CN101818678A - 排气后处理系统 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及排气后处理系统。一种连接到在稀计量比下运转的内燃机的排气后处理系统包括第一和第二选择性催化反应器装置。确定碳氢化合物:NOx的优选比从而在第一选择性催化反应器装置的紧下游获得氨的优选浓度。在第一选择性催化反应器装置的上游分配乙醇-基还原剂。

Description

排气后处理系统
政府合同权利
美国政府拥有本发明的已付费许可并且在有限情况下具有要求专利权人以美国能源部颁布的DE-FC26-02NT41218所规定的合理条款许可其他人实施本发明的权利。
技术领域
本发明涉及排气后处理系统。
背景技术
本节的陈述只是提供与本发明相关的背景信息,可能不构成现有技术。
已经知道,在稀计量比(lean of stoichiometry)的空燃比下运转内燃机能够提高燃油经济性,但是会增多一些废气排放物,包括氮氧化物(NOx)。用于稀在计量比下运转内燃机的已知的后处理系统可包括氧化催化转化器,继之以其它排气后处理装置,包括稀NOx还原催化剂,也称为稀NOx吸附剂和选择性催化还原(SCR)催化装置。已知的三元氧化还原催化转化器(TWC)在理想计量比的发动机运转期间起到降低发动机排出的碳氢化合物(HC)、一氧化碳(CO)和NOx排放物的作用,在稀燃运转期间起到降低HC和CO排放的作用。已知的SCR装置包括(多种)催化剂材料,催化剂材料促进NOx与还原剂-例如氨(NH3)或尿素的反应从而生成氮气和水。可以将这些还原剂分配到SCR装置上游的排气供馈送流中,因而需要分配系统、存储罐和控制方案。这些存储罐需要定期进行重新填充并且在冷气候下可能会冻结,因而需要额外的加热器和隔热操作。
已知的后处理系统包括在尿素-SCR催化剂装置的上游分配NOx还原剂-例如尿素,从而将NOx还原成N2。将尿素用作还原剂需要尿素分配设施和用于尿素的车载监测系统,并且可能会由于尿素溶液的较高结冰点额在冷天气候下出现问题。使用NOx存储催化剂的系统需要大量催化剂和大量铂族金属,连同使用低硫燃油,以便有效地工作。已知的NOx存储系统需要定期进行催化剂再生,催化剂再生包括向排气馈送流喷射燃油从而形成高温排气,并且分配还原剂从而使催化剂的存储物质再生。
采用碳氢化合物的NOx选择性催化还原(HC-SCR)是一种已知的方法,用于在富氧条件下降低NOx排放。离子交换基底金属沸石催化剂-例如Cu-ZSM5在许多汽车运行工况下都没有足够的活性,并且容易因受到硫氧化物和水的影响而劣化。采用铂族金属-例如Pt/Al2O3的催化剂在很窄的温度区范围内工作并且对N2O生成具有高度选择性。
采用氧化铝为载体的银-例如Ag/Al2O3的催化装置能够在稀排气条件下用多种碳氢化合物作为还原剂来选择性地还原NOx。已经知道,在使用Ag/Al2O3催化剂的HC-SCR装置上应用包括轻质碳氢化合物(例如丙烯、丙烷)和较重质燃油成分碳氢化合物(例如辛烷、癸烷)的还原剂来降低NOx排放。已经知道,在较高温度下,使用发动机排气中的作为燃烧产物的较轻质碳氢化合物而进行的NOx还原能有效地转换NOx排放。已经知道,在较低温度下,使用较重质碳氢化合物(例如辛烷、癸烷)和氧化了的碳氢化合物(例如乙醇)而进行的NOx还原能有效地转换NOx排放。
