CN101609001B - 基于相位物体单脉冲反射测量材料非线性的方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种基于相位物体单脉冲反射测量材料非线性的方法，入射激光通过第一分束镜分成两束，一束为监测光，由第一探测器记录，另一束光经过相位物体后被透镜聚焦到待测样品上，被待测样品表面反射的脉冲光被第二分束镜分成两路，一路直接由第二探测器记录，另一路通过一个中心和光轴重合的小孔光阑后进入第三探测器。本发明开发了一种新的测量介质表面的光学非线性的方法，实现了对非线性折射和吸收系数的测量，可广泛应用于介质界面非线性光学以及薄膜非线性光学测量的研究领域。

Description

基于相位物体单脉冲反射测量材料非线性的方法

技术领域

本发明涉及一种利用光学手段测量材料的非线性性质的方法，具体涉及一种基于相位物体的单脉冲反射测量介质界面反射光学非线性以及应用反射光测量薄膜光学非线性性质的方法，属于非线性光子学材料和非线性光学信息处理领域。

背景技术

随着光通信和光信息处理等领域技术的飞速发展，非线性光学材料的研究日益重要。光学逻辑、光学记忆、光三极管、光开关和相位复共轭等功能的实现主要依赖于非线性光学材料的研究进展。光学非线性测量技术是研究非线性光学材料的关键技术之一。

对于透过率较高的介质，目前常用的测量方法有Z扫描、4f系统相干成像技术、马赫-曾德干涉法、四波混频、三次谐波非线性干涉法、椭圆偏振法等。其中，Z扫描方法光路简单、灵敏度高，是目前最常用的单光束测量材料光学非线性的方法，但是这种测量方法需要样品在激光传播方向的移动，需要激光多次激发，对薄膜和易损伤的材料不适用，而且对激光能量的稳定性和样品表面的平整度要求比较高。4f相位相干成像系统(G.Boudebs and S.Cherukulappurath，“Nonlinear optical measurements using a 4f coherentimaging system with phase object”，Phys.Rev.A，69，053813(2004))是近年来提出的一种测量材料非线性折射的新方法，利用4f相位相干成像技术测量非线性折射具有光路简单、灵敏度高、单脉冲测量，无需样品移动、对光源能量稳定性要求不高等优点。然而，上述几种测量方法都是通过测量透射光的变化来测量介质的光学非线性，对于透过率很低的介质以及研究介质表面光学非线性是不适用的。

针对上述问题，D.V.Petrov等于1994年人提出了可测量介质表面光学非线性的反射Z扫描法(D.V.Petrov，A.S.L.Gomes，and Cid B.de Arabjo，“Reflection Z-scan technique for measurements of optical properties ofsurfaces”，Appl.Phy.Lett，65，1067(1994))，然而，这种方法和传统的透射Z扫描法一样，需要样品在激光传播方向的移动，需要激光多次激发，容易损伤介质的表面；此外，由于是对反射光的测量，反射面在测量的过程中要移动，这就增大了测量的难度并影响了测量的准确性。

发明内容

本发明的目的是提供一种基于相位物体单脉冲反射测量材料非线性的方法，以准确测量介质表面的光学非线性。

为达到上述发明目的，本发明采用的技术方案是：一种基于相位物体单脉冲反射测量材料非线性的方法，入射激光通过第一分束镜分成两束，一束为监测光，由第一探测器记录，另一束光经过相位物体后被透镜聚焦到待测样品上，被待测样品表面反射的脉冲光被第二分束镜分成两路，一路直接由第二探测器记录，另一路通过一个中心和光轴重合的小孔光阑后进入第三探测器；其测量步骤为：

(1)在远离焦点光强弱的位置放上待测样品，用第一探测器、第二探测器、第三探测器收集经过光阑后的脉冲光能量，由此计算出开孔反射能量、透过小孔能量分别与监测光能量的比值；

(2)在焦平面位置放上待测样品，用第一探测器、第二探测器、第三探测器收集经过光阑后的脉冲光能量，并计算出开孔反射能量、透过小孔能量分别与监测光能量的比值；

(3)将步骤(2)中得出的两个比值与步骤(1)中得出的两个比值相除，得到待测样品归一化的非线性开孔和闭孔反射率；对这两个归一化的非线性透过率进行理论拟合得到非线性折射和吸收系数。

