CN104897593A - 一种可区分折射符号的高灵敏度测量材料光学非线性的方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种高灵敏度测量材料光学非线性泵浦探测方法，把激光束分为两束，样品位置处于偏离透镜焦点后一定距离，使远场光斑的变化达到最大。泵浦光经时间延迟作用到待测样品上，使非线性样品产生非线性吸收和非线性折射；出射的探测光经分光镜分为两束，一束进入第一探测器，另一束通过一个中心和光轴重合的圆形挡板后进入第二探测器；其特征在于：在所述探测光光路中，远场放置一个中心和光轴重合的圆形挡板，样品处于透镜焦点后的一定距离，使远场光斑的变化达到最大。其测量步骤为：①放上待测样品，用两个探测器分别收集不同时刻探测光的能量；②对不同延迟时间的探测光能量曲线进行处理，获得光学非线性参数。按本发明方法工作的测量系统灵敏度非常高、数据处理简单，非线性吸收和折射可以同时测量而不需要分开进行、可区分非线性折射的符号、测量结果精确等优点。

Description

一种可区分折射符号的高灵敏度测量材料光学非线性的方法

技术领域

本发明涉及一种利用光学手段在来测试或分析材料的方法，具体涉及一种研究材料的非线性光学物理机制以及测量其光学物理参数的方法，属于非线性光子学材料和非线性光学信息处理领域。

背景技术

非线性光学领域的飞速发展离不开对光学非线性材料的研究。寻找各种用途的理想光学非线性材料是非线性光学领域的一个非常重要的任务。具有大的光学非线性系数和超快光响应的材料被认为是用于制造高速光电设备的新兴材料，在光学工程领域，如全光开关等元器件中有着巨大的潜在应用价值。而对光学非线性材料的研究则需要借助于各种光学非线性测量技术。光学非线性测量技术是研究非线性光学材料的关键技术之一。在光学非线性样品中，一般情况下不止一种非线性机制，通常会存在二种甚至更多的非线性机制相互作用，而一般的非线性测量技术不能很简单地把各种光学非线性机制区分开。Z扫描方法（Mansoor Sheik-Bahae, Ali A. Said, Tai-Hui Wei, David J. Hagan, E. W. Van Stryland. “Sensitive measurement of optical nonlinearities using a singlebeam”, IEEE J. Quantum Elect, 26, 760-769 (1990) ）是目前最常用的单光束测量材料光学非线性的方法，此方法是在光束畸变测量方法的基础上提出的,其优点是光路简单，处理方法简单，测量精度高,并且可同时测量非线性吸收与折射。但这种方法很难准确的确定材料的光学非线性机制以及材料一些具体的重要的光学物理参数。

在Z-scan的基础上,1994年J. Wang等人提出了时间分辨Z-scan技术(J. Wang, M. Sheik-Bahae, A. A. Said, D. J. Hagan, and E. W. Van Stryland ,“Time-resolved Z-scan measurements of optical nonlinearities”, J. Opt. Soc. Am. B, 11, 1009-1017, 1994)。这种方法通过对样品出射的不同时刻探测光的位相和强度的变化情况的分析来确定材料光学非线性的机制以及各个能级重要的光学物理参数。但这种方法在测量样品非线性折射随时间变化的特征时比较麻烦，而且误差比较大，具体表现为：（1）测量时需先测量样品的非线性吸收的时间特征，然后再把样品分别放在两个位置进行非线性折射时间特征的测量，最后还要除去非线性吸收的影响。（2）不能同时进行非线性吸收和非线性折射时间特征的测量，由于不同时刻激光的空间分布和能量是不同的，从而会引起较大的测量误差。最近提出的一种相位物体(PO)泵浦探测方法(Junyi Yang, Yinglin Song, Yuxiao Wang, Changwei Li, Xiao Jin, and Min Shui. Time-resolved pump-probe technology with phase object for measurements of optical nonlinearities. Optics Express, 17, 7110-7116(2009))，这种方法能同时测量非线性吸收和非线性折射动力学过程，但这种方法的灵敏度受到主光路T-PO技术的限制。另外对于非简并非线性折射动力学测量时，需根据对应的探测波长更换不同的相位物体。本发明提出一种高灵敏度高精度的泵浦探测技术能克服传统时间分辨Z-scan及PO泵浦探测技术的缺点。

发明内容

本发明的目的是提供一种可区分折射符号的高灵敏度测量材料光学非线性的方法，用于材料光学非线性的测量，能同时测量非线性吸收和非线性折射，确定材料的光学非线性机制并可同时准确的测量材料重要的非线性光学参数。

为达到上述目的，本发明采用的技术方案是：一种可区分折射符号的高灵敏度测量材料光学非线性的方法，把激光束分为两束，一束光强比较强，一束光强比较弱。光强较强一束为泵浦光，较弱的一束为探测光，泵浦光经过时间延迟聚焦到待测样品上，使处于基态的非线性样品产生非线性吸收和非线性折射；所述待测样品位于探测光光路中透镜的焦平面上，出射的探测光经一分光镜分为两束，一束进入探测器，另一束通过一个中心和光轴重合的圆形挡板后进入另外一个探测器；其测量步骤为：

