CN102426381B - 一种CsI:Tl和LaBr3:Ce3+叠层闪烁体 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了属于无机闪烁体射线探测技术领域的一种CsI:Tl和LaBr3:Ce3+叠层闪烁体。该闪烁体的结构为:CsI:Tl晶体置于上部,面对放射源,LaBr3:Ce3+晶体置于下部,与光电倍增管相连,CsI:Tl和LaBr3:Ce3+晶体间以硅脂进行光耦合,CsI:Tl和LaBr3:Ce3+晶体的上面和侧面缠绕有光反射材料,底面铺设石英玻璃片,缠绕有光反射材料的侧面包裹铝皮,上面为碳纤维板,石英玻璃片与LaBr3:Ce3+晶体和铝皮间通过透明液体胶粘牢。本发明的叠层闪烁体能够兼顾传统闪烁体对低能射线与LaBr3:Ce3+对较高能量射线响应的优势,可在各种需要辐射探测的领域中应用。
Description
技术领域
本发明属于无机闪烁体射线探测技术领域,具体涉及一种由CsI:Tl和LaBr3:Ce3+构成的叠层闪烁体。
背景技术
以LaBr3:Ce3+为代表的稀土掺杂卤化镧单晶是21世纪初兴起的新型无机闪烁体,其优异的能量特性和时间特性要显著优于传统闪烁体NaI:Tl、CsI:Na、CsI:Tl等[1]。但这类晶体也存在一些固有缺陷,如生长过程易开裂、易潮解、发光区域主要位于紫外、对低能射线响应不佳等[2]。尤其在较低能量段(E<50keV),LaBr3:Ce3+对射线的响应并不优于传统闪烁体如NaI:Tl、CsI:Na、CsI:Tl等[错误!未定义书签。]。其他闪烁体如高纯锗(HPGe)探测器虽然在高能、低能区域能量分辨率都比较好,但比较昂贵,而且需要在液氮保护下使用,很不方便;碲锌镉(CZT)探测器低能响应很好,但难以生长得到大体积晶体,因而对高能射线探测效率较低,而且存在极化效应。
能否构造一种叠层闪烁体的结构,使其能够兼顾传统闪烁体对低能射线与LaBr3:Ce3+对较高能量射线响应的优势,是一个亟待解决的问题。
发明内容
本发明的目的在于提供一种由CsI:Tl和LaBr3:Ce3+构成的叠层闪烁体。
一种由CsI:Tl和LaBr3:Ce3+构成的叠层闪烁体,CsI:Tl晶体置于上部,面对放射源,LaBr3:Ce3+晶体置于下部,与光电倍增管相连,CsI:Tl和LaBr3:Ce3+晶体间以硅脂进行光耦合,CsI:Tl和LaBr3:Ce3+晶体的上面和侧面缠绕有光反射材料,底面铺设石英玻璃片,缠绕有光反射材料的侧面包裹铝皮,光反射材料的上面为碳纤维板,石英玻璃片与LaBr3:Ce3+晶体和铝皮间通过透明液体胶粘牢。
所述光反射材料为聚四氟乙烯。
所述碳纤维板的厚度为0.5-2mm。
所述石英玻璃片的厚度为0.5-2mm。
所述CsI:Tl晶体为直径15-25mm,厚0.5-4mm的圆柱。
所述LaBr3:Ce3+晶体为直径15-25mm,厚18-22mm的圆柱。
本发明的有益效果:本发明的叠层闪烁体能够兼顾传统闪烁体对低能射线与LaBr3:Ce3+对较高能量射线响应的优势,可广泛应用于核医学影像设备、行李安检、集装箱检查、大型工业设备无损探伤、石油测井、放射性探测、环境监测等领域。
附图说明
图1为由CsI:Tl和LaBr3:Ce3+构成的叠层闪烁体结构示意图;
图中,1-放射源、2-碳纤维板、3-CsI:Tl晶体、4-硅脂、5-LaBr3:Ce3+晶体、6-光反射材料、7-铝皮、8-石英玻璃片。
图2为CsI:Tl和LaBr3:Ce3+叠层闪烁体实物图;
图中,a为面向光电倍增管的实物图,b为面向放射源的实物图。
图3为137Cs源662keVγ射线激发的1mm CsI:Tl+20mm LaBr3:Ce3+叠层闪烁体伽玛能谱。
图4为利用Ag金属片产生22.15keV射线示意图;
图中,9-闪烁体,10-Ag金属片,11-22.15keV射线、59.5keV射线及康普顿散射射线,12-59.5keV射线,13-准直241Am放射源。
