CN102610689A - 黄铜矿系薄膜太阳能电池的制备方法 - Google Patents
黄铜矿系薄膜太阳能电池的制备方法 Download PDFInfo
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Abstract
本发明公开了一种黄铜矿系薄膜太阳能电池的制备方法,该方法包含下列步骤:(a)利用非真空制程,使用铜、铟、镓等金属与氯化氢或氯气来原位生成反应前驱物,随后再与硒化氢或硫化氢反应;(b)配合气相磊晶生长技术来制备硒/硫化铜铟镓系及硒/硫化铜锌锡系薄膜太阳能电池的光吸收层;以及(c)配合氧气来制备薄膜太阳能电池的缓冲层与透明导电层。采用本发明的方法能够制备出高纯度黄铜矿系薄膜太阳能电池,同时大大节约了生产成本。
Description
技术领域
本发明涉及黄铜矿系薄膜太阳能电池的制备方法,具体地,本发明涉及硒/硫化铜铟镓系及硒/硫化铜锌锡系薄膜太阳能电池的制备方法。
背景技术
当今太阳能电池主要以硅晶圆太阳能电池为主流。然而由于硅晶圆太阳能电池的制作需要规模庞大的厂房以及耗费大量能源,同时基于物理性质的限制,目前硅晶圆太阳能电池的厚度通常不低于200微米,因此需要使用相当多的硅原料,所以其材料成本与制作成本仍高。有鉴于此,近年来薄膜太阳能电池(thin film solar cells)、尤其是黄铜矿系薄膜太阳能电池逐渐崭露头角,这是因其能有效降低制造成本、简化制程以及可大量生产太阳电池组件。黄铜矿系薄膜太阳能电池依其材料种类可分为非晶硅(amorphoussilicon)、碲化镉(CdTe)、硒/硫化铜铟镓(CIGS)、硒/硫化铜锌锡(CZTS)及染料敏化(Dye-sensitized)。其中,由于硒/硫化铜铟镓作为吸收层的薄膜太阳能电池目前的转换效率已高于20%、藉由不同成分的组成可调整吸收层的能带间隙和p-n型半导体之间的改变,同时具备直接能带半导体材料中最佳的光学吸收系数等优点外,稳定性佳的硒/硫化铜铟镓系薄膜太阳能电池已成为许多研究者致力开发的产品。另外,硒/硫化铜锌锡系薄膜太阳能电池也受到相当高的关注,这是因其避免使用稀有元素,可有效降低成本并能提供不错的转换效率。目前,硒/硫化铜锌锡系及硒/硫化铜铟镓系薄膜太阳能电池的制备方法共分为蒸镀法(Co-evaporation)、溅镀(Sputtering)、电化学沉积(Electrochemical Deposition)、喷雾裂解法(Spray Pyrolysis)及化学溶液沉积(Chemical Solution Deposition)等。由于杂质的分布会影响硒/硫化铜锌锡系及硒/硫化铜铟镓系薄膜太阳能电池的质量稳定性进而影响其转换效率,因此目前在制备硒/硫化铜锌锡系及硒/硫化铜铟镓系薄膜太阳能电池时一般都选择在高真空的环境中进行,以降低外来杂质的污染,并提高材料本质的纯度,但是,真空制程所耗费的成本相对较高。因此,目前许多研究者朝向低成本的非真空制程同时能兼顾高纯度的方向进行开发与研究。
发明内容
本发明要解决的技术问题是提供一种使用非真空制程制备高纯度黄铜矿系薄膜太阳能电池的方法。
本发明提供了一种黄铜矿系薄膜太阳能电池的制备方法,该方法包含下列步骤:(a)利用非真空制程及高纯度铜、铟、镓等金属与氯化氢或氯气来原位生成反应前驱物,随后再与硒化氢或硫化氢反应;(b)配合气相磊晶生长技术来制备硒/硫化铜铟镓系及硒/硫化铜锌锡系薄膜太阳能电池的光吸收层;以及(c)配合氧气来制备薄膜太阳能电池的缓冲层与透明导电层。
作为本发明的一种优选实施方式,当制备硒化铜铟镓系薄膜太阳能电池的光吸收层时,于步骤(a)中还包含采用铜、铟、镓等金属置于加热到摄氏四百度至一千度的坩埚中,配合使用氯化氢或氯气来原位生成铜、铟、镓等金属氯化物的反应前驱物,随后于步骤(b)于摄氏四百度至八百度的反应器中,将该反应前驱物与硒化氢进行气相磊晶生长硒化铜铟镓化合物的多晶系薄膜。