用于降低稀排气馈送流中的NOx排放的已知排气后处理系统包括使用HC-SCR催化剂连同NOx存储催化剂以及氨-SCR催化剂。在这些系统中,当将还原剂(例如HC、CO或H2)分配到排气馈送流中时,HC-SCR催化剂会还原NOx排放的一部分,从而降低NOx存储催化剂的再生频率,即,增加在稀空燃比下的工作时间段。NOx存储催化剂在发动机稀燃运转期间吸附NOx分子并且在富燃再生期间产生氨和氮,而氨-SCR催化剂利用在上述再生期间形成的氨来进一步还原稀排气中的NOx。SCR装置中使用的已知催化剂材料已经包括钛(Ti)上的钒(V)和钨(W)。汽车应用包含基底金属,这些基底金属包括铁(Fe)或铜(Cu),带有沸石涂层作为催化剂材料。催化剂材料的主要顾虑包括工作温度范围、热耐久性和还原剂存储效率。对于汽车应用而言,SCR装置具有200℃至600℃的优选工作温度范围,并且该温度范围会随着所选定的催化剂材料(多种催化剂材料)而改变。工作温度范围在较大负荷运转期间或其后会增大。高于600℃的温度会促成NOx和还原剂的临界点并且使SCR催化剂劣化,而在低于200℃的温度下NOx的还原效率会降低。
发明内容
一种内燃机在稀计量比下运转并提供流体连接到排气后处理系统的排气馈送流,该排气后处理系统包括第一选择性催化反应器装置,该装置流体连接到氨-选择性催化反应器装置的上游。一种运转内燃机的方法包括监测内燃机的运转和第一选择性催化反应器装置上游的排气馈送流。该方法还包括确定第一选择性催化反应器装置上游的排气馈送流的碳氢化合物:NOx的优选比,以便根据内燃机的运转和第一选择性催化反应器装置上游的排气馈送流获得第一选择性催化反应器装置紧下游的氨的优选浓度。在第一选择性催化反应器装置的上游分配乙醇-基还原剂,从而在第一选择性催化反应器装置上游的排气馈送流中获得碳氢化合物:NOx的优选比。
附图说明
现在将参照附图通过举例的方式描述一个或多个实施例,附图中:
图1是根据本发明的发动机和排气后处理系统的示意图;以及
图2-9是根据本发明的数据图表。
具体实施方式
现在参照这些附图,其中,所示附图只是为了解释某些特定实施例,而并不是为了对其进行限制,图1示意性地示出内燃机10、后处理系统45和附属控制系统,该控制系统包括根据本发明的实施例所构造的控制模块5(CM)。发动机10包括在稀空燃比下运转的多缸直喷四冲程内燃机。示例性发动机10可包括压燃式发动机、火花点火直喷式发动机以及使用包含稀燃运转的燃烧循环所运转的发其它动机构造。
发动机10配备有各种传感装置,用于监测发动机运转,包括构造成监测排气馈送流的排气传感器42。优选地,该排气传感器包括用于生成与排气馈送流的空燃比相关的电信号的装置,从该信号可以确定氧含量。排气传感器42还可以包括用于生成与排气馈送流中的NOx浓度的参数状态相关的电信号的装置。替换性地,可以使用作为控制模块5中的算法执行的虚拟传感装置作为排气传感器的替代品,其中,基于使用其它传感装置(未示出)监测到的发动机运转状态确定排气馈送流中的NOx浓度。优选地,发动机10配备有质量空气流量传感器(未示出)来测量进气流量,从而测量排气质量空气流量。替换性地或结合起来,执行算法以便基于发动机转速、排量和容积效率来确定通过发动机10的质量空气流量。
该控制系统包括控制模块5,控制模块5与用于监测发动机10、排气馈送流和排气后处理系统45的多个传感装置信号连通。该控制模块5操作性地连接到发动机10和排气后处理系统45的致动器,其中许多都没有示出。该控制系统执行控制方案-优选地包括控制模块5中的一组控制算法,以便控制发动机10和排气后处理系统45。在工作中,如本文所述,该控制系统监测内燃机10和排气后处理系统45的操作并且控制还原剂分配装置55。
优选地,控制模块5包括通用数字计算机,该通用数字计算机包括微处理器或中央处理器、存储介质、高速时钟、模拟-数字转换电路和数字-模拟转换电路、输入/输出电路和装置以及适当的信号调节和缓冲电路,所述存储介质包括非易失性存储器和随机存取存储器,所述非易失性存储器包括只读存储器和电可编程只读存储器。控制模块5执行控制算法来控制发动机10的运转。所述控制算法包括存储在非易失性存储器中的常驻程序指令和标准,执行它们以提供期望功能。在预设循环期间执行这些算法,从而使得每个算法在每次循环中都执行最少一次。由中央处理器执行算法以监测来自上述传感装置的输入并且执行控制程序和诊断程序以控制和监测发动机10、排气后处理系统45和致动器的工作,包括使用预设标准。在进行中的发动机和汽车运行期间,按规则间隔-例如每3.125、6.25、12.5、25和100毫秒执行这些循环。替换性地,可响应于事件的发生来执行算法。发动机10被控制以便在优选空燃比下运转从而获得与驾驶员需求相关的性能参数、耗油量、排放和驾驶性能,对进气流量进行控制从而获得优选的空燃比。