当相位物体的相位延迟大约为0.5π，大小大约为入射光斑束腰半径的0.1倍时，系统的测量精度达到最高，因此可以根据实际情况进行调节。

上述技术方案中，所述相位物体放在所述透镜前的任一位置。

优选的技术方案是，所述相位物体放在所述透镜的前焦面上。以便于计算。

上述技术方案中，所述小孔光阑的半径等于所述相位物体的远场衍射光斑的半径。

本发明的工作原理是：非线性样品受到脉冲光的作用后，材料的吸收系数和折射率发生变化，导致被样品反射的光场的振幅和相位发生变化，激光的光强越强，反射光的振幅和相位变化越大，由第二探测器直接收集的反射光的能量就会和线性情况不同。同时，根据相衬原理，非线性相移的变化在远场就表现为衍射光斑内光场振幅的变化，从而就会引起小孔的透过率的变化，另外，振幅和相位的变化与材料的非线性折射和吸收的符号有关，所以，在焦平面位置，无需移动样品，在一个单脉冲的作用下，通过测量归一化的开孔和闭孔非线性反射率，就可以同时得到样品的非线性折射和吸收的系数和符号。

由于上述技术方案的采用，与现有技术相比，本发明具有如下优点：

1.本发明开发了一种新的测量介质表面的光学非线性的方法，实现了对非线性折射和吸收系数的测量，可广泛应用于介质界面非线性光学以及薄膜非线性光学测量的研究领域，不仅能够保证测试结果准确，极大地减小测量的误差，测试速度快捷，而且能够极大的降低成本。

2.本发明的光路简单，没有样品的移动，灵敏度高，且测量非常方便，理论模型简单。

3.本发明采用单脉冲测量，不易损伤介质的表面，可保证测量的准确性。

附图说明

附图1是本发明实施例一的工作原理图；

附图2是本发明实施例一中相位物体的示意图；

附图3是本发明实施例一中入射光在待测样品内反射的示意图。

其中：1、入射激光；2、第一分束镜；3、第一探测器；4、相位物体；5、透镜；6、待测样品；7、第二分束镜；8、第二探测器；9、小孔光阑；10、第三探测器。

具体实施方式

下面结合附图及实施例对本发明作进一步描述：

实施例一：

参见附图1～3所示，一种基于相位物体单脉冲反射测量材料非线性的方法，入射激光1通过第一分束镜2分成两束，一束为监测光，由第一探测器3记录，另一束光经过相位物体4后被透镜5聚焦到待测样品6上，被待测样品6表面反射的脉冲光被第二分束镜7分成两路，一路直接由第二探测器8记录，另一路通过一个中心和光轴重合的小孔光阑9后进入第三探测器10；

具体的检测步骤为：

(1)将待测样品6放在靠近透镜5的位置，利用第二探测器8和第三探测器10分别测量开孔和透过小孔光阑9的能量，同时利用第一探测器3测量监测光的能量，将第二探测器8和第三探测器10所测得的能量除以第一探测器3的能量，得到两个能量比值；

(2)将待测样品6放在透镜5的焦平面的位置，利用第二探测器8和第三探测器10分别测量开孔和透过小孔光阑9的能量，同时利用第一探测器3测量监测光的能量，将第二探测器8和第三探测器10所测得的能量除以第一探测器3的能量，得到另外两个能量比值；

(3)将步骤(2)中的两个比值分别除以步骤(1)中的两个比值，得到样品开孔和透过小孔归一化的非线性反射率；在通过数值模拟，得出待测样品的非线性折射和吸收系数。

在本实施例中，入射激光为Nd:YAG激光器(Ekspla，PL2143B)倍频以后的532nm激光，脉宽21ps，型号为(Rjp-765 energy probe)的探测器连接在能量计(Rj-7620 ENERGY RATIOMETER，Laserprobe)上；所述待测样品为在单晶硅片基片表面以静电自组装技术制备的30-双层CuPc(COONa)₄/PDDA薄膜。

对于CuPc(COONa)₄/PDDA薄膜非线性测量的实验和理论计算具体过程如下：

假设入射光束为基模高斯光，其场强表达式为：

$E(r,t)=E_0\exp [-\frac{r^2}{{{\mathrm{\ω}}_e}^2}]\exp [-\frac{t^2}{{2\mathrm{\τ}}^2}]---\left(1\right)$

式中，E₀为脉冲激光的最大场强值，r为光束的半径，ω_e为入射光束的束腰半径，τ为脉冲光1/e半宽的时间。

相位物体的透过率为：

式中，

为相位物体的相位延迟。

相位物体后表面的场强分布为：

E₀₁(r，t)＝E(r，t)t(r).(3)

由于相位物体放在透镜前焦面，则传播到样品前表面的光场可直接通过傅立叶-贝塞尔变换得到，

$E_{02}\left(r_1\right)=\frac{2\mathrm{\π}}{\mathrm{\λf}}{\∫}_0^{\∞}r{E}_{01}\left(r\right)J_0\left(2\mathrm{\πr}{r}_1\right)\mathrm{dr}---\left(4\right)$

