CN102621097A - 一种高灵敏度测量材料表面光学非线性的方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种高灵敏度测量材料表面光学非线性的方法，属于非线性光子学材料和非线性光学信息处理领域。入射激光通过分束镜分成两路，一路为探测光进入测量光路，经过样品表面反射后的光路中设置一圆形小孔和一圆形挡板，另一路为参考光。在一个单脉冲作用下，通过测量开孔和远场圆形小孔和挡板组合的非线性反射率，确定材料的非线性吸收和非线性折射系数。按本发明方法工作的测量系统，具有光路简单、测量灵敏度非常高、没有样品的移动、单脉冲测量、不易损伤介质的表面等优点。

Description

一种高灵敏度测量材料表面光学非线性的方法

技术领域

本发明所涉及的是一种测量材料的光学非线性的方法，属于非线性光子学材料和非线性光学信息处理领域。

背景技术

随着光通信和光信息处理等领域技术的飞速发展，非线性光学材料的研究日益重要。光学逻辑、光学记忆、光三极管、光开关和相位复共轭等功能的实现主要依赖于非线性光学材料的研究进展。光学非线性测量技术是研究非线性光学材料的关键技术之一。常用的测量方法有Z扫描、4f系统相干成像技术、马赫-曾德干涉法、四波混频、三次谐波非线性干涉法、椭圆偏振法、相位物体Z-scan等。其中Z扫描方法(Mansoor Sheik-Bahae，Ali A.Said，Tai-Hui Wei，DavidJ.Hagan，E.W.Van Stryland.“Sensitive measurement of optical nonlinearities usinga single beam”，IEEE J.Quantum Elect，26，760-769(1990))光路简单、灵敏度高，是目前最常用的平顶光测量材料光学非线性的方法。但是这种测量方法需要样品在激光传播方向的移动，需要激光多次激发，对薄膜和易损伤的材料不适用。4f相位相干成像系统(G.Boudebs and S.Cherukulappurath，“Nonlinear opticalmeasurements using a 4f coherent imaging system with phase object”，Phys.Rev.A，69，053813(2004))是近年来提出的一种测量材料非线性折射的新方法。利用4f相位相干成像技术测量非线性折射具有光路简单、单脉冲测量，无需样品移动、对光源能量稳定性要求不高等优点。但这种方法需要对采集的图像进行比较复杂的处理，而且对CCD的要求比较高，增加了测量方法的成本。

1994年，D.V.Petrov等人提出了可测量介质表面光学非线性的反射Z扫描法(D.V.Petrov，A.S.L.Gomes，and Cid B.de Arabjo，“Reflection Z-scan techniquefor measurements of optical properties of surfaces”，Appl.Phy.Lett.，65，1067(1994))，这种方法和传统的透射Z扫描法一样，需要样品在激光传播方向的移动，需要激光多次激发，容易损伤介质的表面，由于是对反射光的测量，而反射面在测量的过程中要移动，这就增大了测量的难度并影响了测量的准确性。反射4f相位相干成像技术(Junyi Yang，Yinglin Song，Yuxiao Wang，Changwei Li，Xiao Jin and Min Shui.Reflection 4f coherent imaging technique for measurementsof optical nonlinearity.Optics Communications，283，209-215(2010))可测量介质表面以及不透明衬底上薄膜的光学非线性光学非线性。但这种方法和传统的4f相位相干成像技术一样，对于损伤阈值光强比较低的材料表面和薄膜非线性的测量，其测量灵敏度不一定能达到测量要求。

发明内容

本发明的目的是克服现有技术的不足，提供一种高灵敏度、光路简单、可准确测量材料表面或不透明衬底上薄膜光学非线性的方法。

为达到上述目的，本发明采用的技术方案是：

一种高灵敏度测量材料表面光学非线性的方法，包括如下步骤：将激光束先进行扩束，经过一圆形小孔后，获得一束平顶光束，将平顶激光脉冲经凸透镜后分为两束，其中一束为监测光，另一束为探测光；所述监测光通过反射镜反射后，经过一个其中心和光轴重合的圆孔，再经过一个其中心和光轴重合的不透光的挡板，然后经第一凸透镜会聚后由第一探测器记录；所述探测光聚焦到待测样品上，使待测样品产生光学非线性，待测样品位于所述凸透镜的焦平面上；在探测光路的待测样品反射后的远场位置放置一个其中心和光轴重合的圆形小孔和一个其中心和光轴重合的圆形不透光挡板，从待测样品表面反射的脉冲激光被第二分束器分为两束，其中一束经第二凸透镜会聚后被第二探测器接收(开孔)，另外一束先通过圆形小孔，再经过圆形不透光挡板，然后经第三凸透镜会聚后进入第三探测器(闭孔)；具体测量步骤为：