作为本发明的另一种优选实施方式,当制备硫化铜铟镓系薄膜太阳能电池的光吸收层时,于步骤(a)中还包含采用铜、铟、镓等金属置于加热到摄氏四百度至一千度的坩埚中,配合使用氯化氢或氯气来原位生成铜、铟、镓等金属氯化物的反应前驱物,随后于步骤(b)于摄氏四百度至八百度的反应器中,将该反应前驱物与硫化氢进行气相磊晶生长硫化铜铟镓化合物的多晶系薄膜。
作为本发明的另一种优选实施方式,当制备硒化铜锌锡系薄膜太阳能电池的光吸收层时,于步骤(a)中还包含采用铜、锌、锡等金属置于加热到摄氏四百度至一千度的坩埚中,配合使用氯化氢或氯气来原位生成铜、锌、锡等金属氯化物的反应前驱物,随后于步骤(b)于摄氏四百度至八百度的反应器中,将该反应前驱物与硒化氢进行气相磊晶生长硒化铜锌锡化合物的多晶系薄膜。
作为本发明的另一种优选实施方式,当制备硫化铜锌锡系薄膜太阳能电池的光吸收层时,于步骤(a)中还包含系采用铜、锌、锡等金属置于加热摄氏四百度至一千度的坩埚中,配合使用氯化氢或氯气来原位生成铜、锌、锡等金属氯化物的反应前驱物,随后于步骤(b)于摄氏四百度至八百度的反应器中,将该反应前驱物与硫化氢进行气相磊晶生长硫化铜锌锡化合物的多晶系薄膜。
作为本发明的另一种优选实施方式,还包含使用金属与氯化氢或氯气反应以原位生成反应前驱物,再与氧气或氧气与硒化氢或硫化氢的混合气体反应,并配合气相磊晶生长技术来制备该缓冲层的步骤。优选地,其中,该缓冲层包括硒化镉、硫化镉、硒化铟、硫化铟、硒化锌、硫化锌、硒氧化锌、硫氧化锌及氧化锌中之一或上述的组合。
作为本发明的还一种优选实施方式,还包含使用金属与氯化氢或氯气反应以原位生成反应前驱物,再与氧气反应,并配合气相磊晶生长技术来制备该透明导电层的步骤。优选地,其中,该透明导电层包括氧化锌:铝(ZnO:Al)、氧化铟:锡(In2O3:Sn)、氧化锡:锑(SnO2:Sb)、氧化铟:锌(In2O3:Zn)中之一或上述的组合。
采用本发明的方法能够制备出高纯度黄铜矿系薄膜太阳能电池,同时大大节约了生产成本。
附图说明
图1,为利用水平式反应装置来制备硒/硫化铜铟镓系及硒/硫化铜锌锡系薄膜太阳能电池的制备工艺原理图。
图2,为利用由下而上垂直式反应装置来制备硒/硫化铜铟镓系及硒/硫化铜锌锡系薄膜太阳能电池的制备工艺原理图。
图3,为利用由上而下垂直式反应装置来制备硒/硫化铜铟镓系及硒/硫化铜锌锡系薄膜太阳能电池的制备工艺原理图。
【主要组件符号说明】
11、12、13、24、25、26、36、37、38 为置放铜铟镓或铜锌锡金属的坩埚
14、30、42为原位生成反应前驱物的产生炉
15、31、43为制备硒/硫化铜铟镓系或硒/硫化铜锌锡化合物的薄膜太阳能电池的光吸收层的反应炉
16、27、39为氯气或氯化氢的气体供应装置
17、28、40为硫化氢或硒化氢或氧气的气体供应装置
18、29、41为气体流量控制器
19、35、46为气相磊晶生长硒/硫化铜铟镓系或硒/硫化铜锌锡化合物的多晶系薄膜
20、34、45为薄膜太阳能电池的基板
21、33、44为基板固定装置
22、32、47为石英反应器装置
23 为废气排放装置
具体实施方式
本发明为一种黄铜矿系薄膜太阳能电池的制备方法,该方法使用原位生成反应前驱物,配合气相磊晶生长技术,来制备硒/硫化铜铟镓系及硒/硫化铜锌锡系薄膜太阳能电池的光吸收层。其中原位生成反应前驱物步骤中系采用铜、铟、镓或铜、锌、锡等金属置于加热到摄氏四百度至一千度的坩埚中,配合使用氯化氢或氯气来原位生成铜、铟、镓或铜、锌、锡等金属氯化物的反应前驱物,其反应式如下:
(1)铜(Cu)→氯化铜(CuCl)
2Cu+2HCl→2CuCl+H2
2Cu+Cl2→2CuCl
(2)铟(In)→氯化铟(InCl,InCl3)
2In+2HCl→2InCl+H2
2In+Cl2→2InCl
2In+6HCl→2InCl3+3H2
2In+3Cl2→2InCl3
