CN102787893A - 用于对布置在内燃机，特别是柴油内燃机的废气管线中的废气净化装置进行脱硫的方法和装置 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及用于对布置在内燃机，特别是柴油内燃机的废气管线中的废气净化装置进行脱硫的方法和装置。具体地，本发明涉及一种方法，其用于对布置在内燃机，特别是柴油内燃机的废气管线中的废气净化装置进行脱硫，其中该废气净化装置具有至少一个氧化催化器，其会发生硫中毒，并且因此需在预定的时间进行脱硫，在脱硫阶段期间依靠该废气流向该氧化催化器供给规定量的一氧化碳。还提出了一种有利的装置，用于对布置在内燃机，特别是柴油内燃机的废气管线中的废气净化装置进行脱硫。

Description

用于对布置在内燃机,特别是柴油内燃机的废气管线中的废气净化装置进行脱硫的方法和装置
技术领域
本发明涉及权利要求1前序部分的用于对布置在内燃机，特别是柴油内燃机的废气管线中的废气净化装置进行脱硫的方法。本发明还涉及权利要求13前序部分的用于对布置在内燃机，特别是柴油内燃机的废气管线中的废气净化装置进行脱硫的装置。
背景技术
在用过量空气运行的内燃机中，公知的是使用催化操作的后处理系统例如诸如NOx存储催化器，SCR催化器或者颗粒过滤器，目的是能够遵守法律规定的废气极限值。全部所述的系统的共同点是，二氧化氮(NO2)是该后处理系统中发生反应的一种重要的成分。所述的二氧化氮是借助于大多含铂的NO氧化催化器，由发动机所放出的一氧化氮藉由废气中所含的氧气来形成的：
Figure 2012101552560100002DEST_PATH_IMAGE002
但是，在真正的发动机运行中，所述的NO氧化催化器被燃料和/或发动机油中包含的硫所硫化是一个相当大的问题。作为燃烧的结果，由所述的硫形成了SO2，该SO2在NO氧化催化器上按下面的等式所示氧化来形成SO3：
S + O2 → SO2
2SO2 + O2 → SO3
这里，已经发现所形成的SO3的量和所形成的NO2的量彼此直接相关，特别是处于这样的方式，即，NO氧化催化器(其以期望的方式形成了大量的NO2)同时产生了大量的不期望的SO3。所述的SO3与含金属的催化器修补基面涂层(Washcoat)一起形成了硫酸盐或者与水形成了硫酸，它们物理吸附到催化剂表面上。两种作用都导致了催化剂活性中心被覆盖，并因此导致了该催化剂的催化活性减少。NO氧化催化器进行脱硫或者脱硫可以通过将废气温度提高到500℃来进行，其中在正常的车辆运行中，特别是与废气涡轮增压器一起使用时几乎不能达到这样的温度。
对于NO氧化催化器脱硫来说，已知公知的是提高废气中的烃浓度，例如依靠稍后将燃料后注射到燃烧室中来提高，以使得所述的未燃烧的烃随后在NO氧化催化器上发生氧化，作为其结果，产生了大量的放热，其允许该NO氧化催化器脱硫。但是这里仍然是有问题的，特别是在重硫化的NO氧化催化器和在低废气温度和相关的烃转化变差的情况中，不再能完全氧化所述烃，或者可能甚至根本不再氧化所述烃，这样除了硫中毒之外，会发生长链烃化合物引起的NO氧化催化器另外的烟灰生成。这然后大多导致了NO氧化催化器的堵塞和因此导致了其失效。
如上所述，如果所述的烃不能定量地在NO氧化催化器上分解，并因此大量的烃仍然存在于所述催化器的下游，则会出现另外的问题，特别是与位于NO氧化催化器下游的用于进行选择性催化还原的SCR催化器相关地出现另外的问题：这些SCR催化器同样氧化了烃，这样会出现局部非常高的温度，其会导致损坏非常温度敏感的SCR催化器，特别是当所述的SCR催化器包含氧化钒作为活性成分(这是通常的情况)时更是如此。