图5为241Am源59.5keV打到Ag片上产生的射线激发的LaBr3:Ce3+和2mm CsI:Tl+20mm LaBr3:Ce3+叠层闪烁体的伽玛能谱。
图6为241Am源59.5keV激发的1mm CsI:Tl+20mm LaBr3:Ce3+叠层闪烁体在不同成形时间下的伽玛能谱(右上角标注成形时间)。
图7为241Am源59.5keV射线激发的2mm CsI:Tl+20mm LaBr3:Ce3+叠层闪烁体在不同成形时间下的伽玛能谱(右上角标注成形时间)。
图8为57Co源激发的1mm CsI:Tl+20mm LaBr3:Ce3+叠层闪烁体在不同成形时间下的伽玛能谱(右上角标注成形时间)。
图9为57Co源激发的2mm CsI:Tl+20mm LaBr3:Ce3+叠层闪烁体在不同成形时间下的伽玛能谱(右上角标注成形时间)。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明做进一步说明。
实施例1CsI:Tl和LaBr3:Ce3+叠层闪烁体的组装
图1为由CsI:Tl和LaBr3:Ce3+构成的叠层闪烁体结构示意图,LaBr3:Ce3+晶体5采用布里奇曼法生长。布里奇曼法生长晶体的具体过程为:单晶生长炉在竖直方向上分为两个温区,上半部为高温区,一般应高于原料熔点50℃以上,以使原料易于吸热熔化,下半部为低温区,低于原料熔点。盛装原料并抽真空密封的坩埚首先在上温区停留,使原料充分熔化并混合均匀。然后坩埚缓慢下降,使坩埚底部位于低温区,底部原料凝固成多晶,即自发形成晶核。然后整个坩埚缓慢下降,使上部熔融的原料通过具有一定温度梯度的固液界面,从而长成单晶。LaBr3:Ce3+中CeBr3质量百分比为5%;CsI:Tl晶体3向北京滨松公司购买得到,TlI质量百分比为0.2%,两块晶体均为圆柱状,CsI:Tl晶体3置于上部,直径20mm,厚1mm或2mm,直接面对放射源1,LaBr3:Ce3+晶体5置于下部,直径20mm,厚20mm,与光电倍增管相连输出光信号;CsI:Tl和LaBr3:Ce3+晶体间以硅脂4进行光耦合,减少从CsI:Tl产生的光子在两块晶体界面由于反射造成的损失;CsI:Tl和LaBr3:Ce3+晶体的上面和侧面缠绕有光反射材料6(聚四氟乙烯),底面铺设1mm厚石英玻璃片8,缠绕有光反射材料的侧面包裹铝皮7,光反射材料6的上面为1mm厚碳纤维板2,尽量减少对低能射线(E<30keV)的阻挡,碳纤维板2具有一定的机械强度,相比于铝皮7,对低能射线的阻挡本领低得多,相比铍窗则成本低廉,且安全无毒,石英玻璃片8与LaBr3:Ce3+晶体5和铝皮7间以透明液体胶粘牢。
图2显示了由CsI:Tl和LaBr3:Ce3+构成的叠层闪烁体实物图。
实施例2CsI:Tl和LaBr3:Ce3+叠层闪烁体的高能响应实验
测量光产额、能量分辨率等闪烁性质时,采用Hamamatsu R6233-100型光电倍增管,光电倍增管的输出依次经过前置放大器、线性放大器,进入多道卡,经过模数转换后在计算机多道程序上显示;测量发光衰减时间时,采用Hamamatsu XP2020Q型光电倍增管,光电倍增管的输出与数字示波器直接相连,在示波器屏幕上显示。
以137Cs为放射源,释放的662keVγ射线基本能穿过1mm或2mm CsI:Tl晶体,主要在LaBr3:Ce3+中打出闪烁光子。图3为射线在1mm CsI:Tl+20mmLaBr3:Ce3+叠层闪烁体中的伽玛能谱。
为直观比较叠层闪烁体与单一闪烁体对662keVγ射线的响应情况,将其相对光产额和能量分辨率列于表1中。测量中LaBr3:Ce3+与叠层闪烁体成形时间为0.5μs,CsI:Tl由于发光衰减时间较长(0.63μs),其成形时间取为12μs,光产额以LaBr3:Ce3+作为基准。
表1 137Cs源662keVγ射线在单一闪烁体及叠层闪烁体中的闪烁性能比较