(1)在探测光路的凸透镜的焦平面位置放上待测样品，在凸透镜前放置一衰减片，用所述第一、第二和第三探测器测量脉冲光能量，并分别计算出第二探测器所测能量、第三探测器所测能量与第一探测器所测能量的比值；

(2)移去能量衰减片，用所述第一、第二和第三探测器测量脉冲光能量，并分别计算出第二探测器所测能量、第三探测器所测能量与第一探测器所测能量的比值；

(3)对步骤(1)和(2)中获得的比值进行处理，获得所需的检测材料的光学非线性吸收和非线性折射系数。

上述技术方案中，所述步骤(3)中的处理包括：将步骤(2)中得到的比值与步骤(1)中得到的对应的比值相除(分为开孔能量的比值和闭孔能量的比值)，得到样品归一化的非线性透过率，对归一化的非线性透过率进行理论拟合得到非线性折射系数和非线性吸收系数。

上述技术方案中，所述圆形光阑和圆形不透光挡板的尺寸要根据光路远场处的衍射主光斑的大小进行调节，让边缘的衍射光通过，光阑和挡板组合后的透过率小于0.01。当挡板大小一定时，适当调节光阑的大小，可使系统的灵敏度达到最大值。

优选的技术方案，所述第二分束器的透过率和反射率各为50％。

本发明的技术方案中，非线性样品表面受到脉冲光的作用后，材料表面的吸收和折射性质发生变化，从而导致材料的反射率和光斑分布发生变化。对于表面光学非线性，能量的变化主要由非线性材料的非线性折射率引起。因为开孔测量的是整个能量的变化，所以开孔的透过率与材料的非线性折射相关。另一方面，样品产生的非线性相移主要由样品表面的非线性吸收引起，变化的非线性相移就会引起反射光斑在远场的光强分布变化，从而就会引起挡板的透过率的变化。通过对挡板透过率的处理，就可以得到材料表面的非线性吸收系数。由于实验中存在背景噪声，会对测量结果产生比较大的影响，另外由于远场衍射光斑边缘包含了高频和一定低频光。在远场的位置加一大小合适的小孔可以很好的消除背景噪声，并优化了远场挡板处衍射光斑边缘的能量分布，从而使测量灵敏度达到最优化。样品在系统焦平面时产生的反射率变化最大，归一化的非线性反射率也就最大。所以，在焦平面位置，无需移动样品，在一个单脉冲的作用下，通过测量整个能量的变化就可以得到样品的非线性折射系数。通过测量透过挡板归一化的非线性透过率，就可以得到样品的非线性吸收系数。由薄膜的体效应引起的反射光的改变和透射高灵敏度测量系统相似。

本发明方法用一种全新的思路实现了对光学非线性的测量，同其他非线性光学测量技术相比，具有以下优点：

1.本发明实现了单脉冲测量，测量过程中样品无需移动，解决了待测样品易损伤的问题；

2.本发明的测量方法非常方便，理论模型简单，测量灵敏度非常高；

3.采用本发明的方法，可以同时测量样品非线性吸收和非线性折射的大小；

4.系统的灵敏度比反射Z-scan技术及反射4f相位相干成像技术要高2个数量级；

5.本发明所述的测量方法，可以广泛地应用于非线性光学测量、非线性光子学材料、非线性光学信息处理和光子学器件等研究领域。

附图说明

图1是本发明实施例中的高灵敏度测量非线性吸收和非线性折射系数方法的工作原理图。其中：1、入射激光高斯光束；2、小孔3、凸透镜；4、分束器；5、反射镜；6、圆形小孔；7、圆形挡板；8、凸透镜；9、第一探测器；10、待测样品；11、第二分束器；12、凸透镜；13、第二探测器；14、圆形小孔；15、圆形挡板；16、凸透镜；17、第三探测器。

