CN102131577B - 具有混合的光催化剂/二氧化硅结构的光催化装置 - Google Patents

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Abstract

包括光催化剂和二氧化硅混合结构的催化装置。所述混合结构可以包含光催化剂和二氧化硅的交替层、光催化剂颗粒和二氧化硅颗粒的均匀混合物层、或者光催化剂颗粒和二氧化硅颗粒的阶梯式混合物层。

Description

具有混合的光催化剂/二氧化硅结构的光催化装置
技术领域
本发明总的说来涉及光催化剂领域。更具体地，本发明涉及用于在使用紫外线光催化氧化(UV-PCO)技术的空气净化系统中降低光催化剂失活的装置。
背景技术
一些建筑物利用空气净化系统来除去气载物质，例如苯、甲醛和来自气源的其它污染物。这些净化系统中的一些包括光催化反应器，其利用包含光催化剂氧化物的基底或料筒。当放置在适当的光源(通常紫外光源)下时，所述光催化剂氧化物与气载水分子相互作用以形成氢氧自由基或其它活性物类。所述氢氧自由基然后攻击污染物并引发氧化反应，其将所述污染物转变为有害性较低的化合物，例如水和二氧化碳。进一步相信，水蒸汽、适当带能(energetic)的光子和光催化剂的组合还产生活性氧化剂，像过氧化氢，如W. Kubo和T. Tatsuma, 20 Analytical Sciences 591-93 (2004)所建议的。
常用的UV光催化剂是二氧化钛(TiO2)，也称为钛白。已经发现Degussa P25二氧化钛和二氧化钨接枝的二氧化钛催化剂(例如在P25上的氧化钨)在紫外光源下除去有机污染物时尤其有效。参见Wei等的美国专利No.7,255,831 “Tungsten Oxide/Titanium Dioxide Photocatalyst for Improving Indoor Air Quality”。
使用UV-PCO技术的空气净化系统已经出现问题。现行的系统显示出随时间显著的催化能力损失。催化能力的该损失至少部分归因于空气中存在的挥发性的含硅化合物(VSCC)，例如某些硅氧烷。
空气中挥发性有机化合物(VOC)的总量通常是按体积大约百万分之一份。相反，VSCC浓度通常为两个或更多个数量级低。这些VSCC主要来自某些个人护理产品，例如除臭剂、洗发剂等，或某些清洁产品或干洗流体的使用，但它们也可能来自室温硫化(RTV)硅酮填塞(silicone caulks)、粘合剂、润滑剂等。当这些含硅化合物通过UV-PCO系统的光催化剂氧化时，它们形成包含硅和氧的相对非挥发性的化合物，其可以使光催化剂失效。硅和氧的非挥发性化合物的实例包括二氧化硅、氧化硅氢氧化物(silicon oxide hydroxide)、氢氧化硅、高级聚硅氧烷等。这些化合物可以在存在水蒸汽时至少部分水合或羟基化。如果通过包含硅和氧的所得非挥发性在活性部位的直接物理封闭进行失活，则仅仅提高催化剂表面积正如所料那样并不一定减缓失活的速率。
需要改进的UV-PCO系统以便能够帮助除去流体净化器中的流体所带的污染物并能够在通常遭遇水平的VSCC例如硅氧烷存在下有效地运行。
文献数据表明，TiO2和ZnO能够产生气态氧化剂，可能为氢氧自由基(·OH)和氢过氧自由基(·OOH)，但最可能为过氧化氢(H2O2)。这些挥发性氧化剂能够达到至多100-500μm，且如果必要的话通过H2O2光分解转化为·OH。现在所得的氢氧自由基物类（隔原来的TiO2光催化剂表面一定距离产生）能够氧化性地破坏不与TiO2接触的有机化合物或薄膜，由此得名“远程”光催化氧化。氧化的薄膜材料的实例包括棕榈酸多层（palmitic acid multilayers）、灰粒和吸收的有机染料(亚甲基蓝)。
