CN101932245B - 植物和树木的保护层、它们的生成以及它们的用途 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种在植物表面上生成保护层的方法、涉及一个用于植物表面的保护层、涉及一种用所述保护层涂覆的植物、涉及一种用于实现该方法并且用于生成该保护层的组合物、并涉及所述组合物的用途。根据本发明提出了一种方法，其中通过至少一种前体在水中的水解形成了至少一种具有纳米级颗粒的溶胶凝胶并且将至少一种纳米级的溶胶凝胶层施用在植物表面上。根据本发明的保护层包括一个纳米级的SiO2层，并且根据本发明的组合物含有至少一种生成SiO2的物质。

Description

植物和树木的保护层、它们的生成以及它们的用途
技术领域
本发明涉及一种在植物表面上生成保护层的方法、涉及一个用于植物表面的保护层、涉及一种用所述保护层涂覆的植物、涉及一种实现该方法并且用于生成该保护层的组合、并涉及所述组合物的用途。
发明背景
每年全球农业遭受由植物害虫引起的数以十亿计的损失，例如真菌或摄食昆虫害虫，它们攻击并损害有用的植物的叶子。直到现在这些植物害虫已经用植物保护剂进行了控制，这些植物保护剂根据杀虫剂索引(联邦消费者保护和食品安全办公室(FederalOffice of ConsumerProtection and Food Safety)，如在01.11.2007)属于以下范围：
抗杂草的除草剂
抗昆虫害虫的杀虫剂
抗真菌病原体的杀真菌剂，
抗啮齿动物的杀鼠剂，
抗线虫的(蛲虫)的杀线虫剂，
抗螨/蜘蛛杀螨剂
抗蜗牛的杀软体动物剂
抗细菌的杀细菌剂
抗类病毒的药剂
抗病毒的药剂
用于藤接枝和在结果和观赏灌木上接枝的药剂
用于防止被猎物伤害的药剂
用于伤口密封/伤口治疗的药剂
生长调节剂
用于处理种子和定植苗的药剂，以及
用于土壤消毒的药剂
所有的药剂和物质所具有的共同点是，它们或者刺激有待保护的植物产生适当的防卫措施或者它们杀死这些害虫。
与枝条轴和根一起，植物的叶子是高等植物的三个基本器官之一，并且作为叶性器官的器官类型为人所知。叶在枝条轴的节(nodi)上横向生长。叶的主要功能是光合作用(用光合成有机物质)和蒸腾作用(蒸发水，对于营养物的摄入和运输很重要)。叶仅以茎叶植物即羊齿样植物(蕨类植物门)和结种子的植物(种子植物门)出现。相反，它们不包括藓类和藻类，尽管在它们的菌体上可以形成叶片状构造，但是这些仅仅被认为是叶的类似物。存在非常丰富的叶的形状。在一些情况下，在进化过程中，叶器官也发展了，即与叶子最初功能不再有任何关系，这些最初功能即光合作用和蒸腾作用：例如花瓣，叶刺和叶卷须、和芽鳞。
叶子用一个界限组织，表皮(它仅由一层细胞构成)，与外部密封隔离开。表皮在外表面上具有一层不渗水的蜡层角质层，它防止无调节的蒸发。表皮的细胞不像常规地拥有任何叶绿体(其中进行光合作用的细胞组分)。这一点的例外是湿生植物、沼生植物和水生植物的表皮并且有时是阴生叶的表皮，但是特别是气孔的保卫细胞，它们通常含有叶绿体。气孔用于调节气体交换，主要是用于释放水蒸气。根据气孔的分布，在气孔下生的叶子(气孔在叶子下表面上，这是最常见的形式)、两面气孔的叶子(气孔在叶子两个表面上)、与气孔上生的叶子(气孔在叶子的顶表面上，例如在浮动的叶子的情况下)之间有差异。由表皮形成的附属物称作毛发(毛状体)。如果表皮下的细胞层也涉及形成，这些称作突出体：例子是刺或黏液毛。同化组织称作叶肉。它通常分成位于上表皮下的栅栏薄壁组织和在位于它下面的海绵薄壁组织。该栅栏薄壁组织由一到三层垂直于叶表面静置的长方形的、富含叶绿体的细胞构成。在该栅栏薄壁组织中，其主要任务是光合作用，有全部叶绿体的约80％。海绵薄壁组织由不规则形状的细胞构成，它们由于其形状形成了大的细胞间隙。海绵薄壁组织的主要任务是提供薄壁组织的通气。这些细胞的叶绿体相对较少。在上层的海绵薄壁组织中的维管束通常置于栅栏和海绵薄壁组织之间的边界上。该结构与枝条轴中维管束的结构相同并且通常是侧枝的。该维束管从枝条轴分支并且不旋转地穿过叶柄进入叶片。结果木质部面对叶的上表面，并且韧皮部面对该叶的下面。大维管束通常被一个内皮层包围，在此它称作维管束鞘。维管束鞘控制在维管束与叶肉之间的物质交换。维管束末端封堵在叶肉中。由此维管束减少地越来越多，即首先筛管变得更少并且消失，然后，在木质部部分中仅剩下螺纹管胞并且这些最后末端封闭。通常整个叶子用维管束稠密地横贯，这样使得没有叶细胞离开一个维管束超过七个细胞。所得到的维管束之间的小区域被称作着生面或脉间区。维管束的功能是将水和矿物质运输进入叶(通过木质部)并且运输光合作用产物离开叶(通过韧皮部)。