排气后处理系统45流体连接到发动机10的排气歧管从而控制和处理排气馈送流。排气后处理系统45包括流体串联的多个后处理装置。优选地,排气后处理系统45包括第一选择性催化反应器装置,第一选择性催化反应器装置与第二选择生催化反应器装置流体串联。在一个实施例中,如图1所示,有第一、第二、第三和第四后处理装置50、60、70和80。在图1所示的实施例中,第一后处理装置50包含氧化催化剂,第二后处理装置60包括第一选择性催化反应器装置,第三后处理装置70包括第二选择性催化反应器装置,第四后处理装置80包括催化微粒捕集器,但是,本文所述的原理并不因此受到限制。第一、第二、第三和第四后处理装置50、60、70和80被组装到单独的结构中,这些单独的结构流体相连并且组装到发动机室和汽车底部中,一个或多个传感装置位于它们之间。替换性地,第一和第二后处理装置50、60被组装到第一结构中,第二和第三后处理装置70、80被安置在第二结构中。本领域技术人员能够想出其它组装配置。
第一传感装置52在第二后处理装置60的上游,优选地用于监测第一后处理装置50下游的排气馈送流的温度。第一传感装置52生成与进入第二后处理装置60-即进入第一选择性催化反应器装置的排气馈送流的温度相关的信号。
第二传感装置62在第三后处理装置70的上游,优选地用于监测排气馈送流的组分例如NOx浓度。第二传感装置62生成与排气馈送流的NOx浓度或其它参数(例如NH3)相关的信号。替换性地,第二传感装置62包含作为控制模块5中的算法执行的虚拟传感装置并且用作排气传感器的替代品,其中,根据使用其它传感装置(未示出)监测到的发动机运转状态确定排气馈送流中的NOx浓度。
在第三后处理装置70的下游设置有第三传感装置72,优选地用于监测排气馈送流的组分例如NOx浓度。第三传感装置72生成与排气馈送流中的NOx浓度或其它排气组分相关的信号。第一、第二和第三传感装置52、62、72都信号性地连接到控制模块5。
排气后处理系统45包括还原剂分配装置55,还原剂分配装置55具有流体连接到还原剂供给系统(还原剂供给)57的分配机构和喷嘴(未示出),该还原剂供给系统优选地包含乙醇基还原剂。在一个实施例中,该还原剂供给系统包括存储器(未示出),其中存储还原剂材料,经由还原剂分配装置55将这些还原剂材料分配到排气馈送流中。在一个实施例中,乙醇基还原剂的供给来自燃油箱(未示出),该燃油箱包含向内燃机10提供动力的乙醇基燃油。还原剂分配装置55的喷嘴插在第二后处理装置60的上游-即第一选择性催化反应器装置的上游的排气系统45内。还原剂分配装置55由控制模块5控制从而将乙醇基还原剂的质量流率分配到排气馈送流中。替换性地,在第一选择性催化反应器装置直接流体连接到发动机10而没有居间设置氧化催化装置的系统中,能够省略还原剂分配装置55,并且通过控制发动机喷油器分配乙醇基还原剂从而在发动机循环的排气冲程将燃料喷入燃烧室中,这些部件都未示出。
每个排气后处理装置50、60、70和80都包含采用具有多种性能的技术来处理排气馈送流的组分的装置,这些技术包含氧化、选择性催化还原、还原剂计量和微粒捕集。可以为特定用途确定每个排气后处理装置50、60、70和80的结构特点-例如体积、空速比、孔密度、涂层密度和金属负载,并且可由本领域技术人员确定。这些排气后处理装置50、60、70和80使用已知的管道和接头流体串联。
优选地,第一后处理装置50包括氧化催化装置,优选地包含堇青石载体,该载体包含多个流体流通通道,涂有包含一种或多种铂族金属-例如铂或钯的氧化铝基涂层。在一个实施例(未示出)中,可以省略第一后处理装置50。