此类远程氧化最近已经针对有机硅化合物（包括十八烷基-三乙氧基硅烷(ODS)），(Tatsuma等(2002))和相关的硅烷：十七氟-癸基三甲氧基硅烷(decatrimethoxysilane)、八癸基三乙氧基硅烷和甲基三乙氧基硅烷进行了示范。据预期，此类含Si化合物将留下二氧化硅(SiO2)残余物，这预计类似于由于来自美容产品等等的有机硅氧烷的吸附和降解而通过光催化剂制造的“二氧化硅”。
发明内容
公开了包括光催化剂和二氧化硅混合结构的催化装置。所述混合结构可以通过光催化剂和二氧化硅在基底上的交替层形成。在一替代性实施方案中，通过将具有光催化剂颗粒和二氧化硅颗粒混合物的层或具有光催化剂颗粒和二氧化硅颗粒的阶梯式混合物(graded mixture)的层施加至基底来形成混合结构。
附图说明
图1是紫外线光催化氧化空气净化系统的示意图。
图2是具有阶梯式混合物的混合结构的示意图。
图3是具有交替层的混合结构的示意图。
图4是举例说明作为以纳米计的入射光波长的函数的不同二氧化硅层状涂层的入射光百分比反射率。
具体实施方式
图1是紫外线光催化氧化空气净化系统10的示意图，其包括入口12，出口14，预滤器16，VSCC过滤器18，和光催化反应器20(其包括基底22，催化涂层24，和UV源26)。
环境空气经由入口12引入系统10。空气物流A经过预滤器16和VSCC过滤器18通行，并随后经过光催化反应器20到达出口14。预滤器16通过捕集颗粒和粉末而除去所述粉末和颗粒。VSCC过滤器18除去挥发性的含硅化合物(VSCC)以使它们不到达光催化剂涂层24和降低光催化反应器18的性能。
当暴露于来自UV源26的UV辐射时，包含光催化剂的催化涂层24与气载水分子相互作用以产生活性物类，例如氢氧自由基、过氧化氢、氢过氧自由基和超氧化物离子。这些活性物类与空气中的VOC相互作用以将所述VOC转化为产物如二氧化碳和水。因此，空气物流A在其经由出口14排出系统10时包含的污染物与其经由入口12进入系统10时相比较少。
在图1中，基底22示意图地描绘为平板形式。在实践中，基底22能够采取多种不同形式，其可以构造为使得催化涂层24在其上的表面积最大化或者构造为使得经过该基底的非层状流(如湍流)的程度最大化。可以使用多孔基底，例如蜂窝状的、离散蜂窝状结构的片段的和放射状偏移的阵列、金属丝网、筛网、波状或穿孔的结构、织造结构、非织造结构、毡和织物。该基底还可以是多种材料的混合物。
催化剂涂层24包括二氧化硅颗粒和光催化剂颗粒的混合物。该二氧化硅至少临时收集空气中的VSCC，并可以使得这些分子能够通过在光催化剂表面上产生的活性物类远程氧化。活性物类的实例包括氢氧自由基、过氧化氢、氢过氧自由基、超氧化物离子或其它活性氧物类。在一个实施例中，光催化剂颗粒是包含晶粒和孔的纳米加工的多孔光催化剂颗粒。该纳米加工的光催化剂颗粒可具有大约100纳米的直径且成簇的光催化剂颗粒可具有大约1微米至大约2微米左右的直径。所述晶粒可以例如直径为大约3纳米至大约25纳米，和所述孔可以例如直径为大约4纳米或更高。纳米加工的光催化剂颗粒在名称为“DEACTIVATION RESISTANT PHOTOCATALYST AND METHOD OF PREPARING”，国际申请号PCT/US07/12882的PCT申请中进行了更详细的描述，其以引用的方式完全并入本文并在以上提及。在一个实施例中，所述纳米加工光催化剂的比表面积为大约50m2/克或更高。二氧化硅的粒径为大约7纳米并且可以聚集而形成大约40纳米大的颗粒。所述二氧化硅的标称比表面积为大约350至大约420m2/克。二氧化硅的非限制性实例可从Alfa Aesar(无定形热解法二氧化硅)和Degussa(Aerosil 380二氧化硅)获得。