对于NO氧化催化器脱硫来说另外的主要可能性将是在脱硫阶段中从贫发动机运行切换到富发动机运行，作为其结果，发生了废气温度明显的升高以及在废气段(Abgasstrang)中形成了还原性气氛，藉此，所形成的SO3可以再次还原来形成SO2或者甚至形成H2S，并且排掉。但是，所述方法的主要缺点是这样的事实，即，由于燃烧过程中缺氧，烟灰排放发生了非常明显的增加。此外，由于该亚化学计量运行，发动机热负荷在这种情况中非常高。
例如从DE10131588A1中已知的是在脱硫方法中从氧化氮存储催化器释放聚积的硫。为此目的，将内燃机切换成脱硫运行模式，在其中，依靠燃料的后注射，获得了高于500℃的废气温度升高，并且设定了这样的还原性废气组成，其具有大约0.95或者更低的空气/燃料比值。
从DE19910503C1中已知的是用富/贫发动机汽缸分区来对氧化氮或者氧化硫聚积器进行周期性脱硫。
此外，DE19753573A1描述了一种废气净化系统，其具有NOx存储催化器，在内燃机方向上上游连接有所谓的硫聚积器，其在贫废气和吸附温度的情况中吸收硫，并且在高于吸附温度的温度和富废气的情况中释放所述硫。
存储催化器的脱硫此外还从DE10158568A1中也是已知的。具体地，它在此提出了在再生阶段中，如此控制内燃发动机的燃烧，以使得废气中的空气比λ降到第一值，随后依靠还原剂的后发动机给料，将空气比λ设定到第二低值。
此外，DE19731623B4公开了一种方法，用于对作为内燃机的柴油发动机的废气净化系统进行脱硫，该废气净化系统具有位于NOx聚积器上游的氧化催化器。具体地，在所述文献中提出了在第一步骤中，如果已经检测到需要脱硫，则在氧化催化器上采用升高废气温度的手段。在进一步的步骤中，它提出了在NOx存储器处产生了几乎无氧的废气流，具有1-10%的CO含量。废气温度的升高例如是通过柴油发动机的节流，同时保持λ大于1，特别是λ为1.01-1.05的运行来实现的，其中特别地还获得了催化加热。此外设想了通过将喷射时间点向更迟时间推移来获得废气温度的提高。作为提高CO浓度的措施，它提出了提供具有蒸汽重整部件的氧化催化器。这种方法方案不能容易地转用到NO氧化催化器的脱硫，特别是不能转用到NO氧化催化器脱硫(其此外具有位于其下游的SCR催化器)。此外，喷射时间点的推移导致了未燃烧的长链烃(HC)排放的明显增加，其会导致该催化器的烟灰产生或者焦化。所述的烃同时还降低了CO在氧化催化器上氧化的点燃温度，这是因为HC和CO氧化之间的竞争反应。
发明内容
与之相反，本发明的目标是提供方法和装置，用于对布置在内燃机，特别是柴油内燃机的废气管线中的废气净化装置，特别是NO氧化催化器进行脱硫，依靠该方法和装置该脱硫能够以功能可靠的和简单的方式高效率进行。
所述目标是依靠独立权利要求的特征来实现的。引用其的从属权利要求涉及有利的改进。
本发明提出了一种方法，其用于对布置在内燃机，特别是柴油内燃机的废气管线中的废气净化装置进行脱硫，其中该废气净化装置具有至少一个会发生硫中毒并因此需在预定的时间进行脱硫的氧化催化器，在脱硫阶段期间依靠该废气流向该氧化催化器供给规定量的一氧化碳。根据本发明，提出了该至少一个会发生硫中毒并因此需在预定的时间进行脱硫的氧化催化器是通过表现出CO氧化活性的NO氧化催化器形成的，并且在脱硫阶段期间，依靠内燃机的均匀压缩点火或者依靠部分均匀内燃机运行来向该NO氧化催化器供给一定量的一氧化碳：使得待脱硫的NO氧化催化器的温度升高到允许NO氧化催化器脱硫的规定脱硫温度。
