CN102610830A - 锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种锂离子电池，其包括：至少一组正极层和负极层，所述正极层和负极层通过隔膜连接，其中所述正极层或负极层包括：集流体，具有多渗孔的可电传导的立体网状结构；电极材料，填充在所述集流体的多渗孔内；及多孔性离子导电聚合物胶层，包覆在所述含电极材料的集流体上。上述锂离子电池中，正极层或负极层包括集流体及电极材料，且集流体系通过其多渗孔骨架与电极材料实现立体网状结合，故能提高电极材料的利用率，并获得较高的比能量密度和容量的锂离子电池。

Description

锂离子电池
技术领域
本发明涉及电池技术领域，特别是涉及一种锂离子电池。
背景技术
传统的锂离子电池，其包括至少一组正极层和负极层，所述正极层和负极层之间通过隔膜连接。其中的正、负极层的电极复合材料的制作工艺是：通过粘合剂将电极材料涂覆在金属箔片上并成形获得。该工艺的缺点是：(1)由于在涂覆工艺中使用较多的粘合剂，造成部分电极材料不能充分利用，无法获得高面密度的电极复合材料；(2)电极活性材料和集流体之间的结合力相对较差，容易产生电极剥落现象，致使其机械可靠性的降低，同时使电极复合材料的弯曲率受到限制。相应的体现在电池产品的性能上，会造成电池产品的电容量降低、内阻增大、使用寿命变短、加工工艺复杂及成本增加，限制了锂电池的广泛应用。
通常，正/负电极活性物质由金属箔如不锈钢、铝、铜等作为集流体，在循环过程中，电极材料随着锂离子的嵌入及脱嵌，存在体积的膨胀与收缩，如SiO2的体积变化高达400％，由此产生的机械应力使电极材料在循环过程中逐渐变化，引起电极与集流体的开裂与剥落，活性物质之间电接触丧失，内阻增大，表现出较差的充放电循环性能。而为了避免这个技术问题，传统的电极复合材料需要制作的相对较薄，使电极材料的面密度较小。
然而，后续的电池组装加工中为了得到相应的容量及能量密度，则需要采用较厚的涂层及大量的多片层叠形式，当涂层厚度较大时，电极的加工性能变差，这种多层的累积在性能上相应的也会造成电池内阻增大和循环稳定性能下降。传统技术不同阶段工艺要求的相互制约，造成了传统技术中的电池的内阻、寿命以及能量密度和容量等参数无法得到实质的改善。另外，传统技术直接涂覆于集流体箔片上的复合电极材料的机械性能也受到了限制。由于较厚涂层的存在使电极活性材料出现折断现象，致使其与集流体相互分离。即使采用传统技术中较薄的电极复合材料，在实际的加工和制造工序中也无法实现较小的曲率变化。因此电池产品的结构和外形也受到了限制，特别是对于卷曲型电池。
发明内容
基于此，有必要提供一种电极材料利用率较高的锂离子电池。
一种锂离子电池，其包括：
至少一组正极层和负极层，所述正极层和负极层通过隔膜连接，其中所述正极层或负极层包括：
电极材料，填充在所述集流体的多渗孔内；及
多孔性离子导电聚合物胶层，包覆在所述含电极材料的集流体上。
在其中一个实施例中，所述集流体为多渗孔的孔隙率为20％～95％的多渗孔金属泡沫。
在其中一个实施例中，所述正极层包括所述集流体和所述电极材料，其中所述电极材料为锂离子化合物，所述锂离子化合物选自以下物质中的至少一种：Li3V2(PO4)3、LiFeMPO4、LiMnO2及LiFePO4，其中LiFeMPO4中，M＝Ni、Co、Mn、Mg、Ca、Cr、V或Sr。
在其中一个实施例中，所述负极层包括所述集流体和所述电极材料，其中所述电极材料选自碳、硅、SiO2、氮化物、SnO2、Sb2O3及Li4Ti5O12中的至少一种。
