CN102206757A - 基于垃圾焚烧飞灰的重金属回收方法 - Google Patents
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Abstract
一种环境保护处理技术领域的基于垃圾焚烧飞灰的重金属回收方法,通过将碱溶液和肼类物质加入垃圾焚烧飞灰加热后进一步滴加水溶性铝盐溶液,最后经固液分离后对所得固相进行热处理,得到沸石-活性氧化铝复合吸附剂投入富集重金属的污水进行吸附回收。本发明在吸附剂制备的过程中实现焚烧飞灰中二噁英的分解去除,不仅将垃圾焚烧飞灰资源化,而且可将焚烧飞灰中的重金属和污水中的重金属进行资源化回收,且由于二噁英已分解去除,重金属也已提取出来,相比现有处理方式更为安全可靠。
Description
技术领域
本发明涉及的是一种环境保护处理技术领域的方法,具体是一种基于垃圾焚烧飞灰的重金属回收方法。
背景技术
随着我国社会经济的快速发展,城市化进程的加速和人民生活水平的不断提高,城市垃圾问题日益突出。垃圾处理已成为制约我国城市可持续发展的重大问题之一。
城市生活垃圾的基本处理方式有填埋、焚烧和堆肥。其中焚烧处理具有占地面积小、处理时间短、减量化显著(减重达70%、减容达90%)、可以杀死所有的病原微生物和寄生虫卵,可回收利用焚烧过程中产生的热能从而有利于城市垃圾的资源化等优点。在发达国家焚烧处理方式的比例很高,如瑞士为80%,日本为73%,丹麦为70%。我国的城市垃圾处理仍然以填埋为主,但填埋和堆肥处理需要占用大量的土地,随着垃圾量的急剧增加,在土地资源紧缺的我国大、中城市,填埋场地的选址日益困难。因此,垃圾焚烧处理技术已成为我国城市生活垃圾处理的优选方案,近年来发展非常快,最近五、六年的时间,焚烧的比例已经从1%-2%迅速增加到15%。毫无疑问,焚烧将成为我国城市生活垃圾的主要处理方式之一。
焚烧法对于持续、稳定、安全、可靠地消纳大量的城市生活垃圾,改善城市的人居环境和保障经济可持续发展起着非常重要的作用。但是,焚烧过程也会产生占垃圾焚烧前总量20-30%的大量固体残渣,残渣中底渣约占80%,飞灰约占20%。底渣因基本无害,可直接填埋处理,也可进行资源化利用,例如筑路、混凝土、玻璃制造等。然而飞灰不仅富含重金属,同时富含二噁英类物质,对人体健康和生态环境具有极大的危害性。垃圾焚烧飞灰不仅在欧美国家被指定为危险固体废物,我国《国家危险废物名录》也明确规定垃圾焚烧飞灰为危险废物,代码为802-002-18。因此,垃圾焚烧飞灰同样也需要在无害化和资源化方面实现突破,这样才能彻底解决垃圾问题。
在稳定化后使用危险废物填埋场进行填埋处理是垃圾焚烧飞灰的一条合法出路。然而,危险废物填埋场要求严格,建设和运行成本高昂,大部分城市没有危险废物填埋场,有填埋场的城市也是为更加危险的废物准备的,最初并没有将焚烧飞灰的容量设计在内,无法处理如此大量的、迅速增加的垃圾焚烧飞灰。在此背景下,我国2008年7月颁布了最新的《生活垃圾填埋场污染控制标准》(GB16889-2008),允许垃圾焚烧飞灰进入生活垃圾填埋场进行填埋处理,但对其二噁英含量以及各种重金属的浸出水平提出了明确的入场要求。这就是说,垃圾焚烧飞灰经过稳定化/无害化并达到入场要求后,可以使用生活垃圾填埋场进行填埋处理。