图2是本发明实施例中的圆形小孔示意图。

图3是本发明实施例中的圆形不透光挡板示意图。

具体实施方式

下面结合附图及实施例对本发明作进一步描述。

参见图1所示，一种高灵敏度测量材料表面的非线性参数的方法，光路由分束器，凸透镜，小孔，挡板，探测器等组成；脉冲激光聚焦于待测样品10上。

图1是本发明一种高灵敏度平顶光单脉冲测量材料的非线性方法的实验装置图。实验装置可以分为测量系统和参考系统两个部分。测量系统由小孔2、凸透镜3、待测样品10、第二分束器11、凸透镜12、第二探测器13、圆形小孔14、圆形挡板15、凸透镜16和第三探测器17组成。其中，待测样品10放置在凸透镜3的焦平面上。平顶光束经凸透镜3会聚到放置在焦点的待测样品10上，由于待测样品10的表面光学非线性使得入射的脉冲激光的光强和相位发生变化。从样品反射的脉冲激光经过第二分束器11分为两束，一束激光经过凸透镜12后由第二探测器探测。另一束激光经过圆形小孔14和圆形挡板15后，经凸透镜16后由第三探测器探测。

参考系统由分束镜4、反射镜5、圆形小孔6、圆形挡板7、凸透镜8、以及第一探测器9组成。

产生平顶光的小孔和挡板到透镜的距离符合透镜成像公式为优选。

图2为圆形小孔6和圆形小孔14的示意图。

图3为圆形挡板7和圆形挡板15的示意图，挡板不透光。

在本实施例中，激光光束为Nd:YAG激光器(Ekspla，PL2143B)倍频以后的532nm激光，脉宽21ps。待测样品为以单晶硅片为基片在其表面以静电自组装技术制备的30层CuPc(COONa)4/PDDA薄膜。

具体的检测步骤为：(1)将样品10放在凸透镜3的焦点位置，在小孔2和凸透镜3之间放置一衰减片，利用第二探测器13测量通过凸透镜12会聚后的光束能量，利用第三探测器17测量通过圆形小孔14和圆形挡板15并由凸透镜16汇聚后的能量，同时利用第一探测器9测量监测光的能量。将第二探测器13所测得的能量除以第一探测器9测得的能量，得到一个开孔的能量比值。将第三探测器17所测得的能量除以第一探测器9测得的能量，得到一个通过挡板的能量比值。(2)将小孔2和凸透镜3之间的衰减片移去，利用第二探测器13测量通过凸透镜12会聚后的光束能量，利用第三探测器17测量通过圆形小孔14和圆形挡板15的能量，同时利用第一探测器9测量监测光的能量。将第二探测器13所测得的能量除以第一探测器9测得的能量，得到一个开孔的能量比值。将第三探测器17所测得的能量除以第一探测器9测得的能量，得到一个通过挡板能量的比值。(3)将步骤(2)中的开孔比值除以步骤(1)中的开孔比值，得到样品的开孔归一化非线性透过率。将步骤(2)中的闭孔比值除以步骤(1)中的闭孔比值，得到样品透过小孔归一化的非线性透过率。(4)根据步骤(3)中得到的非线性透过率，得出样品的非线性折射系数和非线性吸收。

对于单晶硅片上30层CuPc(COONa)4/PDDA薄膜光学测量的实验和理论计算具体过程如下：

假设入射光束为基模高斯光，其场强表达式为：

$E(r,t)=E_0\exp [-\frac{r^2}{{{\mathrm{\ω}}_e}^2}]\exp [-\frac{t^2}{2{\mathrm{\τ}}^2}]---\left(1\right)$

式中，E₀为脉冲激光的最大场强值，r为光束的半径，ω_e为入射光束的束腰半径，τ为脉冲光1/e半宽的时间。

小孔的透过率为：

t(r)＝1(r≤R_a)或t(r)＝0(r＞R_a)    (2)