使用本发明的理念，催化器的脱硫可以比使用烃简单得多地来进行，因为一氧化碳在待脱硫并且表现出CO氧化活性的NO氧化催化器上比烃更简单得多地发生氧化：
2CO + O2 → 2CO2
这甚至在一氧化碳非定量转化的情况中也不导致催化器不期望的烟灰生成。但是，类似于烃的氧化，导致在待脱硫的催化器上获得了期望的温度升高，该温度升高导致了所述催化器的脱硫。使用一氧化碳来用于催化器脱硫的另外一个明显的优点是与下游的废气净化装置，特别是与通常不表现出CO氧化活性的SCR催化器一起，甚至在待脱硫的催化器上一氧化碳不完全分解的情况中，在下游的废气净化设备，特别是在该SCR催化器上不会发生不期望的高的温度增加，这样能够以功能可靠的方式来防止其的热损坏。
本发明的理念原则上适于全部的内燃机，其中优选与柴油内燃机一起使用例如具体用于营运车辆(Nutzfahrzeug)中。此外，根据本发明教导的一种优选的用途是与增压内燃机一起使用，在增压内燃机中使用至少一个废气涡轮增压器，因为在此特别存在着在通常的车辆运行过程中的低温问题。
用于提高脱硫阶段中的一氧化碳排放的内燃机的均匀压缩点火(缩写HCCI)或者受控自动点火(缩写CAI)是这样的燃烧方法，在其中将燃料尽可能均匀地分配到燃烧室中，并且随后通过压缩自动点火。这通常是依靠燃料与内燃机气缸上游的新空气规定的混合来实现的。所述的均匀压缩点火的目标是尽可能同时地在整个燃烧室中点火燃烧。依靠所述的燃烧方法，可以相当大地减少NOx和烟灰排放，而另一方面导致提高了一氧化碳的排放。
在直喷内燃机(在其中燃料在正常运行过程中直接喷射到燃烧室中)的情况中，均匀燃烧方法中的缺点是必须提供另外的用于引入燃料的装置。这带来了不可忽略的成本增加。
这是用所谓的部分均匀压缩点火来避免的：这里在直喷内燃机的情况中，喷射时间点大大向更早时间推移，这样燃料和空气首先在燃烧室中混合。由于该早的喷射时间点，防止了燃料滴的点燃，并且取而代之，通过相对长的驻留时间来促进了其蒸发。但是，通常不能获得燃料和空气完全均匀的混合，并且这因此被称作部分均匀压缩点火。不过这里也导致了烃排放的明显增加。同时，烃排放通常增加，但是具有与特别是DE19731623B4中上述方法相关的两个相当大的差异，该差异基于喷射时间点向更迟时间推移：
首先，在均匀或者部分均匀压缩点火的情况中，一氧化碳浓度与烃浓度相比是显著更高的，同时该比率向更迟时间的调整过程中，在烃方向上推移，并且所述的烃浓度通常明显高于一氧化碳浓度。第二，在均匀或者部分均匀压缩点火的情况中排放的烃具有显著更短的链，通常是1-5个碳原子，这样能够避免由于长链的热解的和缩合的烃导致氧化催化器的烟灰产生。
特别是在部分均匀的内燃机运行模式中，一种方法进程是特别优选的，在其中在脱硫阶段，燃料的喷射时间点向更早时间推移，特别是推移到点火上死点之前15°曲柄角直至370°曲柄角，有利地推移到在点火上死点之前20°曲柄角直至350°曲柄角。
替代地或者优选另外地，可以提供在脱硫阶段中，特别是在均匀或部分均匀内燃机运行模式中，提高从内燃机废气侧再循环到增压空气侧的废气的量，以使得供给到内燃机的增压空气中的废气份额至少是30%和最多是80%。