迄今为止，尚未得知作为抗真菌和昆虫害虫的保护在植物表面或叶表面上生产的任何无论何种类的一个层的方法至今仍然假定一个涂层将损害植物叶的生理学功能并且因此将损害该植物。因此，作为植物叶保护层的一个涂层必须满足两个条件。一方面，需要足够高的半透明性，从而为包含在植物叶中的叶绿体提供范围从320nm到700nm的辐射。在该波长范围内吸收或反射的一种涂层将破坏植物细胞的能量供给。作为原生质相的基质是位于叶绿体的内部。这种基质被类囊体膜(膜内陷)横贯，它类似卷状物叠放在彼此之上形成基粒。作为色素包埋在膜中的叶绿素现在可以再次吸收来自上述波长范围的光并且将吸收的能量用于从ADP(二磷酸腺苷)和磷酸盐来生产ATP(三磷酸腺苷)。
一个纳米级植物叶保护层必须满足的第二个要求是不干扰气孔的功能。植物的气体交换是通过气孔(希腊文气孔，口)来进行的。这些气孔通常由两个豆形细胞(保卫细胞)来形成，它们环绕气孔的一个开口。如果我们还将位于保卫细胞周围的细胞包括在内，我们谈及的是气孔器(气孔络合物)。严格地说，这些孔本身是实际的气孔。通常保卫细胞位于植物叶的下表皮，在草的情况下，它们在叶子的两侧上，而在浮叶植物的情况下，它们仅在上表面上。与周围空气的气体交换是重要的，特别是用于供给CO2。通过光合作用过程，植物从空气中吸收二氧化碳。为了优化穿过细胞壁的扩散功能，这些必须是尽可能地薄和/或可渗透的。然而，这样的细胞蒸发大量的水，并且具有这样的叶子陆生植物将很快枯萎。通过由气孔将叶子中细胞间隙与干燥的外部空气分开，植物得到对水损失的控制。对于气孔而言重要的其他要点是：通过这些孔进行蒸发(气孔蒸腾作用或蒸发)，蒸发作用产生抽吸力，通过这种抽吸力将水从根运输的叶中。用水将营养物盐类从土壤中运载并且浓缩在叶中。此物，蒸发作用使叶子冷却，它们在强日照下不过热，并且不超过叶组织中的酶的最佳的特异性温度。仅通过气孔的区域(该区域仅占全部叶表面区域的1-2％)进行的蒸腾作用占高达2/3的相同区域的表面的水的蒸发作用，即无阻力地蒸发。研究已经证明在相同面积上的许多小开口蒸发更多的水。这个原因称作“边缘效应”。在气孔边缘的分子也可以侧向扩散，而中间的那些彼此阻碍。角质层的蒸腾作用的比例非常小，对于具有柔和的叶子的湿生植物(潮湿区域的植物)，自由水面的蒸发小于10％，对于树来说小于0.5％，并且对于仙人掌来说甚至仅0.05％。
气孔器由两个保卫细胞构成，保卫细胞通常是豆形细胞，它们在两端彼此粘着。它们之间有一个细胞间隙(孔)，该细胞间隙在外部空气和呼吸腔之间形成连接在一些植物中这两个保卫细胞被专门的表皮细胞包围，这些专门的表皮细胞是副卫细胞(在图例中为淡兰色)，它们间接涉及气孔的开启和关闭。在副卫细胞中通常可以看见白色体。保卫细胞含有叶绿体，因此可以进行光合作用。孔的开启程度是可变的，在阳光下，并且在水的充分供给下，它们通常是大开的，在夜晚或缺水时它们是关闭的。
发明内容
本发明所基于的问题是使得可以实现以下各项：在一个植物上生成一个保护层的一种方法、一个用于植物的保护层、以及一种用于实现该方法并且用于生成该保护层的组合物，它防止了寄生的植物害虫(例如真菌和昆虫害虫)从该植物提取营养素或以某种其他方式损坏它们。
根据本发明，通过一种方法解决了这个问题，其中通过至少一种前体在水中的水解形成了至少一种具有纳米级颗粒的溶胶-凝胶并且将至少一个纳米级层的溶胶-凝胶层施用在植物表面上。用一个用于植物表面的保护层进一步解决了该问题，该保护层是根据本方法来生成的。此外，通过一个用于植物表面的保护层解决了该问题，特别是叶子保护层和/或木材保护层，该保护层包括一个纳米级的SiO2层。同样用含有至少一种生成SiO2的物质的一种组合物解决了该问题。
本发明意义上的植物表面应理解为是与环境相接触的所有植物部分或空腔。在本上下文中，术语植物包括植物的所有发育阶段和表现形式，包括种子、幼苗、芽、叶、花、果实和树皮。
出人意料地，根据本发明已经发现在植物的表面上形成了一个纳米级阻挡层，它不损坏上述生理学过程例如光催化作用和水的蒸腾作用。根据本发明的保护层例如不影响气孔器的功能，因为处于仅约100nm的层厚度的层不封闭直径约0.015nm到0.03nm的气孔并且不妨碍开启或关闭过程。同时，它阻止了霉菌(如例如True Mildew(白粉菌科家族的子囊菌))的吸器刺穿阻挡层并且穿刺放汁液作为营养素来源。真菌在该保护层上不形成任何菌丝体，它穿过气孔并且进入到叶的内部并且可能在细胞间形成菌丝体。昆虫害虫(它们还摄食汁液)不能用它们的口器刺穿阻挡层。相反，根据本发明的保护层是可穿透的，该保护层对于波长范围从320nm到700nm的光合可用的辐射不限制，从而ATP的生成没有受到限制或阻断。而且，根据本发明的保护层没有构成一个扩散膜，从而植物叶通过气孔的必要的气体交换没有被损坏。因此根据本发明的保护层和/或根据本发明的方法也保护了商业和结构建筑木材在DIN 68800的意义下防治价值受损或被真菌和昆虫破坏。根据本发明本解决方案的另一优点是，为了引发在植物表面上进行的溶胶凝胶过程，不需要以供热的形式的植物损伤活化能，并且在从5℃到35℃、优选地10℃到25℃的范围内的大气的环境温度就是足够的。此外，植物表面上的SiO2在植物死亡和腐烂后可供作为植物肥料。