在一个实施例中,第二后处理装置60包含第一、乙醇-选择性催化反应器装置,优选地是堇青石载体,该载体包含覆有涂层的多个流体流通通道。在一个实施例中,优选涂层使用银-氧化铝(Ag-Al)作为催化剂材料并且包含支撑在氧化铝上的3%重量百分比的Ag2O。
在一个实施例中,第三后处理装置70包含第二、氨-选择性催化反应器装置,优选地是堇青石载体,该载体包含覆有涂层的多个流体流通通道。优选涂层包含沸石基涂层,该涂层包含一种或多种金属,例如,铁(Fe)、铜(Cu)、钒(V)、钨(W)和钛(Ti)。
优选地,第四后处理装置80包含氨逸出催化装置,优选为堇青石载体,该载体包含覆有氧化铝基涂层的多个流体流通通道,该涂层包含一种或多种铂族金属-例如Pt、Pd和Rh,具有对氨和其它排气馈送流组分进行氧化的作用。第四后处理装置80包含与微粒捕集器相结合的第二氧化催化剂。应当理解,第四后处理装置80包括单独的或组合形式的其它排气后处理装置,这些装置包括催化或非催化微粒捕集器、空气泵、外部加热装置、硫捕集器、磷捕集器、选择性还原装置以及其它装置,这取决于特定用途的具体要求和工作特性。
优选的还原剂包括乙醇基还原剂,乙醇基还原剂包括部分氧化的碳氢化合物,例如乙醇。在低的排气馈送流温度下,在有Ag/Al2O3的情况下,乙醇基还原剂能够降低NOx排放。乙醇-SCR还可以将一些NOx排放转变成氨。乙醇基还原剂可以从车载燃油中获得,例如含乙醇的燃油,如E85,E85是含有70-85%乙醇的乙醇/汽油混合物。
优选地,控制系统使内燃机10工作在稀计量比的空燃比下,同时监测内燃机的运转和排气馈送流。优选地,排气馈送流的监测参数包含第一选择性催化反应器装置的入口温度、排气馈送流的质量流率以及排气馈送流中的NOx、氨和氧的浓度。优选地,这些参数由控制系统用来计算在特定工作条件下用于NOx还原的优选HC1/NOx比。这个HC1/NOx比被定义为主要成分为C1的已分配燃油量除以入口NOx浓度。举例来说,包含1个百万分之一(ppm)蒸发柴油的还原剂具有大约14个碳原子。因此,排气馈送流中带有100ppm的入口NOx,HC1∶NOx比为10∶1,就需要分配10×100/14=71ppm的柴油。举例来说,包含1ppm蒸发乙醇的还原剂具有约2个碳原子。因此,排气馈送流中带有100ppm的入口NOx,HC1∶NOx比为10,就需要分配10×100/2=500ppm的乙醇。可以确定排气馈送流中的优选HC1∶NOx比,这样就获得第一选择性催化反应器装置-即第二后处理装置60下游的优选氨浓度。根据内燃机10的运转和排气馈送流确定优选的HC1∶NOx比。还原剂分配装置55由控制模块5控制从而将与排气馈送流中的优选的HC1∶NOx比相对应的乙醇基还原剂的质量流率分配到第一选择性催化反应器装置上游的排气馈送流中。因此,在第一和第二选择性催化反应器装置-即第二和第三排气后处理装置60和70上有实时的和同步的NOx还原。在稀排气条件下发生NOx还原而不用浓排气馈送流工作生成氨并且不需要使用铂族金属。优选地,在第一选择性催化反应器装置即第二后处理装置60中有足够的NOx还原,从而有相似数量的NOx和氨离开包含银-氧化铝催化反应器装置的第一选择性催化反应器装置。离开第一选择性催化反应器装置的优选的氨∶NOx比优选为接近理论的氨∶NOx比,从而在最少或无氨逸出的情况下实现NOx还原。