然而,垃圾焚烧飞灰中既含有重金属,又含有二噁英类有机污染物,需要将两者都进行无害化,而且无害化后的焚烧飞灰最好能得到资源化利用,以便减轻填埋场的日益增加的负担。垃圾焚烧飞灰中,重金属浓度较高并造成溶出毒性的一般是Pb、Cu、Cr、Cd和Zn。目前国内外现有垃圾焚烧飞灰的稳定化技术主要是水泥固化、化学药剂稳定化、溶剂提取和熔融固化四大类。但水泥固化、化学药剂稳定化和溶剂提取技术都仅针对焚烧飞灰中的重金属的无害化。熔融固化技术可以实现重金属和二噁英的无害化且熔渣可以进行资源化利用,但需要将大量物料加温到熔点(1400℃)以上,需要的能源和费用都相当高,目前仅在发达国家得到少量应用。因此,为了有效应对日益严重的垃圾焚烧飞灰处理问题,需要开发新的垃圾焚烧飞灰的无害化与资源化方法。
经过对现有技术的检索发现,中国专利文献号CN101050862公开了一种垃圾焚烧飞灰的水热处理方法,可以实现重金属和二噁英的同时无害化。该方法是在焚烧飞灰中加水形成灰/水混合体系,然后加入肼类物质并在110-300℃进行水热反应,二噁英得到分解,重金属则在该体系的碱性条件下通过生成氢氧化物沉淀得到稳定化。处理后的焚烧飞灰可以作为建材原料加以利用,废水直接排放或处理后排放。
该技术的不足之处在于:1)处理后重金属仍残留于焚烧飞灰中,给后续资源化利用带来不便;2)通过生成氢氧化物沉淀进行重金属的稳定化时存在着长期稳定性的问题。也就是说重金属的氢氧化物只在碱性条件下保持稳定,如果环境pH降低,其溶出毒性将大大增加;3)除了实现无害化外,垃圾焚烧飞灰并不形成新的物相,作为资源加以利用时其附加价值低。
发明内容
本发明针对现有技术存在的上述不足,提供一种基于垃圾焚烧飞灰的重金属回收方法,可以在吸附剂制备的过程中实现焚烧飞灰中二噁英的分解去除,不仅将垃圾焚烧飞灰资源化,而且可将焚烧飞灰中的重金属和污水中的重金属进行资源化回收,且由于二噁英已分解去除,重金属也已提取出来,相比现有处理方式更为安全可靠。
本发明是通过以下技术方案实现的,本发明通过将碱溶液和肼类物质加入垃圾焚烧飞灰加热后形成灰/碱溶液混合体系,然后进一步滴加水溶性铝盐溶液,最后经固液分离后对所得固相进行热处理,得到沸石-活性氧化铝复合吸附剂投入富集重金属的污水进行吸附回收。
所述的碱溶液为浓度为0.5-3M的NaOH或KOH的溶液,得到的灰/碱溶液混合体系的液固比为1~20毫升/克。
所述的肼类物质的用量为垃圾焚烧飞灰质量的0.1~2%,该肼类物质采用水合肼或碳酸肼。
所述的加热是指:加热到90~300℃,并保持0.5-24小时后冷却到室温,在反应过程中持续保持搅拌混匀的状态。
所述的滴加是指:在搅拌混匀的状态下加入水溶性铝盐溶液直至pH达到7-11。
所述的水溶性铝盐溶液为浓度是0.5~5M的氯化铝溶液、硝酸铝溶液或硫酸铝溶液或其组合。
所述的热处理是指:在120~700℃环境下加热0.5~10小时,热处理氛围为空气或无氧氛围。
与现有技术相比,本发明具有以下优点:1)本发明的沸石-活性氧化铝复合吸附剂的制备方法分三步:水热反应,中和反应和热处理,其中前两步在同一反应釜中进行,因此制备工艺不复杂,有利于实现低成本运行。2)本发明的方法不仅可以解决垃圾焚烧飞灰中重金属的无害化问题,而且可解决二噁英的无害化问题;3)本发明的方法可以在资源化的过程中实现无害化,无需将无害化和资源化分开进行,因此可以节约处理成本;4)本发明的方法由垃圾焚烧飞灰制备能高效富集重金属的沸石-活性氧化铝复合吸附剂,实现了垃圾焚烧飞灰的高附加值资源化;5)本发明的方法不仅在水热反应过程中可以分解二噁英,在制备活性氧化铝的热处理过程中也可以使二噁英无害化,因此本发明的方法具有实现垃圾焚烧飞灰中二噁英无害化的“双保险”,因而二噁英的无害化更可靠、更彻底。6)将来自于垃圾焚烧飞灰的复合吸附剂用于富集污水中的重金属,是一项以废治废的工程;7)富集重金属后的复合吸附剂因重金属含量高,具有回收价值。用酸或其它溶剂提取,可以实现焚烧飞灰中的重金属和污水中重金属的资源化回收利用;8)提取后的复合吸附剂由于已经实现重金属和二噁英的无害化,可以进入普通填埋场进行填埋处理,或者进行其它资源化利用(例如再次用于富集重金属或用作建筑材料等),因而其最终归宿是安全的。
