CN101792583A - 抗刮聚碳酸酯树脂组合物 - Google Patents

抗刮聚碳酸酯树脂组合物 Download PDF

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Abstract

本发明提供了一种抗刮聚碳酸酯树脂组合物，包括：(A)100重量份的聚碳酸酯树脂；(B)1至30重量份式(II)表示的磷酸酯化合物或其混合物；(C)0.1至30重量份(III)表示的卤代聚碳酸酯低聚物：
Figure 200910261388.X_AB_0
其中R1、R2、R4和R5各自独立地是C6-20芳基或C1-10烷基取代的C6-20芳基，R3是C6-30芳基或C1-10烷基取代的C6-30芳基衍生物，m表示数均聚合度，且m的平均值是0-3；
Figure 200910261388.X_AB_1
其中X各自独立地是氟、氯或溴，Y各自独立地是氢、C1-8烷基、氟、氯或溴，n是1～10的整数，且l是1～3的整数。该聚碳酸酯树脂组合物具有良好的透明度和阻燃性、抗刮性、流动性和可加工性。

Description

抗刮聚碳酸酯树脂组合物
技术领域
本发明涉及一种抗刮(耐划伤性，scratch-resistant)聚碳酸酯树脂组合物。更特别地，本发明涉及一种具有良好的透明度和阻燃性、以及抗刮性、流动性和可加工性的抗刮聚碳酸酯树脂组合物。
背景技术
聚碳酸酯树脂由于比传统的聚合物具有高抗冲击性、自熄性能、尺寸稳定性和高耐热性等，因此已广泛用作工程塑料材料。特别地，聚碳酸酯树脂基本上要求阻燃性和良好的外观以用于电子设备和办公自动化设备的外壳。然而，仅仅用聚碳酸酯树脂不能得到良好的外部抗刮性能因为它具有较低的2B左右的铅笔硬度。为了改善抗刮性能，通常已知将具有良好的抗刮性能的丙烯酸树脂混合或在聚碳酸酯树脂制品的表面上涂覆。
US4,319,003和EP297285揭示了一种不透明的聚碳酸酯和聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)的混合物的混合。然而，该组合物降低了透明度且感受到耐热性明显下降。
US4,027,073和US4,455,205揭示了一种在聚碳酸酯制品的表面上涂覆具有优良的抗刮性的硅酮(silicone)基树脂和丙烯酸基树脂的方法，然而，它一般需要额外的涂覆过程和相应的设备，这增加了成本。
另外，混合具有优良抗刮性的聚碳酸酯共聚物的方法是已知的。美国专利申请No.11/456991，美国专利申请No.11/456964披露了一种含有聚碳酸酯共聚物和从二甲基双酚环己烷衍生的双酚A的聚碳酸酯的组合物。然而，该组合物具有这样的缺点：生产成本提高而抗冲击强度大大降低。
发明内容
本发明人通过以各自特定的量使用聚碳酸酯、磷酸酯化合物和卤代聚碳酸酯低聚物开发了一种具有良好的透明度和阻燃性、以及抗刮性、流动性和可加工性的抗刮聚碳酸酯树脂组合物。
本发明一方面提供了一种抗刮聚碳酸酯树脂组合物，该组合物包含(A)100重量份的聚碳酸酯树脂；(B)约1至约30重量份的磷酸酯化合物或其混合物；和(C)约0.1至约30重量份的卤代聚碳酸酯低聚物。
本发明另一方面提供了一种抗刮聚碳酸酯树脂组合物，该组合物进一步含有至少一种选自由阻燃助剂、UV稳定剂、荧光增白剂、润滑剂、脱模剂、成核剂、抗静电剂、抗氧化剂、热稳定剂、增强剂、无机填料、颜料和染料组成的组的添加剂。