由表1可以看出,叠层闪烁体中CsI:Tl的存在,对LaBr3:Ce3+的闪烁性能造成了一定的影响。由1mm CsI:Tl构成的叠层闪烁体中,光产额下降了5%,能量分辨率下降了约12%;由2mm CsI:Tl构成的叠层闪烁体中,光产额下降 了4%,能量分辨率同样下降了约12%。这是由于射线虽然大部分能够穿透CsI:Tl,但仍然会部分沉积在其中,并产生闪烁光子。尽量计数率不高(1mmCsI:Tl峰值计数率为0.84s-1,2mm CsI:Na峰值计数率0.94s-1,分别约为单一LaBr3:Ce3+晶体的13%和15%),但仍然作为本底存在于叠层闪烁体的谱形中(低能段尤其明显),会对全能峰造成一定的展宽。另一方面,射线在叠层闪烁体的LaBr3:Ce3+晶体中产生的光子,可能通过与CsI:Tl的耦合界面进入CsI:Tl晶体内部,从而造成一定的光损失,这对最终能量分辨率及光产额等闪烁性能也会有影响。此外,即使同样作为LaBr3:Ce3+晶体,由于生长过程、晶锭取样位置的细微不同,也可能对闪烁性能造成影响;加之闪烁性能测试过程中晶体的中心是否与光电倍增管的轴心重合(这样光收集可达最大化)、光耦合等因素的影响,都可能使得到的闪烁性能产生偏差。在叠层闪烁体的性能研究中,这种由晶体生长和测量过程造成的偏差是无法避免的。尽管存在以上不确定因素,仍然可以得出结论,叠层闪烁体在较高能量处基本能够实现单一LaBr3:Ce3+晶体的闪烁性能,而明显优于单一CsI:Tl晶体,这为通过这种叠层结构实现改善LaBr3:Ce3+的低能响应奠定了基础。
实施例3CsI:Tl和LaBr3:Ce3+叠层闪烁体的低能响应实验
测量光产额、能量分辨率等闪烁性质时,采用Hamamatsu R6233-100型光电倍增管,光电倍增管的输出依次经过前置放大器、线性放大器,进入多道卡,经过模数转换后在计算机多道程序上显示;测量发光衰减时间时,采用Hamamatsu XP2020Q型光电倍增管,光电倍增管的输出与数字示波器直接相连,在示波器屏幕上显示。
CsI:Tl晶体对射线响应的优势范围位于20~60keV能量区间[4,5],且能量越低,优势越明显。为了验证对叠层闪烁体低能响应的构想,发明人构建了图4所示的实验装置,用准直241Am放射源产生的59.5keV射线轰击Ag金属片,利用Ag的特征能级Kα线产生能量为22.15keV的X射线。在产生22.15keV 射线的同时,Ag金属片同样会放出对应于Kβ能级的24.99keV射线,但其强度相比前者小得多,基本可忽略。除此之外,59.5keV射线打到Ag金属片上,还会产生康普顿散射,产生一系列能量小于59.5keV的射线。
为进行比较,发明人测量了准直241Am源轰击Ag金属片产生的射线在单一闪烁体及叠层闪烁体中的闪烁性能。
测量结果如图5所示,谱形左侧为Ag特征能级带来的22.15keV特征X射线峰,右侧为241Am放射源59.5keV射线形成的峰,它并不尖锐,而是呈现波包形状,这正是由于康普顿散射造成的结果,单一闪烁体及叠层闪烁体的闪烁性能见表2。
表2241Am源59.5keV射线打到Ag片后射线在单一闪烁体及叠层闪烁体中的闪
由表2可以看出,对于由1mm和2mm CsI:Tl构成的叠层闪烁体,相比于单一的CsI:Tl晶体,光产额下降2~3%,能量分辨率下降了约27%;其光产额与单一LaBr3:Ce3+晶体基本持平,而能量分辨率相比其提高了约9%。
叠层闪烁体在22.15keV处的能量分辨率优于LaBr3:Ce3+,光产额与其持平,基本实现了通过叠层结构改善低能响应的期望,如果采用更低能量的射线入射,这种优势会更加明显。
实施例4CsI:Tl和LaBr3:Ce3+叠层闪烁体的中能响应实验
测量光产额、能量分辨率等闪烁性质时,采用Hamamatsu R6233-100型光电倍增管,光电倍增管的输出依次经过前置放大器、线性放大器,进入多道卡,经过模数转换后在计算机多道程序上显示;测量发光衰减时间时,采用 Hamamatsu XP2020Q型光电倍增管,光电倍增管的输出与数字示波器直接相连,在示波器屏幕上显示。
