CN111220572B - 一种非线性光学泵浦探测装置 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种非线性光学泵浦探测装置。本发明可以实现同时测量简并和非简并非线性吸收截面谱。测量过程自动化，测量过程高效、快速。本发明中工作波段为380nm至近红外1064nm，能实现超连续宽光谱的非线性性能测量。采用了较大入瞳直径的变焦光学系统作为微弱信号采集镜头，能有效的将微弱信号在背景噪声中提取出来，同时此变焦光学系统轴上像点均方根直径100微米至150微米，轴上像点发散角2α为30.6度，很好的匹配光纤耦合条件，提高空间光耦合进光纤的耦合效率。系统测量灵敏度大大提高。
Description
技术领域
本发明涉及一种非线性光学泵浦探测装置，属于非线性光学和光学检测领域。
背景技术
随着光通信和光信息处理等技术的飞速发展，非线性光学材料的研究显得日益重要。非线性光学材料在光开关、全光器件、高速光电设备、高功率激光器件、激光防护及光限幅等领域中获得了大量的实际应用。对材料的光学非线性研究是目前材料学及相关领域的研究热点。光学非线性测量技术是研究非线性光学材料的关键技术之一，其中弄清材料的光学非线性机制，如何准确的确定材料重要的物理参量对于如何应用材料是非常重要的。目前，常用的光学非线性测量技术有简并四波混频、三波混频、三次谐波法、非线性干涉法、非线性椭圆偏振法、马赫-曾德干涉法、4f相位相干成像法、Z扫描法等。其中Z扫描方法(参见SHEIK-BAHAE,M.；SAID,A.A.；WEI，T.H.；HAGAN,D.J.；STRYLAND,E.W.V.，Sensitivemeasurement of optical nonlinearities using a single beam.IEEE J.QuantumElectron.1990,26(4),760-769.)是目前最为常用的测量材料光学非线性的方法，它具有可以同时测量非线性折射和非线性吸收，装置简单，灵敏度高等优点。但传统的Z扫描方法通常使用单波长激光器，只能得到非线性光子学材料在特定波长下的光学非线性特性，所能提供的信息非常有限。而对非线性光子学材料的光学非线性研究需要了解材料在宽波长范围内的光学非线性特性，因此，传统的非线性光谱特性测量装置不能满足要求。
非线性光学效应是在激光的高强度光电场E(r,t)的作用下，介质中不仅会产生与入射场E(r,t)成线性关系的线性电极化强度P(1)(r,t)，还会产生与入射光电场成幂次方关系的非线性电极化强度PNL(r,t)，它可以包括光电场强度的二次、三次及更高的幂次项。这就给非线性光学带来极其丰富的内容。而描述介质的电极化强度P(r,t)与光电场强度E(r,t)关系的最重要的物理量即是光学极化率，与不同幂次的电极化强度相应，介质的极化率可以有线性光学极化率χ(1)及非线性光学极化率χ(2)、χ(3)等，它们分别为二阶、三阶及四阶复数张量，反映了介质对于光电场不同的响应，也直接决定了所产生的多种多样的非线性光学效应。它的实部判定介质的线性(非线性)折射率，而它的虚部判定介质的线性(非线性)吸收。介质的非线性吸收与介质内部能级分布有直接关系。以三阶非线性效应为例，通常情况下，物质分子仅吸收一个光子完成从基态到激发态的跃迁，我们称之为单光子吸收。双光子吸收，是指物质分子同时吸收两个光子，从基态跃迁到激发态的过程。双光子吸收过程中，物质分子均是吸收两个波长相同的光子，我们称之为简并双光子吸收(Degeneratetwo-photon absorption,D-TPA)。而相反的情况是，物质分子同时吸收两个波长不同的光子完成从基态到激发态的跃迁，我们称之为非简并双光子吸收。相对于简并双光子吸收，非简并双光子吸收具有更小的吸收区域，更大的吸收系数以及更宽的光谱范围，除了可以应用于以上所述的各种应用，在红外探测、量子计数、光学取样以及双色双光子荧光显微成像等方面发挥着重要作用。目前大多测量方法都是只能测量简并双光子吸收或者非简并双光子吸收中的一种，而且效率较低，只能单波长逐点的进行测量，给相关的研究和应用带来很大的困难。
发明内容
针对现有技术的不足，本发明提供了一种非线性光学泵浦探测装置。该装置能够实现同时测量简并和非简并非线性吸收截面谱。测量过程自动化，测量过程高效、快速。本发明中工作波段为380nm至近红外1064nm，能实现超连续宽光谱的非线性性能测量。采用了较大入瞳直径的变焦光学系统作为微弱信号采集镜头，能有效的将微弱信号在背景噪声中提取出来，同时此变焦光学系统轴上像点均方根直径100微米至150微米，轴上像点发散角2α为30.6度，很好的匹配光纤耦合条件，提高空间光耦合进光纤的耦合效率。系统测量灵敏度大大提高。
本发明的技术解决方案如下：
一种非线性光学泵浦探测装置，其特征在于，包括主光路、非简并探测系统、非简并泵浦系统、简并探测系统、参考系统；
主光路依次包括激光器1、第一小孔光阑2、斩波器3、第一偏振片4、第二偏振片5、第一反射镜6、第一激光分光镜7；
非简并探测系统依次包括第二反射镜8、第一可调衰减片9、第一会聚透镜10、重水池11、第二小孔光阑12、中心滤光片13、第二会聚透镜14、第二激光分光镜15、第三会聚透镜16、待测样品17、第一光信号收集系统18，所述的第一光信号收集系统18经光纤连接到光学多道分析仪19，所述的光学多道分析仪19连接到电脑20；
