CN101835556A - 金纳米粒子组合物、dna芯片、近红外线吸收材料、药物递送系统(dds)用药物载体、着色剂、生物传感器、化妆品、生物体内诊断用组合物及治疗用组合物 - Google Patents
金纳米粒子组合物、dna芯片、近红外线吸收材料、药物递送系统(dds)用药物载体、着色剂、生物传感器、化妆品、生物体内诊断用组合物及治疗用组合物 Download PDFInfo
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Abstract
本发明的课题是提供一种比杆状金纳米粒子更容易通过生物体内的小孔、可用作自身发热性能量受体的金纳米粒子组合物。本发明的金纳米粒子组合物含有球状的金纳米粒子和有机配体分子。有机配体分子与金纳米粒子相键合。并且,该金纳米粒子组合物至少一个吸收峰的波长(等离子体吸收波长)存在于600nm至1000nm的区域内。因此,该金纳米粒子组合物在受到600nm至1000nm的电磁波照射时会自身发热。
Description
技术领域
本发明涉及可在例如生物传感器、DNA芯片、肿瘤等的诊断剂和治疗剂等中利用的金纳米粒子组合物。
背景技术
现在,在医药、化妆品、食品、布线材料、偏光材料、电极材料、近红外线吸收材料、防伪油墨、电磁波屏蔽材料、表面增强荧光传感器、生物体标记、纳米波导、记录材料、记录元件、药物递送系统(DDS)用药物载体、生物传感器、DNA芯片、试剂等很多工业领域中均利用了金纳米粒子(参见例如专利文献1和2)。
已知这种金纳米粒子在被电磁波照射时,会发生被称为等离子体吸收的光吸收现象,并自身发热。而且,当这种金纳米粒子的形状和大小不同时,其吸收波长也不同。例如,一般的金纳米粒子在530nm附近有吸收域,而长宽比为1.1~8.0的杆状金纳米粒子除了由杆的短轴引起的530nm附近的吸收域外,还有由杆的长轴引起的长波长侧的吸收域(400nm~1200nm)(参见例如专利文献1和2)。
并且,由于这种金纳米粒子对人体的毒性低,所以在医疗领域、特别是在肿瘤等的诊断、治疗领域也引起人们的关注。这里,已知恶性肿瘤即癌细胞在加热到40~50度C时便受到不可逆的损伤。因此提出了如下方案:向生物体内的恶性肿瘤等递送金纳米粒子之类的能量受体,然后从体外对该能量受体供给能量,从而使该能量受体发热,使恶性肿瘤等死亡或者灭活(参见例如专利文献3)。
专利文献1:特开2005-320616号公报
专利文献2:特开2005-255582号公报
专利文献3:特表2007-521109号公报
发明内容
发明要解决的问题
但是,通常情况下,生物体吸收600nm以下波长的电磁波(紫外线区域和可见光区域)以及1000nm以上波长的电磁波(红外线区域)。更具体地说,前一种电磁波主要被体内的色素和血红蛋白等吸收,后一种电磁波主要被体内的水分吸收。因此,金纳米粒子组合物即使具有吸收600nm以下波长的电磁波、1000nm以上波长的电磁波从而发热的性质,该金纳米粒子组合物在生物体内也不发热。
另外,如上所述的杆状金纳米粒子的等离子体吸收波长存在于550nm至1200nm的区域,如果从外部照射这样的电磁波,其在生物体内也会自身发热。但是,在需要通过生物体内的非常小的孔将金纳米粒子递送至患病部位的情况下,例如,在需要通过在恶性肿瘤形成的新血管与已有血管的接合部分形成的100nm左右的孔将金纳米粒子递送至恶性肿瘤的情况下,杆状的金纳米粒子由于其形状的原因而难以到达患病部位。
本发明的课题是提供一种比杆状的金纳米粒子更容易通过生物体内的小孔、可用作自身发热性能量受体的金纳米粒子组合物。
解决问题的手段
本发明人为了克服上述问题,对金纳米粒子的合成、有机配体分子的选择、金纳米粒子组合物的吸收波长、发热性等进行了许多实验,结果获得了在700nm至800nm的波长区域内具有至少一个吸收峰(等离子体吸收峰)的金纳米粒子组合物。