图2-9示出了数据图表,它们描述了操作根据参照图1解释和描述的系统的发动机和后处理系统的实施例的表征性结果。后处理系统45的实施例包括第一选择性催化反应器装置,该第一选择性催化反应器装置包含乙醇-选择性催化反应器装置,其使用银-氧化铝作为催化材料并且包含支撑在氧化铝上的3%重量百分比的Ag2O。第二选择性催化反应器装置包含氨-选择性催化反应器装置,其使用Cu-沸石作为催化材料。该催化材料支撑在400个孔道/平方英寸的堇青石整体载体上。在测试之前,这些选择性催化反应器装置采用空气和10%的水在650℃下进行了16个小时的热水时效处理。这些数据图表包含通过在第一选择性催化反应器装置上游选择性地分配乙醇基还原剂和通过在第一选择性催化反应器装置上游选择性地分配模拟柴油还原剂获得的结果。这些数据图表中所描述的结果的得出是使用实验室用反应器,使模拟排气馈送流流过第一和第二选择性催化反应器装置。后处理系统装配有适当的传感器,包括用于确定排气中的O2浓度的磁压式排气分析器、用于确定进入和离开第一和第二选择性催化反应器装置的NOx和氨浓度级的傅里叶变换红外光谱仪以及用于确定可转换成催化剂空速(SV)的排气流量的流量计。空速代表第一和第二选择性催化反应器装置中的一个的每单位体积内的体积形式的排气馈送速度,并且其单位是小时的倒数(h-1)。
在模拟排气馈送流中,基准实验室条件包括下列标准气体:6%的O2、5%的CO2、5%的H2O、750ppm的CO、250ppm的H2以及400ppm的NO。乙醇和模拟柴油的混合物用作NOx还原剂,该混合物包含n-十二烷(67%的体积百分比,长链烷)和m-二甲苯(33%的体积百分比,芳烃)的体积混合物。将空速效应以及O2、NOx和HC的浓度效应计算为催化剂入口温度的函数。
表I示出了参照导入乙醇作为还原剂的图2-9所示的实验结果的催化剂入口温度、NOx浓度和空速的数值,这些值对应于所标记的低和高状态。这些数值是近似值。
表I
然后使用结合了这些变量的低、中和高值的已知模型确定进入第一选择性催化反应器装置的乙醇的优选入口浓度,该浓度表示为催化剂入口HC1∶NOx比,这是在第一选择性催化反应器装置的出口处获得相同(即理论)浓度的NOx和氨所需要的。构造一种控制乙醇基还原剂进入第一选择性催化反应器装置的入口浓度的示例性操作方案。这包括用于这些变量的低和高范围的HC1∶NOx浓度的优选范围。例如,对于本实施例而言,低温工作范围限定在300与375℃之间,高温工作范围限定在375与450℃之间。在表IIA和IIB中示出了该示例性操作方案。
表IIA和IIB示出了HC1/NOx的优选范围,从而在第一选择性催化反应器装置之后获得相同(即,理论)浓度的NOx和氨,其中结合了参照表I描述的该实施例的第一选择性催化反应器装置的排气温度、入口NOx浓度以及空速的低和高范围。
表IIA
Figure GSA00000012725300091
表IIB
Figure GSA00000012725300092
例如,当第一选择性催化反应器装置的入口温度在300至375℃的范围内、入口NOx浓度在100至250ppm的范围内并且空速在5000至12,000h-1的范围内时,在第一选择性催化反应器装置之后获得相同(即,理论)浓度的NOx和氨所需的HC1∶NOx的范围是5.0∶1至9.2∶1。这些高和低范围可以根据需要被进一步细分,从而在构造成根据本文所述的系统运行的发动机10和后处理系统45的实施例的有效控制和工作所需的较窄变化范围内确定优选的HC1∶NOx。
图2用图表描述了测试结果,其中示出了穿过第一选择性催化反应器装置-即Ag-Al催化剂的NOx转化率(%),该转化率被绘制成催化剂平均温度(C)的函数,其中,第一选择性催化反应器装置的SV是12,750h-1,排气馈送流包含10%的氧、5%的H2O、5%的CO2、750ppm的CO、250ppm的H2和100ppm的NO。对于轻负荷汽车应用测试状态,431ppm的乙醇还原剂流量产生近8.6的HC1∶NOx。此外,还示出了排气馈送流,其中包含6%的氧、5%的H2O、5%的CO2、750ppm的CO、250ppm的H2、400ppm的NO,其中,SV是25,500h-1。对于重负荷汽车应用测试状态,1724ppm的乙醇还原剂流量提供近8.6的HC1∶NOx范围。