此外，还可以提供将在脱硫阶段中再循环到内燃机的燃烧室中的废气量和空气/燃料比λ进行改变，以使得当λ是1.02和更大时，燃烧室温度不超过1850K，当λ是1.02-0.98，包括0.98时，不超过1600K，和当λ低于0.98时不超过1500K。
此外，可以替代地或者另外提供的是在脱硫阶段中，将喷射压力提高至少20%和/或到至少1200 bar，但是最多3500bar。
在另外一种具体的方法进程中，作为提高一氧化碳排放的替代或者额外地，可以提供在脱硫阶段中将压缩比降低至少20%，但是最多75%，和/或降低不低于6：1。
此外，替代地或者另外可以改变脱硫阶段中阀打开的时间。所述措施的目标首先是延长点火延迟，来产生更长的均化阶段，和其次通过降低燃烧速度来获得非常强的压力升高。它首先可以在达到较低的换气死点之前关闭至少一个入口阀。作为结果，当出口阀关闭时，燃烧室压力降低，并且与之相关的燃烧室压力降低。在换气下死点之后非常迟的关闭入口阀同样是能够想到的，其中已经吸入的空气经由该入口阀再排出。所述的方法被称作Miller循环，并且由于减少的充填而导致了燃烧过程中更低的峰压力。另外的选项是在脱硫阶段中改变阀打开时间，以使得至少一个出口阀保持更长的打开时间，作为其结果，残留气体份额提高，这归因于废气从废气管道的回流和归因于燃烧速率的降低。阀打开时间可以具体依靠可变的阀动装置来改变，其是现有技术已知的，因此这在此不进行更详细的讨论(EP0279265，DE3823332A1，DE3920895A1)。
这里，在一种另外特别优选的方法进程中，有利的是脱硫阶段的脱硫温度是至少500℃和/或一氧化碳浓度升高到至少2000ppm，但是最多到7%，与各自的废气质量流量有关。此外，还证明了特别有利的是烃浓度不升高到超过脱硫阶段中实际的一氧化碳浓度的50%。这，也就是说，提高脱硫温度到至少500℃和/或提高一氧化碳浓度到至少2000ppm和/或降低烃浓度到低于一氧化碳浓度的50%，是具体依靠上述的发动机措施来实现的。
这里，结合本发明的教导，必须要具体考虑到，上述用于提高脱硫阶段中一氧化碳排放的发动机措施，例如诸如注射的开始，再循环废气的量，压缩比，阀打开时间，喷射压力等，迄今在现有技术中总是经改变来将所形成的CO的量保持得尽可能低，目的是避免CO排放的升高，或者温度的升高已经通过长链烃的催化氧化来实现，其必须在足够高的废气温度进行来避免催化器的焦化。与之相反，在根据本发明的解决方案中，改变发动机参数来获得精确的相反情形，特别是在脱硫阶段中，CO排放增加到明显高于HC排放的程度，这样在待脱硫的催化器处，由于在此发生的一氧化碳氧化形成二氧化碳，而产生了大量的放热。此外，该方法确保了烃的主要比例是相当小的，典型的是1-5个碳原子/分子，小于上述现有技术的方法，作为其结果，此外，根据本发明，避免了催化器由于大量长链烃而导致的焦化的风险。因为一氧化碳和短链烃比来自于燃料级分例如来自于现有技术的后喷射过程中的长链未燃烧的烃更容易氧化，因此本发明能够降低催化器的启动温度。这使得能够甚至当NO氧化催化器上游的废气温度较低时也能够进行脱硫。
使用本发明的装置所获得的优点已经在上面结合方法进程进行了详细讨论。就此而言，可以参考上面的说明。
这里，上述的和/或从属权利要求所述的本发明有利的实施方案和改进可以单独使用或者彼此以任何期望的组合来使用，除了例如其中存在着明显相关性或者不相容的选项的这些情况之外。
附图说明
本发明将在下面基于仅为示例性的附图来更详细的解释。