本发明的金纳米粒子组合物含有球状的金纳米粒子和有机配体分子。有机配体分子与金纳米粒子相键合。这里所谓的“键合”是指例如配位键合或氢键键合。而且,该金纳米粒子组合物的至少一个吸收峰(等离子体吸收峰)的波长存在于600nm至1000nm的区域内。更优选至少一个吸收峰的波长存在于650nm至900nm的区域内。原因在于该波长区的电磁波在生物体内的吸收小,即使金纳米粒子组合物存在于生物体内,能量受体也可有效地吸收该波长区的电磁波并发热。
另外,在本发明中,金纳米粒子优选通过在氯金酸溶液中使氯金酸还原来制备。作为使氯金酸溶液中的氯金酸还原的方法,例如有添加还原剂的方法、照射紫外线的方法、添加醇的方法、照射超声波的方法等等。
另外,在本发明中,有机配体分子是具有至少一个可与金纳米粒子键合的官能团的有机化合物。官能团优选含硫的官能团、含氮的官能团、含磷的官能团、含氧的官能团。另外,该有机配体分子不仅具有抑制金粒子的成长、使金粒子保持在纳米大小的作用,还具有调整金纳米粒子组合物的等离子体吸收波长的作用。
另外,本发明中,有机配体分子优选为下述通式(I)表示的至少一种二胺。
式中,R1和R7是从CH3、CF3、OH、H、COOH、卤素、苯基和并苯类芳香烃中选出的取代基团或连接基团。R2~R6是从H、OH、NH2、SH、CH3、卤素和COOH中选出的取代基团或连接基团,R2~R6中至少一个是NH2。另外,R8~R12是从H、OH、NH2、SH、CH3、卤素和COOH中选出的取代基团或连接基团,R8~R12中至少一个是NH2。
另外,在这些二胺中,优选下述通式(II)表示的至少一种二胺。
式中,R2~R6是从H、OH、NH2、SH、CH3、卤素和COOH中选出的取代基团或连接基团,R2~R6中至少一个是NH2。另外,R8~R12是从H、OH、NH2、SH、CH3、卤素和COOH中选出的取代基团或连接基团,R8~R12中至少一个是NH2。
另外,在这些二胺中,特别优选下述化学结构式(III)~(V)表示的2,2-二(3-氨基苯基)六氟丙烷、2,2-二(3-氨基-4-羟基苯基)六氟丙烷以及2,2-二(4-氨基苯基)六氟丙烷。另外,这些二胺可以单独使用,也可以混合使用。
另外,本发明的金纳米粒子组合物可用于DNA芯片、近红外线吸收材料、药物递送系统(DDS)用药物载体、着色剂、生物传感器、化妆品、生物体内诊断用组合物、治疗用组合物等。另外,该金纳米粒子组合物也可以分散在水中的状态存在。另外,该金纳米粒子组合物可以作为涂覆剂、填充材料等用于多种用途。
另外,本发明的金纳米粒子组合物在利用纳米探针导入生物体内之后,如果使用600nm以上1000nm以下波长的电磁波照射,则可加热该纳米探针。因此,本发明的金纳米粒子组合物可用于生物体的诊断和治疗。在这样的诊断和治疗中无需切开人体,对患者的精神的、肉体的负担小,是理想的。
发明效果
本发明的金纳米粒子组合物在生物体不吸收的600nm至1000nm的区域内具有至少一个吸收峰的波长。因此,本发明的金纳米粒子组合物即使在生物体内,当从体外照射600nm至1000nm区域内波长的电磁波时也会自身发热。因此,该金纳米粒子组合物可用于对癌症等恶性肿瘤的温热治疗。另外,本发明的金纳米粒子组合物是数nm至数十nm大小的球状粒子。因此,本发明的金纳米粒子组合物比杆状的金纳米粒子更容易通过生物体内的小孔,例如,有可能可以投入至存在于脑中的、被称为BBB(blood brain barrier)的血脑屏障等的细小部分,可用于脑肿瘤等的诊断和治疗。
因此,本发明的金纳米粒子组合物比杆状的金纳米粒子更容易通过生物体内的小孔,可用作自身发热性的能量受体。
另外,本发明的金纳米粒子组合物除了上述用途以外,还可用作DNA芯片、近红外线吸收材料、药物递送系统(DDS)用药物载体、着色剂、生物传感器、化妆品、生物体内诊断用组合物、治疗用组合物、体外诊断剂、试剂、生物体标记、布线材料、电极材料、催化剂、表面增强荧光传感器、表面增强拉曼(Raman)传感器、近红外光截止薄膜、近红外光截止滤光片、近红外光截止玻璃、彩色滤光片、热辐射截止滤光片、光学滤光材料、波长吸收材料、电磁波遮蔽材料、涂料、涂膜、电磁波屏蔽材料、导电性糊料、导电性涂料、导电性涂膜、导电性薄膜、纳米波导、防伪油墨、记录材料、记录元件等的基本材料。
附图说明
图1是实施例1中制备的球状金纳米粒子组合物的透射电子显微镜照片。