式中，f为透镜的焦距，J₀为零阶贝塞尔函数。

通常来说，反射光束的改变是由于表面效应(反射系数的改变)或者体效应(传播到薄膜里面的光波多次反射后振幅和相位的改变)引起的，如果反射光束的改变只是由表面效应引起的，菲涅尔反射系数包括了由非线性引起的折射率和吸收系数的改变，有效地反射系数可以表示为

其中为复折射率，n₀和α₀为材料的线性折射率和线性吸收系数，n₂和β为材料的非线性折射率和非线性吸收系数，θ为入射角。

如果非线性主要是由体效应引起的，比如硅片上镀一层透明薄膜，因为我们关心的是非线性情况与线性情况的比值，为了简化分析，可以忽略薄膜表面反射并假设入射光在样品内部只经历一次反射，而且基底后表面的反射可以忽略，参考附图3，这样，有效的反射系数可以表示为：

$\mathrm{Re}(r_1,t)=\mathrm{re}\×\exp (-{\mathrm{\α}}_0{\mathrm{Ln}}_0/\sqrt{{n_0}^2-{\sin }^2\mathrm{\θ}}){[1+q_1(r_1,t)]}^{(\mathrm{jk}{n}_2/\mathrm{\β}-1/2)}{[1+q_2(r_1,t)]}^{(\mathrm{jk}{n}_2/\mathrm{\β}-1/2)}---\left(6\right)$

其中 $\mathrm{re}=\frac{{n_1}^2\sqrt{{n_0}^2-{\sin }^2\mathrm{\θ}}-{n_0}^2\sqrt{{n_1}^2-{\sin }^2\mathrm{\θ}}}{{n_1}^2\sqrt{{n_0}^2-{\sin }^2\mathrm{\θ}}+{n_0}^2\sqrt{{n_1}^2-{\sin }^2\mathrm{\θ}}},$ q₁(r₁，t)＝βL_eff|E₀₂(r₁，t)|²，q₂(r₁，t)＝βL_eff|E_l(r₁，t)|²， $E_l(r_1,t)=E_{02}(r_1,t)\×\mathrm{re}\×\exp [-{\mathrm{\α}}_0{\mathrm{Ln}}_0/\left(2\sqrt{{n_0}^2-{\sin }^2\mathrm{\θ}}\right)]{[1+q_1(r_1,t)]}^{({\mathrm{jkn}}_2/\mathrm{\β}-1/2)},$ $L_{\mathrm{eff}}=[1-\exp (-{\mathrm{\α}}_0{\mathrm{Ln}}_0/\sqrt{{n_0}^2-{\sin }^2\mathrm{\θ}})]/{\mathrm{\α}}_0,$ E_l(r₁，t)为在基底表面反射的光场，L为样品的厚度，n₁为基底的线性折射率。则反射光的光场可以表示为

E_L(r₁，t)＝E₀₂(r₁，t)Re(r₁，t)(7)

对于线性情况，只考虑线性衰减，则反射光的光场可以表示为

$E_{L0}(r_1,t)=E_{02}(r_1,t)\exp (-{\mathrm{\α}}_0{\mathrm{Ln}}_0/\sqrt{{n_0}^2-{\sin }^2\mathrm{\θ}})---\left(8\right)$

线性情况下被样品反射的光传播到小孔光阑处的光场可通过菲涅尔衍射公式得到：

$E_{\mathrm{close}0}\left(r_2\right)=\frac{2\mathrm{\π}}{\mathrm{i\λd}}\exp \left(\frac{\mathrm{i\π}{r_1}^2}{\mathrm{\λd}}\right){\∫}_0^{+\∞}{r}_2{\mathrm{dr}}_1{E}_{L0}\exp \left(\frac{\mathrm{i\π}{r_1}^2}{\mathrm{\λd}}\right)J_0\left(\frac{2\mathrm{\π}{r}_2{r}_1}{\mathrm{\λd}}\right)---\left(9\right)$

同样，非线性情况下小孔光阑处的光场为

$E_{\mathrm{close}}\left(r_2\right)=\frac{2\mathrm{\π}}{\mathrm{i\λd}}\exp \left(\frac{\mathrm{i\π}{r_1}^2}{\mathrm{\λd}}\right){\∫}_0^{+\∞}{r}_2{\mathrm{dr}}_1{E}_L\exp \left(\frac{\mathrm{i\π}{r_1}^2}{\mathrm{\λd}}\right)J_0\left(\frac{2\mathrm{\π}{r}_2{r}_1}{\mathrm{\λd}}\right)---\left(10\right)$