非简并泵浦系统依次包括第二可调衰减片21、第三反射镜22、第四反射镜23、第五反射镜24、第六反射镜25、第七反射镜26、第八反射镜27、第九反射镜28、第四会聚透镜29、待测样品17、光功率计30；所述的第三会聚透镜16出射的激光与所述的第四会聚透镜29出射的激光在所述的待测样品17中以小角度(5°-15°)重合；
简并探测系统依次包括第三激光分光镜31、三棱镜32、第五会聚透镜33、待测样品17、第二光信号收集系统34，所述的第二光信号收集系统34经光纤连接到所述的光学多道分析仪19，所述的光学多道分析仪19连接到电脑20；
参考系统依次包括第十反射镜41、待测样品17、第三光信号收集系统42，所述的第三光信号收集系统42经光纤连接到所述的光学多道分析仪19，所述的光学多道分析仪19连接到电脑20；
所述的第三反射镜22、第四反射镜23、第七反射镜26、第八反射镜27安装在高性能线性平移台A上。
所述的第一可调衰减片9、第二可调衰减片21、第一会聚透镜10、第二会聚透镜14、第三会聚透镜16、第四会聚透镜29、第五会聚透镜33、光功率计30、第一光信号收集系统18、第二光信号收集系统34、第三光信号收集系统42、高性能线性平移台A均通过控制线与所述的电脑20直接相连。
所述的第一小孔光阑2直径为5mm，所述的第二小孔光阑12直径10mm；所述的斩波器3频率可调范围为4HZ至10KHZ；所述的第二偏振片5偏振方向为水平；所述的第一反射镜6、第二反射镜8、第三反射镜22、第四反射镜23、第五反射镜24、第六反射镜25、第七反射镜26、第八反射镜27与主光轴均成45°；所述的第一激光分光镜7、第二激光分光镜15、第三激光分光镜31与主光轴均成45°；所述的第一激光分光镜7透射率为10％，反射率为90％；所述的第二激光分光镜15透射率为50％，反射率为50％；所述的第三激光分光镜31透射率为10％，反射率为90％；所述的第一会聚透镜10、第二会聚透镜14、第三会聚透镜16、第五会聚透镜33焦距均为10cm，所述的第四会聚透镜29焦距为50cm。所述的待测样品17厚度为10mm。所述的第一光信号收集系统18、第二光信号收集系统34、第三光信号收集系统42为完全相同的光学系统S。
所述的光学系统S依次包括第一透镜S1、第二透镜S2、第三透镜S3、第四透镜S4、第五透镜S5、第六透镜S6、第七透镜S7、第八透镜S8、第九透镜S9、第十透镜S10、第十一透镜S11、第十二透镜S12、第十三透镜S13；
所述第一透镜S1设置有孔径光阑；
所述第一透镜S1为正透镜、第二透镜S2为负透镜、第三透镜S3为正透镜、第四透镜S4为正透镜、第五透镜S5为负透镜、第六透镜S6为正透镜、第七透镜S7为负透镜、第八透镜S8为负透镜、第九透镜S9为正透镜、第十透镜S10为正透镜、第十一透镜S11为负透镜、第十二透镜S12为正透镜、第十三透镜S13为正透镜；
所述第一透镜S1为弯月形凹透镜、第二透镜S2为弯月形凹透镜、第三透镜S3为双凸透镜、第四透镜S4为双凸透镜、第五透镜S5为双凹透镜、第六透镜S6为双凸透镜、第七透镜S7为双凹透镜、第八透镜S8为弯月形凹透镜、第九透镜S9为双凸透镜、第十透镜S10为弯月形凹透镜、第十一透镜S11为弯月形凹透镜、第十二透镜S12为双凸透镜、第十三透镜S13为弯月形凹透镜；
所述第二透镜S2和第三透镜S3组成胶合透镜J1，且双胶合透镜的胶合面朝向孔径光阑；所述第四透镜S4和第五透镜S5组成胶合透镜J2，且双胶合透镜的胶合面背离孔径光阑；所述第八透镜S8和第九透镜S9组成胶合透镜J3，且双胶合透镜的胶合面朝向孔径光阑；所述第十透镜S10和第十一透镜S11组成胶合透镜J4，且双胶合透镜的胶合面背离孔径光阑；
所述第十一透镜S11、第十二透镜S12、第十三透镜S13均为非球面透镜；所述第一透镜S1、第二透镜S2、第三透镜S3、第四透镜S4、第五透镜S5、第六透镜S6、第七透镜S7、第八透镜S8、第九透镜S9、第十透镜S10均为球面透镜；
所述第一透镜S1、第二透镜S2、第三透镜S3、第四透镜S4、第五透镜S5和第六透镜S6的组合焦距为f1-6，第七透镜S7的焦距为f7；且1.5<∣f1-6/f7∣<3；
所述的第一透镜S1的透光孔径为D1，且45<D1<55；
镜片材料采用肖特公司的玻璃材料，第一透镜S1为SF6，第二透镜S2为SF5，第三透镜S3为NLAF34，第四透镜S4为SLAH71，第五透镜S5为NSF56，第六透镜S6为NLAK34，第七透镜S7为SF57，第八透镜S8为SF2，第九透镜S9为NLAF21，第十透镜S10为NLAF21，第十一透镜S11为SF2，第十二透镜S12为PPK53，第十三透镜S13为SF5G10；
所述的待测样品17距离所述的第一透镜S1的空气间隔为变量，变化范围从50至200毫米；