式中，R_a为小孔2的半径。

小孔2后的场强分布为：

E₀₁(r，t)＝E(r，t)t(r)    (3)传播到样品表面的光场可通过两次菲涅尔衍射公式得到，设为E₀₂。通常情况下，反射光束的改变是由于表面效应(反射系数的改变)，或者是体效应(反射波在薄膜传播过程中的振幅和位相变化)。假设只有表面效应对反射光束由贡献，由于非线性效应，反射光束的菲涅尔系数包括了折射率的改变和吸收系数的改变，有效地反射系数可以表示为：

$R(r,t)=\frac{{\hat{n}}^2\cos \mathrm{\θ}-\sqrt{{\hat{n}}^2-{\sin }^2\mathrm{\θ}}}{{\hat{n}}^2\cos \mathrm{\θ}+\sqrt{{\hat{n}}^2-{\sin }^2\mathrm{\θ}}}---(4-a)$

这里， $\hat{n}=n_0+\mathrm{\γ}{\left|E_{02}(r,t)\right|}^2+i(\frac{{\mathrm{\α}}_0}{2k}+\frac{\mathrm{\β}}{2k}{\left|E_{02}(r,t)\right|}^2)$ 是复折射率，n₀和α₀表示材料的线性折射率和线性吸收系数，γ和β表示非线性折射率和非线性吸收系数，θ是入射角。

如果体效应起主要作用，例如，生长在硅片上的透明薄膜。为了简化分析，假设薄膜内部只发生一次反射，薄膜后表面的反射可以忽略，有效地反射系数可以表示为：

$R(r,t)=\frac{{n_1}^2\sqrt{{n_0}^2-{\sin }^2\mathrm{\θ}}-{n_0}^2\sqrt{{n_1}^2-{\sin }^2\mathrm{\θ}}}{{n_1}^2\sqrt{{n_0}^2-{\sin }^2\mathrm{\θ}}{{+n}_0}^2\sqrt{{n_1}^2-{\sin }^2\mathrm{\θ}}}{e}^{-{\mathrm{\α}}_{0}L{n}_0/\sqrt{{n_0}^2-{\sin }^2\mathrm{\θ}}}$

$\×{[1+q_1(r,t)]}^{(\mathrm{jk\γ}/\mathrm{\β-1/2})}{[1+q_2(r,t)]}^{({\mathrm{jkn}}_2/\mathrm{\β}-1/2)}---(4-b)$

这里，q₁(r，t)＝βL_eff|E₀₂(r，t)|²，q₂(r，t)＝βL_eff|E′₀₂(r，t)|²，

$E_{02}^{\′}(r,t)=E_{02}(r,t)=\frac{{n_1}^2\sqrt{{n_0}^2-{\sin }^2\mathrm{\θ}}-{n_0}^2\sqrt{{n_1}^2-{\sin }^2\mathrm{\θ}}}{{n_1}^2\sqrt{{n_0}^2-{\sin }^2\mathrm{\θ}}{{+n}_0}^2\sqrt{{n_1}^2-{\sin }^2\mathrm{\θ}}}{e}^{-{\mathrm{\α}}_{0}L{n}_0/\sqrt{{n_0}^2-{\sin }^2\mathrm{\θ}}/2}{[1+q_1(r,t)]}^{\mathrm{jk\γ}/\mathrm{\β}-1/2}$

$,L_{\mathrm{eff}}=[1-\exp ({-\mathrm{\α}}_0{\mathrm{Ln}}_0/\sqrt{{n_0}^2-{\sin }^2\mathrm{\θ}})]/{\mathrm{\α}}_0,$ L是样品厚度，n₁基片的线性折射率。

则反射光束的复电场可以表示为：

E₀₃(r，t)＝E₀₂(r，t)R(r，t)    (5)

不考虑样品非线性时，则样品表面反射光场为：

E′₀₃＝E₀₂    (6)从样品表面反射后传播到圆形小孔以及挡板的光场可通过两次菲涅尔衍射公式得到，设为E₀₄。若不考虑样品表面非线性，即为线性反射，则为E′₀₄。对挡板处的光强进行空间和时间的积分，可得到通过挡板的能量。将此能量与在不考虑样品非线性的情况下得到的通过挡板的能量相比，就得到通过圆形小孔和挡板组合的归一化非线性透过率：

