CN101109703B - 基于4f相位相干成像的泵浦探测方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种基于4f相位相干成像的泵浦探测方法，把激光器输出来的激光分为泵浦光和探测光两束，泵浦光经过一个时间延迟平台聚焦到非线性样品上使之产生非线性；探测光探测由泵浦光诱导非线性样品产生的变化，并被CCD纪录。在泵浦光经过不同的时间延迟的情况下，从样品出射的探测光的位相和强度的变化反映了不同时刻样品中的粒子数布居的情况，从而确定各个能级的吸收截面和寿命以及折射率体积。本发明光路简单，理论处理方便、单脉冲测量减少了光学积累效应，吸收泵探和折射泵探同时完成而不需要分别进行测量、可以同时测量非线性吸收和折射的大小和符号，对激光束的随机波动敏感度低，测量结果精确等优点。

Description

基于4f相位相干成像的泵浦探测方法

技术领域

本发明涉及一种光子学非线性材料的测量方法，具体涉及一种基于4f相位相干成像的泵浦探测方法，用于研究非线性吸收和折射关于时间的特性，属于非线性光子学材料和非线性光学信息处理领域。

背景技术

随着光通信和光信息处理等领域技术的飞速发展，非线性光子学材料研究日益重要。光学逻辑、光学记忆、光三极管、光开关和相位复共轭等功能的实现主要依赖于非线性光子学材料的研究进展。光学非线性测量技术是研究非线性光子学材料的关键技术之一。目前常用的测量非线性光学参数的方法有Z扫描、基于4f相位相干成像测量、四波混频、三次谐波非线性干涉法、椭圆偏振法等。除了Z扫描和4f相位相干成像方法以外，其他的测量方法均需两束或两束以上激光，光路复杂，而且不能同时测量非线性折射与吸收。

Z扫描方法(Mansoor Sheik-Bahae，Ali A.Said，Tai-Hui Wei，David J.Hagan，E.W.Van Stryland.“Sensitive measurement of optical nonlinearitiesusing a single beam”，IEEE J.Quantum Elect，26，760-769(1990))是目前较常用的单光束测量光学非线性的方法，此方法的优点是光路简单，可同时测量非线性吸收与折射。但是该方法对激光的空间分布及能量稳定性要求较高。此外还需要样品在激光传播的方向移动，需要激光多次激发。另外，Z扫描方法研究材料的光学非线性，在研究纳米自组装超薄膜及其它类的纳米材料过程中发现，由于激光脉冲的多次激发，易于造成纳米材料光学性质的改变以至于损伤，实验测量结果往往还需要进行其他实验来判断是否可靠。

基于4f相位相干成像测量材料的三阶非线性折射率的方法是由GeorgesBoudebs等人于1996年提出(G.Boudebs，M.Chis，and J.P.Bourdin，“Third-order susceptibility measurements by nonlinear image processing”，J.Opt.Soc.Am.B，13，1450-1456(1996))，后来经过几次改进演变成通过在4f系统入射面上加相位光阑来测量材料的非线性。这个方法是受到泽尔尼克空间滤波实验中可以将相位变化转化为光的振幅变化的启发而提出的。它同Z扫描方法一样，也属于光束畸变测量。其基本原理是把非线性样品放置在一个4f系统的频谱面上，然后让激光通过这个4f系统。这样由于样品非线性的作用，4f系统出射面上的光强分布就会发生变化。用CCD将变化了的光场空间分布记录下来，然后配合数值模拟就可以得到材料的非线性折射率。但是在该方法中，在对4f相位成像技术进行理论处理的时候将描述激光脉冲的时间项进行了忽略，仅从空间上进行分析。

实际上，非线性样品受到泵浦光的激发后处于基态的粒子跃向激发态，粒子布居数分布的变化导致对入射光的非线性吸收和非线性折射响应；在此过程中，粒子布居数随着时间是不断变化的，所以对于不同时刻的探测光产生的影响是不同的。在上述基于4f相位相干成像测量方法中，由于对时间项的忽略将导致结果产生比较大的偏差。

发明内容

本发明的目的是提供一种基于4f相位相干成像的泵浦探测方法，用于非线性光学材料的检测，在泵浦光激发条件下，采用一束探测激光，实现从空间和时间角度对被检测材料受激态的非线性参数的分析。

为达到上述目的，本发明采用的技术方案是：一种基于4f相位相干成像的泵浦探测方法，其特征在于：把激光束分为两束，一束为泵浦光，另一束为探测光，泵浦光经过时间延迟聚焦到待测样品上，使处于基态的待测样品产生非线性吸收和非线性折射；所述待测样品位于探测光的4f系统的焦平面上，泵浦光和探测光的光斑在样品处空间重叠，泵浦光与探测光光强之比大于10∶1，出射的探测光经透镜准直和衰减被CCD接收；其测量步骤为：

