CN102479964A - 具有复合集流体的燃料电池模块 - Google Patents

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Abstract

具有复合集流体的燃料电池模块包括：中空的圆柱形单元电池，其包括布置在该中空的圆柱形单元电池的径向方向上的第一电极层、电解质层和第二电极层；包括位于所述第二电极层外周上的金属材料网或传导线的集流体；和包括位于所述集流体表面上的陶瓷材料粉末的多个辅助集流体。

Description

具有复合集流体的燃料电池模块
相关申请的交叉引用
本申请要求2010年11月19日在韩国知识产权局提交的韩国专利申请No.10-2010-0115664的优先权和权益，其全部公开内容引入本文作为参考。
技术领域
本发明的实施方式涉及复合集流体，且更具体地，涉及使用组合材料的集流单元。
背景技术
燃料电池可随着电解质的类型或种类而变化。燃料电池的输出范围和使用目的不同，使得可根据目的选择合适的燃料电池。在各种类型的燃料电池中，在固体氧化物燃料电池中，电解质的位置可容易地控制和可固定，使得实质上不存在耗尽电解质的可能性。固体氧化物燃料电池不容易被腐蚀，使得材料的寿命是长的。因此，固体氧化物燃料电池可用于分布式发电、用在商业中和用在家庭中。
集流体是固体氧化物燃料电池(SOFC)堆的制造中的核心部件。对于电耦合的高的电传导性、在阴极和阳极环境的化学稳定性、与SOFC电池构成部件在热膨胀系数方面的相容性、如果必要的用于支撑堆的机械强度加工性能、和经济上可行的价格是用于SOFC的集流体的期望特性。
近来，基于陶瓷的材料和基于金属的材料已用在SOFC中的集流体中。基于陶瓷的材料和基于金属的材料具有显著的优点和缺点。
发明内容
本发明的实施方式的一方面涉及使用金属和陶瓷的集流体结构体。
本发明的实施方式的一方面涉及使用组合材料以提供化学稳定性如抗氧化性和/或集流效率的改善的集流体。
本发明的实施方式的一方面涉及用于改善集流体与燃料电池单元电池之间的粘着力的单元。
在本发明的一个实施方式中，提供燃料电池模块，其包括：中空的圆柱形单元电池，其包括布置在该中空的圆柱形单元电池的径向方向上的第一电极层、电解质层和第二电极层；由位于所述第二电极层外周上的金属材料网或传导线形成的集流体；和包括位于所述集流体表面上的陶瓷材料粉末的多个辅助集流体。
所述辅助集流体还可位于所述第二电极层的外周上。
所述辅助集流体的所述陶瓷材料粉末的陶瓷颗粒相互连接在一起以容许电子在它们之间移动。
所述集流体的直径可为0.5mm或2mm或在0.5mm与2mm之间。
所述集流体可包括选自Ag、基于铁氧体的Fe-Cr金属、基于Ni的合金、和基于Cr的合金的至少一种。
所述辅助集流体可包括基于LaCrO3的陶瓷。所述辅助集流体可具有30％或50％或在30％与50％之间的孔隙率。
当所述第二电极层可为阴极时，所述辅助集流体可包括基于LaMnO3的陶瓷和/或基于LaCoO3的陶瓷。所述辅助集流体可具有小于或等于50％的孔隙率。
根据本发明的另一实施方式，在集流体缠绕在其周围的中空的圆柱形单元电池上形成辅助集流体的方法包括：加工陶瓷材料以形成粉末，将所述陶瓷材料粉末施加到所述集流体的表面上，和在500℃或600℃或在500℃与600℃之间的温度下进行热处理以使所述陶瓷材料粉末固结(粘结，cake)到所述集流体的表面上。
在将所述陶瓷材料粉末施加到所述集流体的表面上中，所述陶瓷材料粉末进一步附着至所述中空的圆柱形单元电池的所述第二电极层的外周。
根据本发明的各方面，与其中使用单一金属集流体的情况相比，通过金属集流体与陶瓷材料的组合，抗氧化性改善，由此延长所述燃料电池的寿命。
另外，根据本发明的实施方式，由于所述金属材料用作主要的(例如，基本的)集流材料，与其中使用单一陶瓷集流体的情况相比，集流结构体的加工性能(例如，加工的容易性)改善，热传导性增强使得堆的温度分布变得基本上均匀且所述燃料电池的效率改善，和电传导性高，使得集流效率改善。
即，根据本发明的各方面，所述金属和所述陶瓷同时用在集流体中，使得可抵偿当使用单一材料(例如，单独的金属或陶瓷)时可产生的缺点且呈现各材料的优点。因此，可构造更有效的燃料电池。