图3用图表描述了测试结果,其中示出了穿过第一选择性催化反应器装置的NOx转化率(%),该转化率被绘制成催化剂平均温度(C)的函数,其中,第一选择性催化反应器装置的SV是12,750h-1,排气馈送流包含10%的氧、5%的H2O、5%的CO2、750ppm的CO、250ppm的H2和100ppm的NO。对于轻负荷汽车应用测试状态,79ppm的模拟柴油还原剂流量产生近8.4的HC1∶NOx比。此外,还示出了排气馈送流,其中包含6%的氧、5%的H2O、5%的CO2、750ppm的CO、250ppm的H2和400ppm的NO,其中,SV是25,500h-1。对于重负荷汽车应用测试状态,模拟柴油还原剂的316ppm还原剂流量提供近8.4的HC1∶NOx比。
图4用图表描述了测试结果,其中示出了穿过第一选择性催化反应器装置的产物CH3CHO、NH3、HCN、N2O和N2{N2(calc)=[inNO-out(NO+NO2+NH3+HCN+2xN2O)]/2}(ppm),这些产物被绘制成催化剂平均温度(C)的函数,其中,SV是25,500h-1,排气馈送流包含6%的氧、5%的H2O、5%的CO2、750ppm的CO、250ppm的H2和400ppm的NO。乙醇还原剂的1724ppm还原剂流量提供近8.6的HC1∶NOx比。
图5用图表描述了测试结果,其中示出了穿过第一选择性催化反应器装置的产物CH3CHO、NH3、HCN、N2O和N2{N2(calc)=[inNO-out(NO+NO2+NH3+HCN+2xN2O)]/2}(ppm),这些产物被绘制成催化剂平均温度(C)的函数,其中,SV是25,500h-1,排气馈送流包含6%的氧、5%的H2O、5%的CO2、750ppm的CO、250ppm的H2和400ppm的NO。模拟柴油还原剂的316ppm还原剂流量提供近8.4的HC1∶NOx比。
图6用图表描述了测试结果,其中示出了穿过第一选择性催化反应器装置的产物CH3CHO、NH3、HCN、N2O和N2{N2(calc)=[inNO-out(NO+NO2+NH3+HCN+2xN2O)]/2}(ppm),这些产物被绘制成催化剂平均温度(C)的函数,其中,SV是12,750h-1,排气馈送流包含10%的氧、5%的H2O、5%的CO2、750ppm的CO、250ppm的H2和100ppm的NO。431ppm的乙醇还原剂的还原剂流量提供近8.6的HC1∶NOx比。
图7用图表描述了测试结果,其中示出了穿过第一选择性催化反应器装置的NOx(包含NO+NO2)和NH3(ppm),它们被绘制成催化剂平均温度(C)的函数,其中,SV是25,500h-1,排气馈送流包含6%的氧、5%的H2O、5%的CO2、750ppm的CO、250ppm的H2和400ppm的NO。乙醇基还原剂的可变还原剂流量数值提供2.2、4.3和8.6的HC1∶NOx比。斜纹区域(M)表示进入下游的氨-SCR催化剂的NOx和NH3期望浓度(ppm),这可通过2.2与4.3之间的HC1∶NOx比获得。
图8用图表描述了测试结果,其中示出了穿过第一选择性催化反应器装置(仅有HC SCR)的NOx转化率(%),该转化率被绘制成催化剂平均温度(C)的函数,其中,SV是25,500h-1,排气馈送流包含6%的氧、5%的H2O、5%的CO2、750ppm的CO、250ppm的H2和400ppm的NO。乙醇还原剂的1724ppm还原剂流量提供近8.6的HC1∶NOx比。此外,测试结果还示出了穿过第一和第二选择性催化反应器装置(HC+NH3SCR)的NOx转化率(%),该转化率被绘制成催化剂平均温度(C)的函数,其中,经过第一选择性催化反应器装置的SV是25,500h-1,经过第二选择性催化反应器装置的SV是60,000h-1,排气馈送流包含6%的氧、5%的H2O、5%的CO2、750ppm的CO、250ppm的H2和400ppm的NO。还示出了提供与经过第一选择性催化反应器装置观测到的NOx转化率值相等的乙醇基还原剂的可变还原剂流量数值。