具体实施方式
根据本发明，优选的是：由一种修饰的溶胶-凝胶法产生的基于SiO2的一个纳米级呼吸活性的有机修饰的(其中掺入了杀生物的活性物质的)涂层、所述涂层生成、该涂层的进一步处理、以及它们在植物和树的种子、苗、叶、花、果实、树皮上作为植物保护层的用途。
在本发明的一个特别有利的实施方案中，设想了在将该溶胶-凝胶施用植物表面上之前，向该溶胶中加入至少一种抗微生物活性物质，该抗微生物活性物质优选地已经被溶解和/或分散在一种亲水性溶剂之中。
在本发明的另一个有利的实施方案中，设想了该前体是选自下组，该组包括：烷基三乙氧基硅烷类和/或氨基丙基三乙氧基硅烷类。相对于SiO2的总比例，可以向该前体中加入高达20wt％的Al2O3、TiO2、ZrO2、MgO和/或V2O5。
在本发明的一个特别有利的实施方案中，进一步设想了在20℃下在24小时内形成该溶胶-凝胶。
优选地，在植物表面上施用该溶胶-凝胶是通过以下方式进行：使该表面与溶解的前体相接触，特别是通过喷洒、浸渍、涂布、涂覆、加水、薄膜加水和/或喷水管，优选地具有至少一个喷嘴。
为了强化该植物叶保护层的抗微生物的、尤其是杀真菌的作用，抗微生物活性物质可以与SiO2基质混合。抗菌的或抗微生物的活性物质可以用于细菌、真菌、藻类和病毒的破坏或生长抑制并且用于微生物污染的防治。环境测定的约20亿到30亿的不同微生物(包括通过空气传播并且因此可以拓展到任何表面上的约15000的微生物)的微生物污染代表了一个连续增加的潜在的健康危害。在下文中，术语“抗微生物”被用于指这些物质的作用，是指在微生物上的杀生物的或生物抑制的作用。然而，抗微生物活性物质的供给不是绝对必不可少的，而是取决于预期的植物病原体物种。
作为抗微生物活性物质，使用了(参见DE1020068534andDE1020068535)无机化学品和金属化合物例如银沸石(Kanedo)、硅酸银、磺酸银和银金属、氧化钛、具有金属离子的可溶性玻璃粉、酞菁铁、磺酸铜、吡硫锌；有机硅类例如具有铵盐的有机硅：十八烷基二甲基-(3-(三甲氧基甲硅烷基)-丙基)-氯化铵；季铵盐类，例如二癸基二甲基氯化铵、十六烷基氯化吡啶、十六烷基二甲基苄氯化铵、聚氧烷基三烷基氯化铵；表面活性剂类，例如两性表面活性剂：烷基二(氨基-乙基)甘氨酸、非离子化的表面活性剂：硬脂酸甘油酯；胍，例如1，1-环己烷-双-5-(4-氯苯基)-双胍-二葡萄糖酸盐、聚环己烷-双胍盐酸盐；酚类，例如Biozol、麝香草酚、亚烷基双酚钠盐、对氯-间-二甲苯酚(PCMX)、5-氯-2-(2，4-二氯苯氧基)-苯酚(三氯生)；苯胺类，例如3，4，4-三氯-N-碳酰苯胺；咪唑类，例如2-(4-噻唑基)-苯并咪唑、2-(硫氰基甲基硫代)-苯并噻唑(TCMTB)；天然产物，例如壳聚糖、蜂胶、扁柏酚；碳水化合物，例如硫酸新霉素、酯类例如邻苯二甲酸二乙酯、对羟基苯甲酸酯。
通过溶胶-凝胶过程可以生成一个溶胶-凝胶层。优选使用来自SiO2、R-SiOn、R2SiOn、Al2O3、ZrO2、TiO2或它们的混合物的金属氧化物干凝胶，其中R＝H、烷基、芳基、环氧烷基、氨基烷基，并且n可以是1.5或1。通过硅烷氧化物的水解和缩合反应得到这些凝胶。在这个方面，由于在该过程中发生的聚合反应使这些分子连接在一起。因此溶胶的总体积是聚合的。聚合的氧化硅形成一种SiO2凝胶。连续地用醇裂解缩合导致颗粒的球体增加，它从厚度约70nm开始，可以从这些颗粒上光散射(丁铎尔效应)进行检测。通过一个称为凝胶作用的过程，溶胶可以转化为凝胶。颗粒继续生长，直到它们彼此接触并且通过进一步缩和彼此交连。最终形成一个固相，它用一个液相浸润。凝胶限定为在尺寸上稳定的、易于变形的、富含液体的分散系统，它的构成为一种固体(不规则三维网络)和一种液体。
根据本发明的保护层含有一个纳米级的SiO2层。这个SiO2层具有的厚度优选是50到300nm，特别优选在80到150nm之间或在120到250nm之间。
在本发明的一个有利的实施方案中，该保护层具有高达250％的弹性并且作为一个完整的保护层经历纵向生长，从而在与被霉菌和昆虫害虫攻击相关的生长期中不破坏植物叶生长。
该溶胶的溶剂优选地是水(H2O)，该溶胶通过溶胶-凝胶过程在叶表面上形成保护层。
此外，根据本发明该保护层的SiO2基质由于它的Si2+电荷可以有利地具有一种通过离子交换过程的抗微生物作用。
为了功能化，一方面将脂肪族和芳香族醛类、羧酸类或氨基羧酸类加入到来自四乙氧基硅烷、三甲氧基甲基硅烷、或二甲氧基二甲基硅烷的溶胶中。可替代地，通过在前体(R′Si(OC2H5)3)上改变的取代基的方法，有机性地修饰该SiO2网格。不同的烷基三乙氧基硅烷与甲亚胺通过氨基丙基三乙氧基硅烷与苯甲醛衍生物或乙酰基丙酮反应键连的合成也用于这个目的。