另外，根据本发明的各方面，金属集流体覆盖有用作阴极组分的基于LaMnO3的陶瓷粉末和/或基于LaCoO3的陶瓷粉末，使得离子均匀地分布在单元电池表面上且使得结构稳定性改善。
另外，粘结剂可用于固结辅助集流体且可通过蒸发而除去，使得所述辅助集流体的孔隙率可改善。
附图说明
附图与说明书一起说明本发明的示例性实施方式，且与说明书一起用于解释本发明的原理。
图1为说明本发明的实施方式所基于的单元电池和集流结构体的透视图；
图2为说明图1的单元电池和集流结构体沿着单元电池的中心轴所取的横截面图；
图3为说明根据本发明的一个实施方式的覆盖在金属集流体上的辅助集流体的透视图；
图4为说明根据本发明的一个实施方式的图3的单元电池和集流结构体沿着单元电池的中心轴所取的的横截面图；
图5为说明根据本发明的一个实施方式的覆盖在金属集流体和单元电池的外周上的辅助集流体的透视图；和
图6为说明根据本发明的一个实施方式的图5的单元电池和集流结构体沿着单元电池的中心轴所取的的横截面图。
具体实施方式
在下面的详细描述中，已简单地通过图解显示和描述了本发明的仅一些示例性实施方式。如本领域技术人员将认识到的，所描述的实施方式可以各种不同的方式改变，全部都不脱离本发明的精神或范围。因此，附图和描述将被认为在本质上是说明性的且不是限制性的。另外，当一个元件被称为“在”另一元件“上”时，其可直接在所述元件上或者间接在所述元件上，其中一个或多个中间元件介于其间。而且，当一个元件被称为“连接至”另一元件时，其可直接连接至所述元件或者间接连接至所述元件，其中一个或多个中间元件介于其间。在下文中，相同的附图标记是指相同的元件。
在下文中，将参照附图描述本发明的实施方式。相同的部件用相同的附图标记表示。
可比较的燃料电池包括用于将燃料重整以供应重整燃料的燃料转换器(重整器和反应器)和燃料电池模块。这里，燃料电池模块是指包括用于通过电化学方法将化学能转化为电和热能的燃料电池堆的组件。例如，燃料电池模块包括：燃料电池堆，燃料、氧气、冷却水和排放的材料移动通过其的管道系统，由所述堆产生的电移动通过其的配线线路，用于控制或监控所述堆的部件、和用于在所述堆不正常地工作时采取纠正措施的部件。
根据本发明的一个实施方式，提供待结合到外部传导线的用于传输由单元电池通过氧化反应产生的电子的集流体和单元电池的结构体。在下文中，将更详细地描述本发明的实施方式。
单元电池100示于图1和2中。图2为沿着线V1-V1’所取的截面图。
单元电池100可由中空圆柱体或中空多边柱体形成，如图1中所示。另外，单元电池100被分为从中心轴向外侧沿着该中空圆柱体的径向方向布置的三个层。内层101和外层103为电极层且电解质层102设置于两个电极层之间。这里，根据预期的应用，在内层101上可形成阳极且在外层103上可形成阴极，或者，相反，在外层103上可形成阳极且在内层101上可形成阴极。根据本发明的一个实施方式，两种情况都包括。另外，如果必要，在所述三个层之间可进一步设置中间层。所述中间层可通过将两个相邻层的组分混合形成且可对所述两个层的粘着力和结构稳定性作贡献。
集流体110由将缠绕在单元电池100的外周周围的线形成。由于根据本发明的集流体110主要由金属形成，集流体110可以多种合适的形式设置在所述单元电池的外部且不限于根据本发明实施方式的传导线的形式。即，在与图3中所示实施方式不同的实施方式中，集流体110可由金属材料网形成。
集流体110的材料包括基于陶瓷的材料和基于金属的材料。由于所述各材料具有不同的优点和缺点，通常，使用具有适于预期应用的特性的材料。主要用作固体氧化物燃料电池(SOFC)集流体110的材料的优点和缺点总结于下表1中。
表1
Figure BDA0000107476420000051
如表1中所示，陶瓷集流体的代表性材料为具有钙钛矿结构的基于LaCrO3的化合物。所述材料在阳极和阴极环境中具有高的电传导性，具有对于电池部件的热膨胀系数的高的适合性，并具有高的稳定性且因此所述材料最广泛地用作高温型SOFC的集流体材料。根据各种合适的应用，可添加碱土金属如Ca或Sr。