式中，d为远场小孔光阑到透镜焦点的距离。

对小孔处的光强在空间和时间上进行积分，可得到透过小孔的能量。将考虑样品非线性的和不考虑非线性情况下得到的透过小孔的能量相比，就得到归一化的闭孔反射率：

$T_{\mathrm{Ra}}=\frac{{\∫}_{-\∞}^{+\∞}{\∫}_0^{R_a}2\mathrm{\π}{r}_2{\left|E_{\mathrm{close}}\right|}^2{\mathrm{dr}}_2\mathrm{dt}}{{\∫}_{-\∞}^{+\∞}{\∫}_0^{R_a}2\mathrm{\π}{r}_2{\left|E_{\mathrm{close}0}\right|}^2{\mathrm{dr}}_2\mathrm{dt}}---\left(11\right)$

R_a为小孔光阑的半径大小。

开孔情况下，直接对样品表面反射光在空间和时间上进行积分，得到开孔能量，将考虑样品非线性的和不考虑非线性情况下得到的开孔能量相比，就得到归一化的开孔反射率：

$T_{\mathrm{open}}=\frac{{\∫}_{-\∞}^{+\∞}{\∫}_0^{R_1}2\mathrm{\π}{r}_1{\left|E_L\right|}^2{\mathrm{dr}}_1\mathrm{dt}}{{\∫}_{-\∞}^{+\∞}{\∫}_0^{R_1}2\mathrm{\π}{r}_1{\left|E_{L0}\right|}^2{\mathrm{dr}}_1\mathrm{dt}}---\left(12\right)$

R₁为样品上光斑的半径大小。

对归一化的开孔和闭孔反射率同时进行拟合，就可以得到样品的非线性折射和吸收系数。

在本实施例一中，入射激光能量为0.8μJ，相位物体的半径为0.5mm，相位延迟为

相位物体前入射光束的束腰半径为2.8mm，远场小孔到焦点的距离为0.8m，小孔的半径为1mm。实验测得开孔和闭孔归一化的非线性反射率分别为0.5981和1.2553。改变样品非线性折射系数n₂，使得理论计算的非线性透过率和实验测得的相吻合，可得的非线性吸收系数为β＝1.4×10^-7m/W，非线性折射系数为n₂＝4.2×10^-15m²/W，和文献报道上的值一致。参见文献：Y.Li，Y.Song，T.Wei，C.He，X.Zhang，Y.Wang，K.Yang，M.Shen and J.Yang，“Measurements of the third-order nonlinearity ofinhomogeneous samples using the nonlinear-imaging technique with phaseobject，”Appl.Phys.B 91(2008)119-122.

Claims (4)

1.一种基于相位物体单脉冲反射测量材料非线性的方法，其特征在于：入射激光通过第一分束镜分成两束，一束为监测光，由第一探测器记录，另一束光经过相位物体后被透镜聚焦到待测样品上，被待测样品表面反射的脉冲光被第二分束镜分成两路，一路直接由第二探测器记录，另一路通过一个中心和光轴重合的小孔光阑后进入第三探测器；其测量步骤为：

(1)在远离焦点的位置放上待测样品，用第一探测器、第二探测器、第三探测器收集脉冲光能量，分别为监测光能量、开孔反射能量和透过小孔能量，由此计算出开孔反射能量、透过小孔能量分别与监测光能量的比值；

(2)在焦平面位置放上待测样品，用第一探测器、第二探测器、第三探测器收集脉冲光能量，分别为监测光能量、开孔反射能量和透过小孔能量，并计算出开孔反射能量、透过小孔能量分别与监测光能量的比值；

(3)将步骤(2)中得出的开孔反射能量与监测光能量的比值与步骤(1)中得出的开孔反射能量与监测光能量的比值相除，得到待测样品归一化的非线性开孔反射率；将步骤(2)中得出的透过小孔能量与监测光能量的比值与步骤(1)中得出的透过小孔能量与监测光能量的比值相除，得到待测样品归一化的非线性闭孔反射率；对这两个归一化的非线性反射率进行理论拟合得到非线性折射系数和非线性吸收系数。

2.根据权利要求1所述的基于相位物体单脉冲反射测量材料非线性的方法，其特征在于：所述相位物体放在所述透镜前的任一位置。

3.根据权利要求1所述的基于相位物体单脉冲反射测量材料非线性的方法，其特征在于：所述相位物体放在所述透镜的前焦面上。

4.根据权利要求1所述的基于相位物体单脉冲反射测量材料非线性的方法，其特征在于：所述小孔光阑的半径等于所述相位物体的远场衍射光斑的半径。

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