(3)镓(Ga)→氯化镓(GaCl,GaCl3)
2Ga+2HCl→2GaCl+H2
2Ga+Cl2→2GaCl
2Ga+6HCl→2GaCl3+3H2
2Ga+3Cl2→2GaCl3
(4)锌(Zn)→氯化锌(ZnCl2)
Zn+2HCl→ZnCl2+H2
Zn+Cl2→ZnCl2
(5)锡(Sn)→氯化锡(SnCl2,SnCl4)
Sn+2HCl→SnCl2+H2
Sn+Cl2→SnCl2
Sn+4HCl→SnCl4+2H2
Sn+2Cl2→SnCl4
随后于摄氏四百度至八百度的反应器中,将上述反应前驱物与硒化氢或硫化氢反应,进行气相磊晶生长硒/硫化铜铟镓或硒/硫化铜锌锡化合物的多晶系薄膜,其反应式如下:
(1)硫化铜与硒化铜的生成:
2CuCl+H2S→Cu2S+2HCl
2CuCl+H2Se→Cu2Se+2HCl
(2)硫化铟与硒化铟的生成:
2InCl+3H2S→In2S3+2HCl+2H2
2InCl+3H2Se→In2Se3+2HCl+2H2
2InCl3+3H2S→In2S3+6HCl
2InCl3+3H2Se→In2Se3+6HCl
(3)硫化镓与硒化镓的生成:
2GaCl+3H2S→Ga2S3+2HCl+2H2
2GaCl+3H2Se→Ga2Se3+2HCl+2H2
2GaCl3+3H2S→Ga2S3+6HCl
2GaCl3+3H2Se→Ga2Se3+6HCl
(4)硫化锌与硒化锌的生成:
ZnCl2+H2S→ZnS+2HCl
ZnCl2+H2Se→ZnSe+2HCl
(5)硫化锡与硒化锡的生成:
SnCl2+H2S→SnS+2HCl
SnCl2+H2Se→SnSe+2HCl
SnCl4+2H2S→SnS2+4HCl
SnCl4+2H2Se→SnSe2+4HCl
藉由温度与气体流量的调控,磊晶生长的化合物组成亦可被调控至最佳比例,范例如下:
(1)Cu(InxGa1-x)S2多晶系薄膜的生成:
Cu2S+(xIn2S3+(1-x)Ga2S3)→2Cu(InxGa1-x)S2
(2)Cu(InxGa1-x)Se2多晶系薄膜的生成:
Cu2Se+(xIn2Se3+(1-x)Ga2Se3)→2Cu(InxGa1-x)Se2
(3)Cu2ZnSnS4多晶系薄膜的生成:
Cu2S+ZnS+SnS2→Cu2ZnSnS4
(4)Cu2ZnSnSe4多晶系薄膜的生成:
Cu2Se+ZnSe+SnSe2→Cu2ZnSnSe4
以相同的原理,硒化镉(CdSe)、硫化镉(CdS)、硒化铟(In2Se3)、硫化铟(In2S3)、硒化锌(ZnSe)、硫化锌(ZnS)、硒氧化锌(ZnSexO1-x)、硫氧化锌(ZnSxO1-x)及氧化锌(ZnO)缓冲层的制备方法如下:
范例一:硒/硫化镉缓冲层的制备:
(1)原位生成氯化镉反应前驱物:镉(Cd)→氯化镉(CdCl2)
Cd+2HCl→CdCl2+H2
Cd+Cl2→CdCl2
(2)硒/硫化镉的生成:
CdCl2+H2Se→CdSe+2HCl
CdCl2+H2S→CdS+2HCl
范例二:硒化铟(In2Se3)、硫化铟(In2S3)、硒化锌(ZnSe)、硫化锌(ZnS)缓冲层的制备方法已叙述于硒/硫化铜铟镓或硒/硫化铜锌锡化合物的多晶系薄膜制备方法中。
范例三:氧化锌(ZnO)缓冲层的制备方法如下:
2ZnCl2+O2→2ZnO+2Cl2
以相同的原理,透明导电层(transparent conducting layer)的制备方法,其中包括氧化锌:铝(ZnO:Al)、氧化铟:锡(In2O3:Sn)、氧化锡:锑(SnO2:Sb)、氧化铟:锌(In2O3:Zn)反应式如下:
(1)氧化锌:铝(ZnO:Al)的生成:
2ZnCl2+O2→2ZnO+2Cl2
4AlCl3+3O2→2Al2O3+6Cl2
(其中AlCl3可由Al与HCl或Cl2的反应来原位生成反应前驱物)
(2)氧化铟:锡(In2O3:Sn)的生成:
4InCl3+3O2→2In2O3+6Cl2
4InCl+3O2→2In2O3+2Cl2
SnCl2+O2→SnO2+Cl2
SnCl4+O2→SnO2+2Cl2
(3)氧化锡:锑(SnO2:Sb)的生成:
SnCl2+O2→SnO2+Cl2
SnCl4+O2→SnO2+2Cl2
4SbCl5+3O2→2Sb2O3+10Cl2
4SbCl3+3O2→2Sb2O3+6Cl2
(其中SbCl3或SbCl5可由Sb与HCl或Cl2的反应来原位生成反应前驱物)
(4)氧化铟:锌(In2O3:Zn)的生成:
4InCl3+3O2→2In2O3+6Cl2
4InCl+3O2→2In2O3+2Cl2
2ZnCl2+O2→2ZnO+Cl2
Claims (9)
1.一种黄铜矿系薄膜太阳能电池的制备方法,该方法包含下列步骤:
(a)利用非真空制程,使用高纯度铜、铟、镓等金属与氯化氢或氯气来原位生成反应前驱物,随后再与硒化氢或硫化氢反应;
(b)配合气相磊晶生长技术来制备硒/硫化铜铟镓系及硒/硫化铜锌锡系薄膜太阳能电池的光吸收层;以及
(c)配合氧气来制备薄膜太阳能电池的缓冲层与透明导电层。
2.如权利要求1所述黄铜矿系薄膜太阳能电池的制备方法,当制备硒化铜铟镓系薄膜太阳能电池的光吸收层时,于步骤(a)中还包含采用铜、铟、镓等金属置于加热到摄氏四百度至一千度的坩埚中,配合使用氯化氢或氯气来原位生成铜、铟、镓等金属氯化物的反应前驱物,随后于步骤(b)于摄氏四百度至八百度的反应器中,将该反应前驱物与硒化氢进行气相磊晶生长硒化铜铟镓化合物的多晶系薄膜。
3.如权利要求1所述黄铜矿系薄膜太阳能电池的制备方法,当制备硫化铜铟镓系薄膜太阳能电池的光吸收层时,于步骤(a)中还包含采用铜、铟、镓等金属置于加热到摄氏四百度至一千度的坩埚中,配合使用氯化氢或氯气来原位生成铜、铟、镓等金属氯化物的反应前驱物,随后于步骤(b)于摄氏四百度至八百度的反应器中,将该反应前驱物与硫化氢进行气相磊晶生长硫化铜铟镓化合物的多晶系薄膜。
4.如权利要求1所述黄铜矿系薄膜太阳能电池的制备方法,当制备硒化铜锌锡系薄膜太阳能电池的光吸收层时,于步骤(a)中还包含采用铜、锌、锡等金属置于加热到摄氏四百度至一千度的坩埚中,配合使用氯化氢或氯气来原位生成铜、锌、锡等金属氯化物的反应前驱物,随后于步骤(b)于摄氏四百度至八百度的反应器中,将该反应前驱物与硒化氢进行气相磊晶生长硒化铜锌锡化合物的多晶系薄膜。
5.如权利要求1所述黄铜矿系薄膜太阳能电池的制备方法,当制备硫化铜锌锡系薄膜太阳能电池的光吸收层时,于步骤(a)中还包含系采用铜、锌、锡等金属置于加热摄氏四百度至一千度的坩埚中,配合使用氯化氢或氯气来原位生成铜、锌、锡等金属氯化物的反应前驱物,随后于步骤(b)于摄氏四百度至八百度的反应器中,将该反应前驱物与硫化氢进行气相磊晶生长硫化铜锌锡化合物的多晶系薄膜。
6.如权利要求1所述黄铜矿系薄膜太阳能电池的制备方法,还包含使用金属与氯化氢或氯气反应以原位生成反应前驱物,再与氧气或氧气与硒化氢或硫化氢的混合气体反应,并配合气相磊晶生长技术来制备该缓冲层的步骤。
7.如权利要求6所述黄铜矿系薄膜太阳能电池的制备方法,其中,该缓冲层包括硒化镉、硫化镉、硒化铟、硫化铟、硒化锌、硫化锌、硒氧化锌、硫氧化锌及氧化锌中之一或上述的组合。
8.如权利要求1所述黄铜矿系薄膜太阳能电池的制备方法,还包含使用金属与氯化氢或氯气反应以原位生成反应前驱物,再与氧气反应,并配合气相磊晶生长技术来制备该透明导电层的步骤。
9.如权利要求8所述黄铜矿系薄膜太阳能电池的制备方法,其中,该透明导电层包括氧化锌:铝(ZnO:Al)、氧化铟:锡(In2O3:Sn)、氧化锡:锑(SnO2:Sb)、氧化铟:锌(In2O3:Zn)中之一或上述的组合。
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