所述第一透镜S1的中心厚度为4.678±0.1毫米，所述第一透镜S1与第二透镜S2和第三透镜S3组成胶合透镜J1之间的空气间隔为1.0±0.1毫米；所述第二透镜S2和第三透镜S3组成胶合透镜J1的中心厚度为19.891±0.1毫米，所述第二透镜S2和第三透镜S3组成胶合透镜J1与第四透镜S4和第五透镜S5组成胶合透镜J2之间的空气间隔为9.986±0.1毫米；所述第四透镜S4和第五透镜S5组成胶合透镜J2的中心厚度为21.593±0.1毫米，所述第四透镜S4和第五透镜S5组成胶合透镜J2与第六透镜S6之间的空气间隔为1.438±0.1毫米；所述第六透镜S6的中心厚度为10.128±0.1毫米，所述第六透镜S6与第七透镜S7之间的空气间隔为变量，变化范围从4.563±0.1至69.469±0.1毫米；所述第七透镜S7的中心厚度为2.0±0.1毫米，所述第七透镜S7与第八透镜S8和第九透镜S9组成胶合透镜J3之间的空气间隔为1.0±0.1毫米；所述第八透镜S8和第九透镜S9组成胶合透镜J3的中心厚度为6.629±0.1毫米，所述第八透镜S8和第九透镜S9组成胶合透镜J3与第十透镜S10和第十一透镜S11组成胶合透镜J4之间的空气间隔为变量，变化范围从1.0±0.1至33.162±0.1毫米；所述第十透镜S10和第十一透镜S11组成胶合透镜J4的中心厚度为17.276±0.1毫米，所述第十透镜S10和第十一透镜S11组成胶合透镜J4与第十二透镜S12之间的空气间隔为变量，变化范围从0.930±0.1至25.0±0.1毫米；所述第十二透镜S12的中心厚度为6.614±0.1毫米，所述第十二透镜S12与第十三透镜S13之间的空气间隔为变量，变化范围从1.438±0.1至9.055±0.1毫米；所述第十三透镜S13的中心厚度为5.356±0.1毫米，所述第十三透镜S13与所述的光纤前端面之间的空气间隔为18.0±0.1毫米；
所述的光学系统S工作波段为380nm至近红外1064nm；
所述的光学系统S的后工作距离为18.0毫米，轴上像点发散角2α为30.6度；
上述一种非线性光学泵浦探测装置进行双光子吸收截面的测量原理和过程包括下列步骤：
一、系统初始化：
根据实际测量需要，以及激光器参数设置非线性光学泵浦探测装置中部分器件的初始值，具体如下：
①根据实际测量需要，选择合适激光器，根据激光器自身参数(如输出功率大小，脉冲频率等)调节所述的斩波器3来控制入射到所述的待测样品17的激光重复频率。调节所述的第二偏振片5的偏振方向为竖直，调节所述的第一偏振片4来调节整个光路的入射能量，保证在所述的第一衰减片9、第二衰减片21透过率为100％的情况下，所述的待测样品17、光功率计30、光学多道分析仪19不会损坏。调节所述的第九反射镜28、第四会聚透镜29，使激光会聚于所述的待测样品17的后表面，调节所述的第二衰减片21使激光能量略低于在所述的待测样品17中产生双光子吸收的能量阈值。调节所述的第一会聚透镜10使激光会聚于所述的重水池11的中心位置，调节所述的第一衰减片9使所述的重水池11产生稳定的白光。调节所述的第二会聚透镜14使所述的白光平行出射。调节所述的第三会聚透镜16使所述的白光会聚于所述的待测样品17，且与所述的第四会聚透镜29会聚光束产生有效重合。调节所述的高性能线性平移台A使所述的非简并泵浦光路和所述的非简并探测光路同步。调节所述的第五会聚透镜33使激光会聚于所述的待测样品17，且会聚点与所述的非简并光路不重合。调节所述的第十反射镜41使所述的参考光路经过所述的待测样品17，且不和所述的简并光路和非简并光路重合。分别调节所述的第一光信号收集系统18、第二光信号收集系统34、第三光信号收集系统42使所述的光学多道分析仪19接收到的信号最强。
二、非线性吸收光谱测量
非线性吸收光谱分为非简并吸收光谱和简并吸收光谱，测量过程同时进行，具体如下：
②非线性吸收光谱测量
装置开机后，待所述的激光器1输出稳定后，所述的第三会聚透镜16出射的激光与所述的第四会聚透镜29出射的激光在所述的待测样品17中以小角度(5°-15°)重合。在装置初始化的基础上，所述的第一可调衰减片9、第二可调衰减片21、第一会聚透镜10、第二会聚透镜14、第三会聚透镜16、第四会聚透镜29、第五会聚透镜33、第一光信号收集系统18、第二光信号收集系统34、第三光信号收集系统42、高性能线性平移台A均通过所述的电脑20逐个循环进行优化。直至所述的光学多道分析仪19所接收的所述的第一光信号收集系统18、第二光信号收集系统34、第三光信号收集系统42的信号皆为最强为止。此时，通过所述的电脑20设置采样积分时间和采样次数，通过所述的光学多道分析仪19同时对所述的第一光信号收集系统18、第二光信号收集系统34、第三光信号收集系统42的光信号进行多次采集存储，分别得到所述待测样品17的非简并透射光谱P1、简并透射光谱P2、参考光谱P3。然后将所述的待测样品17从装置中取出，放入事先配好的不含待测样品的参比样品50，通过所述的光学多道分析仪19同时对所述的第一光信号收集系统18、第二光信号收集系统34、第三光信号收集系统42的光信号进行多次采集存储，分别得到所述参比样品50的非简并透射光谱P4、简并透射光谱P5、参考光谱P6。
三、监测部分
对于测量过程中可能遇到的影响因素进行监测，发现异常及时处理，具体如下：
③测量过程中，所述的电脑20实时通过所述的光学多道分析仪19对所述的第三光信号收集系统42的光信号进行反复采集存储。通过对数据的实时分析得到装置的工作状态，如果测量过程中前后两次得到的数据差别较大，则自动放弃此次过程②所测得数据。所述的电脑20实时通过所述的光功率计30进行实时监测，如果测量过程中功率发生变化，说明激光器不稳定，则自动放弃此次过程②所测得数据。
四、数据处理
根据实验所得数据进行相应处理，得到所述的待测样品17的非简并吸收光谱和简并吸收光谱。具体如下：