预先地，将二氧化硅覆盖层施加至光催化剂以降低催化失活。参见名称为的PCT申请“PREPARATION AND MANUFACTURE OF AN OVERLAYER FOR DEACTIVATION RESISTANT PHOTOCATALYSTS”，公开号WO2007143013，在以上提及并以引用的方式完全并入本文。所述二氧化硅覆盖层至少临时地收集VSCC，并可使得这些分子能够通过在所述光催化表面上产生的活性物类远程氧化，所述活性物类例如为氢氧自由基、过氧化氢、氢过氧自由基、超氧化物离子或其它活性氧物类。但是，即使具有相同表面积等级(例如均具有350m2/克表面积等级的来自不同制造商的两种二氧化硅组合物)并在光催化剂上施加有相同负载量的二氧化硅组合物也会导致不同的光催化剂效率，因为二氧化硅可能包含大的二氧化硅聚集体。当来自UV源26的光击中这些聚集体时，所述光散射，较少光被输送到光催化剂颗粒，并且催化剂涂层24中所述光催化剂的功效降低。通过控制二氧化硅和光催化剂颗粒的比率，能够控制催化剂涂层24中所述二氧化硅颗粒的尺寸。例如，所述光催化剂功效能够通过控制二氧化硅颗粒的尺寸得到优化，以使得所述二氧化硅颗粒足够小，从而UV光将穿过所述颗粒并到达所述光催化剂颗粒。
在一个实施方案中，如图1中举例说明的，光催化剂颗粒（例如光催化剂粉末）和二氧化硅颗粒（例如二氧化硅粉末）物理地混合在一起并施加于基底22以使得催化剂涂层24具有在各处均匀的二氧化硅对光催化剂比率。在一个实施例中，二氧化硅按体积以大约5%至大约50%存在于所述混合物中，所述混合物的余量包含光催化剂和孔隙，且其中孔隙度按体积为大约50%或更少。
在另一实施方案中，光催化剂颗粒和二氧化硅颗粒混合在一起并以如图2中举例说明的阶梯式混合物施加于基底。在阶梯式混合物中，二氧化硅颗粒的浓度可以作为离基底22的距离的函数逐渐地增加。例如，催化层24可以在与基底22的界面处不包含二氧化硅颗粒且二氧化硅颗粒的量可以逐渐增加以使与基底22相对的催化剂涂层24的表面包含二氧化硅颗粒和孔隙并且没有光催化剂颗粒。
在另一实施方案中，如图3中举例说明的，光催化剂颗粒层24A和二氧化硅颗粒层24B交替地施加于基底22。将总计至少三个层施加至基底22。二氧化硅颗粒层24B或者光催化剂颗粒层24A可以紧邻基底22，只要二氧化硅颗粒层24B在与基底22相对的表面之上。各层可具有相同或不同的厚度或其组合。但是，每个二氧化硅颗粒层24B的厚度应该对于光来说足够薄以使光穿过二氧化硅颗粒并到达光催化剂颗粒。该厚度取决于颗粒尺寸和二氧化硅颗粒层24B中附聚的程度。在一个实施例中，每一二氧化硅颗粒层可以为大约5纳米至大约60纳米厚。
若干不同技术可用来将催化剂涂层24施加至基底22。在一个实施例中，通过使颗粒与水或有机溶剂混合形成具有大约1-20wt%固体的含水悬浮液，从而形成颗粒浆料。通过喷雾、浸渍涂布或其它施加将所述浆料施加至基底22。蒸发溶剂，留下颗粒层。所述浆料中存在的颗粒类型取决于沉积层的所需组成。在一个实施例中，将光催化剂颗粒和二氧化硅颗粒混合进所述浆料中以形成光催化剂颗粒和二氧化硅颗粒的混合层，具有均匀的二氧化硅和光催化剂比率。在另一实施例中，将光催化剂颗粒混合进浆料中以形成光催化剂颗粒层24A并将二氧化硅颗粒混合进不同的浆料中以形成二氧化硅颗粒层24B。
图4显示了具有不同二氧化硅颗粒涂层的二氧化钛样品的百分比反射率对样品上入射光的以纳米计的波长的图。对于曲线A-C，大约25毫克Degussa P25二氧化钛光催化剂涂覆在铝载片上。二氧化硅颗粒涂层对于每个样品均变化。
对于曲线A，大约25毫克Degussa P25二氧化钛光催化剂涂覆在铝载片上。没有将二氧化硅涂层施加至二氧化钛。曲线A具有大约390nm的UV吸收率和大约80％的反射率。
对于曲线B，大约2毫克二氧化硅(Alfa Aesa，350m2/g)涂覆在大约25毫克Degussa P25二氧化钛光催化剂上。曲线B具有大约390nm(其与曲线A大致一样)的UV吸收率和大约60%的反射率。与曲线A相比反射率的降低可以归于较大二氧化硅颗粒的光子反射率和二氧化钛颗粒的光子吸收率之间的竞争。在该相对低的二氧化硅负载，UV反射率迹线表明，光子吸收率与纯Degussa P25二氧化钛光催化剂的吸收率相比降低。