无机氧化物凝胶通常通过基本的烷氧化物与醇-水混合物或在纯水中反应生成。这时，该醇用于生成均相的反应混合物并且可以用其他质子的或疏质子的溶剂替代。该溶胶凝胶层的柔性和孔隙率可以通过改变配方而不同。更高比例的R-SiOn和/或R2SiOn增加了该层的柔性，通过形成混合的氧化物例如Al2O3、ZrO2、TiO2可以增加其耐磨性和特异性硬度。
根据一个优选的实施方案，本发明涉及一种上述种类的组合物，它的生成SiO2的物质选自：
0到100wt％、优选1wt％到99wt％的四乙氧基硅烷，
0到100wt％，优选1wt％到99wt％的三甲氧基甲基硅烷，
0到100wt％，优选1wt％到99wt％的二甲氧基二甲基硅烷，
0到100wt％，优选1wt％到99wt％的聚二甲基硅氧烷，
0到100wt％，优选1wt％到99wt％的乙烯基三甲氧基硅烷，
0到100wt％，优选1wt％到99wt％的3-氨基丙基三甲氧基硅烷烷，
0到100wt％，优选1wt％到99wt％的3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷和/或
0到100wt％，优选1wt％到99wt％的3-缩水甘油醚氧基丙基三甲氧基硅烷。
根据一个优选的实施方案本发明涉及一种上述类型的组合物，此外其中生成SiO2的物质包含高达20wt％的Al2O3、TiO2、ZrO2、MgO和/或V2O5，这些添加剂以任意混合物比例存在，优选地来自Al2O3、TiO2、ZrO2、MgO和V2O5的组以在0.1wt.％与50％wt.％之间的混合物比例存在，特别地优选地来自Al2O3、TiO2和ZrO2组以在1wt％与20wt％之间的混合物的比例存在。
根据一个优选的实施方案，本发明涉及一种上述类型的组合物，其中该卤化的二羟基二苯甲烷、-硫化物类和-醚类是选自：5，5′-二氯-2，2′-二羟基-二苯甲烷、3，5，3′，5′-四氯-4，4′-二羟基-二苯甲烷、3，5，6，3′，5′，6′-六氯-2，2′-二羟基-二苯甲烷、5，5′-二氯-2，2′-二羟基-二苯硫醚、2，4，5，2′5′，5′六氯-二羟基-二苯硫醚、3，5，3′，5′-四氯-2，2′-二羟基-二苯硫醚、4，4′-二羟基-2，2′二甲基-二苯甲烷、2′，2-二羟基-5′，5-二苯醚或2，4，4′-三氯-2′-羟基-二苯醚。
此外，在该SiO2基质中这些是酚类，优选的基团是卤化的二羟基二苯甲烷、-硫化物类和-醚类，它们例如选自：5，5′-二氯-2，2′-二羟基-二苯甲烷(Preventol DD，BayerAG)、3，5，3′，5′-四氯-4，4′-二羟基-二苯甲烷(Monsanto Corporation)、3，5，6，3′，5′，6′-六氯-2，2′-二羟基-二苯甲烷(六氯酚)、5，5′-二氯-2，2′-二羟基-二苯硫醚(Novex，Boehringer Mannheim)、2，4，5，2′，4′，5′-六氯-二羟基-二苯硫醚、3，5，3′，5′-四氯-2，2′-二羟基-二苯硫醚(Actamer，Monsanto)、4，4′-二羟基-2，2′二甲基-二苯甲烷、2′，2-二羟基-5′，5-二苯醚(Unilever)、2，4，4′-三氯-2′-羟基-二苯醚(Irgasan DP 300，Ciba-Geigy)。
根据一个优选的实施方案，本发明涉及一种上述类型的组合物，其中该酚是2，4，4′-三氯-2′-羟基-二苯醚。
此处特别地优选是卤化的二羟基二苯甲烷并且此处特别地是2，4，4′-三氯-2′-羟基-二苯醚(三氯生)，它已经用于多种其他产品中，并且已经充分地研究了它对人的毒性。
此外，作为活性物质使用烷基化的磷酸的取代的季铵盐类，它的生物学抑制作用已在许多公开文献中证明。由于这些盐的非常好的水溶性，把它们加入到该SiO2基质中是特别有利的。卤化的季铵盐类例如十六烷基三甲基溴化铵也提供了它们抗微生物活性的证据并且可以被用于该SiO2基质中。
在溶胶中抗微生物活性物质壳聚糖、2，4，4′-三氯-2′-羟基-二苯醚(三氯生)和季铵盐相对于彼此的混合物比例也是重要的。整个的抗微生物活性物质相对于该溶胶的全部组合物可以占在0.1wt％到50wt％之间，优选地1％到20％。然后该特别的抗微生物活性物质的比例可以是在1vol％到98vol％之间。为了最大作用的目的，通过不同的配方(定量的比例)，可以将该抗微生物作用调节到适合特定的霉菌群。
根据一个优选的实施方案，本发明涉及一种上述类型的组合物，其中它涉及阳离子、阴离子或非离子脱乙酰基壳聚糖类和壳聚糖衍生物类，优选地三甲基壳聚糖氯化物、二甲基-N-C2到C12烷基壳聚糖碘化物、具有磷酸阴离子的季壳聚糖盐、O-羧甲基甲壳质-钠盐、O-酰基壳聚糖、N，O-酰基壳聚糖、N-3-三甲基铵-2-羟丙基-壳聚糖和O-TEAE-甲壳质碘化物。
根据一个优选的实施方案，本发明涉及一种上述类型的组合物，其中该壳聚糖类和壳聚糖衍生物类是低分子的壳聚糖类和壳聚糖衍生物类，其分子量是在1.0×105g/mol到3.5×106g/mol之间，优选地在2.5×105g/mol到9.5×105g/mol之间。