④将实验得到的所述的待测样品17的非简并透射光谱P1、简并透射光谱P2分别逐点对照参考光谱P3进行归一化处理，分别得到归一化非简并透射光谱P1’、归一化简并透射光谱P2’。
将实验得到的所述的参比样品50的非简并透射光谱P4、简并透射光谱P5分别逐点对照参考光谱P6进行归一化处理，分别得到归一化非简并透射光谱P4’、归一化简并透射光谱P5’。
将归一化的非简并透射光谱P1’减去归一化的非简并透射光谱P4’得到所述的待测样品17的相对非简并吸收光谱X1；将归一化的简并透射光谱P2’减去归一化的简并透射光谱P5’得到所述的待测样品17的相对简并吸收光谱X2；
下面来计算波长λ处的绝对吸收截面：
探测光的归一化透过率Q’(τd)与归一化延迟时间τd(延迟时间与泵浦光脉冲宽度的比值)的关系为：
其中，W＝wp/we为探测光脉冲宽度与泵浦光脉冲宽度的比值，erf(τ)作为误差函数，定义为：
ρ为泵浦光和探测光之间的群速度失配参数，可以由色散关系得到：
其中，dn为折射率变化，dλ为波长变化，λ表示波长，n表示折射率，下标p表示泵浦光，下标e表示探测光，c表示光速。
在本次研究中，由于溶液色散关系未知，因此将ρ作为拟合参数。另一拟合参数γ和非简并双光子吸收系数βND的关系表示为：
其中，L为样品厚度，n1和n2为泵浦光和探测光的线性折射率(在此近似认为是相等的)，I1 0为焦点处泵浦光的峰值功率密度，由所述的光功率计30得到的功率进行换算。
非简并双光子吸收截面δND与非简并双光子吸收系数βND之间的关系为：
其中，h为普朗克常数，v1和v2为泵浦光和探测光的光子频率，NA为阿伏伽德罗常数，C为样品浓度。
通过(1)式对实验数据(归一化透过率随延迟时间的变化关系)进行拟合，可以得到拟合参数γ，由γ值通过(4)式可以求得非简并双光子吸收系数βND，进而由(5)式得到非简并双光子吸收截面δND。
将所述的相对非简并吸收光谱X1和相对简并吸收光谱X2在整个光谱区按照相应比例(δND除以波长λ处吸收系数)放大，得到相应的绝对非简并吸收截面谱X3和绝对简并吸收截面谱X4。
所述以上步骤②③④可以在软件中实现一键控制，从而实现测量过程自动化。
本发明的有益效果：
1.本发明可以实现同时测量简并和非简并非线性吸收截面谱。
2.本发明测量过程可以通过软件实现一键控制，从而实现测量过程自动化。测量过程高效、快速。
3.本发明中工作波段为380nm至近红外1064nm，能实现超连续宽光谱的非线性性能测量。
4.采用了较大入瞳直径的变焦光学系统作为微弱信号采集镜头，能有效的将微弱信号在背景噪声中提取出来，同时此变焦光学系统轴上像点均方根直径100微米至150微米，轴上像点发散角2α为30.6度，很好的匹配光纤耦合条件，提高空间光耦合进光纤的耦合效率。系统测量灵敏度大大提高。
5.本发明很好的校正了各类像差，尤其是色散，这就解决了宽光谱检测时不同波长的时间延迟问题。保证了信号的准确性，为动力学过程和瞬态过程的测量提供了坚实的基础。
6.通过调节泵浦光和探测光的光程差(延迟时间差)，在不同延迟时间下测量样品的透过率，即可研究该材料的非线性动力学过程。
附图说明
图1是一种非线性光学泵浦探测装置示意图；
图2是一种非线性光学泵浦探测装置中光学系统S示意图。
具体实施方式
为使得本发明的发明目的、特征、优点能够更加的明显和易懂，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，下面所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而非全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其它实施例，都属于本发明保护的范围。
如图1所示，图1是本发明实现一种非线性光学泵浦探测装置一个实施例的光路结构图。装置包括主光路、非简并探测系统、非简并泵浦系统、简并探测系统、参考系统；
主光路依次包括输出激光波长800nm，脉冲宽度130fs的激光器1、第一小孔光阑2、斩波器3、第一偏振片4、第二偏振片5、第一反射镜6、第一激光分光镜7；
非简并探测系统依次包括第二反射镜8、第一可调衰减片9、第一会聚透镜10、重水池11、第二小孔光阑12、中心滤光片13、第二会聚透镜14、第二激光分光镜15、第三会聚透镜16、待测样品17、第一光信号收集系统18，所述的第一光信号收集系统18经光纤连接到光学多道分析仪19，所述的光学多道分析仪19连接到电脑20；
非简并泵浦系统依次包括第二可调衰减片21、第三反射镜22、第四反射镜23、第五反射镜24、第六反射镜25、第七反射镜26、第八反射镜27、第九反射镜28、第四会聚透镜29、待测样品17、光功率计30；所述的第三会聚透镜16出射的激光与所述的第四会聚透镜29出射的激光在所述的待测样品17中以小角度10°重合；
简并探测系统依次包括第三激光分光镜31、三棱镜32、第五会聚透镜33、待测样品17、第二光信号收集系统34，所述的第二光信号收集系统34经光纤连接到所述的光学多道分析仪19，所述的光学多道分析仪19连接到电脑20；
参考系统依次包括第十反射镜41、待测样品17、第三光信号收集系统42，所述的第三光信号收集系统42经光纤连接到所述的光学多道分析仪19，所述的光学多道分析仪19连接到电脑20；