该单个图示意性表示了一种用于内燃机2的废气后处理装置1(在此仅仅是以非常示意性形式来表示)，以本身已知的方式经由增压空气管线3向该其内燃机2供给增压空气。
具体实施方式
此外，废气管线4从内燃机2中导出，在该废气管线中例如在废气流动方向上依次排列着NO氧化催化器5，SCR催化器6和颗粒过滤器7。还原剂例如氨水溶液是在SCR催化器6上游计量添加的，在此仅仅是以非常示意性的形式用箭头8来表示。
废气涡轮增压器10的废气涡轮9布置在NO氧化催化器5上游的废气管线4中，该涡轮以常规方式驱动增压空气管线3中的压缩机11，用于压缩增压空气12。
此外，废气再循环管线13从废气管线4引导到增压空气管线3，依靠该废气再循环管线，废气可以以本身已知的方式按规定的、定义的再循环参数从废气管线4再循环到增压空气管线3。闭锁元件14例如排气门等(其在此仅仅是以非常示意性形式来表示)布置在废气再循环管线13中，来打开和闭锁所述的废气再循环管线13。
如果，从内燃机2的正常的运行模式或者非脱硫运行模式，例如依靠传感器或者类似的测量装置和/或算术地，现在可以确定或者规定确定该NO氧化催化器5的脱硫应当进行，则在脱硫阶段开始时，依靠控制装置15(在此仅仅是以非常示意性形式来表示)，可以规定内燃机的均匀压缩点火或者部分均匀内燃机运行模式，或者可以相对于非脱硫阶段中的设定来改变至少一个规定的内燃机运行参数，以提高内燃机2的一氧化碳排放。这里优选一氧化碳浓度升高到至少2000ppm，但是最大7%，并且作为一氧化碳氧化的结果，待脱硫的NO氧化催化器的温度升高到至少500℃的预定脱硫温度。
作为所述的NO氧化催化器5的温度升高到预定脱硫温度的结果，因此发生了NO氧化催化器5的脱硫，其中甚至在一氧化碳在NO氧化催化器5上不完全分解的情况中也不发生NO-氧化催化器的烟灰产生，而例如在烃浓度常规增加的情况中和所述的烃在NO氧化催化器上不完全氧化的情况中会发生这种情况。此外，作为位于NO氧化催化器5下游的SCR催化器6不表现出CO氧化活性的结果，这里在所述的SCR催化器6上也没有明显的温度升高，这样能够可靠地防止对于SCR催化器6的热损坏。
为了能够相应地提高一氧化碳排放，例如可以依靠控制装置15经由控制线16(在此用点划线表示)来启动闭锁元件14，以使得相对于供给到内燃机2的增压空气的量，废气再循环率提高到超过30%。替代地或者另外地，如同仅仅通过控制线17示意性表示的，可以将空气/燃料比λ降低到低于1.05和/或将喷射压力增加例如至少20%或者至少到1200bar。替代地或者另外，在点火上死点(Zünd-OT)之前，可以推移喷射时间点例如到至少20°曲柄角，但是不大于370°曲柄角和/或降低压缩比，特别是降低至少20%，和/或进行阀打开时间的变化。
应理解的是在脱硫阶段结束时，又采用常规的内燃机运行模式，即，特别是内燃机均匀压缩点火或者部分均匀内燃机运行模式。
控制装置15可以例如通过分别的控制单元来形成。但是，控制装置15同样可以是内燃机2的发动机控制单元的构成部分。

Claims (14)

1. 方法，该方法用于对布置在内燃机，特别是柴油内燃机的废气管线中的废气净化装置进行脱硫，其中该废气净化装置具有至少一个会发生硫中毒并因此需在预定的时间进行脱硫的氧化催化器，在脱硫阶段期间依靠该废气流向该氧化催化器供给规定量的一氧化碳，特征在于该至少一个会发生硫中毒并因此需在预定的时间进行脱硫的氧化催化器，其是通过表现出CO氧化活性的NO氧化催化器(5)形成的，并且在脱硫阶段期间，依靠内燃机的均匀压缩点火或者依靠部分均匀内燃机运行来向该NO氧化催化器(5)供给一定量的一氧化碳：使得待脱硫的NO氧化催化器(5)的温度升高到规定的允许NO氧化催化器(5)脱硫的脱硫温度。