(1)挡住泵浦光路，取走待测样品，用CCD相机采集一个脉冲图像，称为无样品图像；挡住泵浦光，放上待测样品，用CCD相机采集一个脉冲图像，称为线性图像；

(2)放出泵浦光，改变泵浦光的时间延迟，连续采集不同延迟时间的探测光图像；

(3)对上述获得的无样品图像、线性图像和不同延迟时间的探测光图像进行处理，获得所需的检测的非线性参数。

上述技术方案中，所述步骤(3)中的处理包括，对线性图像和无样品图像分别进行积分，得到透过样品后的线性脉冲的能量和入射脉冲的总能量，两者的比值就是待测样品的线性透过率；对在步骤(2)中采集的每个不同延迟时间的图像作两个处理：一，对图像进行积分得到这个延迟时刻透射脉冲的能量；二，求出每个图像中心相位物体内的平均强度和其外的平均强度之差，将这个差值与线性图像平均强度的比值定义为ΔT，分别作出归一化的透射能量以及ΔT随延迟时间的变化曲线，其中归一化透射能量随延迟时间的变化曲线只与非线性吸收有关，而ΔT随延迟时间的变化曲线与非线性吸收和非线性折射都有关系，对归一化透射能量随延迟时间的变化曲线进行拟合得到有关非线性吸收的参量的大小和寿命；在非线性吸收参数已知的情况下，通过对ΔT随延迟时间的变化曲线进行拟合得到非线性折射相关参量的数值。

上述技术方案中，对所述探测光首先进行扩束，以获得均匀光斑照明待测样品。

所述扩束方法是，将探测光先用一个短焦透镜聚焦再用一个长焦透镜扩束，短焦透镜的后焦点与长焦透镜的前焦点重合，使得从长焦透镜出射后的探测光变成经过准直扩束的高斯光，再通过相位光阑过滤掉光斑的边缘部分，获得空间分布近似均匀的光斑，所述短焦透镜的焦距小于或等于10厘米，所述长焦透镜的焦距大于或等于40厘米。

上述技术方案中，所述泵浦光的时间延迟通过两个反射镜和一个直角棱镜实现，由反射镜改变泵浦光的方向，调节直角棱镜和反射镜之间的间距，改变泵浦光的行进距离，即可以实现对延迟时间的调节。

其中，所述直角棱镜的移动范围为0到31cm，时间延迟范围为-350ps到1.7ns。

所述探测光和泵浦光聚焦到待测样品上的夹角(β)在1.5°到10°范围内。所述探测光在被CCD接收前的衰减倍数大于或等于100，CCD的动态范围大于或等于12。

本发明的技术方案中，非线性样品受到泵浦光的激发后处于基态的粒子跃向激发态，粒子布居数分布的变化导致对入射光的非线性吸收和非线性折射响应；又由于粒子布居数随着时间是不断变化的，所以对于不同时刻的探测光产生的影响是不同的，从样品探测光束的位相和强度的变化就可以得知这个时刻样品中的粒子布居情况，通过分析不同时刻的探测光的情况就能够同时测量出样品的非线性吸收和非线性折射时间特性曲线，从而可以确定各个能级的吸收截面和寿命以及折射率体积。本发明方法提供的测量系统对光路的要求大大降低，而且泵浦光和探测光可以以一定的夹角相交叉而不一定要同轴；测量的过程中样品不需要移动，非线性吸收和非线性折射的时间特性曲线可以同时得到。

本发明方法用一种全新的思路实现了对非线性材料参数的测量，同其他非线性光学测量技术(如Z扫描方法)相比，具有以下优点：

1.单脉冲测量，没有样品的移动，理论模型简单。由于其单脉冲测量的特点，可以被用来测量材料的非线性折射率随曝光时间变化的动态过程。

2.本方法考虑了激光脉冲的时间项影响，又对空间上进行了分析。

3.本方法对非线性吸收和非线性的折射的测量是同时完成的，而基于Z扫描方法的泵浦探测方法对非线性吸收和非线性的折射的测量是分别进行的，至少得进行三次测量(焦点，峰位置和谷位置各一次)。

4.本方法中泵浦光和探测光之间有一个小的夹角，通过样品后二者自动分离，因而可以使用于任何偏振态的简并以及非简并光；而基于Z扫描方法的泵浦探测方法由于泵浦光和探测光共轴的，当光束通过样品之后必须考虑光束的分离问题，特别是当泵浦光和探测光波长接近或相等的时候光路会更加麻烦。

5.本发明所述的测量方法，可以广泛地应用于非线性测量、非线性光子学材料、非线性光学信息处理和光子学器件等研究领域，尤其是非线性光功能材料的测试和改性等关键环节，利用本发明方法，能够保证测试参数全面，测试结果准确，极大地排除了不确定因素的干扰；另外本方法对激光的质量和光路要求简单，测试速度快捷。