附图说明
图1为实施例的工艺流程示意图。
具体实施方式
下面对本发明的实施例作详细说明,本实施例在以本发明技术方案为前提下进行实施,给出了详细的实施方式和具体的操作过程,但本发明的保护范围不限于下述的实施例。
实施例1
某城市垃圾焚烧厂产生的垃圾焚烧飞灰中二噁英的毒性当量为6.1ngTEQ/g,按HJ/T300浸出方法检测出其重金属Pb和六价铬超出毒性浸出标准。采用本发明的方法,第一步将1M(摩尔浓度)NaOH溶液按液固比为6毫升/克加入该垃圾焚烧飞灰中,形成灰/NaOH溶液混合体系。第二步添加达到焚烧飞灰质量0.8%的水合肼。第三步在持续保持搅拌混匀的状态下将反应物加热到230℃,并在此反应温度下保持5小时,然后冷却到室温。第四步在继续搅拌混匀的状态下加入浓度为1M(摩尔浓度)的AlCl3溶液,直至pH达到8.5。第五步进行固液分离,其中液体直接废弃。第六步将固液分离后的固相进行热处理,热处理在马福炉(空气气氛)中进行,温度为500℃,时间为6小时。由此获得的沸石-活性氧化铝复合吸附剂的重金属吸附容量(以三价铬计)达到158mg/g,对浓度100mg/L以下的含有铜、镉、三价铬、铅、锌的废水进行处理,重金属的去除率达到98%以上。在资源化过程中二噁英毒性当量的去除率为99.5%。
实施例2
某城市垃圾焚烧厂产生的垃圾焚烧飞灰中二噁英的毒性当量为3.7ngTEQ/g,按HJ/T300浸出方法检测出其重金属Pb超出毒性浸出标准。采用本发明的方法,第一步将3M(摩尔浓度)NaOH溶液按液固比为10毫升/克加入该垃圾焚烧飞灰中,形成灰/NaOH溶液混合体系。第二步添加达到焚烧飞灰质量0.3%的碳酸肼。第三步在持续保持搅拌混匀的状态下将反应物加热到150℃,并在此反应温度下保持3小时,然后冷却到室温。第四步在继续搅拌混匀的状态下加入浓度为5M(摩尔浓度)的Al(NO3)3溶液,直至pH达到11.0。第五步进行固液分离,其中液体直接废弃。第六步将固液分离后的固相进行热处理,热处理在氮气气氛中进行,温度为350℃,时间为10小时。由此获得的沸石-活性氧化铝复合吸附剂的重金属吸附容量(以三价铬计)达到220mg/g,对浓度100mg/L以下的含有铜、镉、三价铬、铅、锌的废水进行处理,重金属的去除率达到99%以上。在资源化过程中二噁英毒性当量的去除率为98.5%。
实施例3
某城市垃圾焚烧厂产生的垃圾焚烧飞灰中二噁英的毒性当量为4.5ngTEQ/g,按HJ/T300浸出方法检测出其重金属Cd和Zn超出毒性浸出标准。采用本发明的方法,第一步将2M(摩尔浓度)NaOH溶液按液固比为3毫升/克加入该垃圾焚烧飞灰中,形成灰/NaOH溶液混合体系。第二步添加达到焚烧飞灰质量1.2%的碳酸肼。第三步在持续保持搅拌混匀的状态下将反应物加热到95℃,并在此反应温度下保持24小时,然后冷却到室温。第四步在继续搅拌混匀的状态下加入浓度为2.5M(摩尔浓度)的Al2(SO4)3溶液,直至pH达到9.0。第五步进行固液分离,其中液体直接废弃。第六步将固液分离后的固相进行热处理,热处理在CO2气氛中进行,温度为260℃,时间为8小时。由此获得的沸石-活性氧化铝复合吸附剂的重金属吸附容量(以三价铬计)达到185mg/g,对浓度100mg/L以下的含有铜、镉、三价铬、铅、锌的废水进行处理,重金属的去除率达到99%以上。在资源化过程中二噁英毒性当量的去除率为99.8%。
实施例4