所述的第三反射镜22、第四反射镜23、第七反射镜26、第八反射镜27安装在高性能线性平移台A上。
所述的第一可调衰减片9、第二可调衰减片21、第一会聚透镜10、第二会聚透镜14、第三会聚透镜16、第四会聚透镜29、第五会聚透镜33、光功率计30、第一光信号收集系统18、第二光信号收集系统34、第三光信号收集系统42、高性能线性平移台A均通过控制线与所述的电脑20直接相连(为使示意图清晰美观，所述的各控制线并未在示意图中标出)。
所述的第一小孔光阑2直径为5mm，所述的第二小孔光阑12直径10mm；所述的斩波器3频率可调范围为4HZ至10KHZ；所述的第二偏振片5偏振方向为水平；所述的第一反射镜6、第二反射镜8、第三反射镜22、第四反射镜23、第五反射镜24、第六反射镜25、第七反射镜26、第八反射镜27与主光轴均成45°；所述的第一激光分光镜7、第二激光分光镜15、第三激光分光镜31与主光轴均成45°；所述的第一激光分光镜7透射率为10％，反射率为90％；所述的第二激光分光镜15透射率为50％，反射率为50％；所述的第三激光分光镜31透射率为10％，反射率为90％；所述的第一会聚透镜10、第二会聚透镜14、第三会聚透镜16、第五会聚透镜33焦距均为10cm，所述的第四会聚透镜29焦距为50cm。所述的待测样品17厚度为10mm。所述的第一光信号收集系统18、第二光信号收集系统34、第三光信号收集系统42为完全相同的光学系统S。
如图2所示，所述的光学系统S依次包括第一透镜S1、第二透镜S2、第三透镜S3、第四透镜S4、第五透镜S5、第六透镜S6、第七透镜S7、第八透镜S8、第九透镜S9、第十透镜S10、第十一透镜S11、第十二透镜S12、第十三透镜S13；
所述第一透镜S1设置有孔径光阑；
所述第一透镜S1为正透镜、第二透镜S2为负透镜、第三透镜S3为正透镜、第四透镜S4为正透镜、第五透镜S5为负透镜、第六透镜S6为正透镜、第七透镜S7为负透镜、第八透镜S8为负透镜、第九透镜S9为正透镜、第十透镜S10为正透镜、第十一透镜S11为负透镜、第十二透镜S12为正透镜、第十三透镜S13为正透镜；
所述第一透镜S1为弯月形凹透镜、第二透镜S2为弯月形凹透镜、第三透镜S3为双凸透镜、第四透镜S4为双凸透镜、第五透镜S5为双凹透镜、第六透镜S6为双凸透镜、第七透镜S7为双凹透镜、第八透镜S8为弯月形凹透镜、第九透镜S9为双凸透镜、第十透镜S10为弯月形凹透镜、第十一透镜S11为弯月形凹透镜、第十二透镜S12为双凸透镜、第十三透镜S13为弯月形凹透镜；
所述第二透镜S2和第三透镜S3组成胶合透镜J1，且双胶合透镜的胶合面朝向孔径光阑；所述第四透镜S4和第五透镜S5组成胶合透镜J2，且双胶合透镜的胶合面背离孔径光阑；所述第八透镜S8和第九透镜S9组成胶合透镜J3，且双胶合透镜的胶合面朝向孔径光阑；所述第十透镜S10和第十一透镜S11组成胶合透镜J4，且双胶合透镜的胶合面背离孔径光阑；
所述第十一透镜S11、第十二透镜S12、第十三透镜S13均为非球面透镜；所述第一透镜S1、第二透镜S2、第三透镜S3、第四透镜S4、第五透镜S5、第六透镜S6、第七透镜S7、第八透镜S8、第九透镜S9、第十透镜S10均为球面透镜；
所述第一透镜S1、第二透镜S2、第三透镜S3、第四透镜S4、第五透镜S5和第六透镜S6的组合焦距为f1-6，第七透镜S7的焦距为f7；且1.5<∣f1-6/f7∣<3；
所述的第一透镜S1的透光孔径为D1，且45<D1<55；
镜片材料采用肖特公司的玻璃材料，第一透镜S1为SF6，第二透镜S2为SF5，第三透镜S3为NLAF34，第四透镜S4为SLAH71，第五透镜S5为NSF56，第六透镜S6为NLAK34，第七透镜S7为SF57，第八透镜S8为SF2，第九透镜S9为NLAF21，第十透镜S10为NLAF21，第十一透镜S11为SF2，第十二透镜S12为PPK53，第十三透镜S13为SF5G10；
所述的待测样品17距离所述的第一透镜S1的空气间隔为变量，变化范围从50至200毫米；
所述第一透镜S1的中心厚度为4.678±0.1毫米，所述第一透镜S1与第二透镜S2和第三透镜S3组成胶合透镜J1之间的空气间隔为1.0±0.1毫米；所述第二透镜S2和第三透镜S3组成胶合透镜J1的中心厚度为19.891±0.1毫米，所述第二透镜S2和第三透镜S3组成胶合透镜J1与第四透镜S4和第五透镜S5组成胶合透镜J2之间的空气间隔为9.986±0.1毫米；所述第四透镜S4和第五透镜S5组成胶合透镜J2的中心厚度为21.593±0.1毫米，所述第四透镜S4和第五透镜S5组成胶合透镜J2与第六透镜S6之间的空气间隔为1.438±0.1毫米；所述第六透镜S6的中心厚度为10.128±0.1毫米，所述第六透镜S6与第七透镜S7之间的空气间隔为变量，变化范围从4.563±0.1至69.469±0.1毫米；所述第七透镜S7的中心厚度为2.0±0.1毫米，所述第七透镜S7与第八透镜S8和第九透镜S9组成胶合透镜J3之间的空气间隔为1.0±0.1毫米；所述第八透镜S8和第九透镜S9组成胶合透镜J3的中心厚度为6.629±0.1毫米，所述第八透镜S8和第九透镜S9组成胶合透镜J3与第十透镜S10和第十一透镜S11组成胶合透镜J4之间的空气间隔为变量，变化范围从1.0±0.1至33.162±0.1毫米；所述第十透镜S10和第十一透镜S11组成胶合透镜J4的中心厚度为17.276±0.1毫米，所述第十透镜S10和第十一透镜S11组成胶合透镜J4与第十二透镜S12之间的空气间隔为变量，变化范围从0.930±0.1至25.0±0.1毫米；所述第十二透镜S12的中心厚度为6.614±0.1毫米，所述第十二透镜S12与第十三透镜S13之间的空气间隔为变量，变化范围从1.438±0.1至9.055±0.1毫米；所述第十三透镜S13的中心厚度为5.356±0.1毫米，所述第十三透镜S13与所述的光纤前端面之间的空气间隔为18.0±0.1毫米；