附图说明

附图1是本发明实施例一中的相位相干成像泵浦探测方法的工作原理图；

附图2是本发明实施例一中透过率随延迟时间的变化图；

附图3为本发明实施例一中ΔT随延迟时间的变化图。

其中：1、入射激光束；2、分束器；3、探测光路；4、泵浦光路；5、直角棱镜；6、反射镜；7、反射镜；8、凸透镜；9、反射镜；10、第一透镜；11、第二透镜；12、相位光阑；13、凸透镜；14、待测样品；15、凸透镜；16、衰减器；17、CCD相机。

具体实施方式

下面结合附图及实施例对本发明作进一步描述：

实施例一：参见附图1所示，一种基于4f系统的光功能材料的光学非线性参数测量方法，以探测光路和泵浦光路为基础，泵浦光路由反射镜，直角棱镜，凸透镜组成，直角棱镜可以上下移动以改变泵浦光的延迟时间；探测光路由反射镜，凸透镜，光阑，光强衰减器，CCD相机组成；泵浦光路与探测光路(同时)聚焦于待测样品相同位置上。

利用分束器2把激光脉冲1分成探测光路3和泵浦光路4，探测光路3经过反射镜9改变方向，由第一透镜10和第二透镜11扩束准直，透过相位光阑12后由凸透镜13聚焦到待测样品14上，再经过凸透镜15和衰减器16被CCD相机17接收；泵浦光路4经过反射镜6，直角棱镜5，反射镜7构成的延迟平台，由凸透镜8聚焦到待测样品14上，使待测样品14处于基态的粒子受到激发跃迁到激发态，粒子布居数分布的变化对探测光路3的吸收和折射产生影响，又由于粒子布居数随时间是不断变化的，上下移动直角棱镜5可以对不同时刻的探测光路3产生不同的影响，并被CCD相机17接收。

在本实施例中，激光光束为Nd:YAG激光器(Ekspla，PL2143B)倍频以后的532nm激光，脉宽21ps。CCD相机像素大小6.4×6.4μm²，每个像素具有4095级灰度。待测样品为ZnSe，带隙能量E_g＝2.6eV，在532nm波长处2hv＞E_g。

检测步骤如下：

第一步：挡住泵浦光路4，取走待测样品14，用CCD相机采集一个“无样品图像”。挡住泵浦光4，放上待测样品14，用CCD相机采集一个“线性图像”。

第二步：放出泵浦光，上下调节直角棱镜5，连续采集不同延迟时间的探测光图像。

第三步：对“线性图像”和“无样品图像”分别进行积分得到透过样品后的线性脉冲的能量和入射脉冲的总能量。两者的比值就是样品的线性透过率。对在第二步中采集的每个不同延迟时间的图像作两个处理：一，对图像进行积分得到这个延迟时刻透射脉冲的能量；二，求出每个图像中心相位物体PO内的平均强度和PO外平均强度之差ΔT。对于ZnSe非线性测量的实验和理论计算具体过程如下：

总的折射率变化(Δn)和吸收系数变化(Δα)为束缚电子(用脚标b表示)和自由载流子(用脚标f表示)的贡献之和：

Δn＝Δn_b+Δn_f       (1a)

Δα＝Δα_b+Δα_f    (1b)

其中束缚电子效应可以用非线性折射系数n₂和双光子吸收系数β来描述

Δn_b＝2n₂I_e          (2a)

Δα_b＝2βI_e         (2b)

自由载流子吸收和折射与光生自由载流子密度ΔN成正比

Δα_f＝σ_αΔN(t)    (3a)

Δn_f＝σ_rΔN(t)      (3b)

其中σ_α和σ_r是自由载流子吸收截面和自由载流子折射体积。

因为在泵探实验中探测光比泵浦光弱了很多倍，所以可以认为自由载流子是由泵光产生的

$\frac{\mathrm{d\ΔN}}{\mathrm{dt}}=\frac{\mathrm{\β}}{2\mathrm{h\ω}}{I}_e^2-\frac{\mathrm{\ΔN}}{{\mathrm{\τ}}_r}---\left(4\right)$

其中τ_r是自由载流子寿命。

在考虑慢变振幅近似和薄样品近似的情况下探测光在样品中传播满足

$\frac{{\mathrm{dI}}_p}{\mathrm{dz}}=-{\mathrm{\αI}}_p-2{\mathrm{\βI}}_e{I}_p-{\mathrm{\σ}}_{\mathrm{\α}}{\mathrm{\ΔNI}}_p---\left(5\right)$

$\frac{{\mathrm{d\φ}}_p}{\mathrm{dz}}=\frac{2\mathrm{\ω}}{c}{n}_2{I}_e+{\mathrm{\σ}}_r\mathrm{\ΔN}---\left(6\right)$