在高温下，陶瓷的电和化学稳定性非常高。然而，陶瓷的脆性高，陶瓷的加工性能(例如，加工的容易性)低，且陶瓷的价格非常高。
与陶瓷集流体相比，除了加工性能(例如，加工的容易性)和经济可行性(例如，低成本)的其它优点之外，金属集流体还具有高的热传导性使得堆温度分布是基本上均匀的，机械强度高，不透气，且电传导性高。然而，由于金属集流体在高温下使用，在SOFC的阴极气氛下在金属集流体的表面上形成氧化物，使得接触电阻快速增大，电极由于化学不稳定性被损害，且阴极活化恶化。
为了结合所述材料的优点且抵偿所述缺点，提供图3和4中所示的根据本发明的一个实施方式的复合集流体。图4为沿着线V2-V2’所取的横截面图。
根据本发明的一个实施方式，集流结构体分为集流体110和辅助集流体120。
根据本发明的一个实施方式，集流体110通过缠绕在单元电池100的外周周围的导电金属线制造。所述集流体的直径为0.5mm或2mm或在0.5mm与2mm之间。在一个实施方式中，当所述直径小于0.5mm时，由于在集流体110的制造期间缠绕次数增加且用于收集电流的截面积小，在高电流下每单位面积流动的电流大，使得由发热导致的电流损失(例如，电阻损耗)大。在另一实施方式中，当所述集流体被制造成具有大于2mm的直径时，集流体110的与体积相比的面积减小，使得集流效率降低。考虑到可操作性以及集流体110的集流效率和强度，根据本发明的一个实施方式，集流体110的直径可为约1mm。
以陶瓷材料粉末(或粉状陶瓷材料)的形式制造辅助集流体120。使用粘结剂将辅助集流体120附着到集流体110的表面。然后，在500℃或600℃或在500℃与600℃之间的温度下进行热处理。在所述热处理过程期间，所述辅助集流体牢固地固结在集流体110的表面上且通过蒸发除去所述粘结剂。由于所述粘结剂被除去，可确保辅助集流体120的粉末的颗粒之间的额外孔隙率。构成辅助集流体120的颗粒可相互连接以容许电子在它们之间移动。
如图4中所示，根据本发明的一个实施方式，辅助集流体120可包括附着到集流体110上(例如，仅接触集流体110)的辅助集流体120b和介于集流体110与第二电极层103之间(例如，接触两者)以接触两个表面的辅助集流体120a。在它们之中，接触集流体110和第二电极层103的表面的辅助集流体120a除了减少或防止氧化之外，还可改善集流效率。
另外，在根据本发明的一个实施方式的辅助集流体120中，形成孔使得供应燃料和空气。即，当在集流体110上覆盖辅助集流体120时，所述陶瓷粉末的颗粒的孔隙率可为30％或50％或在30％与50％之间。在一个实施方式中，当所述陶瓷粉末的颗粒的孔隙率小于30％时，由于氧气或燃料到达电极层的可能性降低，燃料电池的效率恶化。在另一实施方式中，当以上孔隙率大于50％时，集流体110容易被氧化。
另外，由于构成辅助集流体120的陶瓷粉末稳定地附着到集流体110的表面上，该陶瓷粉末的直径形成为在几μm与几百μm之间，且在一个实施方式中，可形成为直径不超过20μm以改善集流效率。
将更详细地描述集流体110和辅助集流体120的材料。
在所述集流体中，由于在电子和离子中仅电子(例如，仅电子而非离子)将选择性地移动到单元电池100的外部，具有低的离子传导性和高的电子传导性的材料用于所述集流体。满足这样的特性的材料包括基于LaCrO3的陶瓷、Ag、基于Ni的合金、基于Cr的合金、和基于铁氧体的Fe-Cr金属。根据一个实施方式，如上所述，金属如Ag、基于Ni的合金、基于Cr的合金、和基于铁氧体的Fe-Cr金属可用在集流体110中且基于LaCrO3的陶瓷可用在辅助集流体120中。通常，其中金属容易被氧化的环境存在于阴极附近，使得难以使用由金属材料如基于Ni的合金或基于铁氧体的Fe-Cr金属形成的集流体。然而，根据本发明的一个实施方式，由于辅助集流体120减少或防止氧化，阴极可包括金属材料集流体110。
图5和6说明本发明的另一实施方式。图6为沿着图5的线V3-V3’所取的横截面图。根据图5和6中所示的本发明的一个实施方式，单元电池100的外周覆盖(例如，基本上或完全覆盖)有辅助集流体120。