根据一个优选的实施方案，本发明涉及一种上述类型的组合物，其中它涉及烷基化的磷酸的季铵盐类，其每一个烷基残基彼此独立地具有1到12个碳原子和/或卤化的铵盐类，优选地是十六烷基三甲基溴化铵、二癸基二甲基氯化铵、十六烷基氯化吡啶和聚氧烷基三烷基氯化铵。
根据一个优选的实施方案，本发明涉及一种上述类型的组合物，其中该微生物活性物质是以混合物比例在0.1wt％到99.9wt％之间，优选地1wt％到99wt％之间，特别地5wt％到95wt％之间存在。
根据一个优选的实施方案，本发明涉及一种上述类型的组合物，此外含有常规的赋形剂和添加剂，特别是酸性和碱性缩聚催化剂和/或氟离子。
根据本发明的该保护层的机械屏蔽效应可以通过不同杀生物活性物质例如壳聚糖、2，4，4′-三氯-2′-羟基-二苯醚和季铵盐的组合强化。
因此本发明涉及纳米级、特别是50到300nm、优选地在80到150nm之间厚度的可扩散的植物叶保护层、树叶保护层和木材保护层，含有一个有机修饰的多孔的SiO2层，它通过一个溶胶凝胶过程在植物叶表面上作为阻挡层生成，它不能被霉菌的吸器和昆虫的口器穿透并且可以含有抗微生物活性物质。
根据一个优选的实施方案，本发明涉及上述类型的一个涂层，其中该抗菌活性物质是选自以下三类化合物中的至少两类化合物，这三类化合物的形式是阳离子、阴离子或非离子的脱乙酰基壳聚糖和壳聚糖衍生物和/或来自下组的酚类，该组包括：卤化的二羟基二苯甲烷类、硫化物类、和醚类，和/或取代的烷基化的磷酸的季胺盐类。
根据一个优选的实施方案，本发明涉及上述类型的植物叶保护层、树叶保护层和木材保护层，其中该卤化的二羟基二苯甲烷、-硫化物类和-醚类是选自：5，5′-二氯-2，2′-二羟基-二苯甲烷、3，5，3′，5′-四氯-4，4′-二羟基-二苯甲烷、3，5，6，3′，5′，6′-六氯-2，2′-二羟基-二苯甲烷、5，5′-二氯-2，2′-二羟基-二苯硫醚、2，4，5，2′，4′，5′六氯-二羟基-二苯硫醚、3，5，3′，5′-四氯-2，2′-二羟基-二苯硫醚、4，4′-二羟基-2，2′二甲基-二苯甲烷、2′，2-二羟基-5′，5-二苯醚或2，4，4′-三氯-2′-羟基-二苯醚。
根据一个优选的实施方案，本发明涉及一个密封上述类型的涂层的容器，其中该酚是2，4，4′-三氯-2′-羟基-二苯醚。
根据一个优选的实施方案，本发明涉及一种上述类型的植物叶保护层、树叶保护层和木材保护层，其中它涉及阳离子、阴离子或非离子的脱乙酰基壳聚糖类和壳聚糖衍生物类，优选地涉及三甲基壳聚糖氯化物、-二甲基-N-烷基壳聚糖碘化物、具有磷酸阴离子的季壳聚糖盐、O-羧甲基甲壳质-钠盐、O-酰基壳聚糖、N，O-酰基壳聚糖、N-3-三甲基铵-2-羟丙基-壳聚糖和O-TEAE-甲壳质碘化物。
根据一个优选的实施方案，本发明涉及一种上述类型的植物叶保护层、树叶保护层和木材保护层，其中该壳聚糖类和壳聚糖衍生物类是低分子壳聚糖类和壳聚糖衍生物类，分子量在1.0×105g/mol到3.5×106g/mol之间，然而优选地在2.5×105g/mol到9.5×105g/mol之间。
根据一个优选的实施方案，本发明涉及一种上述类型的植物叶保护层、树叶保护层和木材保护层，其中它涉及烷基化的磷酸的季铵盐类，其中每一个烷基残基彼此独立地具有1到12个碳原子和/或卤化的铵盐类，优选地十六烷基三甲基溴化铵、二癸基二甲基氯化铵、十六烷基氯化吡啶和聚氧烷基三烷基氯化铵。
根据一个优选的实施方案，本发明涉及一种上述类型的植物叶保护层、树叶保护层和木材保护层，其中该抗微生物活性物质是以在0.1wt％到99.9wt％之间，优选地1wt％到99wt％之间的任意混合物比例存在。
根据一个优选的实施方案，本发明涉及一种上述类型的植物叶保护层、树叶保护层和木材保护层，其中该SiO2层至少部分地由R-SiOn，和/或R2-SiOn构成，其中R＝H、烷基、芳基-、环氧-烷基-或氨基烷基-，并且n＝1.5或以上。
根据一个优选的实施方案，本发明涉及一种上述类型的植物叶保护层、树叶保护层和木材保护层，其中该SiO2层以任意混合物比例含有Al2O3、TiO2、ZrO2、MgO和/或V2O5，优选地以来自Al2O3、TiO2、ZrO2、MgO和V2O5组的混合物比例在0.1wt％到50wt％之间，特别地优选以来自Al2O3、TiO2和ZrO2组的混合物比例在1wt％到20wt％之间。
优选地，通过该规定和生成SiO2的物质的特异性定量范围的选择与特异性活性物质的一个特异性定量范围和转化成该SiO2基质的一个特异性定量范围一起，生成一个具有上述正向性质的保护层。