2. 根据权利要求1的方法，特征在于燃料的喷射时间点是在脱硫阶段中，特别是在部分均匀内燃机运行模式中向更早推移的，特别是推移到在点火上死点之前的15°曲柄角直到最大370°，包括370°的曲柄角上，有利的是推移到在点火上死点之前的20°曲柄角直至350°曲柄角。
3. 根据权利要求1或者2的方法，特征在于在脱硫阶段中，特别是在部分均匀内燃机运行模式中，如此提高从内燃机(2)废气侧再循环到增压空气侧的废气的量：以使得供给到内燃机的增压空气中的废气份额至少是30%和最多是80%。
4. 根据前述权利要求之一的方法，特征在于将在脱硫阶段中再循环到内燃机的燃烧室中的废气量和空气/燃料比λ进行如此改变：以使得当λ是1.02和更大时，特别是40-1.02，包括1.02时，燃烧室温度不超过1850K，当λ是1.02-0.98，包括0.98时，不超过1600K，和当λ低于0.98时不超过1500K。
5. 根据权利要求4的方法，特征在于空气/燃料比不低于1的λ值。
6. 根据前述权利要求之一的方法，特征在于在脱硫阶段中，喷射压力增加了至少20%和/或增加到至少1200 bar到最多3500 bar。
7. 根据前述权利要求之一的方法，特征在于在脱硫阶段中，压缩比降低了至少20%到最多75%，和/或降低不低于6：1。
8. 根据前述权利要求之一的方法，特征在于在脱硫阶段中如此改变阀打开时间：使得提高残留气体量和/或降低燃烧室温度。
9. 根据权利要求8的方法，特征在于在脱硫阶段中如此改变阀打开时间：特别是借助于可变的阀动装置，使得至少一个出口阀保持更长的打开时间和/或至少一个入口阀更晚打开和/或更晚关闭。
10. 根据前述权利要求之一的方法，特征在于脱硫温度是至少500°C，但是最多650°C。
11. 根据前述权利要求之一的方法，特征在于在脱硫阶段中一氧化碳浓度增加到至少2000ppm，但是最多7%。
12. 根据前述权利要求之一的方法，特征在于在脱硫阶段中烃浓度数值是脱硫阶段中一氧化碳浓度数值的5%-50%。
13. 装置，其用于进行对布置在内燃机的废气管线中的废气净化装置进行脱硫的方法，特别是用于进行根据前述权利要求之一的方法，其中该废气净化装置具有至少一个会发生硫中毒并因此需在预定的时间进行脱硫的氧化催化器(5)，在脱硫阶段期间能依靠废气流向该氧化催化器供给规定量的一氧化碳，特征在于该会发生硫中毒并因此需在预定的时间进行脱硫的氧化催化器是通过表现出CO氧化活性的NO氧化催化器(5)形成的，在该NO氧化催化器(5)下游布置着至少一个不表现出CO氧化活性的SCR催化器(6)。
14. 根据权利要求13的装置，特征在于该会发生硫中毒并因此需在预定的时间进行脱硫的氧化催化器是通过表现出CO氧化活性的NO氧化催化器(5)形成的，并且在脱硫阶段期间，依靠内燃机的均匀压缩点火或者依靠部分均匀内燃机运行来向该NO氧化催化器(5)供给一定量的一氧化碳：使得待脱硫的NO氧化催化器(5)的温度升高到规定的允许NO氧化催化器(5)脱硫的脱硫温度。
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