本发明的另一方面提供了一种抗刮聚碳酸酯树脂组合物，具有根据JIS K-5401测定的F～2H的铅笔硬度、在样品厚度2.0mm下根据UL-94测定的V-0的阻燃性、在2.5mm厚度下根据ASTM D1003测定的约80％以上的透光率、1.5％以下的浊度、以及在250℃下在10kg的负载下根据ASTM D1238测定的约30～100g/10min的熔体流动指数。
本发明的另一个方面提供了从该树脂组合物制成的模制品。
发明内容
(A)聚碳酸酯树脂
该聚碳酸酯树脂能够通过由下式(I)表示的二酚与碳酰氯、卤代甲酸酯或羧酸二酯进行制备：
Figure G200910261388XD00031
其中A是单键、C1-C5亚烯基基团、C1-C5亚烷基基团、C5-C6环亚烷基基团、S或SO2。
适用于本发明中的二酚的例子可以包括但不限于4，4’-二羟基二酚、2，2-双-(4-羟基苯基)-丙烷、2，4-双-(4-羟基苯基)-2-甲基丁烷、1，1-双-(4-羟基苯基)-环己烷、2，2-双-(3-氯-4-羟基苯基)-丙烷(‘双酚A’)、2，2-双-(3，5-二氯-4-羟基苯基)-丙烷等，和它们的混合物。进一步地，该二羟酚可以是例如对苯二酚、间苯二酚等这样的化合物，优选地例如2，2-双(4-羟基苯基)丙烷、2，2-双-(3，5-二氯-4-羟基苯基)-丙烷、1，1-双-(4-羟基苯基)-环己烷等这样的二酚。更优选地，该二羟酚可以是2，2-双(4-羟基苯基)丙烷，它也称作‘双酚A’。
在本发明中该聚碳酸酯树脂(A)可以具有重均分子量(Mw)约10,000至约200,000，例如约15,000至约80,000。
加入到本发明组合物中的适宜的聚碳酸酯(不受限制地)可以是直链的或支链的，且可以是它们的混合物。
例如，该聚碳酸酯可以通过加入基于在聚合过程中使用的二酚的总量的约0.05至约2mol％的三个以上官能团的化合物，例如那些具有三个以上酚基团(phenolic group)的化合物而制备。
该聚碳酸酯树脂(A)可以是具有两种或更多种不同分子量的聚碳酸酯的混合物。另外，聚碳酸酯均聚物、聚碳酸酯共聚物或它们的混合物可以用于本发明。例如，作为聚碳酸酯共聚物，可以使用在酯前体例如双官能团羧酸的存在下通过聚合制备的芳香族聚酯-碳酸酯树脂，或聚有机硅氧烷-碳酸酯共聚物。
(B)磷酸酯化合物
在某些实施例中，该树脂组合物包括由下式(II)表示的磷酸酯化合物或其混合物：
Figure G200910261388XD00041
其中R1、R2、R4和R5各自独立地是C6-20芳基或C1-10烷基取代的C6-20芳基。R3是C6-30芳基或C1-10烷基取代的C6-30芳基衍生物。m表示数均聚合度，且m的平均值是0～3。
在某些实施例中，R1、R2、R4和R5各自独立地可以是苯基。在某些实施例中，R1、R2、R4和R5各自独立地可以是由烷基例如甲基、乙基、异丙基、叔丁基、异丁基、异戊基、叔戊基等取代的苯基。在某些实施例中，R1、R2、R4和R5各自独立地是苯基，或由甲基、乙基、异丙基或叔丁基取代的苯基。
在某些实施例中，R3可以来源于诸如对苯二酚、间苯二酚、双酚A等的化合物。
在某些实施例中根据上式(II)，n可以是0、1、2或3的整数。在某些实施例中，上式(II)表示的多于一种的化合物可以是该树脂组合物的磷酸酯。因此，某些实施例包含如上式(II)表示的具有不同n值的磷酸酯化合物的混合物。
在某些实施例中，i)当m是0时，该磷酸酯化合物可以是磷酸三苯酯、磷酸三甲苯酯、磷酸甲苯基苯基酯、磷酸三(二甲苯)基酯、三(2，4，6-三甲基苯基)磷酸酯、三(2，4-二叔丁基苯基)磷酸酯、三(2，6-二叔丁基)磷酸酯，等等。