某城市垃圾焚烧厂产生的垃圾焚烧飞灰中二噁英的毒性当量为5.2ngTEQ/g,按HJ/T300浸出方法检测出其重金属Pb、Cd和Cu超出毒性浸出标准。采用本发明的方法,第一步将0.5M(摩尔浓度)KOH溶液按液固比为20毫升/克加入该垃圾焚烧飞灰中,形成灰/KOH溶液混合体系。第二步添加达到焚烧飞灰质量2%的水合肼。第三步在持续保持搅拌混匀的状态下将反应物加热到280℃,并在此反应温度下保持1小时,然后冷却到室温。第四步在继续搅拌混匀的状态下加入浓度为0.5M(摩尔浓度)的AlCl3溶液,直至pH达到7.0。第五步进行固液分离,其中液体直接废弃。第六步将固液分离后的固相进行热处理,热处理在马福炉(空气气氛)中进行,温度为700℃,时间为0.5小时。由此获得的沸石-活性氧化铝复合吸附剂的重金属吸附容量(以三价铬计)达到110mg/g,对浓度100mg/L以下的含有铜、镉、三价铬、铅、锌的废水进行处理,重金属的去除率达到95%以上。在资源化过程中二噁英毒性当量的去除率为98.2%。
实施例5
某城市垃圾焚烧厂产生的垃圾焚烧飞灰中二噁英的毒性当量为3.4ngTEQ/g,按HJ/T300浸出方法检测出其重金属Pb超出毒性浸出标准。采用本发明的方法,第一步将1.5M(摩尔浓度)NaOH溶液按液固比为5毫升/克加入该垃圾焚烧飞灰中,形成灰/NaOH溶液混合体系。第二步添加达到焚烧飞灰质量0.8%的水合肼。第三步在持续保持搅拌混匀的状态下将反应物加热到200℃,并在此反应温度下保持2小时,然后冷却到室温。第四步在继续搅拌混匀的状态下加入浓度为2M(摩尔浓度)的AlCl3溶液,直至pH达到9.5。第五步进行固液分离,其中液体直接废弃。第六步将固液分离后的固相进行热处理,热处理在氮气气氛中进行,温度为450℃,时间为5小时。由此获得的沸石-活性氧化铝复合吸附剂的重金属吸附容量(以三价铬计)达到190mg/g,对浓度100mg/L以下的含有铜、镉、三价铬、铅、锌的废水进行处理,重金属的去除率达到99%以上。在资源化过程中二噁英毒性当量的去除率为99.9%。
Claims (7)
1.一种基于垃圾焚烧飞灰的重金属回收方法,其特征在于,通过将碱溶液和肼类物质加入垃圾焚烧飞灰加热后形成灰/碱溶液混合体系,然后进一步滴加水溶性铝盐溶液,最后经固液分离后对所得固相进行热处理,得到沸石-活性氧化铝复合吸附剂投入富集重金属的污水进行吸附回收。
2.根据权利要求1所述的基于垃圾焚烧飞灰的重金属回收方法,其特征是,所述的碱溶液为浓度为0.5-3M的NaOH或KOH的溶液,得到的灰/碱溶液混合体系的液固比为1~20毫升/克。
3.根据权利要求1所述的基于垃圾焚烧飞灰的重金属回收方法,其特征是,所述的肼类物质的用量为垃圾焚烧飞灰质量的0.1~2%,该肼类物质采用水合肼或碳酸肼。
4.根据权利要求1所述的基于垃圾焚烧飞灰的重金属回收方法,其特征是,所述的加热是指:加热到90~300℃,并保持0.5-24小时后冷却到室温,在反应过程中持续保持搅拌混匀的状态。
5.根据权利要求1所述的基于垃圾焚烧飞灰的重金属回收方法,其特征是,所述的滴加是指:在搅拌混匀的状态下加入水溶性铝盐溶液直至pH达到7-11。
6.根据权利要求1或5所述的基于垃圾焚烧飞灰的重金属回收方法,其特征是,所述的水溶性铝盐溶液为浓度是0.5~5M的氯化铝溶液、硝酸铝溶液或硫酸铝溶液或其组合。
7.根据权利要求1所述的基于垃圾焚烧飞灰的重金属回收方法,其特征是,所述的热处理是指:在120~700℃环境下加热0.5~10小时,热处理氛围为空气或无氧氛围。
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