在其中一个实施例中，所述电极材料上包裹有碳化介质。
在其中一个实施例中，所述多孔性离子导电聚合物胶为聚偏二氟乙烯、聚四氟乙烯，聚氧乙烯、聚丙烯酸甲酯或以丙烯酸酯为基础的胶状聚合物。
在其中一个实施例中，所述多孔性聚合物胶的粘度为0.1Pa·S～10Pa·S。
在其中一个实施例中，所述隔膜选自PE膜、PP膜，及PE和PP复合膜中一种或几种。
在其中一个实施例中，所述正极层或负极层为厚度一致的片状结构。
在其中一个实施例中，所述正极层和所述负极层均包括所述集流体、填充在所述集流体中的所述电极材料及包覆在集流体上的多孔性离子导电聚合物胶层，使得正极层、隔膜及负极层组合后的整体上也包覆有一层多孔性离子导电聚合物胶。
上述锂离子电池中，正极层或负极层包括集流体及电极材料，且集流体系通过其多渗孔骨架与电极材料实现立体网状结合，故能提高电极材料的利用率，并获得较高的电极面密度及相应的高能量密度及低成本的电池；另外，由于含电极材料的集流体上包覆有多孔性离子导电聚合物胶层，使得电极在用于制造电池时，不但能够与其他电极之间形成无介面接触，以降低电池阻抗；同时多孔性离子导电聚合物胶层又能防止集流体中的电极材料中的游离介质逸出集流体。
附图说明
图1为本实施方式的锂离子电池的结构示意图。
具体实施方式
下面结合附图1，说明本实施方式的锂离子电池100的具体结构，其包括至少一组正极层110和负极层120，所述正极层110和负极层120之间通过隔膜130连接。
本实施方式的锂离子电池100的正极层110和负极层120中均为复合材料，具有如下结构：包括作为集流体的具有多渗孔的可电传导的立体网状结构；填充在所述集流体的多渗孔内的电极材料；及多孔性离子导电聚合物胶层，包覆在所述含电极材料的集流体上。其中集流体上包裹的多孔性离子导电聚合物胶层，可使得正极层110和负极层120在用于制造电池时，彼此之间形成无介面接触，以降低电池阻抗；同时多孔性离子导电聚合物胶层又能防止集流体中的电极材料中的游离介质逸出集流体。
集流体通常用采用多渗孔的孔隙率范围在20％～95％的多渗孔金属泡沫，多渗孔金属泡沫的材质一般为铝、铜、镍、银、金或者它们的合金，或者不锈钢等材料。电极材料系填充在所述集流体的多渗孔内，与集流体形成立体网格状结构。进一步地，电极材料与集流体之间还设有包裹电极材料的碳化介质，使电极材料与集流体能够更加紧密的结合。
利用上述构思，可以制得可以作为锂离子电池的正极或负极使用的锂离子电池的电极。作为正极使用时，电极材料为锂离子化合物，且锂离子化合物选自以下物质中的至少一种：Li3V2(PO4)3、LiFeMPO4、LiMnO2及LiFePO4，其中LiFeMPO4中，M＝Ni、Co、Mn、Mg、Ca、Cr、V或Sr。作为负极使用时，电极材料选自碳、硅、SiO2、氮化物、SnO2、Sb2O3及Li4Ti5O12中的至少一种，其中碳材料不仅包括石墨(天然的或人工合成的)，还包括石墨碳纤维，中间相碳微球、硬碳、甚至碳纳米管。
本实施方式的锂离子电池的电极复合材料通常制成厚度均匀的片状，其厚度为100微米～100厘米，以方便后续的计量、安装以及对不同类型电池的进一步制造。如此，在片状的锂离子电池的电极复合材料的一个侧面上进一步涂上一层多孔性离子导电聚合物胶140，使含电极材料的集流体上包覆有一层多孔性离子导电聚合物胶，使得电极在用于制造电池时，不但能够与其他电极之间形成无介面接触，以降低电池阻抗；同时多孔性离子导电聚合物胶层又能防止集流体中的电极材料中的游离介质逸出集流体。