①放上待测样品，用两个探测器分别收集不同时刻探测光的能量；

②对上述获得的不同延迟时间的探测光能量曲线进行处理，获得所需的检测材料的光学非线性参数。

上述技术方案中，所述步骤②中的处理包括，分别作出开孔归一化的透射能量以及挡板归一化随延迟时间的变化曲线，其中开孔归一化透射能量随延迟时间的变化曲线只与非线性吸收有关，光斑经过挡板后的归一化随延迟时间的变化曲线与非线性吸收和非线性折射都有关系，对开孔归一化透射能量随延迟时间的变化曲线进行拟合得到有关非线性吸收的光学参量的大小和寿命；在非线性吸收参数已知的情况下，通过对挡板归一化随延迟时间的变化曲线进行拟合得到非线性折射相关参量的数值。

其中上述技术方案中，所述圆形挡板的大小要根据探测光路远场处的主光斑的大小进行调节，让边缘的衍射光通过，挡板组合后的透过率小于0.01。

上述技术方案中，所述泵浦光的时间延迟通过两个反射镜和一个直角棱镜实现，由反射镜改变泵浦光的方向，调节直角棱镜和反射镜之间的间距，改变泵浦光的行进距离，实现对延迟时间的调节。

其中，所述直角棱镜的移动范围为0到30cm，时间延迟范围为-200ps到1.8ns。

优选的技术方案，所述的挡板大小以既能提高系统灵敏度，又能区分非线性折射信号的符号为准。

优选的技术方案，所述探测光和泵浦光聚焦到待测样品上的夹角()在3°到8°范围内。

本发明的技术方案中，非线性样品受到泵浦光的激发后处于基态的粒子跃向激发态，粒子布居数分布的变化导致对入射光的非线性吸收和非线性折射响应；又由于粒子布居数随着时间是不断变化的，所以对于不同时刻的探测光产生的影响是不同的，从样品探测光束的位相和强度的变化就可以得知这个时刻样品中的粒子布居情况，通过分析不同时刻的探测光的情况就能够同时测量出样品的非线性吸收和非线性折射时间特性曲线，从而可以确定各个能级的吸收截面和寿命以及折射率体积。由于在材料在一定的位置引起远场光斑变化能达到最大，因此我们将样品放置在偏离透镜焦平面的位置，而不是现有的技术一样放置在透镜的焦平面。

与现有技术相比，本发明的技术方案具有以下优点：

1．系统测量灵敏度高，比Z-scan和PO泵浦探测技术高一个数量级。

本方法对非线性吸收和非线性的折射的测量是同时完成的，既能提高系统的灵敏度，又能区分材料非线性折射的符号。以往提出的提高灵敏度的方法不能区分非线性折射的符号。

本方法中泵浦光和探测光不要求同轴，可以以一个小的夹角相交，通过样品后二者自动分离，因而用探测器接收信号时十分方便；而基于传统Z扫描方法的泵浦探测方法由于泵浦光和探测光共轴的，当光束通过样品之后必须考虑光束的分离问题，特别是当泵浦光和探测光波长接近或相等的时候光路会更加麻烦。

本发明所述的测量方法，可以广泛地应用于非线性光学测量、非线性光子学材料、非线性光学信息处理和光子学器件等研究领域，尤其是非线性光功能材料的测试和改性等关键环节，利用本发明方法，能够保证测试参数全面，测试结果准确，极大地减小了测量的误差；另外本方法对光路要求简单，测试速度快捷。

附图说明

附图1是本发明实施例一中的圆形挡板示意图；

附图2是本发明实施例一中的高灵敏度泵浦探测方法的工作原理图；

附图3是本发明实施例一中开孔归一化透过率随延迟时间的变化图；

附图4为本发明实施例一中挡板归一化透过率随延迟时间的变化图。

其中：1、入射激光束；2、分束器；3、反射镜；4、直角棱镜；5、反射镜；6、凸透镜；7反射镜；8、凸透镜；9、待测样品；10、分束器；11、凸透镜；12、第一探测器；13、圆形挡板；14、凸透镜；15、第二探测器。

具体实施方式

下面结合附图及实施例对本发明作进一步描述：

实施例一：参见附图2所示，一种高灵敏度的材料光学非线性参数测量方法，以探测光路和泵浦光路为基础，泵浦光路主要由两个反射镜3、5，直角棱镜4，凸透镜6组成，直角棱镜4可以前后平移以改变泵浦光的延迟时间；探测光路主要由反射镜7，凸透镜8，分束器10，凸透镜11，圆形挡板13，凸透镜14，第一探测器12和第二探测器15组成；泵浦光路与探测光路同时作用在待测样品9上，但样品9不处于两个透镜的焦点。