图2是实施例1中制备的球状金纳米粒子组合物的吸光光谱。
图3是显示实施例1中制备的球状金纳米粒子组合物由近红外线照射导致的温度上升特性的线图。
图4是测定球状金纳米粒子组合物由近红外线照射导致的温度上升特性的测定装置的示意图。
图5是实施例2中制备的球状金纳米粒子组合物的吸光光谱。
图6是实施例3中制备的球状金纳米粒子组合物的吸光光谱。
图7是实施例4中制备的球状金纳米粒子组合物的吸光光谱。
符号说明
1 琼脂
2 槽容器
3 近红外线滤光器
4 导光管
5 照明电源
6 玻璃纤维探针
7 温度计
具体实施方式
以下对本发明的实施方案中的球状金纳米粒子组合物进行说明。
如图1所示,本实施方案中的球状金纳米粒子组合物中的金纳米粒子呈现10nm以下的圆球形状。另外,在本申请中,所谓的“球状”是指在图1的放大倍数的透射电子显微镜照片中可确认为正圆的程度的形状。
另外,本实施方案的球状金纳米粒子组合物的至少一个吸收峰的波长存在于600nm至1000nm的区域内。顺便提及,现在还没有存在在该领域内存在等离子体吸收波长的金纳米粒子组合物。
另外,一般的金纳米粒子中在530nm附近产生等离子体吸收,但在本发明的球状金纳米粒子组合物中该等离子体吸收向长波长侧移位。据推测这可能是修饰金纳米粒子的有机配体分子的结构、有机配体分子与金纳米粒子的键合状态所致。这是因为,球状金纳米粒子单体(没有有机配体分子)的等离子体吸收波长为530nm,而2,2-二(3-氨基苯基)六氟丙烷、2,2-二(3-氨基-4-羟基苯基)六氟丙烷以及2,2-二(4-氨基苯基)六氟丙烷)单体,在600nm以上的长波长侧未确认有光的吸收。
另外,在本实施方案的球状金纳米粒子组合物中,根据需要可添加荧光色素、提高生物体适应性的亲水性高分子、分散剂、保存稳定剂、表面活性剂等功能性分子。荧光色素的实例有例如荧光素(FITC)、藻红蛋白、若丹明等。上述亲水性高分子的实例有例如聚乙二醇、牛磺酸、聚谷氨酸、聚乙烯醇、聚乙烯吡咯酮、聚丙烯酸、聚氨基酸等。
以下给出实施例,对本实施方案的球状金纳米粒子组合物进行更加详细的描述。
实施例1
在0.2mmol的氯金酸水溶液(和光纯药株式会社制造)中加入10mL乙醇,然后加入将0.5mmol的2,2-二(3-氨基苯基)六氟丙烷(以下称为“33-6FD”)(东京化成株式会社制造)溶解于5mL乙醇获得的溶液,然后将该混合液在室温搅拌5分钟。之后,对该混合液照射254nm波长的紫外线,获得以33-6FD作为有机配体分子的球状金纳米粒子组合物分散液。
然后,将该球状金纳米粒子组合物分散液干燥,获得球状金纳米粒子组合物,通过透射电子显微镜(TEM)(日立制作所制造H7100TE型)测定该球状金纳米粒子组合物的粒径。如图1的透射电子显微镜照片所示,发现球状金纳米粒子组合物的最大粒子直径为5~7nm左右。另外,在图1的透射电子显微镜照片中,金纳米粒子组合物表现为多个黑色颗粒。
然后,使用分光光度计(Amersham Biosciences公司制造Ultraspec2100型)测定球状金纳米粒子组合物的等离子体吸收波长。本实施例的球状金纳米粒子组合物的吸光光谱在图2中显示。从图2可知,本实施例的球状金纳米粒子组合物的等离子体吸收波长为720nm。
另外,使用图4所示的测定装置确认球状金纳米粒子组合物的温度上升特性。测定方法如下所述。首先,在玻璃制的槽容器2中加入琼脂1,在该琼脂1中注入10mg球状金纳米粒子组合物。然后,在该琼脂1中插入玻璃纤维探针6,之后对琼脂1照射800nm~1050nm的近红外线,同时由玻璃纤维探针6测定琼脂1的温度。另外,该温度测定从近红外线照射开始时间点起进行30分钟。
另外,图4中,标号3为近红外线滤光片,标号4为导光管,标号5为照明电源,标号7为温度计。
由该测定结果可知,本实施例的球状金纳米粒子组合物经30分钟的近红外线照射温度上升至34℃。另外,该发热温度是对照物(未注入球状金纳米粒子组合物的琼脂)的大约2倍。
实施例2