多孔性离子导电聚合物胶选自聚偏二氟乙烯、聚四氟乙烯，聚氧乙烯、聚丙烯酸甲酯或以丙烯酸酯为基础并混有锂盐如LiPF6，少量增塑剂如PC，EC等的多孔性离子导电聚合物胶，粘度一般为0.1Pa·S～10Pa·S，厚度为0.1微米～10微米。
请参考附图1，作为进一步改进，隔膜130的两侧也分别设有连接层132，该连接层132亦可采用前述多孔性离子导电聚合物胶。如此，隔膜130及其上的连接层132共同组成了隔膜复合材料，以在正极层110和120之间建立桥梁，更好地实现正极层110和120之间的沟通和导电并将它们粘结在一起。隔膜130选自PE膜、PP膜，及PE和PP复合膜中一种或几种。
如此，隔膜130的两侧分别浸涂有多孔性离子导电聚合物胶层而，正极层110和负极层120本身包覆有一层多孔性离子导电聚合物胶，如此整个电池100的各组成部分之间均为无介面接触，电池100阻抗较小，且正极层110、隔膜130和负极层120组合在一起后的整体上也包覆有多孔性离子导电聚合物胶层，防止电极材料中的游离介质逸出。
本实施方式还提供了一种上述锂离子电池的加工工艺，其步骤如下：
步骤1：提供多孔性离子导电聚合物胶140的制作方法：将聚合物溶解在相对应的溶剂内形成具有一定粘度的浆料。
步骤2：提供正极复合材料的制作方法：使用粘合剂将混合有导电剂的锂离子电池的正极电极材料制作成电极浆料。采用刮浆法，将上述电极浆料填充入相对应作集流体的多渗孔泡沫金属之内。干燥上述含电极浆料的集流体，在烘箱中去除其溶剂。采用压延设备压制上述材料至一定厚度。在保护气体内，煅烧填充在所述集流体内的电极材料，以获得在所述电极材料和所述集流体之间的碳化介质。然后在其上采用浸涂法浸涂一层上述多孔性离子导电聚合物胶140。将其在烘箱中去除其溶剂，使含电极材料的集流体上包覆有一层多孔性离子导电聚合物胶，得到含所述电极材料、碳化介质、集流体和多孔性离子导电聚合物胶140的正极复合材料。
步骤3：提供负极复合材料的制作方法：具体实施工艺同步骤2。
步骤4：提供隔膜复合材料的制作方法：采用浸涂法，将上述多孔性离子导电聚合物胶的浆料浸涂到隔膜130上，在真空烘箱中去除其溶剂，得到含多孔性离子导电聚合物胶140的隔膜复合材料。
步骤5：提供锂离子电池的制作方法：将上述正、负极复合材料和隔膜复合材料按附图1的顺序依次层叠，在一定温度下，施加一定压力使三者接触更加密实。
上述加工工艺中，含电极浆料的集流体的干燥温度为100℃～120℃，干燥时间为1～12小时。有机粘合剂是用于非水性电解电池中的粘合剂，例如聚乙烯、聚丙烯、聚丁二烯、羧甲基纤维素钠、聚偏二氟乙烯、聚四氟乙烯、聚丙烯腈、三元乙丙橡胶、丁苯橡胶或者聚氨酯。电传导添加剂可以为碳黑、乙炔黑、碳纳米管、导电碳或气相成长碳纤维。混合有导电添加剂的锂离子电池的电极材料浆料的一般使用N-甲基吡咯烷酮作为溶剂。对电极材料进行煅烧的过程，是在惰性气体或氮气中进行，煅烧温度为500℃～1200℃，煅烧时间为2～8小时。
另外，前文中对制作用于锂离子正或负电极的材料，及对多孔性离子导电聚合物胶140等已有交代，不再赘述。
下面结合一个具体的实施例，说明如何制备本实施方式的锂离子电池100。
实施例1，其工艺步骤如下：
步骤1：将7克聚合物聚偏二氟乙烯加入到180克N-甲基吡咯烷酮(NMP)中使其充分搅拌溶解形成胶状溶液。