在另一些实施例中，ii)当m是1时，该磷酸酯化合物可以是间苯二酚-双(二苯基磷酸酯)、对苯二酚-双(二苯基磷酸酯)、双酚A-双(二苯基磷酸酯)、间苯二酚-双(2，6-二叔丁基苯基磷酸酯)、对苯二酚-双(2，6-二甲基苯基磷酸酯)等等。
在另一些实施例中，ii)当m是2以上时，该磷酸酯化合物可以是低聚磷酸酯化合物的混合物。
可以使用上述一种或多种化合物。优选地，磷酸酯是当m是1、2或3时的一种化合物，且各自可以与当m是0时的磷酸酯混合。
在一些优选的实施例中，该磷酸酯化合物(B)是当m的平均值是0至3时的低聚磷酸酯化合物。
磷酸酯化合物(B)可以通过各种相应组分的反应而生成m值不同的混合物，或它可以是各自之前分别制备的具有不同m值的磷酸酯混合物。
在某些实施例中，基于100重量份的聚碳酸酯树脂，磷酸酯化合物(B)的量是1～30重量份，优选地5～25重量份，更优选地7～20重量份。如果该树脂组合物包含少于1重量份的磷酸酯化合物(B)，它将很难获得适宜的耐火性。如果该树脂组合物包含多于30重量份的磷酸酯化合物(B)，则例如透明度和抗刮性性能的性能平衡将降低。
(C)卤代聚碳酸酯低聚物
在某些实施例中，该树脂组合物含有由下式(III)表示的卤代聚碳酸酯低聚物：
Figure G200910261388XD00061
其中X各自独立地是氟、氯或溴，Y各自独立地是氢、C1-8烷基、氟、氯或溴，n是1～10的整数，且l是1～3的整数。
优选地，X各自独立地是氯或溴，更优选地是溴。Y各自独立地是甲基、乙基、丙基、丁基、氯或溴，更优选地是溴。n优选地是1～7的整数且l是1～3的整数。
上式(III)表示的卤代聚碳酸酯低聚物(C)的具体实例是来源于n为3～6的整数的四溴代双酚-A衍生聚碳酸酯低聚物。
在某些实施例中，基于100重量份的聚碳酸酯树脂，该卤代聚碳酸酯低聚物(C)的量是0.1～30重量份，优选地1～20重量份，更优选地3～15重量份。如果该树脂组合物含有少于0.1重量份的卤代聚碳酸酯低聚物(C)，它将很难获得改善的耐火性。如果该树脂组合物含有多于30重量份的卤代聚碳酸酯低聚物(C)，例如透明度和流动性的性能平衡将降低。
本发明的聚碳酸酯树脂组合物可以进一步含有常用的添加剂例如但不限于阻燃助剂、UV稳定剂、荧光增白剂、润滑剂、脱模剂、成核剂、抗静电剂、抗氧化剂、热稳定剂、增强剂、无机填料、颜料、染料等等。这些添加剂中可以单独使用其中一种，或也可以使用其至少两种的混合物。在本发明的组合物中无机添加剂的量可以为约0.1至约60重量份，例如基于约100重量份的(A)+(B)+(C)树脂组合物，其量为约1至约约40重量份。
使用通常的方法可以制备本发明的树脂组合物。例如，上述组分和选择性的其它添加剂可以在混合器中一起混合，该混合物可以通过传统的挤出机熔融挤出成粒料，且然后该树脂颗粒可以通过注射和挤出而用于制备塑料模制品。
在示例性的实施例中，该聚碳酸酯树脂组合物可以具有根据JIS K-5401测定的F～2H的铅笔硬度，和在样品厚度2.0mm下根据UL-94测定的V-0的阻燃性，在厚度2.5mm下根据ASTM D1003测定的约80％以上的透光率，1.5％以下的浊度和在250℃下在10kg负载下根据ASTM D1238测定的约30～100g/10min的熔体流动指数。因为优选地该聚碳酸酯树脂组合物具有高的透光率值和低的浊度值，且因此没有限制透光率的上限和浊度的下限。
根据本发明的该聚碳酸酯树脂组合物具有优异的透明度和阻燃性、以及抗刮性、流动性和可加工性，因此其可以用于成型各种产品。特别地，它可以广泛地用于电气/电子产品或汽车内/外材料的外壳。