除了33-6FD被2,2-二(3-氨基-4-羟基苯基)六氟丙烷(以下称为“33-6HFD”)(东京化成株式会社制造)代替以外,其余与实施例1同样,获得以33-6HFD为有机配体分子的球状金纳米粒子组合物分散液。并且与实施例1同样,测定该球状金纳米粒子组合物的等离子体吸收波长并确认温度上升特性。
本实施例的球状金纳米粒子组合物的吸光光谱如图5所示。从图5可知,本实施例的球状金纳米粒子组合物的等离子体吸收波长为760nm。
还发现,本实施例的球状金纳米粒子组合物经30分钟的近红外线照射后温度上升至33℃。
实施例3
除了0.5mmol的33-6FD被2.0mmol的2,2-二(4-氨基苯基)六氟丙烷(以下称为“44-6FD”)(东京化成株式会社制造)代替以外,其余与实施例1同样,获得以44-6FD为有机配体分子的球状金纳米粒子组合物分散液。另外,与实施例1同样,测定该球状金纳米粒子组合物的等离子体吸收波长。
本实施例的球状金纳米粒子组合物的吸光光谱如图6所示。从图6可知,本实施例的球状金纳米粒子组合物在550nm显示等离子体吸收,同时在760nm显示第二等离子体吸收峰。
实施例4
在50mg实施例1制备的球状金纳米粒子组合物分散液中加入10mL乙醇,然后再加入将0.1mmol牛磺酸(东京化成株式会社制造)溶解于5mL水中获得的溶液,然后将该混合液在室温搅拌48小时。并且与实施例1同样,测定该球状金纳米粒子组合物的等离子体吸收波长。
本实施例的球状金纳米粒子组合物的吸光光谱如图7所示。从图7可知,本实施例的球状金纳米粒子组合物的等离子体吸收波长为620nm。
产业上的利用可能性
本发明的球状金纳米粒子组合物在620nm附近、720nm附近、760nm附近具有较大的等离子体吸收峰,在受到近红外线(600nm~900nm)照射时会发热,因而可用于对癌细胞的诊断和温热治疗。另外,本发明的球状金纳米粒子组合物还可适当地用于DNA芯片、近红外线吸收材料、药物递送系统(DDS)用药物载体、着色剂、生物传感器、化妆品、生物体内诊断用组合物、治疗用组合物、体外诊断剂、试剂、生物体标记、布线材料、电极材料、催化剂、表面增强荧光传感器、表面增强拉曼传感器、近红外光截止薄膜、近红外光截止滤光片、近红外光截止玻璃、彩色滤光片、热辐射截止滤光片、光学滤光材料、波长吸收材料、电磁波遮蔽材料、涂料、涂膜、电磁波屏蔽材料、导电性糊料、导电性涂料、导电性涂膜、导电性薄膜、纳米波导、防伪油墨、记录材料、记录元件等。
Claims (14)
1.一种金纳米粒子组合物,所述组合物含有球状的金纳米粒子和与所述金纳米粒子键合的有机配体分子,至少一个吸收峰的波长存在于600nm至1000nm的区域内。
2.如权利要求1所述的金纳米粒子组合物,其中,所述金纳米粒子是在氯金酸溶液中使氯金酸还原而制成的。
3.如权利要求1或2所述的金纳米粒子组合物,其中,所述有机配体分子中含有氮原子和硫原子中的至少一种原子。
4.如权利要求3所述的金纳米粒子组合物,其中,所述有机配体分子包括下述通式(I)表示的至少一种二胺,
式中,R1和R7是从CH3、CF3、OH、H、COOH、卤素、苯基和并苯类芳香烃中选出的取代基团或连接基团;R2~R6是从H、OH、NH2、SH、CH3、卤素和COOH中选出的取代基团或连接基团,R2~R6中至少一个是NH2;另外,R8~R12是从H、OH、NH2、SH、CH3、卤素和COOH中选出的取代基团或连接基团,R8~R12中至少一个是NH2。
7.一种DNA芯片,含有权利要求1至6中任一项所述的金纳米粒子组合物。
8.一种近红外线吸收材料,含有权利要求1至6中任一项所述的金纳米粒子组合物。
9.一种药物递送系统用药物载体,含有权利要求1至6中任一项所述的金纳米粒子组合物。
10.一种着色剂,含有权利要求1至6中任一项所述的金纳米粒子组合物。
11.一种生物传感器,含有权利要求1至6中任一项所述的金纳米粒子组合物。
12.一种化妆品,含有权利要求1至6中任一项所述的金纳米粒子组合物。
13.一种生物体内诊断用组合物,含有权利要求1至6中任一项所述的金纳米粒子组合物。
14.一种治疗用组合物,含有权利要求1至6中任一项所述的金纳米粒子组合物。
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