本发明进一步地涉及根据本发明的组合物用于涂覆植物的叶子的用途，这些植物来自以下家族：葡萄科(葡萄藤植物)、茄科(茄属植物)、禾本科(禾本科植物)、葫芦科(南瓜植物)、蔷薇科(玫瑰植物)、木犀科(橄榄植物)、锦葵科(锦葵属植物)、杜鹃花科(石楠属植物)、棕榈科(棕榈)、唇形科(薄荷科)和/或大麻科(大麻植物)家族，以及根据本发明的组合物用于涂覆以下属树木的木材和/或树皮的用途，这些植物是：云杉(云杉属)、落叶松(落叶松属)、松树(松属)、花旗松(黄杉属)、紫杉(红豆杉属)、冷杉(冷杉属)、杜松(刺柏属)、橡树(栎属)、栗树(栗属)、梣(木犀科)、洋槐(洋槐属)、榆树(榆属)、胡桃(胡桃科)、樱桃(樱桃属)、白桦(桦木属)、桤木(桤木属)、菩提树(椴树属)、白杨(杨属)、山毛榉(水青冈属)、柳树(柳属)、婆罗双白(娑罗双属)、桃花心木(楝科)、柚木(柚木属)、白塞木(轻木属)、紫威科树木(黄檀属)、黄梢木(娑罗双属)、翼形红铁木(红铁木属)、非洲轻木(三鳞茎皮属)、印尼铁木(印茄属)、缅茄(缅茄属)和/或鸡翅木(崖豆藤属)。
本发明还涉及根据本发明的组合物用于控制以下种类的植物病原体的用途：真霉病、假霉病、马铃薯的叶腐和块茎腐、番茄的叶腐和褐腐、烟草青霉、麦角症、烟草花叶病毒、梨果树的火烧病、穿孔病和/或榆树病。
此外，本发明涉及根据本发明的组合物、涂层或保护层用于涂覆植物的种子和/或幼苗的用途。出人意料地发现根据本发明的该组合物、涂层或保护层正向地影响发芽行为和幼苗发育。用根据本发明的涂层涂覆的或用根据本发明的组合物处理的种子初始的发芽，即出现幼苗根，发生快的多。根据本发明处理的植物或种子或幼苗特别是通过更早地发芽次生叶期也更快地到达。此外，发育的植物的绝对数比负对照显著地增加了。
而且本发明特别地涉及根据本发明的组合物、涂层或保护层用于涂覆以下家族的植物的种子和/或叶的用途，这些家族选自葡萄科(葡萄藤植物)、茄科(茄属植物)、禾本科(禾本科植物)、葫芦科(南瓜植物)、蔷薇科(玫瑰植物)、木犀科(橄榄植物)、锦葵科(锦葵属植物)、杜鹃花科(石楠属植物)、棕榈科(棕榈)、唇形科(薄荷科)和/或大麻科(大麻植物)、和/或以下的属树木的木材和/或树皮：小麦(小麦属)、黑麦(黑麦属)、大麦(大麦属)、稻(稻属)、玉米(玉蜀黍属)、粟(高粱属、黍属、狼尾草属)、燕麦(燕麦属)、云杉(红豆杉属)、落叶松(落叶松属)、松树(松属)、花旗松(黄杉属)、紫杉(紫杉属)、冷杉(冷杉属)、杜松(刺柏属)、橡树(栎属)、栗树(栗属)、梣(木犀科)、洋槐(洋槐属)、榆树(榆属)、胡桃(胡桃科)、樱桃(樱桃属)、白桦(桦木属)、桤木(桤木属)、菩提树(椴树属)、白杨(杨属)、山毛榉(水青冈属)、柳树(柳属)、婆罗双白(娑罗双属)、桃花心木(楝科)、柚木(柚木属)、白塞木(轻木属)、紫威科木(黄檀属)、黄梢木(娑罗双属)、翼形红铁木(红铁木属)、非洲轻木(三鳞茎皮属)、印尼铁木(印茄属)、缅茄木(缅茄属)和/或鸡翅木(崖豆藤属)。
因而根据本发明的组合物或根据本发明的保护层有利地特别地适用于强化植物、植物部分或种子和/或这些植物的幼苗，特别地用于增加次生叶的数目和/或用于加速生长。
本发明有利的和优选的实施方案的示例性的说明
应用实例1
1.生成一种含水的SiO2溶胶-凝胶。
100ml四乙氧基硅烷、400ml水以及200ml 0.01N盐酸在环境温度下(20℃)混合并且连续搅拌(约5小时)。生成的是一种含水的SiO2溶胶-凝胶，具有固体含量约4.5％的SiO2，该SiO2具有的平均粒径为6nm。
2.生成一种含水的SiO2溶胶凝胶，它生成一个高弹性的纳米级植物叶保护层。
40ml四乙氧基硅烷、40ml氨基丙基三乙氧基硅烷以及20ml 3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、400ml水以及200ml苯甲酸在环境温度下(20℃)混合，其中形成SiO2的前体以顺序四乙氧基硅烷，氨基丙基三乙氧基硅烷，和3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷在每种情况下在3小时搅拌后加入到溶剂H2O中。然后，在搅拌过程中，滴定羧酸。生成的是一种含水的SiO2溶胶-凝胶，具有固体含量约6％的SiO2，该SiO2具有的平均粒径为约6nm。
3.从物种“Noble Vine”的10个葡萄藤中，形成每组5个植物的2个组，在每种情况下，用一个压缩空气喷洒器向4个喷洒上述配方。小心地在一个叶子的上表面和下表面上生成一个湿润的均匀膜。在室温下并且在空气湿度55％下储存24小时后，将葡萄藤叶干燥并且完成前体与约100nm厚的纳米级SiO2层的聚合。
4.然后，制备具有营养素和物种“葡萄生单轴霉”的子囊菌的水性溶液，并且将其喷洒到葡萄藤的下表面叶子上。10天后，检查这些叶子。发现无SiO2层的参照的葡萄藤显示典型的致植物病的图像。处理的叶子不显示毒害植物的作用，并且8个处理的葡萄藤中只有2个显示非典型的小的传染。
5.由于叶子显示正常的无病植物的颜色并且不能看出水合的指征，可以推测通过气孔的CO2的吸收和O2以及H2O释放没有损坏并且该植物完全能够进行光合作用。