在某些示例性实施例中，该聚碳酸酯树脂组合物可以成型为电气/电子产品例如电视机、音响设备、移动电话、数码相机、导航仪、洗衣机、计算机、显示器、MP3播放器、DVD播放器、视频播放器、CD播放器、洗碗机、办公自动化设备等的外壳。
进一步地，该聚碳酸酯树脂组合物可以模塑以用于汽车的内/外材料例如挡泥板、仪表盘、方向盘、门板、轮圈盖等。
该成型方法可以是但不限于挤出、注射或铸模，本领域技术人员可以很容易地实施。
通过参考下述实施例可以更好地理解本发明，该实施例的目的是用于举例说明而不能以任何方式理解为限制本发明的范围，本发明的范围在随附于此的权利要求中界定。
具体实施方式
用于本实施例和比较例中的(A)聚碳酸酯树脂，(B)磷酸酯化合物，和(C)卤代聚碳酸酯低聚物的化合物特性将在下文中更全面地描述。
(A)聚碳酸酯树脂
使用由日本Teijin Chemicals Ltd.制造的重均分子量25,000g/mol的双酚-A聚碳酸酯(产品名：PANLITE L-1250W)。
(B)磷酸酯化合物
(B1)使用由日本Daihachi Co.，Ltd制造的来源于双酚-A的磷酸酯化合物(产品名：CR-741)，用上式(II)表示且包含3.4wt％的磷酸酯化合物，其中m＝0；85.4wt％的磷酸酯化合物，其中m＝1；和11.2wt％的磷酸酯化合物，其中m＝2以上；其中平均m值是1.08且R1、R2、R4和R5各自是苯基。
(B2)使用由日本Daihachi Co.，Ltd制造的来源于间苯二酚的磷酸酯化合物(产品名：PX-200)。
(C)卤代聚碳酸酯低聚物
使用由美国Great Lakes，Ltd.制造的四溴代双酚-A聚碳酸酯低聚物(产品名：BC-58)，用上式(III)表示，其中Y是溴，l是3且n是3～6。
(C’)聚(甲基)丙烯酸烷基酯树脂
使用由南韩LG MMA Ltd.制造的聚甲基丙烯酸甲酯树脂(产品名：IF-850)。
实施例1-6和比较例1-5
将如表1中所示的组分和0.2重量份的瑞士Ciba Ltd.制造的抗氧化剂Irganox 1076和0.1重量份的Ciba Ltd.制造的热稳定剂Irgafos 168加入到普通的搅拌器中，将该混合物通过传统的双螺杆挤出机(L/D＝35，Φ＝45mm)挤出制备粒料的产品。该树脂颗粒使用10盎司注模机在250～280℃下成型成测试样品用于测定抗刮性、阻燃性和透光率。该测试样品在23℃下在50％相对湿度下干燥48小时，然后，根据下述的JIS和ASTM测定该测试样品的如下各种物理性能，且结果显示于下面的表1中。
(1)铅笔硬度：使用尺寸为L 100mm×W 100mm的盘状测试样品根据JIS K-5401测定铅笔硬度。
(2)阻燃性：使用2.0mm厚度的测试样品根据UL-94V测定阻燃性。
(3)透光率和浊度：使用2.5mm厚度测试样品根据ASTMD1003测定透光率和浊度。
(4)熔融指数：在250℃下在10kg负载下根据ASTM D1238测定熔融指数。
表1
Figure G200910261388XD00101
如表1中所示，实施例1～6显示了改善的透光率和阻燃性，以及优良的抗刮性和流动性。与此相比较，不使用根据本发明实施例的卤代聚碳酸酯低聚物(C)的比较例1显示尽管在透光率和流动性方面少有差异，但抗刮性和阻燃性大大降低。进一步地，不使用根据本发明实施例的磷酸酯化合物(B)的比较例2显示除了透光率之外的所有的性能均降低。
在根据本发明的实施例使用聚甲基丙烯酸酯共聚物(C’)替代卤素取代的聚碳酸酯低聚物的情况(请参考比较例3和4)下，铅笔硬度降低而阻燃性和透光率大大降低。