步骤2：正极复合材料的制作程序按以下步骤操作：将7克粘合剂聚偏二氟乙烯加入到180克N-甲基吡咯烷酮(NMP)中使其充分搅拌溶解形成胶状溶液，将140克LiFePO4和2.8克导电碳Super-P充分混合加入到上述胶状液体中，用搅拌机搅拌均匀制成膏状的正极浆料。采用刮浆法将得到的正极材料浆料从90％的多渗孔泡沫铝两侧填充到集流体上。将上述含电极浆料的集流体放入110℃烘箱内保温4小时除去溶剂NMP，制得干燥的正极材料活性物质混合物。将干燥后的电极材料使用压延器使其更致密，所需厚度根据电池尺寸来定，一般其厚度包括集流体在内，大约是500微米。将压铸后的电极在氮气中煅烧，以700℃煅烧填充在多渗孔铝内的LiFePO4等正极材料活性物质混合物2小时，经过冷却到室温，电极从炉取出，获得在所述正极材料和所述集流体间的碳化介质。在含所述电极材料和碳化介质的集流体上浸涂一层上述多孔性聚偏二氟乙烯导电胶，使含电极材料的集流体上包覆有一层多孔性离子导电聚合物胶。将其在100℃烘箱中保温2小时去除其溶剂得到含所述电极材料、碳化介质、集流体和多孔性离子导电聚合物胶的正极复合材料。
步骤3：负极复合材料的制作程序按以下步骤操作：将7克粘合剂聚偏二氟乙烯加入到180克N-甲基吡咯烷酮(NMP)中使其充分搅拌溶解形成胶状溶液，将将70克Li4Ti5O12和1.4克导电碳Super-P充分混合加入到上述胶状液体中，用搅拌机搅拌均匀制成膏状的负极浆料。采用刮浆法将得到的负极材料浆料从90％的多渗孔泡沫铜两侧填充到集流体上。将上述含电极浆料的集流体放入110℃烘箱内保温4小时除去溶剂NMP，制得干燥的正极材料活性物质混合物。将干燥后的电极材料使用压延器使其更致密，所需厚度根据电池尺寸来定，一般其厚度包括集流体在内，大约是250微米。将压铸后的电极在氮气中煅烧，以650℃煅烧填充在多渗孔铜内的等Li4Ti5O12负极材料活性物质混合物3小时，经过冷却到室温，电极从炉取出，获得在所述负极材料和所述集流体间的碳化介质。在含所述电极材料和碳化介质的集流体上浸涂一层粘度上述多孔性聚偏二氟乙烯导电胶，使含电极材料的集流体上包覆有一层多孔性离子导电聚合物胶。将其在100℃烘箱中保温2小时去除其溶剂，得到含所述电极材料、碳化介质、集流体和多孔性离子导电聚合物胶的负极复合材料。
步骤4：采用浸涂法，将上述聚偏二氟乙烯胶的浆料浸涂到隔膜上，在烘箱中去除其溶剂，得到含多孔性离子导电聚合物胶的隔膜复合材料。
步骤5：提供锂离子电池的制作方法：将上述正、负极复合材料和隔膜复合材料按附图1的顺序依次层叠，在一定温度下施加一定压力使三者接触更加密实。
本实施方式的锂离子电池采用上述技术方案后，主要有以下效果：
(1)集流体通过其多渗孔骨架与电极材料实现立体网状结合，并且在热烧结过程中，本实施方式中所具有的碳化介质与电极材料和集流体之间呈纳米级的距离关系，在纳米范围内，三者得到了充分的接触，有效的缓解电极材料由于充放电过程中的体积效应产生的机械应力作用，增强电极材料与集流体之间的稳定性。同时，还实现了在纳米范围的优越电传导性，提供了更稳定的界面，保证了电池在充放电循环过程中内阻的实质性降低，避免了因此造成的电池性能下降现象，电池性能和寿命都得到了良好的保证。
(2)采用压铸工艺技术，制得的电极复合材料可以被制成多种厚度的片材形状，具有较大的电池容量、同时具备较好的机械性能，特别是抗弯曲的特性，因此其厚度不仅可以满足现有技术中较厚应用场合的要求，提高电极面密度，并能提高容量电池的极片要求。