泵浦光在样品中传播满足

$\frac{{\mathrm{dI}}_e}{\mathrm{dz}}=-{\mathrm{\αI}}_e-{\mathrm{\βI}}_e^2---\left(7\right)$

其中α是样品的线性吸收系数。探测光在从4f系统到傅里叶面上的样品前表面以及光束从样品出射以后到CCD的两段空间传播可以分别用二维傅里叶变换和二维傅里叶逆变换来计算。

图2是ZnSe的泵浦探测的吸收结果曲线，在零延迟位置的尖锐的凹陷是ZnSe在532nm处的双光子吸收造成的，在泵浦光脉冲过后那个缓慢的回复过程就是自由载流子吸收。零延迟处的凹陷的深度主要由双光子吸收决定，自由载流子吸收对它影响很小，通过拟合最低谷的位置得到双光子吸收系数β＝6.5cm/GW。在图2中自由载流子吸收很小，大约只有0.99，所以要准确判定自由载流子寿命比较困难。但是从ΔT随延迟时间的变化图中(图3)可以很清晰地看到自由载流子的回复，从中我们得到自由载流子的寿命为τ_r＝2.5ns。接下来再反过来重新拟合吸收泵探曲线可以得到自由载流子吸收截面为σ_α＝8.8×10^-17cm²。将已经得到的β，σ_α和τ_r的数值带入公式拟合图3可以得到n₂＝-8.5×10^-14cm²/W，σ_r＝-1.3×10^-20cm³。

Claims (6)

1.一种基于4f相位相干成像的泵浦探测方法，其特征在于：把激光束分为两束，一束为泵浦光，另一束为探测光，泵浦光经过时间延迟聚焦到待测样品上，使处于基态的待测样品产生非线性吸收和非线性折射；所述待测样品位于探测光的4f系统的焦平面上，泵浦光和探测光的光斑在样品处空间重叠，泵浦光与探测光光强之比大于10∶1，出射的探测光经透镜准直和衰减被CCD接收；其测量步骤为：

(1)挡住泵浦光路，取走待测样品，用CCD相机采集一个脉冲图像，称为无样品图像；挡住泵浦光，放上待测样品，用CCD相机采集一个脉冲图像，称为线性图像；

(2)放出泵浦光，改变泵浦光的时间延迟，连续采集不同延迟时间的探测光图像；

(3)对上述获得的无样品图像、线性图像和不同延迟时间的探测光图像进行处理，获得所需检测的非线性参数；

其中，所述步骤(3)中的处理包括，对线性图像和无样品图像分别进行积分，得到透过样品后的线性脉冲的能量和入射脉冲的总能量，两者的比值就是待测样品的线性透过率；对在步骤(2)中采集的每个不同延迟时间的图像作两个处理：一，对图像进行积分得到这个延迟时刻透射脉冲的能量；二，求出每个图像中心相位物体内的平均强度和其外的平均强度之差，将这个差值与线性图像平均强度的比值定义为ΔT，分别作出归一化的透射能量以及ΔT随延迟时间的变化曲线，对归一化透射能量随延迟时间的变化曲线进行拟合得到有关非线性吸收的参量的大小和寿命；在非线性吸收参数已知的情况下，通过对ΔT随延迟时间的变化曲线进行拟合得到非线性折射相关参量的数值。

2.根据权利要求1所述的基于4f相位相干成像的泵浦探测方法，其特征在于：对所述探测光首先进行扩束，使得透过相位光阑的光近似为top-hat光。

3.根据权利要求2所述的基于4f相位相干成像的泵浦探测方法，其特征在于：所述扩束方法是，将探测光先用一个短焦透镜聚焦再用一个长焦透镜扩束，短焦透镜的后焦点与长焦透镜的前焦点重合，使得从长焦透镜出射后的探测光变成经过准直扩束的高斯光，再通过相位光阑过滤掉光斑的边缘部分，获得空间分布近似均匀的光斑，所述短焦透镜的焦距小于或等于10厘米，所述长焦透镜的焦距大于或等于40厘米。

4.根据权利要求1所述的基于4f相位相干成像的泵浦探测方法，其特征在于：所述泵浦光的时间延迟通过两个反射镜和一个直角棱镜实现，由反射镜改变泵浦光的方向，调节直角棱镜和反射镜之间的间距，改变泵浦光的行进距离，即可以实现对延迟时间的调节。

5.根据权利要求4所述的基于4f相位相干成像的泵浦探测方法，其特征在于：所述直角棱镜的移动范围为0到31cm，时间延迟范围为-350ps到1.7ns。

6.根据权利要求1所述的基于4f相位相干成像的泵浦探测方法，其特征在于：所述探测光在被CCD接收前的衰减倍数大于或等于100，CCD的动态范围大于或等于12。

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