Po)6.0MeV、RaC’(214Po)7.69MeV;220Rn子体的特征能量峰包括:ThC (212Bi) 6.05MeV、ThC’(212Po) 8.78MeV;即使在真空中测量α能谱,RaA(218Po)6.0MeV 和ThC (212Bi)6.05MeV两个特征能量峰堆叠在一起,无法区分;在空气中测量α能谱时其他特征能量峰也会出现严重的峰重叠,能利用重叠因子修正,得到各特征能量峰的计数;
α能谱仪开始测量后,滤膜上的222Rn、220Rn子体仍然按式(2)衰变;解得测量过程中滤膜上任意时刻的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的原子数为:
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE023
                             (3)
   (4)
             (5)
Figure DEST_PATH_IMAGE026
                             (6)
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE027
    (7)
将式(3)、(4)、(5)、(6)、(7)转换为活度形式:
Figure DEST_PATH_IMAGE028
                          (8)
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE029
(9)
Figure DEST_PATH_IMAGE030
      (10)
                         (11)
Figure DEST_PATH_IMAGE032
(12)
滤膜上的RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的活度分别为
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE033
Figure DEST_PATH_IMAGE034
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE035
Figure DEST_PATH_IMAGE036
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE037
根据222Rn、220Rn放射性衰变规律,8.78MeV的特征峰计数来自于0.64×
Figure DEST_PATH_IMAGE038
;7.69MeV的特征峰计数来自于
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE039
;6.0MeV特征峰计数来自于
Figure DEST_PATH_IMAGE040
+0.36×;其特征是:采用短测量周期测量,测量周期t为2-20分钟,周期数量大于或等于3个;
8.78MeV的特征峰在每个测量周期的计数为,i为测量周期;7.69MeV的特征峰在每个测量周期的计数为,6.0MeV特征峰在每个测量周期的计数为
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE043
其计算方法有两种:
A. 根据第i个测量周期的计数
Figure 24027DEST_PATH_IMAGE041
Figure 285244DEST_PATH_IMAGE042
Figure 954123DEST_PATH_IMAGE043
,求得第i个测量周期的单位时间的平均计数;由于测量周期较短,这些平均计数与
Figure 9804DEST_PATH_IMAGE038
Figure 764133DEST_PATH_IMAGE039
Figure 501145DEST_PATH_IMAGE040
在该测量周期中点的值近似相等,有:
Figure DEST_PATH_IMAGE044
                   (13)
E为探测器对α粒子的探测效率;
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE045
     (14)
  (15)
    利用式(13)对
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE047
的数据进行非线性拟合,能得到
Figure 149164DEST_PATH_IMAGE021
Figure 641325DEST_PATH_IMAGE022
的值;将
Figure 882951DEST_PATH_IMAGE021
Figure 220391DEST_PATH_IMAGE022
的值带入式(15),利用式(15)对
Figure DEST_PATH_IMAGE048
的数据进行非线性拟合,能得到
Figure 863862DEST_PATH_IMAGE018
的值;将
Figure 264275DEST_PATH_IMAGE018
的值带入式(14),利用式(14)对
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE049
的数据进行非线性拟合,能得到
Figure 134328DEST_PATH_IMAGE020
的值;
得到
Figure 632306DEST_PATH_IMAGE018
Figure 466269DEST_PATH_IMAGE019
Figure 416908DEST_PATH_IMAGE020
Figure 361730DEST_PATH_IMAGE021
Figure 714214DEST_PATH_IMAGE022
的值后,根据式(1)、(2)能倒推得到空气中RaA、RaB、RaC、ThB、ThC活度浓度;
B.求
Figure 656762DEST_PATH_IMAGE038
Figure 157014DEST_PATH_IMAGE039
Figure 577631DEST_PATH_IMAGE040
在第i个测量周期的积分:
                               (16)
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE051
                               (17)
Figure DEST_PATH_IMAGE052
                               (18)
应用最小二乘法求解222Rn,220Rn子体浓度,引入残差
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE053
Figure DEST_PATH_IMAGE054
                      (19)
式中w i i测量周期的权重因子,权重因子的引入是考虑每个测量周期的计数统计误差不同对拟合结果的误差影响;
根据最小二乘法原理,使得残差
Figure 237151DEST_PATH_IMAGE053
取最小值,能得到
Figure 350601DEST_PATH_IMAGE021
Figure 275831DEST_PATH_IMAGE022
的值;
应用最小二乘法继续求解222Rn、220Rn子体浓度,引入残差
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE055
Figure DEST_PATH_IMAGE056
             (20)
Figure 621843DEST_PATH_IMAGE021
Figure 683340DEST_PATH_IMAGE022
的值带入式(20),使得残差
Figure 30008DEST_PATH_IMAGE055
取最小值,能得到
Figure 442535DEST_PATH_IMAGE018
的值;
应用最小二乘法继续求解222Rn、220Rn子体浓度,引入残差
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE057
Figure DEST_PATH_IMAGE058
                      (21)
Figure 532851DEST_PATH_IMAGE018
的值带入式(21),使得残差
Figure 714433DEST_PATH_IMAGE057
取最小值,能得到
Figure 966423DEST_PATH_IMAGE019
Figure 866246DEST_PATH_IMAGE020
的值;
得到
Figure 494673DEST_PATH_IMAGE018
Figure 796342DEST_PATH_IMAGE019
Figure 156916DEST_PATH_IMAGE020
Figure 606352DEST_PATH_IMAGE021
Figure 976153DEST_PATH_IMAGE022
的值后,根据式(1)、(2)能倒推得到空气RaA、RaB、RaC、ThB、ThC活度浓度。
2.根据权利要求1所述的一种α能谱测量空气中222Rn、220Rn子体的方法,其特征是:用长测量周期取代短测量周期测量,测量周期只有2个,测量周期t1,t2分别为30-300分钟;其计算方法为: 
两个测量周期的计数分别为
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE059
Figure DEST_PATH_IMAGE060
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE061
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE063
Figure DEST_PATH_IMAGE064
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE065
                      (22)
Figure DEST_PATH_IMAGE066
                    (23)
根据式(22)、(23)能解得
Figure 118946DEST_PATH_IMAGE021
Figure 916001DEST_PATH_IMAGE022
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE067
 (24)
的值带入式(24),能解得
Figure 833644DEST_PATH_IMAGE018
Figure 201210313173X100001DEST_PATH_IMAGE068
                        (25)
Figure DEST_PATH_IMAGE069
                     (26)
Figure 863917DEST_PATH_IMAGE018
的值带入式(25)、(26),根据式(25)、(26)能解得
Figure 22366DEST_PATH_IMAGE019
得到
Figure 661475DEST_PATH_IMAGE018
Figure 800332DEST_PATH_IMAGE019
Figure 383760DEST_PATH_IMAGE020
Figure 692863DEST_PATH_IMAGE021
Figure 678137DEST_PATH_IMAGE022
的值后,根据式(1)、(2)能倒推得到空气中RaA、RaB、RaC、ThB、ThC活度浓度。
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