应用实例2，木材保护层：
1.生成含水的SiO2溶胶-凝胶
100ml四乙氧基硅烷、400ml水以及200ml 0.01N的盐酸在环境温度下(20℃)混合并且连续搅拌(约5小时)。生成的是一种含水的SiO2溶胶-凝胶，具有固体含量约4.5％的SiO2，该SiO2具有的平均粒径为约6nm。
2.从柚木(柚木属)制备4片木头，尺寸为8×8×30cm。2个保持未处理并且2个用上述溶胶-凝胶喷洒。在每种情况下，将1片未处理的和1片处理木头置于在斯里兰卡的邻近白蚁丘的土中，在每种情况下将一个处理的和一个未处理的暴露于南印度的多沼地区中。
3.暴露10个月后，掘出这些片木头并检测。发现两片处理过的木头绝对完整并且没有显示任何咬痕或摄食标记。两片未处理的木头各自被白蚁吃了约75％或85％。木头中的摄食渠道可以明白地归因于白蚁。
应用实例3，在软木塞表面上的抗杀真菌作用：
由Institut für Biotechnische Forschung und Entwicklung(″Instituteforbiotechnical research and development″)Graf GmbH在软木塞表面上进行植物叶保护层的抗微生物活性另一个测试，并且描述以下。
提供了两种不同地涂覆的和一个未涂覆的酒瓶软木塞(材料)。
样品名50/02/06-1：用根据应用1、配方1的组合物涂覆的软木塞用黄色图钉标记。
样品名50/02/06-2：用根据应用1、配方2的组合物涂覆的软木塞用红色图钉标记。
样品名50/02/06-3：未涂覆的软木塞，无标记
从该软木塞表面，对于该实验，一个约1mm厚的层分成大约1cm2的大小的薄盘。
源于Deutsche Sammlung für Mikroorganismen und Zellkulturen(Germancollection for microorganisms and cell cultures)，DSMZ，Braunschweig的黄曲霉DSMZ 62066用于本研究。在8℃下在ME上继续培养。使用前，测试的微生物分别地在ME上至少3天传代培养至少超过2代(在30℃下培育)。为了根据ASTM E 2180-01测定对黄曲霉的杀真菌作用，软木塞材料在它们涂覆表面上人为地用测试微生物污染。通过在每种情况下施用50ul的微生物悬浮液作为在测试区域上的琼脂膜(以0.3％琼脂-琼脂)进行对测试区域的污染，在该试验时间其间它水平地保存。该琼脂膜凝胶化后，0分钟后(该琼脂膜凝胶化后直接地)并且在进一步地4和24小时后测定可回收的CFU。为了这个目的，该污染的试验材料保存在一个装有5ml“微生物回收培养基”(TSB；相当于一个1×10-2的稀释)螺旋瓶盖的容器中。在漩涡振荡器上将该容器剧烈地震动几次，以实现最大可能地分离这些微生物。然后，通过在ME平板上最终稀释10-2和10-4(在每种情况下0.1ml)平板接种并且在30℃下培育它们48h进行测定该CFU数值。在每种情况下中，在该“微生物回收培养基”上测定的CFU示于表2中。
对于每一个检定菌和每一种材料和每一个取样的时间点，污染3个平行的制品(软木薄层)。也进行以下的对照试验。将50μl的微生物悬浮液(0.3％琼脂-琼脂)直接转移到一个含有5ml TSB的螺口试管中并且如上进一步处理；这提供了关于用于污染的细胞悬浮液的CFU密度的信息和关于测试区域的淘选效率的信息。
表1说明了对于该对照试验测定的CFU。表2说明了在不同的培养时间后在不同材料上相对微生物存活率。
为了测定对黄曲霉的抑制真菌作用(基于ISO标准法846)，软木塞材料在它们涂覆表面上人为地用测试微生物污染。
稀释步骤 黄曲霉
10-4 137/145
10-6 0/1
表1：对照的CFU(在每种情况下在100μl所述稀释步骤中)
材料，培育时间 微生物存活率(对于表2)
50/02/06-1：具有黄色图钉的软木塞，0h 93％*
50/02/06-1：具有黄色图钉的软木塞，4h 34％
50/02/06-1：具有黄色图钉的软木塞，24h 3％
50/02/06-2：具有红色图钉的软木塞，0h 91％
50/02/06-2：具有红色图钉的软木塞，4h 45％
50/02/06-2：具有红色图钉的软木塞，24h 1％
50/02/06-3：没有图钉的软木塞，0h 85％
50/02/06-3：没有图钉的软木塞，4h 56％
50/02/06-3：没有图钉的软木塞，24h 34％
*施用在该软木塞上的微生物悬浮液的CFU设定为等于100％。
表2：在涂覆的和未涂覆的软木塞上微生物存活率
通过将每种情况下将在葡萄糖-无机盐溶液中的50μl的微生物悬浮液施用在测试区域上完成对测试区域的污染，其中在试验时间期间它保持水平。将该污染的软木薄层转移到一个无机盐-琼脂平板并且在30℃下培育。每天检测霉菌菌丝体的生长。