所述的光学系统S工作波段为380nm至近红外1064nm；
所述的光学系统S的后工作距离为18.0毫米，轴上像点发散角2α为30.6度；
利用上述一种非线性光学泵浦探测装置进行双光子吸收截面的测量原理和过程，包括下列步骤：
一、系统初始化
根据实际测量需要，以及激光器参数设置非线性光学泵浦探测装置中部分器件的初始值，具体如下：
①根据实际测量需要，选择合适激光器，根据激光器自身参数(如输出功率大小，脉冲频率等)调节所述的斩波器3来控制入射到所述的待测样品17的激光重复频率。调节所述的第二偏振片5的偏振方向为竖直，调节所述的第一偏振片4来调节整个光路的入射能量，保证在所述的第一衰减片9、第二衰减片21透过率为100％的情况下，所述的待测样品17、光功率计30、光学多道分析仪19不会损坏。调节所述的第九反射镜28、第四会聚透镜29，使激光会聚于所述的待测样品17的后表面，调节所述的第二衰减片21使激光能量略低于在所述的待测样品17中产生双光子吸收的能量阈值。调节所述的第一会聚透镜10使激光会聚于所述的重水池11的中心位置，调节所述的第一衰减片9使所述的重水池11产生稳定的白光。调节所述的第二会聚透镜14使所述的白光平行出射。调节所述的第三会聚透镜16使所述的白光会聚于所述的待测样品17，且与所述的第四会聚透镜29会聚光束产生有效重合。调节所述的高性能线性平移台A使所述的非简并泵浦光路和所述的非简并探测光路同步。调节所述的第五会聚透镜33使激光会聚于所述的待测样品17，且会聚点与所述的非简并光路不重合。调节所述的第十反射镜41使所述的参考光路经过所述的待测样品17，且不和所述的简并光路和非简并光路重合。分别调节所述的第一光信号收集系统18、第二光信号收集系统34、第三光信号收集系统42使所述的光学多道分析仪19接收到的信号最强。
二、非线性吸收光谱测量
非线性吸收光谱分为非简并吸收光谱和简并吸收光谱，测量过程为同时进行，具体如下：
②非线性吸收光谱测量
装置开机后，待所述的激光器1输出稳定后，所述的第三会聚透镜16出射的激光与所述的第四会聚透镜29出射的激光在所述的待测样品17中以小角度10°重合。在装置初始化的基础上，所述的第一可调衰减片9、第二可调衰减片21、第一会聚透镜10、第二会聚透镜14、第三会聚透镜16、第四会聚透镜29、第五会聚透镜33、第一光信号收集系统18、第二光信号收集系统34、第三光信号收集系统42、高性能线性平移台A均通过所述的电脑20逐个循环进行优化。直至所述的光学多道分析仪19所接收的所述的第一光信号收集系统18、第二光信号收集系统34、第三光信号收集系统42的信号皆为最强为止。此时，通过所述的电脑20设置采样积分时间和采样次数，通过所述的光学多道分析仪19同时对所述的第一光信号收集系统18、第二光信号收集系统34、第三光信号收集系统42的光信号进行多次采集存储，分别得到所述待测样品17的非简并透射光谱P1、简并透射光谱P2、参考光谱P3。然后将所述的待测样品17从装置中取出，放入事先配好的不含待测样品的参比样品50，通过所述的光学多道分析仪19同时对所述的第一光信号收集系统18、第二光信号收集系统34、第三光信号收集系统42的光信号进行多次采集存储，分别得到所述参比样品50的非简并透射光谱P4、简并透射光谱P5、参考光谱P6。
三、监测部分
对于测量过程中可能遇到的影响因素进行监测，发现异常及时处理，具体如下：
③测量过程中，所述的电脑20实时通过所述的光学多道分析仪19对所述的第三光信号收集系统42的光信号进行反复采集存储。通过对数据的实时分析得到装置的工作状态，如果测量过程中前后两次得到的数据差别较大，则自动放弃此次过程②所测得数据。所述的电脑20实时通过所述的光功率计30进行实时监测，如果测量过程中功率发生变化，说明激光器不稳定，则自动放弃此次过程②所测得数据。
四、数据处理
根据实验所得数据进行相应处理，得到所述的待测样品17的非简并吸收光谱和简并吸收光谱。具体如下：
④将实验得到的所述的待测样品17的非简并透射光谱P1、简并透射光谱P2分别逐点对照参考光谱P3进行归一化处理，分别得到归一化非简并透射光谱P1’、归一化简并透射光谱P2’。
将实验得到的所述的参比样品50的非简并透射光谱P4、简并透射光谱P5分别逐点对照参考光谱P6进行归一化处理，分别得到归一化非简并透射光谱P4’、归一化简并透射光谱P5’。
将归一化的非简并透射光谱P1’减去归一化的非简并透射光谱P4’得到所述的待测样品17的相对非简并吸收光谱X1；将归一化的简并透射光谱P2’减去归一化的简并透射光谱P5’得到所述的待测样品17的相对简并吸收光谱X2；
下面来计算波长λ处的绝对吸收截面：
探测光的归一化透过率Q’(τd)与归一化延迟时间τd(延迟时间与泵浦光脉冲宽度的比值)的关系为：