(3)正、负极复合材料和隔膜复合材料通过多孔性离子导电聚合物胶连接，为后续的多层电极层的组合提供了粘合连接的作用；同时更重要的是其能够在电极层和隔离层之间形成桥梁，促进电极材料同隔层之间的沟通和导电，极大的促进了电池内阻的降低。另外，该多孔的连接层还可以被设置在电极层的各个表面，通常电极层为片形或板形。通过将电极层的包裹可以使得由上述特征的电极复合材料制成的电极层得到了良好的保护，保持电极材料的能够始终被限制固定在金属基体上，同时该多孔连接层也提供了一种防渗透层的作用，防止电极材料中的游离状态的碳化介质的流失。
(4)由于含电极材料的集流体上包覆有多孔性离子导电聚合物胶层，使得电极在用于制造电池时，不但能够与其他电极之间形成无介面接触，以降低电池阻抗；同时多孔性离子导电聚合物胶层又能防止集流体中的电极材料中的游离介质逸出集流体。
因此，本实施方式克服了传统技术的缺陷，其具有较高的电池特性和机械特性，满足电池产品能够应用到更加广泛的技术领域的要求。
以上所述实施例仅表达了本发明的几种实施方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对本发明专利范围的限制。应当指出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变形和改进，这些都属于本发明的保护范围。因此，本发明专利的保护范围应以所附权利要求为准。

Claims (10)

1.一种锂离子电池，其特征在于，包括：至少一组正极层和负极层，所述正极层和负极层通过隔膜连接，其中所述正极层或负极层包括：
集流体，具有多渗孔的可电传导的立体网状结构；
电极材料，填充在所述集流体的多渗孔内；及
多孔性离子导电聚合物胶层，包覆在所述含电极材料的集流体上。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池，其特征在于，所述集流体为多渗孔的孔隙率为20％～95％的多渗孔金属泡沫。
3.根据权利要求1或2所述的锂离子电池，其特征在于，所述正极层包括所述集流体和所述电极材料，其中所述电极材料为锂离子化合物，所述锂离子化合物选自以下物质中的至少一种：Li3V2(PO4)3、LiFeMPO4、LiMnO2及LiFePO4，其中LiFeMPO4中，M＝Ni、Co、Mn、Mg、Ca、Cr、V或Sr。
4.根据权利要求1或2所述的锂离子电池，其特征在于，所述负极层包括所述集流体和所述电极材料，其中所述电极材料选自碳、硅、SiO2、氮化物、SnO2、Sb2O3及Li4Ti5O12中的至少一种。
5.根据权利要求1所述的锂离子电池，其特征在于，所述电极材料上包裹有碳化介质。
6.根据权利要求1所述的锂离子电池，其特征在于，所述多孔性离子导电聚合物胶为聚偏二氟乙烯、聚四氟乙烯，聚氧乙烯、聚丙烯酸甲酯或以丙烯酸酯为基础的胶状聚合物。
7.根据权利要求1或6所述的锂离子电池，其特征在于，所述多孔性聚合物胶的粘度为0.1Pa·S～10Pa·S。
8.根据权利要求1所述的锂离子电池，其特征在于，所述隔膜选自PE膜、PP膜，及PE和PP复合膜中一种或几种。
9.根据权利要求1所述的锂离子电池，其特征在于，所述正极层或负极层为厚度一致的片状结构。
10.根据权利要求1所述的锂离子电池，其特征在于，所述正极层和所述负极层均包括所述集流体、填充在所述集流体中的所述电极材料及包覆在集流体上的多孔性离子导电聚合物胶层，使得正极层、隔膜及负极层组合后的整体上也包覆有一层多孔性离子导电聚合物胶。
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