在不同的软木塞表面上的测试中，就它们的抗黄曲霉的杀真菌效能而言出现显著差异。微生物回收率是令人满意的，所有的测试的材料在时间点0h具有约90％的值。在涂覆的软木塞上超过24h的试验时间后，可回收的CFU中可检测出减少到约1％到3％，未涂覆软木塞样品显示约40％的值。
应用实例4，刺激幼苗发育：
将来自一个种子商的纤维-大麻种子用蒸馏水(对照)或根据本发明的组合物喷洒直到液体滴落。然后在一个层流无菌工作台下干燥该种子，然后该操作再重复一次。第二天，将干燥的种子播种在装满繁殖土壤的塑料盘中。为了这个目的，将它们压入约5mm深并且用土覆盖。为了将它们保持潮湿，加水盘放在塑料盘中用一个透明的盖子盖上。将温室温度调节到在白天24℃在夜晚20℃。播种后第3天，评估发芽。评估的关键是能够识别存在幼苗根。
在本试验的剩余部分，超过20天的时间后，测定达到次生叶期的幼苗的数量。选择2007年9月12日，15日，16日，17日，18日和2007年10月1日作为评估日。对于用根据本发明的组合物处理的植物，20天后观察到幼苗数量显著地增加了，比未处理的对照组高45％到86％之间。根据本发明处理的幼苗的生长率也明确地增加了。它比未处理的对照组高51％到234％之间。
在早期阶段发芽的加快或幼苗加快的发育可能是有用的，尤其是对于具有比较的短的营养生长期的种植区域。

Claims (11)

1.含有至少一种产生SiO2物质的组合物用于涂覆种子和/或植物苗以提高种子发芽和幼苗发育的用途，其中通过至少一种前体在水中的水解形成了至少一种具有纳米级颗粒的溶胶-凝胶，并且将通过溶胶-凝胶过程形成的该溶胶-凝胶的至少一个纳米级层施用在所述种子和/或植物苗的表面上，在所述表面上形成的纳米级SiO2层具有的厚度是从50到300nm。
2.如权利要求1中所述的用途，其中所述产生SiO2物质选自：
四乙氧基硅烷，
三甲氧基甲基硅烷，
二甲氧基二甲基硅烷，
聚二甲基硅氧烷，
乙烯基三甲氧基硅烷，
3-氨基丙基三甲氧基硅烷，
3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷和/或
3-缩水甘油醚氧基丙基三甲氧基硅烷。
3.如权利要求2中所述的用途，其中，至少一种所述产生SiO2物质的浓度为1wt％到99wt％。
4.如权利要求1所述的用途，其特征在于，所述种子和/或植物苗是以下家族的种子和/或植物苗，这些家族是：葡萄科、茄科、禾本科、葫芦科、蔷薇科、木犀科、锦葵科、杜鹃花科、棕榈科、唇形科和/或大麻科、和/或以下的属：小麦、黑麦、大麦、稻、玉米、粟、燕麦、云杉、落叶松、松树、花旗松、紫杉、冷杉、杜松、橡树、栗树、梣、洋槐、榆树、胡桃、樱桃、白桦、桤木、菩提树、白杨、山毛榉、柳树、婆罗双白、桃花心木、柚木、白塞木、紫威科树木、黄梢木、翼形红铁木、非洲轻木、印尼铁木、缅茄和/或鸡翅木。
5.如权利要求1所述的用途，其特征在于在所述表面上形成的纳米级SiO2层具有的厚度在80到150nm之间或在120到250nm之间。
6.如权利要求5所述的用途，其特征在于，所述SiO2层至少部分地由R-SiOn，和/或R2-SiOn构成，其中R＝H、烷基、芳基、环氧烷基或氨基烷基，并且n＝1.5或以上。
7.如权利要求5所述的用途，其特征在于，所述SiO2层另外含有至少一种抗微生物活性物质。
8.如权利要求7中所述的用途，其特征在于，所述SiO2层含有相对于全部组合物的0.1wt.％到50wt.％的至少一种抗菌活性物质，所述至少一种抗菌活性物质选自：5,5'-二氯-2,2'-二羟基-二苯甲烷、3,5,3',5'-四氯-4,4'-二羟基-二苯甲烷、3,5,6,3',5',6'-六氯-2,2'-二羟基-二苯甲烷、5,5'-二氯-2,2'-二羟基-二苯硫醚、2,4,5,2',4',5'六氯-二羟基-二苯硫醚、3,5,3',5'-四氯-2,2'-二羟基-二苯硫醚、4,4'-二羟基-2,2'二甲基-二苯甲烷、2',2-二羟基-5',5-二苯醚、2,4,4'-三氯-2'-羟基-二苯醚；或者阳离子、阴离子或非离子的脱乙酰基壳聚糖和壳聚糖衍生物，该阳离子、阴离子或非离子的壳聚糖衍生物选自三甲基壳聚糖氯化物、二甲基-N-C2到C12烷基壳聚糖碘化物、具有磷酸阴离子的季壳聚糖盐、O-羧甲基甲壳质-钠盐、O-酰基壳聚糖、N,O-酰基壳聚糖、N-3-三甲基铵-2-羟丙基-壳聚糖和O-TEAE-甲壳质碘化物。
9.根据权利要求8所述的用途，其特征在于，所述至少一种抗菌活性物质是2,4,4'-三氯-2'-羟基-二苯醚。
10.如权利要求7所述的用途，其特征在于，该抗微生物活性物质是以0.1wt.％到99.9wt.％之间的任意混合物比例存在。
11.如权利要求7所述的用途，其特征在于，该抗微生物活性物质是以1wt.％到99wt.％之间的任意混合物比例存在。
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