利用分束器2把激光脉冲1分成泵浦光束3和探测光束8。探测光束经过反射镜7改变方向，透过凸透镜10会聚到放置在偏离焦点的待测样品9上，经过分束器10后，分成两束光，透射的一束经圆形挡板13后，经凸透镜14会聚后由第二探测器15接收，反射的一束经凸透镜11会聚后由第一探测器12接收；泵浦光束经过反射镜3，直角棱镜4，反射镜5构成的延迟平台，由凸透镜6聚焦到待测样品9上，使待测样品9处于基态的粒子受到激发跃迁到激发态，粒子布居数分布的变化对探测光的吸收和折射产生影响，又由于粒子布居数随时间是不断变化的，前后平移直角棱镜4可以对不同时刻的探测光产生不同的影响，并被第二探测器12和第一探测器15接收。

在本实施例中，激光光束为532nm激光，脉宽21ps。样品为AlClPc/DMF溶液，其在532nm处线性吸收很弱，具有较强的激发态光学非线性。

具体的检测步骤为：

（1）在样品前挡住探测光，将第二探测器15放在样品9的位置，测量泵浦光的能量。

（2）放上样品9，前后平移直角棱镜4，连续记录不同延迟时间的探测光的能量。

（3）分别作出开孔归一化的透射能量以及闭孔归一化随延迟时间的变化曲线。

对于AlClPc/DMF非线性测量的实验和理论计算具体过程如下：

在考虑慢变振幅近似和薄样品近似的情况下探测光在样品中传播满足

                             （1）

                               （2）

为折射率变化，为吸收系数变化，激光在样品中传播的光程。在AlClPc/DMF溶液样品中，

                             （3）

                             （4）

式中，，，分别为基态和第一激发态以及第三重激发态的粒子布居数；，，分别为基态和第一激发态的吸收截面；，分别为第一三重激发态的折射体积与基态折射体积的差。

 因为在泵探实验中探测光比泵浦光弱了很多倍，所以可以认为激发态上的粒子布据数是由泵光产生的

                           （5）

图3是AlClPc/DMF溶液的泵浦探测的吸收结果理论曲线。最初，溶液的吸收随着时间的变化而迅速增加，这是主要是由于第一激发态吸收的缘故，说明第一激发态的吸收截面要比基态的吸收截面大。当泵浦脉冲光通过样品后，探测光的透过率开始恢复，并开始出现一段低的不变的透过率。这主要是因为第一激发态的粒子布居数开始减少，并跃迁到基态和第一三重激发态T1。之所以会出现一段比较长的低透过率，主要是由于第一三重激发态具有较大的吸收截面和能级寿命比较长的缘故。图4为AlClPc/DMF溶液的泵浦探测非线性折射理论曲线，零延时后出现一段高的缓慢变低的透过率是因为第一激发态的折射体积比基态折射体积以及三重激发态折射体积大并且第一三重激发态寿命比较长的缘故。

Claims (7)

1.一种可区分折射符号的高灵敏度测量材料光学非线性的方法，把激光束分为两束，一束光强比较强，一束光强比较弱；光强较强一束为泵浦光，较弱的一束为探测光，泵浦光经过时间延迟作用到待测样品9上，使处于基态的非线性样品产生非线性吸收和非线性折射；所述待测样品9位于探测光光路中离透镜8焦平面后面一段距离的位置，出射的探测光经一分光镜10分为两束，一束进入第一探测器12，另一束通过一个中心和光轴重合的一个圆形挡板后进入第二探测器，其特征在于：样品不处于两个透镜的焦平面进行测量，而是离焦平面一段距离；在探测光路的样品后的远场位置放置一个圆形不透光挡板，其测量步骤为：

①放上待测样品，用两个探测器分别收集不同时刻探测光的能量；

②对上述获得的不同延迟时间的探测光能量曲线进行处理，获得所需的检测材料的光学非线性参数。

2.根据权利要求1所述的高灵敏度泵浦探测方法，其特征在于：所述步骤②中的处理包括，分别作出开孔归一化的透射能量以及闭孔归一化随延迟时间的变化曲线，对开孔归一化透射能量随延迟时间的变化曲线进行拟合得到有关非线性吸收的光学参量的大小和寿命；在非线性吸收参数已知的情况下，通过对挡板透过率归一化随延迟时间的变化曲线进行拟合得到非线性折射相关参量的数值。

3.根据权利要求1所述的高灵敏度泵浦探测方法，在探测光路的样品位置在离透镜焦点后一段距离的位置。

4.根据权利要求1所述的高灵敏度泵浦探测方法，在探测光路的样品后的远场位置放置一个圆形不透光挡板。

5.根据权利要求1所述的高灵敏度泵浦探测方法，其特征在于：所述泵浦光的时间延迟通过两个反射镜和一个直角棱镜实现，由反射镜改变泵浦光的方向，调节直角棱镜和反射镜之间的间距，改变泵浦光的行进距离，实现对延迟时间的调节。

6.根据权利要求1所述的高灵敏度泵浦探测方法，其特征在于：所述直角棱镜的移动范围为0到30cm，时间延迟范围为-200ps到1.8ns。

7.根据权利要求1所述的高灵敏度泵浦探测方法，其特征在于：优选的技术方案，所述探测光和泵浦光聚焦到待测样品上的夹角( )在3°到8°范围内。