其中，W＝wp/we为探测光脉冲宽度与泵浦光脉冲宽度的比值，erf(τ)作为误差函数，定义为：
ρ为泵浦光和探测光之间的群速度失配参数，可以由色散关系得到：
在本次研究中，由于溶液色散关系未知，因此将ρ作为拟合参数。另一拟合参数γ和非简并双光子吸收系数βND的关系表示为：
其中，L为样品厚度，n1和n2为泵浦光和探测光的线性折射率(在此近似认为是相等的)，I1 0为焦点处泵浦光的峰值功率密度，由所述的光功率计30得到的功率进行换算。
非简并双光子吸收截面δND与非简并双光子吸收系数βND之间的关系为：
其中，h为普朗克常数，υ1和υ2为泵浦光和探测光的光子频率，NA为阿伏伽德罗常数，C为样品浓度。
通过(1)式对实验数据(归一化透过率随延迟时间的变化关系)进行拟合，可以得到拟合参数γ，由γ值通过(4)式可以求得非简并双光子吸收系数βND，进而由(5)式得到非简并双光子吸收截面δND。
将所述的相对非简并吸收光谱X1和相对简并吸收光谱X2在整个光谱区按照相应比例(δND除以波长λ处吸收系数)放大，得到相应的绝对非简并吸收截面谱X3和绝对简并吸收截面谱X4。
所述以上步骤②③④可以在软件中实现一键控制，从而实现测量过程自动化。
上文所列出的一系列的详细说明仅仅是针对本发明的可行性实施方式的具体说明，它们并非用以限制本发明的保护范围，凡未脱离本发明技术所创的等效方式或变更均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (7)
1.一种非线性光学泵浦探测装置，其特征在于，包括主光路、非简并探测系统、非简并泵浦系统、简并探测系统、参考系统；
主光路依次包括激光器（1）、第一小孔光阑（2）、斩波器（3）、第一偏振片（4）、第二偏振片（5）、第一反射镜（6）、第一激光分光镜（7）；
非简并探测系统依次包括第二反射镜（8）、第一可调衰减片（9）、第一会聚透镜（10）、重水池（11）、第二小孔光阑（12）、中心滤光片（13）、第二会聚透镜（14）、第二激光分光镜（15）、第三会聚透镜（16）、待测样品（17）、第一光信号收集系统（18），所述的第一光信号收集系统（18）经光纤连接到光学多道分析仪（19），所述的光学多道分析仪（19）连接到电脑（20）；
非简并泵浦系统依次包括第二可调衰减片（21）、第三反射镜（22）、第四反射镜（23）、第五反射镜（24）、第六反射镜（25）、第七反射镜（26）、第八反射镜（27）、第九反射镜（28）、第四会聚透镜（29）、待测样品（17）、光功率计（30）；所述的第三会聚透镜（16）出射的激光与所述的第四会聚透镜（29）出射的激光在所述的待测样品（17）中以小角度（5°-15°）重合；
简并探测系统依次包括第三激光分光镜（31）、三棱镜（32）、第五会聚透镜（33）、待测样品（17）、第二光信号收集系统（34），所述的第二光信号收集系统（34）经光纤连接到所述的光学多道分析仪（19），所述的光学多道分析仪（19）连接到电脑（20）；
参考系统依次包括第十反射镜（41）、待测样品（17）、第三光信号收集系统（42），所述的第三光信号收集系统（42）经光纤连接到所述的光学多道分析仪（19），所述的光学多道分析仪（19）连接到电脑（20）；
所述的第一光信号收集系统（18）、第二光信号收集系统（34）、第三光信号收集系统（42）为完全相同的光学系统（S）；
所述的光学系统（S）依次包括第一透镜（S1）、第二透镜(S2)、第三透镜（S3）、第四透镜（S4）、第五透镜（S5）、第六透镜（S6）、第七透镜（S7）、第八透镜（S8）、第九透镜（S9）、第十透镜（S10）、第十一透镜（S11）、第十二透镜（S12）、第十三透镜（S13）；
所述第一透镜（S1）设置有孔径光阑；
所述第一透镜（S1）为正透镜、第二透镜（S2）为负透镜、第三透镜（S3）为正透镜、第四透镜（S4）为正透镜、第五透镜（S5）为负透镜、第六透镜（S6）为正透镜、第七透镜（S7）为负透镜、第八透镜（S8）为负透镜、第九透镜（S9）为正透镜、第十透镜（S10）为正透镜、第十一透镜（S11）为负透镜、第十二透镜（S12）为正透镜、第十三透镜（S13）为正透镜；
所述第一透镜（S1）为弯月形凹透镜、第二透镜（S2）为弯月形凹透镜、第三透镜（S3）为双凸透镜、第四透镜（S4）为双凸透镜、第五透镜（S5）为双凹透镜、第六透镜（S6）为双凸透镜、第七透镜（S7）为双凹透镜、第八透镜（S8）为弯月形凹透镜、第九透镜（S9）为双凸透镜、第十透镜（S10）为弯月形凹透镜、第十一透镜（S11）为弯月形凹透镜、第十二透镜（S12）为双凸透镜、第十三透镜（S13）为弯月形凹透镜；
所述第二透镜（S2）和第三透镜（S3）组成胶合透镜J1，且胶合透镜J1的胶合面朝向孔径光阑；所述第四透镜（S4）和第五透镜（S5）组成胶合透镜J2，且胶合透镜J2的胶合面背离孔径光阑；所述第八透镜（S8）和第九透镜（S9）组成胶合透镜J3，且胶合透镜J3的胶合面朝向孔径光阑；所述第十透镜（S10）和第十一透镜（S11）组成胶合透镜J4，且胶合透镜J4的胶合面背离孔径光阑；
所述第十一透镜（S11）、第十二透镜（S12）、第十三透镜（S13）均为非球面透镜；所述第一透镜（S1）、第二透镜（S2）、第三透镜（S3）、第四透镜（S4）、第五透镜（S5）、第六透镜（S6）、第七透镜（S7）、第八透镜（S8）、第九透镜（S9）、第十透镜（S10）均为球面透镜。