$T=\frac{{\∫}_{-\∞}^{+\∞}{\∫}_{r_d}^{+\∞}2\mathrm{\π}{r}_2{\left|E_{04}\right|}^2{\mathrm{dr}}_2\mathrm{dt}}{{\∫}_{-\∞}^{+\∞}{\∫}_{r_d}^{+\∞}2\mathrm{\π}{r}_2{\left|{E^{\′}}_{04}\right|}^2{\mathrm{dr}}_2\mathrm{dt}}---\left(7\right)$

如果挡板的半径取0(即没有挡板)，则可得到开孔的反射率情况。对开孔和闭孔的归一化非线性反射率进行拟合，就可以得到样品的非线性折射和非线性吸收系数。

在本实施例中，入射能量为0.05μJ，产生平顶光的小孔2半径为3.3mm，凸透镜3的焦距为412mm，反射远场圆形小孔14的半径为8mm，其到透镜焦点的距离为0.65m，圆形挡板15到圆形小孔14的距离为0.45m，圆形挡板15的半径R_d为1.2cm。通过改变β和n₂的取值使模拟归一化非线性反射率与实验归一化非线性反射率吻合从而得到样品的三阶非线性吸收系数β的值为8.56×10^-7m/W，薄膜三阶非线性折射率n₂的值为6.25×10^-15m²/W。

Claims (4)

1.一种高灵敏度测量材料表面光学非线性的方法，包括如下步骤：将一平顶激光束经凸透镜(3)后分为两束，其中一束为监测光，另一束为探测光；所述监测光通过反射镜(5)反射后，经过一个其中心和光轴重合的圆孔，再经过一个其中心和光轴重合的不透光的挡板，然后经第一凸透镜(8)会聚后由第一探测器(9)记录；所述探测光聚焦到待测样品(10)上，使待测样品(10)产生光学非线性，所述待测样品(10)位于所述凸透镜(3)的焦平面上，其特征在于：在探测光路的所述待测样品(10)反射后的远场位置放置一个其中心和光轴重合的圆形小孔(14)和一个其中心和光轴重合的圆形挡板(15)，从所述待测样品(10)表面反射的脉冲激光被第二分束器(11)分为两束，其中一束经第二凸透镜(12)会聚后被第二探测器(13)接收，另外一束先通过圆形小孔(14)，再经过圆形挡板(15)，然后经第三凸透镜(16)会聚后进入第三探测器(17)；具体测量步骤为：

(1)在探测光路的凸透镜(3)的焦平面位置放上待测样品(10)，在凸透镜(3)前放置一衰减片，用所述第一、第二和第三探测器测量脉冲光能量，并分别计算出第二探测器(13)所测能量、第三探测器(17)所测能量与第一探测器(9)所测能量的比值；

(2)移去能量衰减片，用所述第一、第二和第三探测器测量脉冲光能量，并分别计算出第二探测器(13)所测能量、第三探测器(17)所测能量与第一探测器(9)所测能量的比值；

(3)对步骤(1)和(2)中获得的比值进行处理，获得所需的检测材料的光学非线性吸收和非线性折射系数。

2.根据权利要求1所述的一种高灵敏度测量材料表面光学非线性的方法，其特征在于：所述步骤(3)中的对比值进行处理包括：将步骤(2)中得到的开孔能量的比值和闭孔能量的比值与步骤(1)中得到的对应的比值相除，得到样品归一化的非线性透过率，对归一化的非线性透过率进行理论拟合得到非线性吸收和非线性折射系数。

3.根据权利要求1或2所述的一种高灵敏度测量材料表面光学非线性的方法，其特征在于：所述第二分束器(11)的透过率和反射率各为50％。

4.根据权利要求1或2所述的一种高灵敏度测量材料表面光学非线性的方法，其特征在于：所述圆形小孔(14)和圆形挡板(15)的尺寸根据通过待测样品(10)反射后的远场光束的半径大小进行调节；所述圆形小孔(14)和圆形挡板(15)组合后的透过率小于0.01。

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