对于曲线C，大约25毫克Degussa P25二氧化钛光催化剂涂覆有二氧化硅(Alfa Aesa，350m2/g)层以便得到大约65毫克总负载。曲线C的UV吸收率在大约390nm比得上曲线A和曲线B。曲线A、B和C显示，具有二氧化硅覆盖层的二氧化钛的UV吸收率通过二氧化钛涂层得到控制。也就是说，二氧化硅基本上不具有UV吸收率，和样品仅有的UV吸收率是所述二氧化钛层的吸收率。曲线C的右上侧UV迹线的反射率为大约80％，而曲线C的左下UV迹线大于50%。相反，曲线A和B的左下反射率迹线小于10%。曲线C具有提高的反射率，因为二氧化硅不在UV范围吸收且高二氧化硅负载阻止了UV光到达二氧化钛层。当更多二氧化硅加入至所述载片时，较少UV光到达二氧化钛层且更多UV光反射。最终，在UV反射率实验的输出将为总体大约80％的反射率直线时达到极限。
曲线D图解了交替的光催化剂颗粒层和二氧化硅颗粒层的益处。在曲线D中，将大约10毫克Degussa P25二氧化钛光催化剂和大约2毫克二氧化硅(Alfa Aesa，350m2/g)的交替层涂覆在铝载片上以使总负载为大约65毫克。曲线D具有在大约375nm的UV吸收率且反射率大于100%。反射率增加的数值与增加的吸收率（导致有效用于光化学活性的光子数目增加）有关。在二氧化钛强吸收存在下反射率提高至大于100%表明所述Degussa P25/二氧化硅涂层是光致密的。也就是说，来自UV光的光子被吸收到二氧化钛颗粒层中。在初始透入期间不吸收的UV光将被反射和散射，二氧化钛颗粒继续吸收的可能性能够伴随着充当光子发射器的小二氧化硅颗粒继续进行。正如以上的讨论，二氧化硅没有UV吸收，因此曲线D图解了二氧化钛吸收的增强。
尽管本发明已经参照优选实施方案进行了描述，但本领域技术人员将认识到在形式和细节上可以在不背离本发明精神和范围的情况下进行改变。 

Claims (15)

1.光催化装置，其包括：
基底；和
由所述基底承载的光催化剂和二氧化硅颗粒的混合结构，
其中所述混合结构包括至少三个交替的光催化剂颗粒层和二氧化硅颗粒层，并且所述二氧化硅颗粒层具有5纳米至60纳米的厚度，或其中所述混合结构包括光催化剂颗粒和二氧化硅颗粒的阶梯式混合物层。
2.权利要求1的光催化装置，其中所述混合结构包括光催化剂颗粒和二氧化硅颗粒的交替层。
3.权利要求1的光催化装置，其中所述混合结构包括光催化剂颗粒和二氧化硅颗粒的阶梯式混合物层。
4.权利要求3的光催化装置，其中所述混合结构包含按体积5%至50%的二氧化硅颗粒。
5.权利要求4的光催化装置，其中所述混合结构包含按体积50%或更低的孔隙度。
6.权利要求3的光催化装置，其中所述二氧化硅颗粒的表面积为350至400m2/克。
7.权利要求3的光催化装置，其中所述二氧化硅颗粒的粒径为7nm至40nm。
8.空气净化系统，其包括：
入口；
出口；
用于与有机化合物反应的光催化剂装置，所述光催化剂装置具有承载在基底上的光催化剂颗粒和二氧化硅颗粒的混合结构；和
用于提供所述光催化装置的UV照射的UV源，
其中所述混合结构包括至少三个交替的光催化剂颗粒层和二氧化硅颗粒层，并且所述二氧化硅颗粒层具有5纳米至60纳米的厚度，或其中所述混合结构包括光催化剂颗粒和二氧化硅颗粒的阶梯式混合物层。
9.权利要求8的系统，其中所述混合结构包括光催化剂颗粒和二氧化硅颗粒的交替层。
10.权利要求8的系统，其中所述混合结构包括光催化剂颗粒和二氧化硅颗粒的阶梯式混合物层。
11.权利要求10的系统，其中所述混合物包含按体积5%至50%的二氧化硅颗粒。
12.权利要求11的系统，其中所述混合物包含按体积50%或更低的孔隙度。
13.权利要求10的系统，其中所述二氧化硅颗粒的表面积为350至400m2/克。
14.权利要求10的系统，其中所述层在与所述基底相对的表面处与邻近于所述基底的表面处相比较具有较高的二氧化硅浓度。
15.权利要求1的光催化装置，其中所述光催化剂颗粒具有直径为4nm或更高的孔，且其中所述二氧化硅颗粒的粒径为7nm至40nm。
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