1、对241Am 59.5keV的响应
采用实施例3所述的装置和方法,研究了叠层闪烁体对以241Am 59.5keV为代表的中间能量段射线的响应情况。
表3将单一闪烁体及叠层闪烁体对241Am源59.5keV射线峰的闪烁信息进行了归纳,以59.5keV射线在LaBr3:Ce3+中的光产额为基准进行了归一化。
表3241Am源59.5keV射线存单一闪烁体及叠层闪烁体中的闪烁性能
结合图6-7和表3可以看出,当成形时间为0.5μs时,可清楚分辨谱形左侧为CsI:Tl产生的峰,右侧为LaBr3:Ce3+产生的峰。前者的强度远大于后者,说明大部分射线在穿透叠层的过程中已优先被CsI:Tl阻挡掉。也因为这个原因, LaBr3:Ce3+产生的峰形并不尖锐,因而在表3中无法准确给出相应的光产额和能量分辨率信息。随着成形时间逐渐变大,由CsI:Tl导致的光电峰不断右移,在4μs时开始与LaBr3:Ce3+产生的峰融合,能量分辨率也在此时达到最佳。当成形时间最大达12μs时,二者融合形成很高的本底,但CsI:Tl形成的峰位一直未超过LaBr3:Ce3+。值得注意的是,241Am源并非单一放出59.5keV射线,成形时间为0.5μs时,其左侧的尖锐突起表明该源还放出其他能量的射线,只是强度低得多。
2、对57Co 122keV的响应
将57Co放射源置于本发明CsI:Tl和LaBr3:Ce3+叠层闪烁体上方,检测其性能,表4将单一闪烁体及叠层闪烁体对57Co源122keV射线峰的闪烁信息进行了归纳,以122keV射线在LaBr3:Ce3+中的光产额为基准进行了归一化。
表457Co源122keV射线在单一闪烁体及叠层闪烁体中的闪烁件能
图8和9分别为57Co激发1mm和2mm CsI:Tl构成的叠层闪烁体的伽玛 能谱,成形时间从0.5μs取至12μs。
57Co源放出的γ及X射线种类较多,但以122keV及136keV两个能量的射线强度较大,其中122keV强度又远大于136keV。图9每个谱形中强度最大的两个峰分别由CsI:Tl和LaBr3:Ce3+产生,与241Am源照射的情形类似,依然是CsI:Tl产生的峰位于谱形左侧,LaBr3:Ce3+产生的峰位于右侧。成形时间为0.5μs时,二者峰位相距较远;随着成形时间变大,由两种闪烁体导致的峰位均向右移动,其中CsI:Tl产生的峰移动更快;当成形时间达最大值12μs时,二者产生的峰已基本相连为一体。
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Claims (4)
1.一种由CsI:Tl和LaBr3:Ce3+构成的叠层闪烁体,其特征在于,CsI:Tl晶体置于上部,面对放射源,LaBr3:Ce3+晶体置于下部,与光电倍增管相连,CsI:Tl和LaBr3:Ce3+晶体间以硅脂进行光耦合;CsI:Tl和LaBr3:Ce3+晶体耦合体的侧面缠绕有光反射材料,此光反射材料的外面包裹铝皮;CsI:Tl晶体的上面具有光反射材料,光反射材料的上面为碳纤维板;LaBr3:Ce3+晶体的下面铺设石英玻璃片,石英玻璃片与LaBr3:Ce3+晶体间、石英玻璃片和铝皮间分别通过透明液体胶粘牢;
所述CsI:Tl晶体为直径15-25mm,厚0.5-4mm的圆柱;
所述LaBr3:Ce3+晶体为直径15-25mm,厚18-22mm的圆柱。
2.根据权利要求1所述一种由CsI:Tl和LaBr3:Ce3+构成的叠层闪烁体,其特征在于,所述光反射材料为聚四氟乙烯。
3.根据权利要求1所述一种由CsI:Tl和LaBr3:Ce3+构成的叠层闪烁体,其特征在于,所述碳纤维板的厚度为0.5-2mm。
4.根据权利要求1所述一种由CsI:Tl和LaBr3:Ce3+构成的叠层闪烁体,其特征在于,所述石英玻璃片的厚度为0.5-2mm。
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