图9用图表描述了测试结果,其中示出了穿过第一选择性催化反应器装置(仅有HC SCR)的产物CH3CHO和NH3(ppm),这些产物被绘制成催化剂平均温度(C)的函数,其中,SV是25,500h-1,排气馈送流包含6%的氧、5%的H2O、5%的CO2、750ppm的CO、250ppm的H2和400ppm的NO。乙醇还原剂的1724ppm还原剂流量提供近8.6的HC1∶NOx比。此外,测试结果还示出了穿过第一和第二选择性催化反应器装置(HC+NH3SCR)的产物CH3CHO和NH3(ppm),这些产物被绘制成催化剂平均温度(C)的函数,其中,经过第一选择性催化反应器装置的SV是25,500h-1,经过第二选择性催化反应器装置的SV是60,000h-1,排气馈送流包含6%的氧、5%的H2O、5%的CO2、750ppm的CO、250ppm的H2和400ppm的NO。还示出了提供与经过第一选择性催化反应器装置观测到的NOx转化率值相等的乙醇基还原剂的可变还原剂流量数值。
参照图2-9给出的数据结果表明,示例性的第一选择性催化反应器装置的NOx转化率受到还原剂类型和催化剂进行测试的条件的影响。在轻负荷汽车应用(即,较低SV、较低NO浓度、较高O2浓度)的运行状态下,对于柴油和乙醇这两种还原剂,都能观测到良好的低温(250-400℃)NOx转化性能。然而,在重负荷汽车应用(即,较高SV、较高NO浓度、较低O2浓度)的运行状态下,只有乙醇基还原剂对NOx转化率显示出宽的温度窗口。然而,优选的催化剂性能除了限制期望产物-氮(N2)的生成之外,还限制非期望的反应副产物的生成。在使用乙醇基还原剂(见图4)和柴油(见图5)作为还原剂的重负荷测试状态下,氨(NH3)和乙醛(CH3CHO)的生成非常显著,特别是在使用乙醇做还原剂的时候。尽管如图5所示在使用柴油做还原剂的时候以及如图6所示在轻负荷汽车应用的运行状态下使用乙醇做还原剂的时候,形成较少量的氨,本文所述的控制方案仍然适用。
另一实施例可包括分配大量氢到第一选择性催化反应器装置上游的排气馈送流中。另一实施例可包括控制第一选择性催化反应器装置上游的排气馈送流中的氧。
根据所述控制方案构造的发动机10和排气后处理系统45的工作实施例可以形成对期望反应产物-即氮的改进的选择性。与运转发动机和排气后处理系统相关的结果提供了设计考虑因素,用于根据发动机最大气流和与发动机最大气流相关的对应空速确定第一、银-氧化铝催化反应器装置的优选容积。对于选定的发动机和排气后处理系统,乙醇基还原剂的使用可以被最小化。
本发明已经描述了某些优选实施例及其改型。在阅读并理解了说明书的基础上,可以想到其它更多的改型和替代方案。因此意味着,本发明不受用于实施本发明的优选模式所公开的特定实施例(多个实施例)的限制,而是,本发明将包括落入所附权利要求范围内的所有实施例。

Claims (13)

1.一种在稀计量比下运转内燃机并提供流体连接到排气后处理系统的排气馈送流的方法,所述排气后处理系统包括流体连接到氨-选择性催化反应器装置上游的第一选择性催化反应器装置,该方法包括:
监测所述内燃机的运转和所述第一选择性催化反应器装置上游的排气馈送流;
确定所述第一选择性催化反应器装置上游的排气馈送流的碳氢化合物:NOx的优选比,以便根据所述内燃机的运转和所述第一选择性催化反应器装置上游的排气馈送流获得所述第一选择性催化反应器装置紧下游的氨的优选浓度;以及
在所述第一选择性催化反应器装置的上游分配乙醇-基还原剂,从而在所述第一选择性催化反应器装置上游的排气馈送流中获得碳氢化合物:NOx的优选比。
2.如权利要求1所述的方法,其中,氨的优选浓度对应于所述氨-选择性催化反应器装置上游的氨:NOx的优选比。
3.如权利要求2所述的方法,其中,所述氨-选择性催化反应器装置上游的氨:NOx的优选比包括基本相同的NOx浓度和氨浓度。