在不使用根据本发明的实施例的磷酸酯化合物(B)和卤素取代聚碳酸酯低聚物(C)的情况下，与比较例1和2相比透光率维持不变但抗刮性、阻燃性和流动性大大降低。
本发明的聚碳酸酯树脂组合物具有良好的透光率、阻燃性、抗刮性、流动性和可加工性，因此它可以模塑成比一般的产品具有更好的物理性能的塑料模塑制品，它可以用于各种电气和电子设备、汽车部件等。
本领域技术人员能够根据本发明前面描述中表明的教导的优点将考虑出本发明的许多改进和其它实施例。因此可以理解本发明不限于所披露的具体实施例且改进方案和其它实施例也包括在随附的权利要求范围内。尽管这里使用专用术语，但它们仅作普通的及描述性的含义使用且不起到限制性的目的，本发明的范围在权利要求中界定。

Claims (9)

1.一种抗刮聚碳酸酯树脂组合物，所述树脂组合物包含：
(A)100重量份的聚碳酸酯树脂；
(B)约1至约30重量份的由下式(II)表示的磷酸酯化合物或其混合物；以及
(C)约0.1至约30重量份的由下式(III)表示的卤代聚碳酸酯低聚物：
Figure F200910261388XC00011
其中R1、R2、R4和R5各自独立地是C6-20芳基或C1-10烷基取代的C6-20芳基，R3是C6-30芳基或C1-10烷基取代的C6-30芳基衍生物，m表示数均聚合度，且m的平均值是0～3；
其中X各自独立地是氟、氯或溴，Y各自独立地是氢、C1-8烷基、氟、氯或溴，n是1～10的整数，且l是1～3的整数。
2.根据权利要求1所述的聚碳酸酯树脂组合物，其中所述式(II)中的R1、R2、R4和R5各自独立地是苯基，或被甲基、乙基、异丙基或叔丁基取代的苯基，且R3是来自对苯二酚、间苯二酚或双酚A的衍生物。
3.根据权利要求1所述的聚碳酸酯树脂组合物，其中所述卤代聚碳酸酯低聚物是当n为3～6时所述式(III)的四溴代双酚A衍生物。
4.根据权利要求1所述的聚碳酸酯树脂组合物，其中所述树脂组合物进一步包含选自由阻燃助剂、UV稳定剂、荧光增白剂、润滑剂、脱模剂、成核剂、抗静电剂、抗氧化剂、热稳定剂、增强剂、无机填料、颜料和染料构成的组中的至少一种添加剂。
5.根据权利要求1所述的聚碳酸酯树脂组合物，其中树脂组合物具有根据JIS K-5401测定的F～2H的铅笔硬度和在2.5mm厚度下根据ASTM D1003测定的约80％以上的透光率。
6.根据权利要求1所述的聚碳酸酯树脂组合物，其中树脂组合物具有根据JIS K-5401测定的F～2H的铅笔硬度、在样品厚度2.0mm下根据UL-94测定的V-0的阻燃性以及在2.5mm厚度下根据ASTM D 1003测定的约80％以上的透光率。
7.根据权利要求1所述的聚碳酸酯树脂组合物，其中树脂组合物具有根据JIS K-5401测定的F～2H的铅笔硬度、在样品厚度2.0mm下根据UL-94测定的V-0的阻燃性、在2.5mm厚度下根据ASTM D1003测定的约80％以上的透光率以及在250℃下在10kg负载下根据ASTM D1238测定的约30～100g/10min的熔体流动指数。
8.根据权利要求1所述的聚碳酸酯树脂组合物，其中树脂组合物具有根据JIS K-5401测定的F～2H的铅笔硬度、在样品厚度2.0mm下根据UL-94测定的V-0的阻燃性、在厚度2.5mm下根据ASTM D1003测定的约80％以上的透光率、1.5％以下的浊度以及在250℃下在10kg负载下根据ASTM D1238测定的约30～100g/10min的熔体流动指数。
9.一种由根据权利要求1-8中的任一项所限定的树脂组合物制备的模制品。
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