2.根据权利要求1所述的非线性光学泵浦探测装置，其特征在于，
所述的第三反射镜（22）、第四反射镜（23）、第七反射镜（26）、第八反射镜（27）安装在高性能线性平移台（A）上；
所述的第一可调衰减片（9）、第二可调衰减片（21）、第一会聚透镜（10）、第二会聚透镜（14）、第三会聚透镜（16）、第四会聚透镜（29）、第五会聚透镜（33）、光功率计（30）、第一光信号收集系统（18）、第二光信号收集系统（34）、第三光信号收集系统（42）、高性能线性平移台（A）均通过控制线与所述的电脑（20）直接相连；
所述的第一小孔光阑（2）直径为5mm，所述的第二小孔光阑（12）直径10mm；所述的斩波器（3）频率可调范围为4Hz至10KHz；所述的第二偏振片（5）偏振方向为水平；所述的第一反射镜（6）、第二反射镜（8）、第三反射镜（22）、第四反射镜（23）、第五反射镜（24）、第六反射镜（25）、第七反射镜（26）、第八反射镜（27）与主光轴均成45°；所述的第一激光分光镜（7）、第二激光分光镜（15）、第三激光分光镜（31）与主光轴均成45°；所述的第一激光分光镜（7）透射率为10%，反射率为90%；所述的第二激光分光镜（15）透射率为50%，反射率为50%；所述的第三激光分光镜（31）透射率为10%，反射率为90%；所述的第一会聚透镜（10）、第二会聚透镜（14）、第三会聚透镜（16）、第五会聚透镜（33）焦距均为10cm，所述的第四会聚透镜（29）焦距为50cm，所述的待测样品（17）厚度为10mm。
3.根据权利要求1所述的非线性光学泵浦探测装置，其特征在于，
所述第一透镜（S1）、第二透镜（S2）、第三透镜（S3）、第四透镜（S4）、第五透镜（S5）和第六透镜（S6）的组合焦距为f1-6，第七透镜（S7）的焦距为f7；且1.5<∣f1-6/f7∣<3；
所述的第一透镜（S1）的透光孔径为D1，且45<D1<55。
4.根据权利要求1所述的非线性光学泵浦探测装置，其特征在于，
镜片材料采用肖特公司的玻璃材料，第一透镜（S1）为SF6，第二透镜（S2）为SF5，第三透镜（S3）为NLAF34，第四透镜（S4）为SLAH71，第五透镜（S5）为NSF56，第六透镜（S6）为NLAK34，第七透镜（S7）为SF57，第八透镜（S8）为SF2，第九透镜（S9）为NLAF21，第十透镜（S10）为NLAF21，第十一透镜（S11）为SF2，第十二透镜（S12）为PPK53，第十三透镜（S13）为SF5G10。
5.根据权利要求1所述的非线性光学泵浦探测装置，其特征在于，
所述的待测样品（17）距离所述的第一透镜（S1）的空气间隔为变量，变化范围从50至200毫米；
所述第一透镜（S1）的中心厚度为4.678±0.1毫米，所述第一透镜（S1）与第二透镜（S2）和第三透镜（S3）组成胶合透镜J1之间的空气间隔为1.0±0.1毫米； 所述第二透镜（S2）和第三透镜（S3）组成胶合透镜J1的中心厚度为19.891±0.1毫米，所述第二透镜（S2）和第三透镜（S3）组成胶合透镜J1与第四透镜（S4）和第五透镜（S5）组成胶合透镜J2之间的空气间隔为9.986±0.1毫米； 所述第四透镜（S4）和第五透镜（S5）组成胶合透镜J2的中心厚度为21.593±0.1毫米，所述第四透镜（S4）和第五透镜（S5）组成胶合透镜J2与第六透镜（S6）之间的空气间隔为1.438±0.1毫米； 所述第六透镜（S6）的中心厚度为10.128±0.1毫米，所述第六透镜（S6）与第七透镜（S7）之间的空气间隔为变量，变化范围从4.563±0.1至69.469±0.1毫米； 所述第七透镜（S7）的中心厚度为2.0±0.1毫米，所述第七透镜（S7）与第八透镜（S8）和第九透镜（S9）组成胶合透镜J3之间的空气间隔为1.0±0.1毫米； 所述第八透镜（S8）和第九透镜（S9）组成胶合透镜J3的中心厚度为6.629±0.1毫米，所述第八透镜（S8）和第九透镜（S9）组成胶合透镜J3与第十透镜（S10）和第十一透镜（S11）组成胶合透镜J4之间的空气间隔为变量，变化范围从1.0±0.1至33.162±0.1毫米；所述第十透镜（S10）和第十一透镜（S11）组成胶合透镜J4的中心厚度为17.276±0.1毫米，所述第十透镜（S10）和第十一透镜（S11）组成胶合透镜J4与第十二透镜（S12）之间的空气间隔为变量，变化范围从0.930±0.1至25.0±0.1毫米；所述第十二透镜（S12）的中心厚度为6.614±0.1毫米，所述第十二透镜（S12）与第十三透镜（S13）之间的空气间隔为变量，变化范围从1.438±0.1至9.055±0.1毫米；所述第十三透镜（S13）的中心厚度为5.356±0.1毫米，所述第十三透镜（S13）与所述的光纤前端面之间的空气间隔为18.0±0.1毫米。
6.根据权利要求1所述的非线性光学泵浦探测装置，其特征在于，
所述的光学系统（S）工作波段为380nm至近红外1064nm。
7.根据权利要求3所述的非线性光学泵浦探测装置，其特征在于，
所述的光学系统（S）的后工作距离为18.0毫米，轴上像点发散角2α为30.6度。
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