4.如权利要求1所述的方法,其中,监测所述内燃机的运转和所述第一选择性催化反应器装置上游的排气馈送流包括确定所述第一选择性催化反应器装置上游的排气馈送流的NOx浓度、温度和质量流量,该方法还包括:
确定所述第一选择性催化反应器装置的空速;并且
其中,在所述第一选择性催化反应器装置的上游分配乙醇-基还原剂包括根据所述第一选择性催化反应器装置上游的排气馈送流的NOx浓度和温度以及所述第一选择性催化反应器装置的空速来控制所述第一选择性催化反应器装置上游的乙醇-基还原剂的质量流量。
5.如权利要求4所述的方法,其中,确定所述第一选择性催化反应器装置上游的排气馈送流的碳氢化合物:NOx的优选比包括确定所述第一选择性催化反应器装置上游的排气馈送流的碳氢化合物:NOx的优选比,以便在所述氨-选择性催化反应器装置的上游获得基本相同的NOx浓度和氨浓度,所述NOx浓度和氨浓度对应于所述第一选择性催化反应器装置上游的NOx浓度、温度和质量流量。
6.一种在稀空燃比下运转内燃机的方法,包括:
将排气后处理系统流体连接到所述内燃机的排气馈送流,该排气后处理系统包括流体连接到氨-选择性催化反应器装置上游的银-氧化铝催化反应器装置;
确定所述银-氧化铝催化反应器装置上游的排气馈送流的NOx浓度;
确定所述银-氧化铝催化反应器装置上游的排气馈送流的碳氢化合物:NOx的优选比,以便在所述银-氧化铝催化反应器装置的紧下游的排气馈送流中获得基本相同的NOx浓度和氨浓度;以及
在所述银-氧化铝催化反应器装置的上游分配还原剂,从而在所述银-氧化铝催化反应器装置上游的排气馈送流中获得碳氢化合物:NOx的优选比。
7.如权利要求6所述的方法,其中,在所述银-氧化铝催化反应器装置的上游分配还原剂包括分配乙醇-基还原剂。
8.如权利要求6所述的方法,还包括:
监测所述内燃机和所述银-氧化铝催化反应器装置上游的排气馈送流,从而确定所述银-氧化铝催化反应器装置上游的排气馈送流中的NOx浓度、所述银-氧化铝催化反应器装置上游的排气馈送流的温度以及所述银-氧化铝催化反应器装置上游的排气馈送流的质量流量,
确定所述银-氧化铝催化反应器装置的空速,该空速对应于所述银-氧化铝催化反应器装置上游的排气馈送流的质量流量;并且
其中,在所述银-氧化铝催化反应器装置的上游分配还原剂包括根据所述银-氧化铝催化反应器装置上游的排气馈送流的NOx浓度和温度以及所述银-氧化铝催化反应器装置的空速来控制所述银-氧化铝催化反应器装置上游的乙醇-基还原剂的质量流量。
9.一种装置,包括:
内燃机,其构造成在稀计量比下运转并且提供排气馈送流;
排气后处理系统,其流体连接到所述内燃机以接收排气馈送流,所述排气后处理系统包括流体连接到氨-选择性催化反应器装置上游的乙醇-选择性催化反应器装置和构造成在所述乙醇-选择性催化反应器装置上游分配乙醇-基还原剂的还原剂分配系统;
控制系统,其信号性且操作性地连接到所述内燃机和所述排气后处理系统,该控制系统构造成监测所述内燃机和所述排气后处理系统并且控制所述还原剂分配系统以在所述乙醇-选择性催化反应器装置的上游分配乙醇-基还原剂,从而在所述乙醇-选择性催化反应器装置的下游和所述氨-选择性催化反应器装置的上游获得氨:NOx的优选比。
10.如权利要求9所述的装置,其中,所述乙醇-选择性催化反应器装置包括覆有银-氧化铝催化剂的流体流通的载体。
11.如权利要求10所述的装置,其中,所述银-氧化铝催化剂包含支撑在氧化铝涂层上的3%重量百分比的Ag2O催化剂。
12.如权利要求9所述的装置,其中,所述氨-选择性催化反应器装置包括覆有铜-沸石催化剂的流体流通的载体。
13.如权利要求9所述的装置,还包括还原剂分配系统,所述还原剂分配系统用于以一个HC1∶NOx比将乙醇还原剂分配到排气馈送流中,从而在所述乙醇-选择性催化反应器装置的下游和所述氨-选择性催化反应器装置的上游的排气馈送流中获得基本相同的NOx浓度和氨浓度。
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