覆盖在单元电池100的外周上的辅助集流体120的物理和化学特性基本上与图3和4中所示的实施方式的辅助集流体120相同。为了根据陶瓷材料的特性控制氧气或燃料的透过率，固结在集流体110上的陶瓷粉末的孔隙率可不同于固结在单元电池100的外周上的陶瓷粉末的颗粒的孔隙率。
将描述所述辅助集流体的材料的另一实施方式。
由于燃料电池的特性，部件的材料的选择可被限制。燃料电池的阳极和阴极通常是多孔的，使得燃料气体和氧气可良好地扩散。另外，阳极和阴极通常具有高的电子传导性和高的离子传导性。例如，当阳极由NiO-YSZ形成时，NiO在其上还原以形成Ni的网络是电子通过其的路径且YSZ是离子传导性的路径。在集流体的情况下，由于在电子和离子中仅电子(例如，仅电子而非离子)将移动到单元电池100的外部，所述集流体通常由具有低的离子传导性和高的电子传导性的材料形成。
根据本发明的一个实施方式，主要用作阴极的材料的基于LaMnO3的陶瓷和/或基于LaCoO3的陶瓷被用作辅助集流体120的材料。基于LaMnO3的陶瓷和/或基于LaCoO3的陶瓷具有不适于单组分集流体材料的高的离子传导性。然而，根据本发明的实施方式，当辅助集流体不直接结合到外部电路而是执行收集电流的辅助功能时，这样的离子传导性不影响集流效率，而是使阴极的面积增大，使得离子可基本上均匀地分布。
即，具有与阴极材料类似的组分的陶瓷材料用于形成辅助集流体，使得集流体与单元电池之间的粘着力可改善且使得离子传导性可改善。另外，使用与阴极材料类似的材料，使得可保护或防止集流体不被热膨胀率破坏。
另外，在该情况中，由于与其中使用基于LaCrO3的陶瓷的情况相比离子传导性可改善且形成与阴极材料类似的材料，因此尽管陶瓷颗粒的孔隙率可较小或者没有孔形成，但是可获得与其中使用基于LaCrO3的陶瓷的情况类似的集流效率。因此，其中使用基于LaMnO3的陶瓷和/或基于LaCoO3的陶瓷的辅助集流体可具有小于或等于50％的孔隙率。
尽管已经结合一些示例性实施方式描述了本发明，但是将理解，本发明不限于所公开的实施方式，而是相反，意在涵盖包括在所附权利要求及其等同物的精神和范围内的各种变型和等同布置。

Claims (11)

1.具有复合集流体的燃料电池模块，包括：
中空的圆柱形单元电池，其包括布置在该中空的圆柱形单元电池的径向方向上的第一电极层、电解质层和第二电极层；
由位于所述第二电极层外周上的金属材料网或传导线形成的集流体；和
包括位于所述集流体表面上的陶瓷材料粉末的多个辅助集流体。
2.如权利要求1中所述的燃料电池模块，其中所述辅助集流体的所述陶瓷材料粉末的陶瓷颗粒相互连接在一起以容许电子在它们之间移动。
3.如权利要求1中所述的燃料电池模块，其中所述集流体的直径为0.5mm或2mm或在0.5mm与2mm之间。
4.如权利要求1中所述的燃料电池模块，其中所述集流体包括选自Ag、基于铁氧体的Fe-Cr金属、基于Ni的合金、和基于Cr的合金的至少一种。
5.如权利要求1中所述的燃料电池模块，其中所述辅助集流体包括基于LaCrO3的陶瓷。
6.如权利要求5中所述的燃料电池模块，其中所述辅助集流体具有30％或50％或在30％与50％之间的孔隙率。
7.如权利要求1中所述的燃料电池模块，
其中所述第二电极层为阴极，和
其中所述辅助集流体包括基于LaMnO3的陶瓷和/或基于LaCoO3的陶瓷。
8.如权利要求7中所述的燃料电池模块，其中所述辅助集流体具有小于或等于50％的孔隙率。
9.如权利要求1-8任一项中所述的燃料电池模块，其中所述辅助集流体还位于所述第二电极层的外周上。
10.在集流体缠绕在其周围的中空的圆柱形单元电池中形成如权利要求1-8任一项中所述的辅助集流体的方法，包括：
加工陶瓷材料以形成粉末；
将所述陶瓷材料粉末施加到所述集流体的表面上；和
在500℃或600℃或在500℃与600℃之间的温度下进行热处理以使所述陶瓷材料粉末固结到所述集流体的表面上。
11.如权利要求10中所述的方法，其中，在将所述陶瓷材料粉末施加到所述集流体的表面上中，将所述粉状陶瓷材料粉末进一步施加到所述中空的圆柱形单元电池的第二电极的外周。
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